第 4 章 有機色素分子 J 会合体を含む微小共振器の透過分光 83
4.4 PIC/galatin を含む 1 次元フォトニック結晶における線形透過スペクト
4.4.2 gelatin 薄膜を含む 1 次元フォトニック結晶
測定した gelatin 薄膜を含む 1DPC 微小共振器における透過スペクトルの入射位置依
存性を Figure 4.12 に示す．入射位置の移動に伴い共振器モードが移動している様子が観
測できた．そこで，Figure 4.12 において PIC J 会合体の吸収ピークが存在する 2.13 eV 近傍の透過ピークに関して，それぞれのスペクトルにおける透過ピークエネルギーの入射
1.5 2.0 2.5 Photon energy (eV)
Transmission
Position
Figure 4.12 The transmission spectra dependent on the light-incident position in one-dimensional photonic crystal microcavity containing gelatin thin film.
0 1 2 3
2.10 2.15 2.20 2.25
Incident position (mm) Transmission peak energy (eV)
Figure 4.13 Dependence on the light-incident position of transmission-peak-energy of the one-dimensional photonic crystal microcavity containing gelatin thin film. The open circles are the experimental results and the solid line is the fit curve.
位置依存性を算出し，式 (3.66)によりフィッティングを行った．結果を Figure 4.13 に 示す．実験結果とフィッティングカーブはよく一致していることがわかる．
一方，Figure 4.12 より，フォトニックバンドギャップ中には 2 つの共振モードが存在
し，作製した微小共振器の共振器長は 2.13 eV 近傍の共振モードに対しては λ/2 となっ てはいないことがわかる．2 つの共振ピークのエネルギーの差は約0.34 eVであった．こ れを 式 (3.5)に当てはめて共振器長を求めると，約 1800 nmとなり，2.13 eV (582 nm) のピークに対してはほぼ 3λ 共振器となっていると考えられる．なお，求めた共振器長は 共振ピーク波長の 1/2 の整数倍と完全には一致しなかった．これは gelatin 薄膜に分散
4.4 PIC/galatinを含む1次元フォトニック結晶における線形透過スペクトルのPIC濃度依存性97 が存在するためであると考えられる．
4.4.3 PIC/ gelatin 薄膜を含む 1 次元フォトニック結晶における線形透過
スペクトル測定
第4.4.2項と同様の方法により測定したPIC /gelatin 薄膜を含む1DPC微小共振器に おける透過スペクトルの入射位置依存性をFigure 4.14 に示す．いずれの試料においても
PIC J 会合体の吸収ピークエネルギー近傍で透過ピークの分裂が観測された．これは共振
器ポラリトンが形成されたためであると考えられる．また，gelatin に対する PICの重量 比が変化するのに伴い，真空 Rabi 分裂エネルギーが大きく変化していることが分かる．
Figure 4.14 で測定された共振ピークエネルギーを光入射位置に対してプロットするこ
とで，共振器ポラリトンの分散関係に相当するグラフを作成した．具体的には，それぞ れの透過スペクトルにおいて PIC J 会合体の吸収ピークエネルギーよりも低エネルギー 側，および高エネルギー側において，透過率が最大となるエネルギーを入射位置に対し てプロットした．ただし，PIC/gelatin = 0.050 においては共振器ポラリトンに由来する 2 つのピークが完全には分離していなかったため，透過スペクトルを 2 つの Lorentz 関 数でフィッティングすることで，共振ピークエネルギーを抽出した．結果を Figure 4.15 に示す．さらに，これらの測定結果に対して式(2.124)をモデル関数として最小二乗法に よるフィッティングを行った．ただし，裸の微小共振器における共振器モードのエネル ギー Efield は式（3.65）により表せると仮定した．また，PIC J会合体の吸収ピークエネ ルギーからETLS = 2.13 (eV)とした．これらを式(2.124）に代入し，フィッティングに よって任意定数である ∆E の値を定めた．
フィッティング結果をFigure 4.15 に示す．実験値とフィッティング結果は比較的よく 一致した．フィッティング結果からそれぞれの試料における真空 Rabi 分裂エネルギーを 算出し，Table 4.2に示す．大まかな傾向としては，PIC/ gelatinの増加に伴って真空Rabi 分裂エネルギーが大きくなっていく様子が観測できた．しかし， PIC/gelatin = 0.60 の ときの真空 Rabi 分裂エネルギーは PIC/gelatin = 0.40 のときのそれよりも減少してお り，真空 Rabi 分裂エネルギーの増加は単調ではない．
以上の実験結果を第 4.3 節において議論した PIC /gelatin 薄膜の物性と関連付けなが ら考察していく．第 4.3.2 項において PIC 濃度に比例して PIC J 会合体に由来する吸 収ピークの吸光度が増大する現象が観測された．式 (2.87)および式(2.126)より，真空 Rabi 分裂エネルギー ∆E は吸収係数を周波数で積分した吸収ピークの面積の 1/2 乗に 比例することがわかっている．ここで，PIC/ gelatin 薄膜の膜厚が微小共振器の共振器 長よりも十分に小さければ，共振層における実効的な吸収係数は吸光度と比例すると考え られる．従って，真空 Rabi 分裂エネルギーはPIC 濃度，すなわちPIC/ gelatin の 1/2
Position
Position
Position
Position
Position
Position
Position
2.0 2.1 2.2 2.3
2.0 2.1 2.2 2.3
Photon energy (eV)
Photon energy (eV)
T ransmis sion T ransmis sion T ransmis sion T ransmis sion T ransmis sion T ransmis sion T ransmis sion
(a)
(b)
(c)
(d)
(e)
(f)
(g)
Figure 4.14 The transmission spectra dependent on the light-incident position in one-dimensional photonic crystal microcavities containing PIC/gelatin thin films with various PIC concentration. The weight ratios of PIC to the gelatin in the samples were (a) 0.050, (b) 0.10, (c) 0.15, (d) 0.20, (e) 0.30, (f) 0.40，(g) 0.60．The dotted lines indicate the absorption peak energy of the PIC/ gelatin thin film.
