モデル計算による使用済み核燃料中 Pu の適用性検討

29 𝑇_𝛼

𝑇_F =𝑡_{𝑚𝑒𝑎𝑠}(𝜂₂₃₈𝜆₂₃₈+ 𝜂₂₃₉𝜆₂₃₉+ 𝜂₂₄₀𝜆₂₄₀)

2𝜑𝑡_{𝑖𝑟𝑟𝑎𝑑}𝜂₂₃₉𝜎₂₃₉ (2-5)

ここで、兵器級Puのようにη240が十分に小さい場合、η239 ≈ 1が成り立ち、

またプルトニウム生成過程よりη238がη240に比べさらに十分に小さくη240λ240 >>

η238λ238 が成り立つと仮定すると、η240は次のように表すことができる。

𝜂₂₄₀ = 𝜂₂₃₉ 1 𝜆₂₄₀(𝜂₂₃₈𝜆₂₃₈

𝜂₂₄₀𝜆₂₄₀+ 1)(2𝑇_𝛼 𝑇_F

𝑡_{𝑖𝑟𝑟𝑎𝑑}

𝑡_{𝑚𝑒𝑎𝑠}𝜎₂₃₉𝜑 − 𝜆₂₃₉)

≈ 1

𝜆₂₄₀(2𝑇_𝛼 𝑇_F

𝑡_{𝑖𝑟𝑟𝑎𝑑}

𝑡_{𝑚𝑒𝑎𝑠}𝜎₂₃₉𝜑 − 𝜆₂₃₉) (2-6)

上式を求めるにあたり近似を用いたが、本評価法では、プルトニウム同位体 比によらずη240の指標になる値として、評価値R240を

𝑅₂₄₀ ≡ 1

𝜆₂₄₀(2𝑇_𝛼 𝑇_F

𝑡_{𝑖𝑟𝑟𝑎𝑑}

𝑡_{𝑚𝑒𝑎𝑠}𝜎₂₃₉𝜑 − 𝜆₂₃₉) (2-7)

と定義した。これにより、実験条件であるtirrad、tmeas、φと、原子核乾板中に記 録された飛跡数Tα、TFにより、²⁴⁰Puの評価値が得られる。次節ではこの評価値 と²⁴⁰Pu同位体比の関係を用いたプルトニウムグレード評価について述べる。

30 でいる (Fig. 2.5 b)。

また、評価対象の試料が生成から年数が経っていることが考えられるため、

精製後10、20、30年経過し、Puの壊変により^234-238Uと²⁴¹Amが増加した場合 のR240の変化をFig. 2.5に示す。この時、Puは(2-8)式に、その娘核は(2-9)式に従 って原子数を変化させ、孫娘核はいずれも長寿命であり評価値に影響を与えな いため計算を省略した。

𝑁₁(t) = 𝑁₀𝑒^−λ1𝑡 (2-8) 𝑁₂(t) = λ₁

λ₂− λ₁𝑁₀(𝑒^−λ1𝑡− 𝑒^−λ2𝑡) (2-9)

ここで、N0、N1、λ1 は親核の初期原子数、t 年後の原子数、崩壊定数であり、

N2、λ2は娘核のt年後の原子数及び崩壊定数である。^234-238U及び²⁴¹Am同位体の 性質をTable 2.3、Table 2.4に示す。238,240,242Puのα崩壊で生じる234,236,238Uは長 寿命かつ熱中性子誘起核分裂断面積が小さく、²³⁹Puのα崩壊により生じる ²³⁵U は断面積が大きいが、Pu に比べて原子数が少ないため TF及び Tαにはほとんど 影響を与えない。また、²⁴¹Puのα崩壊で生じる²³⁷Uは短半減期のβ崩壊核種で あり、²⁴¹Amと²³⁷Uの娘核種である²³⁷Npは長寿命なため、これらも評価値にほ ぼ影響を与えない。一方、²⁴¹Puのβ崩壊で生じる²⁴¹Amは半減期が親娘とも比 較的短い（それぞれ14.35年、432.2年）ためTα及びR240が増加し、またプルト ニウムの崩壊定数の違いからη240が増加するため、プロットは右上に移動した。

Fig. 2.5 ²⁴⁰Pu同位体比η240と評価値R240の傾向及びPuグレードと評価グレード。

aは全ての範囲を、bはη240 ～0.14を拡大したもの。W、F、RはそれぞれPuグ レードが兵器級、燃料級、原子炉級である範囲あり、W’、F’、R’は評価グレード

が兵器級、燃料級、原子炉級である範囲。

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Table 2.3 ^234-238U同位体の性質 [2] [3]

234U ²³⁵U ²³⁶U ²³⁷U ²³⁸U

半減期 (y) 2.455×10⁵ 7.038×10⁸ 2.342×10⁷ 6.75 days 4.468×10⁹

α崩壊率 100% 100% 100% 0% 100%

自発核分裂確率 1.64×10⁻⁹ 7.0×10⁻⁹ 9.4×10⁻⁸% 0% 5.45×10⁻⁵% 熱中性子誘起

核分裂断面 (barn) 0.0670 585.1 0.00026 1.702 16.8×10⁻⁶

α線エネルギー (MeV)

4.774 (71.38%) 4.722 (28.42%) 4.604 (0.20%)

4.398 (55%) 4.366 (17%) 4.215 (5.7%) 4.596 (5.0%) 4.556 (4.2%)

4.494 (73.8%) 4.445 (25.9%) 4.332 (0.26%)

-

4.198 (79.0%) 4.151 (20.9%) 4.038 (0.078%)

Table 2.4 ²⁴¹Amの性質 [2] [3]

