106
4. 結論
本論文で得られた結果を総括する。
第1章では窒化物半導体のデバイス応用や代表的な結晶成長方法、結晶成長理論につ いて概観した。また本研究の目的を述べた。
第 2 章では結晶成長中の表面再構成構造の存在比を計算する手法を提案し、GaN、
AlN極性面に適用した。得られた結果は以下のように要約される。
本手法をGaN極性面MBEに適用した場合の解析結果はRHEED実験により観察さ れた表面周期性を良く再現しており、本手法の妥当性が示された。
GaN(0001) MOVPEの典型的な成長条件においてはNが吸着した表面構造がほとん
ど全体を占めている。N の吸着原子密度は約 0.25 atom/(1×1)であり、Ga は 10-4 atom/(1×1)のオーダーである。
温度が増加するとGa密度は減少する。これは実験的に確認されている温度増加に よる成長速度の減少を説明している。
気相中の NH3分圧が増加するとN 密度は増加し、Ga密度は反比例的に減少する。
これは実験的に確認されているV/III増加による成長速度の減少を説明している。
気相中の H2分圧が増加すると Ga密度と N密度は減少する。これは実験的に確認 されているH2流量の増加による成長速度の減少を説明している。
GaN(000–1) MOVPE の典型的な成長条件においては Hが吸着した表面構造がほと
んど全体を占めている。Nの吸着原子密度は10-11 atom/(1×1)のオーダーであり、Ga
は10-12 atom/(1×1)のオーダーである。(0001)面と比べてGa密度とN密度は非常に
低い。実験的に(000–1)面の成長では核生成が起こりづらく、成長速度が低いことが 確認されている。解析結果はこの実験結果を良く説明している。
温度が増加するとGa密度とN密度は増加する。これは実験的に確認されている温 度増加による成長速度の増加を説明している。
気相中のNH3分圧が増加するとN密度は増加する。
気相中のH2分圧が増加するとGa密度とN密度は減少する。
AlN(0001) MOVPEの典型的な成長条件においてはNが吸着した表面構造がほとん
ど全体を占めている。N の吸着原子密度は約 0.25 atom/(1×1)であり、Al は 10-7 atom/(1×1)のオーダーである。
4 結論
107
温度が増加するとAl密度はほぼ一定でありN密度は減少する。気相中のNH3分圧 が増加すると N密度は増加し、Al 密度は反比例的に減少する。これは実験的に確 認されているV/III増加による成長速度の減少を説明している。
気相中の H2分圧が増加すると Al 密度は増加し N密度は減少する。これは実験的 に確認されているH2流量の増加による成長速度の増加を説明している。
AlN(000–1) MOVPEの典型的な成長条件においてはAlが1.0 atom/(1×1)の密度で吸
着し、その上にNが0.25 atom/(1×1)の密度で吸着した構造がほとんど全体を占めて いる。(0001)面と比べてGa密度とN密度は非常に高い。実験的に(000–1)面の成長 では表面が三次元的になりやすいことが確認されている。解析結果はこの実験結果 を良く説明している。
温度が増加するとGa密度とN密度は減少する。
気相中のNH3分圧が増加するとN密度は増加する。
気相中のH2分圧が増加するとGa密度とN密度は減少する。
成長温度を高く、H2分圧を高く、Al 分圧を低く、NH3分圧を低くすると表面は H が吸着した構造がほとんどを占めるようになり、Al 密度と N密度は大きく減少す る。核生成頻度を低下させるためにはこの条件が好ましいと考えられる。
第3章では2 つの引力、斥力ステップ相互作用とESBを考慮したステップバンチン グモデルを提案し、線形安定性解析によって表面安定性相図を作成した。また従来窒化 物半導体の研究において支持されている「バンチングはInverse ESBによって発生し、
吸着原子の拡散距離がテラス幅よりも小さいとバンチングは抑制される」というモデル についてKMCシミュレーションを用いて検証を行った。吸着原子の拡散距離には「脱 離するまでの拡散距離xdiff」と「二次元核の平均発生間隔Lnuc」の2つの定義がある。検 証は両方の拡散距離について行った。得られた結果は以下のように要約される
提案モデルにより作成した表面安定性相図によると、バンチングは成長速度が低い と発生しやすい。
比較的低いオフ角（用いたパラメータでは約1°以下）であれば、オフ角が大きいほ どバンチングは発生しやすい。
成長温度が高いほどバンチングは発生しやすい。
