博 士 論 文 概 要
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(2) 現代のデバイステクノロジーは、精度の良い積層構造作製技術の上に成立して いる。デバイスの小型化、高集積化が推し進められた結果、現在、吸着物質を原 子レベルで積層させる精度が必要とされている。そのためにはまず、基板に別の 物質が吸着した初期段階である吸着表面を、精度良く作製することが不可欠であ る。 吸着表面には、基板となる物質と、吸着させる物質の組み合わせの数だけ存在 し、その数は膨大である。さらに、物質の組み合わせを一つに絞り注目する場合 でも、一般的に、基板温度と吸着物質量の二つに依存して、複数の吸着表面が現 れ る こ と が 知 ら れ て い る 。以 上 の よ う に 、吸 着 表 面 は 非 常 に 多 様 で あ る こ と か ら 、 こ れ ま で の 吸 着 表 面 の 研 究 、特 に 原 子 配 列 を 解 析 し た 例 は 、枚 挙 に い と ま が な い 。 現在、構造解析に用いられる手法のうち主なものは回折法であるが、この方法 では、一様で広い領域をもつ表面こそが、構造解析に耐える試料となる。したが って、そのような領域が出現する最良の基板温度と吸着量を探し出した後、その 限定された条件で調整された表面に対して構造解析は行われてきた。その結果、 同一の基板と吸着物質を持つ表面相に対しても、ケースバイケースに条件を確立 してから解析を行った例がほとんどである。一方、実際の表面では、基板温度と 吸 着 量 に 依 存 し て 、 基 板 -吸 着 物 質 間 の 相 互 作 用 は 変 化 し 、 そ の 結 果 、 一 様 な 広 領 域ではないにせよ多様な表面相が出現する。そのような表面は、構造解析される 一様な表面間に現れる中間相であるが、これまでほとんど注意が払われてこなか った。もちらん、これらの中間相を含めて含めて統一的に原子配列を説明する試 みはほとんどない。 もし、ある共通指針に基づいて複数の表面構造を統一的に説明することが可能 であるならば、その指針は、その吸着表面を精度良く作製する上で重要な知見と な る 。ま た 、近 年 、吸 着 表 面 の 吸 着 物 質 層 自 体 を 究 極 の 薄 さ を も つ 薄 膜 と み な し 、 電 気 伝 導 特 性 な ど を 明 ら か に す る 試 み も 多 く 行 な わ れ て い る 。 Hasegawa ら は 、 表 面 層 を 伝 わ る 電 気 伝 導 特 性 は 、吸 着 表 面 の 種 類 に 依 存 す る と い う 結 果 を 得 て い る 。 この場合、表面相を変化させること自体が、それらの特性の制御を意味する。し たがって、吸着表面の変化を統一的に説明する指針を得ることは、応用の観点か らも興味深い。 吸着表面が持つ多様性を考えると、そのような共通指針を見つけることは、こ れまで非常に難しいとされてきた。しかしながら、いまや原子間の相互作用が、 第一原理的に明らかにされるようになってきている時代である。したがって、少 な く と も 基 板 と 吸 着 物 質 の 種 類 が 限 定 さ れ て い る 場 合 に は 、基 板 -吸 着 子 の 相 互 作 用のあり方の違いは、原子レベルに立ち返り統一的に解釈できるはずである。つ まり、複数の構造を説明するための共通指針は、見つけるのが非常に難しいが、 存在しないものではないと考えられる。. 1.
