九州大学学術情報リポジトリ
Kyushu University Institutional Repository
ナノサイズ強磁性金属における近藤効果の研究
家永, 絋一郎
九州大学大学院工学府エネルギー量子工学専攻
稲垣, 裕次
九州大学大学院工学府エネルギー量子工学専攻
河江, 達也
九州大学大学院工学府エネルギー量子工学専攻
https://doi.org/10.15017/27445
出版情報：九州大学低温センターだより. 7, pp.2-7, 2013-03. 九州大学低温センター バージョン：
権利関係：
1. はじ
近藤 して含ま 現象であ 局在電子 交換散乱 では局在 では系全 き、フェ れる。近藤 さらに以 ど様々な の普遍性 近藤 としては バイス、な系にお これらの ピンが形 接観測さ や、将来 子コンタ にCalvo 2e2/h = 1 れる異常 であり[3 一般に、
効果であ 微小化が 源に対す 機構解明
ナ
じめに
藤効果とは、まれた系にお ある。近藤温 子との間に働 乱され、電気 在スピンが伝 全体はフェル ェルミ面上には
藤効果はCu- 以下で述べる な系において 性が明らかに 藤効果に関す は、量子ドッ 単原子近藤 おける観測が の系では、１ 形成する近藤 されており、
来的なスピンデ タクト(Fe, C
らによるCo /12.86 (k-1) 常が観測され 3]、このFan 近藤効果が あることから が近藤効果発 する実験・理 明を目的とし
ナノサイズ
家永 九州大
局在スピンが いて、伝導電 度をTKとす く反強磁性的 気抵抗値に局
導電子によっ ミ液体として は図1に示す -Fe(0.2 at%)な ミクロな系 て観測され、
なっている。
する近年の発展 ト、単分子デ 藤系などミク が挙げられる。
つの不純物 藤共鳴準位が直
理論との対応 デバイスへの Co, Ni)という
o単原子コン )であり、本 ている。これ o共鳴の高さ 生じるには少
、バルクの強 現の鍵である 理論両側面から
、Niを用いて
ズ強磁性金
紘一郎、
大学工学府
が伝導電子の 電子による多 すると、T ≥
的交換相互作 小値が生じる って遮蔽され て振る舞うよ すように近藤 などの希薄磁
な そ
展 デ ロ
。 ス 直 応
の応用も含め う、近藤効果
タクトの微分 文中でもこれ れは近藤共鳴 さは図2(b)に
少なくとも２ 強磁性金属で ると考えられ らの検証が必 て近藤効果の 図2 (a
度の
金属におけ
稲垣 裕 府エネルギ
の海の中に不 多体的遮蔽が TKでは伝導 作用によって る。一方、T れていき、十 ようになる。
藤共鳴準位が形 磁性合金、f電子
非常に注目さ 果とは無縁で
分伝導度測定 れを用いる。
鳴準位と伝導 示すように近 ２種類の原子 では近藤効果 れるが、この 必要である。
のコンタクト a) Calvoらに の温度変化測定
ける近藤効
次、河江 ー量子工学
純物と 生じる 電子が スピン T < TK
分低温 このと 形成さ 子系、
されている[1 である系にお 定結果を示す。
図2(a)では 導バンドへの伝
近藤効果を示 が必要であり 果は生じ得ない 報告の続報は そこで、強磁 サイズ依存性 図
よるCo単原 定結果。(b) F
効果の研
達也 学専攻
]。その中で
おける報告は
。縦軸の単位 V = 0 mV近傍 伝導が干渉す 示唆するlnT 依
り、近藤効果 い。このため はまだ出てお 磁性単一金属 性を研究した 1 T ≪ TKに 上の近藤共鳴
原子コンタク
Fano共鳴高さ
研究
でも、強磁性金 は興味深い[2]
位は量子伝導単 傍にFano共 することで生 依存性を示し 果と強磁性は め、原子サイ おらず、近藤 属における近 た。
におけるフェ 鳴準位。