吸着原子の拡散障壁が小さいほどバンチングは発生しやすい。
以上の結果は窒化物半導体における実験傾向を良く再現している。
KMCシミュレーションによる解析結果によると、脱離エネルギーEdesを小さくする
4 結論
108
ことでxdiffを小さくすると、バンチングの幅が小さくなった。しかし、バンチング の幅が小さくなるだけであり等間隔ステップは出現しない。実験的には適切な成長 条件においては等間隔ステップが出現するので、モデルは矛盾する。
温度が高いほどバンチングの幅が小さくなる。これはxdiffが高温で短くなる効果と、
Inverse ESB の効果が高温で小さくなることが原因である。実験的には高温ほどバ
ンチングが発生するので、モデルは矛盾する。
一般的な拡散障壁と脱離エネルギーを仮定すると、xdiff はテラス幅よりも十分に大 きい。
以上の結果より、xdiffがテラス幅よりも小さいとバンチングは抑制されるというモ デルでは実験傾向を正確に再現できない。
KMCシミュレーションによる解析結果によると、入射流束Fを大きくすることで Lnucを小さくすると、バンチング幅が小さくなった。これはテラス上での二次元核 生成がマクロステップ幅を狭くするためである。しかし、バンチングの幅が小さく なるだけであり等間隔ステップは出現しない。実験的には適切な成長条件において は等間隔ステップが出現するので、モデルは矛盾する。
温度が高いほどLnucは大きくなるが、バンチング幅は小さくなる。これは高温では
Inverse ESBの効果が小さくなるからである。この結果はLnucが小さいとバンチング
が抑制されるというモデルはシミュレーションでは再現されないことを意味する。
また実験的には高温ほどバンチングが発生しやすいので、実験傾向とも矛盾する。
以上の結果より、Lnucがテラス幅よりも小さいとバンチングは抑制されるというモ デルでは実験傾向を正確に再現できない。
本研究によって明らかになった窒化物半導体結晶成長に関する知見は、窒化物半導体 デバイス研究開発の一助となることが期待される。
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謝辞
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謝辞
本研究は様々な方のご支援の下成し遂げることができました。ここに感謝の意を表し ます。
指導教官である九州大学応用力学研究所 寒川義裕教授には素晴らしい研究環境の もと、親身にご指導していただきました。研究だけでなくインターンシップや就職活動 の際にも相談に乗っていただきました。先生のおかげで大学院生活を通じて研究者とし てのスキルを磨くことができました。心から感謝申し上げます。
九州大学応用力学研究所 柿本浩一教授にはゼミや学内発表において鋭いご指摘や アドバイスをいただきました。心よりお礼申し上げます。
ご多忙の中、本論文の審査をご快諾頂き論文の執筆にあたりご指導いただきました九 州大学大学院工学研究院 宇田暢秀教授ならびに九州大学大学院工学研究院 田中悟 教授に深く感謝申し上げます。
NTT 物性科学基礎研究所 薄膜材料研究グループの皆様には 2 か月間のインターン シップ活動を受け入れていただきました。特に平間一行氏には結晶成長、物性評価につ いて直接ご指導いただきました。まだこの分野の研究をスタートしたてで、結晶成長の 知識も十分ではなかった私を快く受け入れてくださり、毎日ご指導していただきました ことに大変感謝しております。
Prof. Alberto Pimpinelli（Rice University）、Prof. Theodore L. Einstein（University of Maryland）
には2か月のアメリカ短期滞在時に結晶成長理論についてご指導いただきました。Prof.
Olivier Pierre-Louis（Claude Bernard University Lyon 1）には1か月のフランス短期滞在時
にKinetic Monte Carloシミュレーションについてご指導いただきました。海外での研究
生活はとても良い刺激となりました。感謝申し上げます。
共同研究において纐纈明伯教授（東京農工大学）、熊谷義直教授（東京農工大学）、Prof.
Tadeusz Suski、伊藤智徳教授（三重大学）に指導していただきました。深く感謝いたし ます。
窒化物半導体分野の先生方には学会や研究会などにおいて有益なアドバイスをいた だきました。深くお礼申し上げます。