241Am 半減期 (y) 432.2

α崩壊率 100%

自発核分裂確率 4.3×10⁻¹⁰% 熱中性子誘起

核分裂断面 (barn) 3.122

α線エネルギー (MeV)

5.486 (85.2%) 5.443 (12.8%) 5.388 (1.4%) 5.544 (0.34%)

5.512 (0.2%)

32

・評価グレード閾値の設定

評価値を元に試料のプルトニウムグレード評価を行うための閾値を設定する。

ここで、2つの閾値RLとRHを定め、0 ≦R240 <RLを兵器級、RL ≦R240 < RHを燃 料級、RH ≦R240を原子炉級であると評価する。以後、このようにして評価値か ら得られたプルトニウムグレードを評価グレードと呼ぶ。閾値が適切でない場 合、兵器級を燃料級に、もしくは原子炉級・燃料級を原子炉級に評価する過小 評価や、原子炉級を燃料級が兵器級、燃料級を兵器級として評価する過大評価 を多数許すこととなる。評価グレードにより分析の優先度を設けるとした場合、

過小評価は兵器級プルトニウム発見の遅延や見逃しに繋がり、分析の迅速化・

効率化に悪影響を与える。一方で、過大評価は言わば安全側の評価であり、同 位体比分析の対象が増えることになるが、兵器級プルトニウムの見逃しを防ぐ ことが出来る。また、経年により評価値が増加することが示されたため、こう した試料に対して過小評価することのない閾値を設ける必要がある。以下では 生成後30年経過した試料を適切に評価する評価値を求める。

評価値の設定にあたり、次式のようにプルトニウムグレードを「正しく評価 できた割合」から「過小評価した割合」を差し引いた値の合計を、その閾値の 組み合わせのスコアS とし、RLと RHを0.1 刻みで変化させ、S が最大となる組 み合わせが最適な閾値であると判断した。

S ≡ 𝐺^′_𝑊− 𝐺^′_𝐹− 𝐺^′_𝑅

𝐺_𝑊 +𝐺^′_𝐹− 𝐺′_𝑅 𝐺_𝐹 +𝐺^′_𝑅

𝐺_𝑅 (2-10)

ここで、GW、GF、GRはそれぞれ本来のグレードが兵器級、燃料級、原子炉級 の試料の数であり、G’W、G’F、G’Rは評価グレードが兵器級、燃料級、原子炉級 となっている試料の数である。このため、過大評価と過小評価が全くない場合、

G’W = GW = 5、G’F = GF = 37、G’R = GR = 88となり、Sは最大値である3となる。

精製後30年経過した試料について、RLを0.1 ~ 0.5、RHを0.5 ~ 5.0で変化させ た時のスコアの変化をFig. 2.6に示す。この結果、RL = 0.3、RH = 1.8とした場合

がS = 2.88で最大となり、最適な閾値であることが判明した。この値を用いて精

製後0 ~ 30年の試料を評価した場合の各グレードの適正・過大・過小評価の割

合はTable 2.5の通りであり、精製後30年に至るまで過小評価することなくプル

トニウムグレードの評価が可能であり、精製直後のものであれば兵器級を22%、

原子炉級を 48%、さらに年数が経過するにつれ適正に評価できる割合が増える ため、分析の効率化が期待できることが示せた。

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Fig. 2.6 閾値とスコア

Table 2.5 評価精度 𝑮^′_𝑾

𝑮_𝑾 適正

𝑮^′_𝑭 𝑮_𝑾

𝑮^′_𝑹 𝑮_𝑾

𝑮^′_𝑾 𝑮_𝑭 過大

𝑮^′_𝑭 𝑮_𝑭 適正

𝑮^′_𝑹 𝑮_𝑭 過小

𝑮^′_𝑾 𝑮_𝑹

𝑮^′_𝑭 𝑮_𝑹

𝑮^′_𝑹 𝑮_𝑹

過小 過大 適正

0年 100% 0% 0% 78% 22% 0% 0% 52% 48%

10年 100% 0% 0% 24% 76% 0% 0% 19% 81%

20年 100% 0% 0% 12% 88% 0% 0% 5% 95%

30年 100% 0% 0% 9% 91% 0% 0% 3% 97%

・U混入時の評価値の変化

これまでの議論は、微粒子中にPuのみが初めから含まれている場合について 検討した。しかし、実際の試料では単一の微粒子中でPuとUが混在しているこ とがあり得る。そこで、²³⁵Uと ²³⁸U に着目し、様々な割合で Uと Pu と同時に 混在していた時のR240について検討する。

235U濃縮率が0.2%（劣化ウラン）、0.72%(天然ウラン)、10%、50%、90%のU

がPuとの原子数比で0%、10%、50%、90%存在しているとした時のR240はそれ

ぞれFig. 2.7になった。前述の通り、²³⁸Uは長寿命かつ熱中性子誘起核分裂断面

積が小さいため、評価値に大きな影響を与えないが、²³⁵U が誘起核分裂を起こ すためTFが大きくなり、評価値のプロットは下方に移動している。これにより、

特に高濃縮ウランを多く含む試料では過大評価されてしまう可能性があるが、

兵器級プルトニウムの見逃しを防ぐことができ、また高濃縮ウランを含む試料

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も保障措置上重要な試料であるため、RIMSによる詳細な同位体比分析に繋げる ことが出来る。また、一部の評価値では値が0 を下回り、高濃縮Uになるほど その割合が多くなっている。このことから、特に ²³⁵U が大量に含まれている試 料の評価も可能であるという見込が得られた。

Fig. 2.7 ウラン混在時の評価値の変化 (a: 劣化ウラン、b: 天然ウラン、c: 10％

濃縮ウラン、d: 50%濃縮ウラン、e: 90%濃縮ウラン)

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