トにおける微 さの温度依存
金属単原 ]。図2(a) 単位G0 (=
共鳴と呼ば 生じるもの している。
相反する ズまでの 藤効果の起 近藤効果の ェルミ面
微分伝導 存性。
研究ノート①
2. 実験方法
本研究では、金属ワイヤの破断 過程を機械的に微細制御可能である MCBJ 法を用いて、原子サイズのコ ンタクトの作製を行った[4]。図3(a) に示すように、金属ワイヤの中央に くさび状の切れ目を入れ、基板に２ 点で接着したものをサンプルとして 用いる。ピエゾ素子を用いて基板を 押し曲げると、接着された２点の間 でワイヤが引き延ばされ、図 3(b)に 示すように最終的に単原子コンタク ト(Niの場合、伝導度I/V = G ~ 1.7 G0
[4])を形成し、その後破断に至る。真 空中で破断を行うため、破断後のワ
イヤは再び清浄なコンタクトを形成することが出来る。コンタクトサイズは直径数mから単原子コン タクトまで自在に制御可能である。この方法の特徴は、ワイヤの伸縮距離xがピエゾ素子の伸びzの
1/100程度となるため、基盤の曲げによって超微細なコンタクト制御が可能となることである。この特
性はコンタクトへの擾乱も抑え、さらにT ~ 1.5 Kまでの低温真空環境を用いて熱振動を防ぐことで、
数時間にも及ぶコンタクト構造の維持を可能にしている。このように作製したNiのコンタクトに対し て、微分伝導度測定を用いて研究を行った。特に本研究では図 3(b)に示すように、ピエゾ制御により コンタクト構造を連続的に変化させながら、伝導度と微分伝導度の同時測定を行うことで、微分伝導 度のコンタクトサイズ依存性を詳細に追跡した。
3. 実験結果
[5]図4に、G ~ 2 G0の伝導度を持つコンタクトの破断過程における、伝導度と微分伝導度の同時測定 結果を示す。図4(a)は縦軸をV = 0 mVの時の微分伝導度、横軸をピエゾ電圧から計算したコンタクト の伸びとしてプロットした結果であり、コンタクトの破断過程における伝導度変化を表す。グラフの 水平領域はコンタクトの弾性的な伸びを、ステップはコンタクトの塑性的な構造変化を意味する[5]。
図4(b)Ⅰ-Ⅳに、図4(a)の各水平領域(Ⅰ,Ⅱ,Ⅲ,Ⅳ)で同時測定した微分伝導度を示す。Ⅰ-Ⅳの全て
の領域においてゼロバイアス異常が観測された。これらの異常は、図4(c)に示すようなFano因子qに よって変化するFanoカーブ
dI/dV ~ {(q + )2/(1 + 2)} /(1 + q2)
= (E－K)/
を用いて全てフィッティング出来たことから、Fano共鳴であると考えられる[3]。このとき、KはFano 共鳴の中心エネルギー、2は共鳴の半値幅である。Fano共鳴が近藤共鳴準位に起因する場合 = kBT と
図3 (a) MCBJ法による原子サイズコンタクト作製の模式図。
(b) コンタクト構造の連続変化過程における、伝導度と微分 伝導度の同時測定方法。
なるため 定した値 Fano共鳴 内ではコ て連続的 で、コン 応するス 共鳴の形 とが分か 共鳴の起 間には密 分かる。
次に 増加させ に おけ る 5(a) - (f) 4.2, 5.9, る結果で dをShar
G = を用いて 直径d ~ nm , 0.81 る。この であり、
Niに対す
見積もっ いた[7]。 トサイズ アス異常 の異常は ズの増加 舞いは、
されるこ
め、図 4(b)に 値を示した。
鳴の形状は、
コンタクトの 的に変化して ンタクト構造 ステップを挟 形状は大きく かる。このこと 起源とコンタ 密接な関係が
に、コンタク せた、0 < G る測定 結果 を f)はそれぞれ
10.5, 41.4, 8 である。コン
rvinの式[6]
= (2e2/h)(kFd/4 て評価すると
~ 0.34 nm, 0.