(3) 以上の背景から、本研究では、複数の吸着表面構造を統一的に解釈すること目 的 と し 、 A u /S i(111 )-α , β , γ (√ 3 × √ 3 ) R 3 0 ° （ 以 下 α , β , γ √ 3 ） の 3 つ の 表 面 を 研究対象として取り上げる。選択した理由について述べる前に、まず、これらの 表面について説明する。 A u / S i ( 1 1 1 ) 系 は 典 型 的 な 金 属 吸 着 半 導 体 表 面 と し て 、表 面 科 学 が 誕 生 し た と き か ら 研 究 さ れ て き た 系 で あ る 。 こ れ ま で の 研 究 か ら 、 (5×2)、 √ 3、 (6×6)、 (√ 21× √ 21)な ど の 多 彩 な 超 周 期 が 出 現 す る こ と が 知 ら れ て い る 。こ う し た 多 彩 な 表 面 相 が 存 在 す る 中 で 、 √ 3 表 面 は 最 も 小 さ い 単 位 胞 を 持 つ こ と か ら 、 A u /S i (111 ) 系 の 表 面構造を明らかにする手始めとして、とくに多くの研究がなされてきた。 中 で も 特 筆 さ れ る の が 、 走 査 ト ン ネ ル 顕 微 鏡 （ scanning tunneling microscopy; STM） を 用 い た 研 究 で あ る 。 そ れ に よ れ ば 、 √ 3 表 面 の 像 と し て 、 ジ グ ザ グ 状 で 、 か つ ラ ン ダ ム な 輝 線 が 表 面 上 を 走 り 回 る 複 雑 な 形 が 観 察 さ れ た 。そ の 後 の 解 析 で 、 こ の 輝 線 は 、 位 相 の 異 な る √ 3×√ 3 整 合 領 域 間 に 現 れ る 非 整 合 領 域 で あ る こ と が 明 ら か に さ れ た 。 STM に よ る 観 察 で は あ た か も 壁 の よ う に 見 え る こ と か ら 、 非 整 合 領 域 は ド メ イ ン ウ ォ ー ル （ DW）と 呼 ば れ て い る 。 こ の よ う に 整 合 領 域 と 非 整 合 領域が共存するという事実は、それまでなされてきたこの表面に対する構造解析 の確度を根本から大きくゆるがすこととなった。すでに述べたように、主たる構 造解析手法である回折法は、一様かつ広い領域からの平均情報をもとに解析を行 な う た め 、√ 3 表 面 の よ う に 2 領 域 が 混 在 す る よ う な 表 面 の 解 析 は 本 質 的 に 困 難 だ からである。 さ ら に 、 研 究 が 進 む に つ れ 、 DW 密 度 が Au 吸 着 量 に 依 存 し て 変 化 す る こ と が Nogami ら に よ り 明 ら か に さ れ た 。こ れ に 続 い て Nagao ら は 、そ の 変 化 を 様 々 な 条 件 下 で STM 観 察 し 、 √ 3 表 面 を 低 速 電 子 回 折 （ Low Energy Electron Diffraction; LEED） パ タ ー ン の 変 化 と 関 連 づ け て 、 α 、 β 、 γ の 3 種 類 に 分 類 し た 。 そ れ に よ る と 、ま ず 、α √ 3 表 面 は 、室 温 で 0.76ML-0.96ML の Au が 吸 着 す る と き に 現 れ る 表 面 と さ れ る 。吸 着 量 の 増 大 に と も な い 、D W 密 度 が 連 続 的 に 増 大 す る の が 、こ の 表 面 の 大 き な 特 徴 で あ る 。吸 着 量 が 0 . 9 6 M L に 達 す る と 、整 合 領 域 と 非 整 合 領 域 の 判 別 が 困 難 な ほ ど に 両 者 の 混 在 が 進 ん で 、乱 雑 な パ タ ー ン の S T M 像 が 得 ら れ る に も 関 わ ら ず 、 √ 3 周 期 を 示 す 回 折 ピ ー ク が 最 も シ ャ ー プ に な る 。 さ ら に 、 LEED パ タ ー ン 中 に リ ン グ が 現 れ る な ど 、回 折 パ タ ー ン も α √ 3 で 見 ら れ る も の と 明 ら か に 異 な る の で 、こ の 表 面 は β √ 3 と 明 確 に 分 類 さ れ た 。最 後 に 残 る γ √ 3 は 、室 温 相 の √ 3 表 面 を 昇 温 し た と き に 現 れ 、α √ 3 で 見 ら れ た よ う な D W が 全 く な い 特 徴 を もつ。 こ れ ら の 結 果 は 、 √ 3 表 面 は 、基 板 温 度 と Au 吸 着 量 に 細 か く 依 存 し て DW が そ の存在状態を様々に変えることによって、表面自体の様相を連続的に変えている こ と を 示 し て い る 。 こ の こ と は 、 √ 3 表 面 に 対 し て は 、「 複 数 の 表 面 構 造 を 説 明 で. 2.
