博士（工学）木下博嗣 学位論文題名
原子炉用材料の長寿命化の為の 損 傷 挙 動に関 する基礎 的研究
学位論文内容の要旨
現在、我々が利用しているエネルギー源は、水力、および化石燃料である石油、石炭、
天然ガスなどが主なものであるが、これらの資源には限りがあり、また、これらのエネル ギー源利用に伴う地球規模の環境悪化が懸念されている。このような情勢の中で太陽光の 利用、風力発電、波力発電、燃料電池等の利用も増えっっある。また、原子力発電による エネルギー供給率が高まりつっあり、さらには新エネルギー源開発の動きが活発化してい る。現在、世界各国の商業用原子炉として圧倒的に多く使用されている核分裂炉は、軽水 炉と呼ばれる形式のものである。この様な原子炉は、 今後もしばらくの問各国で使用され ていくものと考えられる。しかし、最近新たな原子力発電所の建設が諸般の事情により困 難な状態にあり、既存の炉の長寿命化は避けて通れない状況にある。炉の長寿命化達成、
および信頼陸、安全陸の向上の為には解決しなくてはならない問題が残されている。そこ で、炉の長寿命化を目指した材料の損傷挙動を明らかにする目的で、中性子照射のシミュ レーションとして超高圧電子顕微鏡およぴイオン加速器を用いた。実験方法は、3種の方 法で行い、超高圧電子顕微鏡にて電子線照射し照射点欠陥の導入、核変換反応生成Heを 模擬する方法としてイオン加速器によるHeイオンの注入を行った。この際、電子線7He 同時照射、He注入後電子線照射の方法を用いた。
第一章は、研究の背景と、原子炉の長寿命化を目的とした場合に生じる問題点を論じ、
照射損傷に関する材料研究の概要を述べた。
長時間の使用により損傷した構造材料の修理、交換には溶接が不可避であり、溶接後の 損傷挙動を明らかにする必要がある。その場合、溶接法の違い、すなわち熱履歴の違いに よりその後の損傷挙動が異なることが予想される。また、損傷組織に及ばす損傷速度の影 響、核変換反応により生成されるHeの効果を明らかにする必要がある。このような観点 から、第二章では、現在実機で使用されているオーステナイト系ステンレス鋼を試料とし て実験した結果を述べた。その結果、溶接の際の冷却速度が高い場合、また、同じ照射量 でも損傷速度が低い場合、スエリングが高くなることが明らかとなった。さらに、Heは スエリングを増加さ梦ることが明らかとなった。
フェライト鋼は、オーステナイト鋼に比較して耐照射性が良いことが報告されており、
炉の長寿命化実現のためにフェライト鋼の使用が検討されている。しかし、フェライト鋼 は、高温強度等に問題があることが指摘されている為、酸化物粒子を分散強化したODSフ ー275―
エ ラ イ ト 鋼 の 使 用 が 検 討 さ れ て い る 。 第 三 章 で は 、 イ ッ ト リ ア を 分 散 強 化 し たODS鋼 試 料 を 作 製 し 、 さ ら に 微 量 元 素 と し てTi，Nb，V，Zrを 添 加 し 、 耐 照 射 性 に 及 ば す 効 果 を 検 討 し た 。 そ の 結 果 、 イ ッ ト リ ア 粒 子 は 照 射 に 対 し て 安 定 で あ り 、ODS鋼 撒 ボ イ ド ス エ リ ン グ も 低 く 耐 照 射 性 の 良 い こ と が 明 ら か と な っ た 。 ま た 、Ti添 加 試 料 で ス エ リ ン グ が も っ と も 低 く 、 耐 照 射 向 上 に はTiの 添 加 が 効 果 的 で あ る こ と が 明 ら か と な っ た 。 さ ら に 、Heは スエリ ングを増加させることも明 らかとなった。