1 nm, 1.6 nm, のときhはプ フェルミ波 するバンド計 ったkF ~ 1.6
このように ズが増加して 常が観測され は大部分が下 加に伴って|V|
10 meV ≤ E ことに起因す
にはこれを仮 観測された 各水平領域 の伸びによっ ている。一方 造の変化に対 挟むと、Fano 変化するこ とから、Fano クト構造の があることが
トサイズを G/G0 ≤ 100 を示す 。 図 G/G0 ~ 1.9, 85.8 におけ ンタクト直径
4)2 (3)
、それぞれ 51 nm, 0.60
2.3 nmとな プランク定数 波数 kF には 計算結果から
×1010を用 に、コンタク てもゼロバイ れた。これら
に凸の形状を
≥ 10 mVの
E ≤ 25 meV るものであり
を持ち、全て の高バイアス側
の範囲で状態 り、様々な金
図4 G ~ と微分 (a) コン (b) (a)の (c) Fan
図5 (a)-
てFanoカーブ 側に伝導度の 態密度にピー 金属のナノコ
~ 2 G0の伝導 分伝導度の同時
ンタクトの破 の各水平領域
noカーブのq
-(f) G/G0 ~ 1.
ブを用いてフ のなだらかな ークを持つフ
ンタクトにお 導度を持つコ
時測定結果。
破断過程にお 域(Ⅰ,Ⅱ,Ⅲ,Ⅳ qによる変化
9, 4.2, 5.9, 10
ィッティング な減少が観測
ォノンが、伝 おいて報告さ
ンタクトの破 ける伝導度変 )で測定した微
。
0.5, 41.4, 85.8
グ出来る。ま されている。
伝導電子によ れている[4]。 破断過程にお
変化。
微分伝導度d
におけるdI
た、サイ この振る って励起
。
おける伝導度
dI/dV。
I/dV測定結果果。
4. 解析
次に トサイズ まず、Fa イズ依存 ォノン励 して議論 方法を示GK, Gp であり、
によって る。両対 のdに対 なり、G が得られ 起がコン
Gph ~ d 果もおお
0.03という
を意味し ないこと 次に 依存性を 源として して評価 横軸にコ けるGdを て統計し 各 Gdに とした観 より、単 るが、コ し、Gd ≥ 程度に収
この
析・考察
に、測定された ズ依存性につano共鳴のデ
存性を、|V| ≥ 励起による伝 論する。図 6(
示す。0 < G
phの値をプロ 横軸は伝導度 て見積もった 対数グラフの 対するそれぞ GK ~ d 0.03、
れた。Gphに ンタクトの体 d 3が報告され およそ一致し
う結果はGK しており、Fan とが分かる。
に、Fano共鳴 を議論する。こ て近藤効果を仮 価を行った。
コンタクトサ をとり、2変 したものを示 おいて最も多 観測頻度に直 単原子接点付 コンタクトサ
≥ 15 G0以上 収束すること のTKの分布に
たFano共鳴の いての解析結 ディップの深
≥ 10 mVで見
導度の減少
(a)にGKと
Gd /G0 ≤ 100 ットしたもの 度GdからSh コンタクト直 傾きから、
れの次元性が
Gph ~ d 2.46と 関しては、フ 積に依存する れており[8]、 ている。一方
~ constantで no共鳴は体積
鳴の半値幅2
ここではFano 仮定し、を 図7に、縦軸 イズとして図 数ヒストグラ す。紙面垂直 多く観測され
してある。こ 近ではTK ~ イズの増加と 上の領域では
が分かる。
について近藤
のコンタク 結果を示す。
さGKのサ 見られるフ
Gphと比較 Gphの評価 における のが図6(b) harvinの式 直径dであ
GKとGph が明らかに という結果 フォノン励 ることから 今回の結 方でGK ~ d
であること 積に依存し
のサイズ
o共鳴の起