(4) きる共通指針を得る」ことが本質的に重要であることを意味する。これが、本研 究で√3 表面を解析対象とした理由である。 本論文は、全４章から構成されている。 第１章では、上述した背景と目的を述べるとともに、本論文の概略を記した。 第 ２ 章 で は 、 第 一 原 理 計 算 を 用 い て 、 α √ 3 と β √ 3、 お よ び そ れ ら の 相 間 の 変 化を統一的に説明できる構造モデルを提案した。 従来の解析に従い、平均的な構造を持つものとして解析されてきた結果、この 表 面 の 安 定 構 造 と し て 広 く 受 け 入 れ ら れ て き た の は 、ト ラ イ マ ー 型 構 造 で あ っ た 。 し か し な が ら 、こ れ ま で 述 べ て き た よ う に こ の 表 面 で は 、D W 部 と 整 合 領 域 の 混 在 、 お よ び A u 吸 着 に 伴 う D W の 成 長 が 観 察 さ れ て お り 、こ れ ら の 領 域 を 分 離 し て 考 え る こ と が 不 可 欠 で あ る 。過 去 の 研 究 を 精 査 し た 結 果 、整 合 領 域 の 安 定 構 造 と し て 、 ハニカム型構造が可能性を持つらしいことが分かってきた。そこで、第一原理計 算を用いて、安定構造としてハニカム型構造の妥当性を検証した結果、この構造 は、これまで支持されてきたトライマー型構造と遜色ない妥当性を有し、とくに 整 合 領 域 の み か ら の S T M 情 報 を 再 現 で き る 点 で 、ト ラ イ マ ー 型 構 造 よ り も 妥 当 な ことが明らかにされた。以上の結果に基づき、過去の研究結果を再検証すると、 D W 部 が ト ラ イ マ ー 型 の 構 造 を 有 し 、α √ 3 で は ト ラ イ マ ー 型 構 造 と ハ ニ カ ム 型 構 造の混在することが分かった。この混在モデルは、本研究で初めて提案されたも ので、αからβへの変化を統一的に説明することができた。 第３章では、各種実験手法により、γの吸着量を決定し、その結果と第２章の 結 論 を あ わ せ て 、γ 表 面 に お け る D W 部 の 存 在 状 態 に つ い て 考 察 し 、γ √ 3 表 面 の 構造を推察した。 600℃ の 基 板 温 度 で 現 れ る γ √ 3 表 面 は 、 新 た な √ 3 表 面 相 と し て 、 最 近 分 類 さ れた表面であり、試料の調整条件さえよくわかっていなかった。とくに、この表 面 が 観 察 さ れ て い る Au 吸 着 量 は 、 0.8 - 1.4ML と 幅 が あ り 正 確 な 吸 着 量 は 不 明 で あ る 。 本 研 究 で は 、 反 射 高 速 電 子 回 折 、 オ ー ジ ェ 電 子 分 光 法 、 お よ び STM を 組 み 合 わ せ て 解 析 を 行 い 、 γ √ 3 表 面 が 1ML の 吸 着 量 を 有 す る 表 面 で あ る こ と を 初 め て 突 き 止 め た 。こ の γ √ 3 表 面 を 冷 却 す る と 、冷 却 速 度 の 違 い に よ り β √ 3 と 6 × 6 表面が現れるが、それらの表面からの回折パターンを共通に説明できる構造モデ ル を 過 去 に Nagao ら が 提 唱 し て い る 。 そ れ に よ る と 、 β √ 3 と 6×6 は 共 通 の √ 3 単 位 胞 か ら な り 、そ れ ら の 配 列 が 異 な る 表 面 と さ れ て い る 。2 つ の 表 面 を 見 比 べ る と 、D W を 密 度 を 多 く す る ほ う が 熱 的 に 安 定 で あ る こ と が わ か る 。こ の 傾 向 を γ √ 3 に 当 て は め 、さ ら に 前 章 で 得 た 結 論 も 考 え 合 わ せ 、γ √ 3 表 面 は 少 な く と も ト ラ イ マ ー 型 構 造 が 一 様 に な ら ん だ 表 面 で は な い こ と を 導 い た 。γ √ 3 表 面 の 具 体 的 な 安定原子配列については言及が難しいが、動的な過程を含んで表面が安定化して いることが推察される。 第４章では、本研究を総括し、得られた結果および考察をまとめて記した。. 3.