高 工 ネ ル ギ ー の 中 性 子 照 射 を 受 け る 炉 材 は 、 照 射 に よ り 放 射 化 さ れ 、 照 射 量 の 増 加 に 伴 い そ の 放 射 化 が 増 大 す る 。 構 造 材 料 の 修 理 、 交 換 の 際 に 炉 材 の 放 射 化 が 強 い と 作 業 が 困 難 と な る 。 オ ー ス テ ナ イ 系 ト ス テ ン レ ス 鋼 中 のNiは 長 寿 命 核 種 を 生 じ る 為 、Niを 低 放 射 化 元 素 で あ るMnに 置 換 し たFe−Cr‑Mnオ ー ス テ ナ イ ト 鋼 の 導 入 が 検 討 さ れ て い る 。 第 四 章 で は 、14種 の 組 成 の 異 な るFe‑CrーMn鋼 を 作 成 し 、 相 安 定 陸 、 耐 照 射 、 機 械 的 強 度 、 お よ び Heの影 響を検討した。その結果、Feー(13〜15) Cr―(15〜17) Mn一0．2CーO．3Si―lNiー（O．2〜O．3）N の 細 成 の 試 料 の 相 安 定 性 が 良 好 で あ る こ と か 明 ら か と な っ た 。 中 で もFe―12. 5Cr‑16. 5Mnー lNiにW，Vを 添 加 し た 83N試 料 は 、 引 張 試 験 に お い てSUS304よ り 高 い 引 張 強 度 、 伸 び を 示 し た 。 電 子 線 照 射 に よ り 高 密 度 で 微 細 な ポ イ ド の 形 成 が 認 め ら れ る が 、 ス エ リ ン グ 値 は 10dpa照 射 後 でO．04%程 度 で あ り 、 耐 照 射 性 も 高 い こ と が 明 ら か と な っ た 。Heが 存 在 す る 場 合 、 ボ イ ド 平 均 径 が 増 大 し 、 ス エ リ ン グ が 増 加 す る こ と が 明 ら か と な っ た 。 ま た 、523K 以 上 の 時 効 で は 、 炭 化 物 が 析 出 し 、 そ の 結 果 耐 照 射 陸 が 低 下 し た 。 従 っ て 、 使 用 温 度 は473K 以下が 望ましいと思われる。
以 上 の 様 に 、 材 料 中 のHeは ス エ リ ン グ に 大 き な 影 響 を 与 え る こ と が 明 ら か と な っ た が 、 Heを 含 有 す る オ ー ス テ ナ イ ト 系 ス テ ン レ ス 鋼 を 溶 接 補 修 す る 際 、 溶 接 時 に 割 れ を 生 じ る 事 が 報 告 さ れ て い る 。 こ の 割 れ の メ カ ニ ズ ム は 、 核 変 換 反 応 に よ り 生 じ たHeが 、 溶 接 時 の 熱 お よ び 発 生 し た 応 カ に よ り 粒 界 でHeバ ブ ル を 形 成 し 、 溶 接 終 了 後 の 冷 却 過 程 で 生 じ る 引 張 応 カ の た め に 粒 界 破 壊 す る も の で あ る 。 ま た 、 圧 力 容 器 鋼 はHe生 成 量 が 少 な く 、 溶 接 時 のHeの 影 響 に っ い て は 研 究 が な さ れ て い な い 。 し か し 、 長 寿 命 化 に 伴 いHeの 生 成 量 も 増 加 す る こ と か ら 、 検 討 す る 必 要 が あ る と 考 え る 。 こ の よ う な 観 点 か ら 、 第 五 章 で は 試 料 と し て 、SUS304お よ びSUS304Lと 、 圧 力 容 器 鋼 で あ るsov―2Aを 用 い て 、 超 高 圧 電 子 顕 微 鏡 と イ オ ン 加 速 器 に よ り 、 電 子 線/He同 時 照 射 を 行 い 、 そ の ミ ク ロ 組 織 変 化 を 検 討 し 、 そ の 後 電 子 顕 微 鏡 内 で 加 熱 実 験 を 行 い そ の 過 程 を そ の 場 観 察 し た 。 