乗に比例すると予測できる．そこで，PIC/ gelatin の 1/2 乗を横軸に，真空 Rabi 分裂 エネルギーの大きさを縦軸にとったグラフを Figure 4.16 に示す．PIC/gelatin ≤ 0.30 においてはPIC/ gelatin の1/2乗に対して 真空Rabi 分裂エネルギーが比例することが 分かる．
一方で，PIC/gelatin≥0.40 においては真空 Rabi 分裂エネルギーは PIC/ gelatin の 1/2 乗に比例せずに飽和した．この原因として，会合体密度が増大したことで会合体間の
4.4 PIC/galatinを含む1次元フォトニック結晶における線形透過スペクトルのPIC濃度依存性99
0.0 0.5 1.0 1.5
2.10 2.12 2.14 2.16
0.0 1.0 2.0 3.0
2.05 2.10 2.15 2.20
0.0 2.0 4.0
2.05 2.10 2.15 2.20
0.0 1.0 2.0 3.0
2.05 2.10 2.15 2.20
0.0 1.0 2.0 3.0
2.00 2.10 2.20
0.0 1.0 2.0 3.0
2.05 2.10 2.15 2.20
0.0 2.0 4.0
2.05 2.10 2.15 2.20 Transmission peak energy (eV)
Incident position (mm)
Transmission peak energy (eV)
Incident position (mm)
Transmission peak energy (eV)
Incident position (mm)
Transmission peak energy (eV)
Incident position (mm)
Transmission peak energy (eV) 2.30
Incident position (mm)
Incident position (mm) Transmission peak energy (eV)Transmission peak energy (eV)
Incident position (mm) (a)
(b)
(c)
(d)
(e)
(f)
(g)
Figure 4.15 Dependence on the light-incident position of transmission-peak-energy of the one-dimensional photonic crystal microcavity containing PIC/gelatin thin film with various PIC concentration. The weight ratios of PIC to the gelatin in the samples were (a) 0.050, (b) 0.10, (c) 0.15, (d) 0.20, (e) 0.30, (f) 0.40，(g) 0.60．The open circles are the experimental results and the solid line is the fit curve.
Table 4.2 The dependence of the vacuum Rabi splitting energy on the PIC/
gelatin weight ratio.
PIC/ gelatin weight ratio Vacuum Rabi splitting energy (meV)
0.0 0.00
0.050 22.7
0.10 42.8
0.15 49.3
0.20 61.6
0.30 68.1
0.40 70.2
0.60 69.0
0.0 0.2 0.4 0.6 0.8
0 20 40 60
80 0.0 0.05 0.2 0.4 0.6
PIC/gelatin weight ratio
V acuum Rabi splitting ener gy (meV)
PIC/gelatin weight ratio
Figure 4.16 Dependence of vacuum Rabi splitting energy on the square root of the weight ratio of PIC to gelatin (open circles) [8]. The solid line is to guide the eyes.
距離が小さくなり，エネルギー移動が起こりやすくなったことが考えられる．励起された 会合体のエネルギーが共振モードに移動するよりも速く他の会合体に移動すると会合体中 の励起子と共振モードとの間のコヒーレンスが失われ，エネルギー移動が起こった会合体 はポラリトン形成に寄与できなくなる．これによりポラリトン形成に寄与する分子の割合 が減り，真空 Rabi 分裂エネルギーが飽和すると考えられる [8]．
4.5 PIC J 会合体を含む 1 次元フォトニック結晶微小共振器の非線形透過分光 101