をTKに換算 軸にTKを、
図 6(a)にお ラムによっ 直方向は、
れた TKを1 このグラフ 100 Kであ と共に減少 TK ~ 40 K
効果を仮定し kBTK ~ e
して議論する exp{－1/JsdD0
図6 (a) F よる伝導 は、Gd
(b) 0 <
サイズ依
図7 Fan
図8 0 <
統計した る正規分
る。理論によ
0(EF)} (4)
Fano共鳴のデ
導度の減少
からSharvin Gd /G0 ≤ 10 依存性
no共鳴の幅T
< G/G0 < 15 たTKの分布。
分布によって
ると近藤温度 )
ディップ深さ Gphの評価方
の式(3)を用 00における
TKのサイズ依
とG/G0 ≥ 15
。図中の曲線 てフィットし
0 G
度TKは さGKとフォ 方法。コンタク
いて見積もる
GK, Gphのコ
依存性。
5の領域に分 線は－1/lnTKに した結果。
0 < Gd /G0 < 15 Gd /G0 ≥ 15
ノン励起に クト直径d る。
コンタクト
分けて に対す
に従う[3 働く反強 のフェル た物理量 値が正規 め、0 <
つの領域 この２つ Gd ~ 15 めである とGd /G 分布形状 布を－1/
ングした る。この の両領域 来ること て説明可 配位原子 コンタク 用いてD 近藤 したコン や破壊が Fano共鳴 で行った 平均値を れる温度 子コンタ のことは 果が共存 最後 不純物モ 鳴の高さ 在がコン 共鳴の密
3]。Jsdは伝導 強磁性的s-d交 ルミ面上の状 量は正規分布 規分布に従う Gd /G0 < 15の 域に分けて、T つの領域に分
G0を境にTK
る。統計結果 G0 ≥ 15の領 状が異なって /lnTK に対す た結果であり の結果は、0 域において F とを示してお 可能であるこ 子数の減少は クトサイズの D0(EF)の増加 藤効果の確証 ンタクトは外 が起きやすい 鳴の高さGK た。図9(a)に を示している 度依存性と一 タクトのみな は、Gd ~ 100 G 存する可能性 後に、強磁性 モーメントの候 さGKがコンタ ンタクトの体積 密接な関係を
導電子スピン 交換相互作用
態密度である に従うため、
ことになる。
の領域とGd / TKの分布につ
けた理由は、
Kの分布の性質 を図8に示す 領域では、図
いる。図中の る正規分布に
、両分布とも
< Gd /G0 <
Fano 共鳴の解
おり、実験結果 とを示してい D0(EF)の増加 減少によるT によって説明 を得るため、
外力に対して機
。このため、
の平均値を見 1.9 K, 3.5 K,
。GKの平均 致しているこ らず、ナノサ G0, d ~2.5 nm
を示している 金属ナノコン 候補について タクトサイズ
積に依存しな 示しており、
と局在スピン 用、D0(EF)は伝 る。Jsd, D0(EF
－1/lnTKと換
。これを確認 /G0 ≥ 15の領 ついて統計を
図 7 に示す 質が変化して す。0 < Gd /
7の結果を反 の曲線は、２ によってフィ も良く再現さ 15 と Gd /G 解析に(4)式が 果が近藤効果 いる。また、
加をもたらす TKの増加は、
明可能である
Fano 共鳴信
機械的強度が 各温度にお 見積もること 6 K, 10 Kに 均値は温度上
ことが分かっ サイズ領域に
という強磁性 る。
ンタクトにお て、実験結果 ズによらず一
ないことを示 近藤効果の
ンの間に 伝導電子
F)といっ 換算した 認するた 領域の2 行った。
すように ているた /G0 < 15 反映して ２つの分 ィッティ されてい G0 ≥ 15 が適用出 果によっ 一般に すため、
(4)式を る。