そ の 結 果 、573K で の 同 時 照 射 で は 点 欠 陥 集 合 体 の み が 形 成 さ れ 、973Kま で 約50分 間 で の 昇 温 で は 、957K 近 傍 で 急 激 に 粒 内 、 粒 界 にHeバ ブ ル が 多 数 形 成 さ れ た 。973Kま で 約5分 間 で の 昇 温 で は 、 粒 内 、 粒 界 にHeバ ブ ル が 多 数 形 成 さ れ た が 、 遅 い 昇 温 速 度 の 場 合 に 比 較 し て バ ブ ル の 数 密 度 は 低 く 、 平 均 径 は 小 さ い 。 ま た 、 粒 界 部 に 形 成 さ れ た バ プ ル は 、 粒 内 の も の に 比 較 し て そ の サ イ ズ が 大 き く 、 こ の 様 な バ ブ ル が 形 成 さ れ る こ と は 、 溶 接 補 修 時 に 割 れ を 生 じ る 可 能 性 の あ る こ と が 示 唆 さ れ る 。 こ れ ら の バ ブ ル は 同 時 照 射 領 域 の み に 形 成 が 認 め ら れ た 。 SUS304、SUS304Lを 同 時 照 射 し た 結 果 、 照 射 中 にHeバ ブ ル の 形 成 が 認 め ら れ た 。SUS304 を950Kま で110分 問 で 昇 温 し た 場 合 、700K近 傍 か ら 析 出 物 が 形 成 さ れ 、 そ の 後 の 加 熱 で 成 長 が 認 め ら れ た 。 そ れ に 伴 い 、Heバ フ シ レ は 数 密 度 が 減 少 し 、 平 均 径 は 増 加 し た 。SUS304L を950Kま で110分 間 で 昇 温 し た 場 合 、950K近 傍 で 急 激 に 析 出 物 が 形 成 さ れ 、Heバ ブ ル の
数密度が減少した。これらの析出物はM23C6であることが同定された。この様に、短時間 で析出物が形成されることは、溶接時に割れを引き起こす可能性があることが明らかとな った。
学位論文審査の要旨 主 査 教授 石井邦 宜 副 査 教授 毛利哲 夫 副 査 教授 工藤昌 行 副 査 教授 大貫惣 明 副査 教授 市野瀬英喜
学 位 論 文 題 名
原子炉用材料の長寿命化の為の 損傷挙動に関する基礎的研究
現 在 、 世 界 各 国 で 使 わ れ て い る 商 業 用 原 子 炉 の85％ は 軽 水 を 熱 中 性 子 の 減 速 材 と す る 核 分 裂 炉 で あ る 。 核 反 応 は 概 ね オ ー ス テ ナ イ ト 系 ス テ ン レ ス 鋼 製 の 容 器 の 中 で 行 わ れ 、 炉 は こ れ を 取 り 囲 む 強 固 な 構 造 体 と か ら な っ て い る 。 反 応 容 器 は 高 工 ネ ル ギ ― 粒 子 等 に よ り 、 ス パ ッ タ リ ン グ 、 ブ リ ス タ リ ン グ 、 ス エ リ ン グ 、 偏 析 、 相 変 化 、 核 変 換 効 果 、 な ど 様 々 な 照 射 誘 起 ． 促 進 ア タ ッ ク を 受 け る 。 こ の た め 、 原 子 炉 本 体 は 所 定 期 間 使 用 後 の 退 役 が 義 務 づ け ら れ て い る 。 し か し 、 最 近 新 た な 原 子 力 発 電 所 の 建 設 が 諸 般 の 事 情 に よ り 困 難 な 状 態 に あ り 、 既 存 の 炉 の 長 寿 命 化 が 要 請 さ れ る よ う に な っ て き た 。 炉 の 信 頼 性 と 安 全 性 を さ ら に 高 め た 上 で 長 寿 命 化 を 図 る に は 、 ま ず 原 子 炉 構 造 材 料 の 損 傷 問 題 を 材 料 学 的 に 解 決 す る 必 要 が あ る 。 