まとめ

本章では、元素に依らず高確度分析を行うための補正法として、高繰り返し パルス発振かつ安定動作が可能な Ti:Sapphire レーザーを用いた RIMS による同 位体比測定と同時に、システムの複数のパラメーターを記録し、イオン計数と の相関から測定値を補正する逐次補正法を提案した。

基礎実験として、イッテルビウムを 2 色 2 段イオン化スキームによりイオン 化し、同時に基礎実験用に開発したDAQにより2本のレーザーの照射タイミン グと出力を記録した。実験で得られた相関から、2色2段イオン化スキームにお けるレーザーの照射時間差によるイオン化効率のモデルを開発し、レーザー出 力とイオン計数の相関と合わせ、システムの系統的な変動によるイオン計数の ばらつきを計数補正により抑制可能であることを示した。

逐次補正法の実証実験では、チタン及びジルコニウムの 1 色 2 段イオン化ス キームを用いて同位体比分析を行った。レーザーパルスと同期してレーザー出 力、周波数、実験室の気圧、室温の測定が可能なDAQを開発し、多変量解析に よる計数補正と、レーザー周波数とイオン化効率の相関を利用したイオン化効 率補正を行ったところ、計数補正のパラメーターとして、イオン計数との相関 が強かったレーザー出力と気圧を用いた場合に、チタン同位体比の最大の誤差

を11.1%から 1.65%に、ジルコニウム同位体比では3.02%を1.18%に抑制するこ

とが出来た。

また、本研究は Ti:Sapphire レーザー2 本を用いてウランの共鳴イオン化を行 った。波長スキャンにより共鳴イオン化であることを確認し、質量スキャンに より²³⁵U及び²³⁸Uの信号が確認できたため、415.5142 nm及び441.894 nmを用 いた2色3段イオン化スキームによる共鳴イオン化を実証した。

逐次補正法では複数の元素に対して誤差2%未満が実証できており、原理的に 元素によらないことから、ウラン・プルトニウムに対しても IAEA の要求する 10%未満が得られる見込みである。高効率なイオン化のため、逐次補正法の多色 多段イオン化スキームへの適用や、レーザーアブレーションやイオンスパッタ リングによるパルス原子化が必要であり、一例としてレーザーアブレーション を用いる場合ではアブレーション用レーザーの出力、照射位置、照射タイミン グ等を補正に組み込む必要があると考えられるが、高イオン化効率スキームの 適用や、イオン計数と相関のある他のパラメーターを同時に用いることにより、

誤差1%未満が期待できる。

さらに、迅速分析法の性能評価から、プルトニウム含有サブマイクロメート ル微粒子の分析においてFT-TIMS に比べ高速で効率的な分析が可能になる見込 みが得られた。

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