信号の温度変 が弱く、温度 おいて30 ≤ G とで温度依存性 におけるFano
昇に伴い－ln った。以上の におけるFano 性相互作用の
おける近藤効 果を基に考察す
定であること 示している。さ
の発現がコン
変化測定を行っ 変化に伴う熱 Gd /G0 ≤ 40 性を評価した o共鳴の代表
nTに従って減 結果から、先 共鳴も近藤効 の十分な回復が
果の起源、特 する。まず、
とに着目する さらに、図4の
タクト構造に 図9 (a) T ~
Fano共鳴の (b) Fano共
った結果を示 熱流入によっ の範囲で10 た。温度変化は 表例を、図9(b
減少しており 先行研究によ 効果に由来す が期待される
特に伝導電子 図6(b)にお る。これは、不
の結果はコン に起因するこ
1.9 K, 3.5 K, の代表例。
共鳴の高さG
示す。MCBJ ってコンタク
00回程度測定 は1.9 K ~ 15
b)に各温度で り、近藤効果 よって報告さ すると考えら る領域におい
子によって遮 おいて示した、
不純物モーメ ンタクトの構造
ことを裏付け , 6 K, 10 Kに GKの温度依
法で作製 トの変形 定を行い、
Kの範囲
でのGKの 果で期待さ れた単原 れる。こ て近藤効
蔽される
、Fano共 ントの存 造とFano ている。
における 存性
これらの結果から、遮蔽されるモーメントの候補として、コンタクト表面上の凹凸構造を考えた。一 般に配位原子数の減少は電子軌道の局在化を引き起こすため、表面の突起した構造の磁気モーメント は近藤系における不純物と類似していると言える。また、図7においてGd ≥ 15 G0以上の領域でTK ~ 40 K程度に収束することは、コンタクト径が増加した場合に、十分広い表面上に突起状原子が配置し ている構造を考えることでよく説明できる。一方、0 < Gd /G0 < 15におけるTKの大きなばらつきは、
サイズの微小化によって構造が複雑化することによって出現している可能性がある。
5. まとめ
単原子コンタクトからGd ~ 100 G0, コンタクト直径d ~ 2.5 nmのナノサイズコンタクトにおいて Fano共鳴を観測した。Fano共鳴の高さGKはコンタクトサイズによらずほぼ一定である。Fano共鳴の 幅TKは、単原子コンタクト付近のTK ~ 100 Kからコンタクトサイズの増加と共に減少し、Gd /G0 ≥ 15
でTK ~ 40 Kに収束する。また、TKは対数正規分布に従い、さらにGKの温度変化測定は－lnTを示す。
以上より、0 < Gd /G0 ≤ 100の範囲で観測された一連のFano共鳴は近藤効果で説明可能である。こ のことは、Gd ~ 100 G0, d ~2.5 nmという強磁性相互作用の十分な回復が期待される領域において近藤効 果が共存する可能性を示している。
謝辞
本研究を行うに当たって、金沢大学教育学部の辻井宏之准教授、九大稲盛フロンティアセンター の木村崇教授からの様々なご協力に大変感謝致します。現筑波大学数理物質科学研究科の本多周太助 教、静岡大学教育学部の古賀幹人准教授には、理論的側面での有益なご助言に感謝致します。実験装 置の作成に関しては、エネルギー量子工学専攻技術職員の蓮尾斎彦様に全面的にご協力頂きました。
寒剤供給に関しては、低温センター伊都地区センターの佐藤誠樹様、大石泰生様、森育子様、超伝導 システム科学研究センターの松尾政晃様に大変お世話になりました。また、本研究の一部は日本学術 振興会の特別研究院奨励費(課題番号 24・6024)の助成を受けて行いました。
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