そ の 上 で 維 持 補 修 に 伴 う 影 響 と 留 意 事 項 に つ い て 明 ら か に す る こ と が 求 め ら れ る 。 本 研 究 は 、 実 炉 の 中 性 子 照 射 に よ る 損 傷 条 件 を 実 験 室 的 に 再 現 す る 手 法 と し て 、 点 欠 陥 の 導 入 を 超 高 圧 電 子 顕 微 鏡 を 用 い た 電 子 線 照 射 に よ る 点 欠 陥 導 入 に 代 え 、 ま た 、 核 変 換 反 応 に よ り 生 成 し たHeを 模 擬 す る 方 法 と し て イ オ ン 加 速 器 に よ るHeイ オ ン の 注 入 に 代 替 し て シ ミ ュ レ ー シ ョ ン を 行 い 、 照 射 損 傷 の 基 本 的 挙 動 と 新 た な 材 料 開 発 に 応 用 し た 結 果 に っ い て 述 べ て も の で あ る 。
本 論 文 は6章 か ら 構 成 さ れ て お り 、 そ の 成 果 は 以 下 の よ う に 要 約 で き る 。 第1章 で は 、 原 子 炉 用 構 造 材 料 の 照 射 損 傷 に 関 す る こ れ ま で の 研 究 の 概 要 を 述 べ た 。 さ ら に 、 長 寿 命 化 を 達 成 す る た め に 解 決 し な け れ ば な ら な い 問 題 点 を 明 ら か に し た 上 で 本 論 文 の 目 的 に つ い て 述 べ て い る 。
第2章 で は 、 通 常 使 わ れ て い る オ ー ス テ ナ イ ト 系 ス テ ン レ ス 鋼 の 損 傷 挙 動 の う ち 、 著 者 が 明 ら か に し た 様 々 な 事 項 に つ い て の べ て い る 。 す な わ ち 、a） 電 子 線 の 単 独 照 射 に よ る 点 欠 陥 の 導 入 、b） 電 子 線/He同 時 照 射 、c）He注 入 後 電 子 線 照 射 、 の3種 の 方 法 を 組 み 合 わ せ て 実 炉 の 損 傷 挙 動 を シ ミ ュ レ ― シ ョ ン す る 方 法 を 考 案 し 、 材 料 組 成 、 損 傷 速 度 、 熱 履 歴 、 な ど の 影 響 に っ い て 明 ら か に し た 結 果 に っ い て 述 べ た 。Ni
を 高 濃 度 に 含 有 し た 材 料 は ボ イ ド の 抑 制 効 果 が 顕 著 で あ る こ と 、 同 じ 照 射 量 で も 損 傷 速 度 が 低 い ほ ど ス エ リ ン グ が 増 大 す る こ と 、 照 射 温 度 が 高 い ほ ど ボ イ ド 数 密 度 と 平 均 経 が 増 し ス エ リ ン グ 量 が 増 大 す る こ と を 見 い だ し た 。 ま た 、 溶 接 補 修 な ど に 伴 う 熱 影 響 部 の 損 傷 挙 動 に つ い て は 、 熱 履 歴 に よ る 影 響 に つ い て は 、 急 加 熱 、 急 冷 、 大 入 熱 を 受 け た 部 位 ほ ど ボ イ ド 形 成 が 促 進 さ れ る こ と を 明 ら か に し た 。 第3章 で は 、 オ ー ス テ ナ イ ト 鋼 に 比 較 し て 耐 照 射 性 に 優 れ て い る こ と が わ か っ て い る フ ェ ラ イ ト 鋼 に つ い て 、 高 温 強 度 の 改 善 を 目 的 と し て 、 イ ッ ト リ ア を 分 散 強 化 し たODS鋼 試 料 を メ カ ニ カ ル ア ロ イ ン グ 法 に よ り 作 製 し た 。 そ し て 、 鋼 中 の イ ッ ト リ ア 粒 子 は 照 射 に 対 し て 安 定 で あ り 、ODS鋼 は ボ イ ド ス エ リ ン グ も 低 く 耐 照 射 性 が 良 好 で あ る こ と を 明 ら か と し た 。 ま た 、 耐 照 射 性 の さ ら な る 改 善 に は 、Tiの 微 量 添 加 が スエリングの抑制に有効に働くことを発見した。