(5) 研 究 業 績 種 類 別. 題名、. 発表・発行掲載誌名、. 発表・発行年月日、. 連名者. 【論文】. ○. （1） （報文）. First‑principles study on the atomic and electronic structures of the Au/Si(111)‑α (√ 3×√ 3)R30°surface e - J o u r n a l o f S u r f a c e S c i e n c e a n d N a n o t e c h n o l o g y, 2 , 1 4 6 , ( 2 0 0 4 ) Ta k u y a K a d o h i r a , J u n N a k a m u r a , S a t o s h i Wa t a n a b e. ○. （ 2 ）（報文） “Au/Si(111)‑γ (√ 3×√ 3)R30°表 面 形 成 過 程 の 評 価 ” 真 空 , 46, page, (2003) 門平卓也、西田慶仁、中川明久、松尾真吾、江口豊明、大坂敏明. （ 3 ）（報文） I n S b ( 111 ) B - ( 3 × 3 ) 表 面 の 核 形 成 と 成 長 表 面 科 学 24巻 第 2号 p105 (2003) 稲田健、高橋龍仁、成瀬延康、門平卓也、趙星彪、大坂敏明. （ 4 ）（報文） “ A u / I n S b ( 111 ) A 系 に お け る 合 金 形 成 過 程 ” 表 面 科 学 2 4 巻 第 2 号 p 111 ( 2 0 0 3 ) 趙星彪、原尚子、成瀬延康、門平卓也、中村淳、大坂敏明. （ 5 ）（報文） “ St r u c t u r e s a n d e l e c t r o n i c s t a t e s o f t h e I n S b { 111 } A , B - ( 2 × 2 ) s u r f a c e s ” Surface Science 514, 343 (2002). T. E g u c h i , T. M i u r a , S - P C h o , T. K a d o h i r a , N . N a r u s e , T. O s a k a. 5.
(6) 研 究 業 績 種 類 別 【講演】. 題名、. 発表・発行掲載誌名、. 発表・発行年月日、. 連名者. （1） 「 第 一 原 理 計 算 に よ る Au/Si(111)‑α (√ 3×√ 3)R30°表 面 構 造 の研究」. 物 理 学 会 第 ５ ９ 回 年 次 大 会 、 2004 年 3 月 門平卓也、中村淳、渡邉聡. （ 2） 「 Au/Si(111)‑α (√ 3×√ 3)R30°表 面 構 造 の 理 論 研 究 」. 第 ２ ３ 回 表 面 科 学 講 演 大 会 、 2 0 0 3 年 11 月 門平卓也、中村淳、渡邉聡. （ 3） “First‑principles. study of the atomic and electronic structures of the Au/Si(111)‑α (√ 3×√ 3) surface” 7th International Conference on Atomically Controlled Surface, Interfaces and Nanostructures (ACSIN‑7)、 2003 年 11 月. T. Kadohira, J. Nakamura and S. Watanabe. （ 4） “Theoretical investigation of the honeycomb structure of the. Au/Si(111)‑ α ( √ 3 × √ 3) first‑principles calculations”. R30 °. surface. using. International Workshop on Smart Interconnects (IWSI)、 2003 年 11 月. T. Kadohira, J. Nakamura and S. Watanabe. 6.
(7) 研 究 業 績 種 類 別 【講演】. 題名、. 発表・発行掲載誌名、. 発表・発行年月日、. 連名者. （ 5） 「 Au/Si(111)‑α (√ 3×√ 3)R30°表 面 構 造 の 理 論 研 究 」. 面 低 次 元 ナ ノ 構 造 機 能 物 質 の 創 製 と 物 性 研 究 会 、 2003 年 7 月 門平卓也、中村淳、渡邉聡 （ 6） 「 エ ピ タ キ シ ャ ル 粒 子 は 何 故 ス テ ッ プ の 上 に い る の か ?‑Au/KCl(001)系 ‑」. 日 本 物 理 学 会 2002 年 秋 季 大 会 、 2002 年 9 月 門平卓也，大坂敏明 （ 7） “Structural stability of the InSb(111)B‑(3x3) surface”. International Conference (ICSFS‑11)、 2002 年 7 月. on. Solid. Films. and. Surfaces. T.Kadohira, T.Miura, J.Nakamura, A.Natori, and T.Osaka （ 8） 「 第 一 原 理 擬 ポ テ ン シ ャ ル 法 に よ る Si(111)‑( √ 3 × √ 3)R30 °. ‑Sn 表 面 の 評 価 」 物 理 学 会 1999 年 秋 季 大 会 、 1999 年 9 月 門平卓也 、三浦義弘、中村淳 、青野正和 、大坂敏明. 7.
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