第4章 で は 、 オ ー ス テ ナ イ ト 系 ス テ ン レ ス 鋼 中 のNiを 低 放 射 化 元 素 で あ るMnに 置 換 し たFe―CrーMnオ ー ス テ ナ イ ト 鋼 に つ い て 相 安 定 性 、 耐 照 射 、 機 械 的 強 度 、 お よ び Heの 影 響 に つ い て 研 究 し た 。Niは 長 半 減 期 核 種 を 生 ず る か ら で あ る 。 そ の 結 果 、 Fe―（13〜15) Cr―（15〜17) Mn−0．2C―O．3Si―lNi―（O．2〜O．3）Nの組成が相安定性に優れ て いる こと を 見い だし た。 中で もFe―12. 5Cr―16. 5Mn−lNiにWとVを微 量添 加し た材 料 は 、 引 張 試 験 に お い てSUS304よ り 高 い 引 張 強 度 と 伸 び を 示 し た 。 電 子 線 照 射 に よ り 高 密 度 で 微 細 な ポ イ ド の 形 成 が 認 め ら れ た が 、 ス エ リ ン グ 値 は10dpa照 射 後 で も 僅 か で あ り 、 耐 照 射 性 も 高 い こ と を 明 ら か に し た 。 こ の 場 合 もHeが 材 料 中 に 存 在 す る と ボ イ ド 平 均 径 が 増 大 し 、 ス エ リ ン グ が 増 加 す る 。 ま た 、 時 効 処 理 な ど に よ り 炭 化 物 を析出させた場合、 耐照射性が低下することも明らかにした。
第5章 で は 、 既 使 用 の 被 照 射 材 を 溶 接 補 修 す る 場 合 を 想 定 し 、Heを 含 有 す る 材 料 を 加 熱 し た と き 材 料 内 部 で 生 ず るHeの 動 的 挙 動 に っ い て 研 究 し た 。 試 料 は 実 機 に 使 用 さ れ て い る オ ー ス テ ナ イ ト 系 ス テ ン レ ス 鋼SUS304お よ びSUS304Lと 、 圧 力 容 器 に 用 い る フ ェ ラ イ ト 鋼SQV―2Aと し た 。 そ の 結 果 、Heと 電 子 線 を 同 時 照 射 し た 圧 力 容 器 鋼 を 緩 昇 温 す る と950K近 傍 で 急 激 に 粒 内 と 粒 界 にHeバ ブ ル が 多 数 形 成 さ れ る 。 一 方 、 急 昇 温 で は 、Heバ ブ ル が 多 数 形 成 さ れ る も の の 緩 昇 温 に 比 べ て 数 密 度 は 低 く 、 平 均 径 も 小 さ い 事 実 を 明 ら か と し た 。 な お 、 粒 界 部 に 形 成 さ れ た バ ブ ル は 粒 内 に 見 ら れ る バ ブ ル に 比 較 し て サ イ ズ が 大 き く 、 溶 接 補 修 時 に 割 れ を 生 じ る 原 因 と な る こ と を 指摘した。
第6章は本研究の総括である。
こ れ を 要 す る に 、 著 者 は 、 原 子 炉 用 構 造 材 料 の 長 寿 命 化 に さ い し て 問 題 と な る 損 傷 挙 動 に つ い て 研 究 し 、 長 寿 命 化 が 材 料 学 的 に 可 能 で あ る こ と を 明 ら か に し た も の で あ り 、 材 料 工 学 に 貢 献 す る と こ ろ 大 で あ る 。 よ っ て 著 者 は ニ 北 海 道 大 学 博 士 （ 工 学）の学位を授与される資格あるものと認める。
