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第 8 章 総括

本研究においては線ノード半⾦属候補物質探索とバルクトポロジーを反映した表⾯状 態の探索を⽬的として HfSiS, CaAgAs, AlB2の⾼分解能 ARPESを⾏った。また、⼤きなチ ャーン数で特徴付けられる点ノード半⾦属を実証するためにCoSiの⾼分解能 ARPESを⾏

った。以下に結果をまとめる。

1. 線ノード半⾦属 HfSiSの⾼分解能 ARPES

新たな線ノード半⾦属の確⽴と表⾯状態の探索を⽬的として、HfSiSの⾼分解能 ARPES 実験を⾏った。その結果、𝑘7= 0, 𝜋 ⾯に 2 つの閉じたバルクディラック線ノードの存在を 明らかにするとともに、2 本の線ノードの間にディラックノードアーク表⾯状態の存在を⾒

出した。以上の結果は発表論⽂[3]中で発表した。

2. 線ノード半⾦属CaAgAsの軟X線ARPES

1 つの線ノードのみがバルクフェルミ⾯を構成する最も単純な電⼦構造を実現すると期 待される線ノード半⾦属候補物質CaAgAsの軟X線ARPES 実験を⾏った。その結果、本 物質はΓ点まわりにドーナッツ型フェルミ⾯のみを持ち、そのフェルミ⾯が線形分散で構 成される線ノード構造と⼀致する性質を持つことを⾒出した。このフェルミ⾯以外にフェ ルミ⾯が存在しないことから、本物質はスピン軌道相互作⽤を無視した際に単⼀の線ノー ド由来のバンドのみでフェルミ⾯が構成される理想的な線ノード半⾦属である可能性が⾼

いと結論した。以上の結果は発表論⽂[6]中で発表した。

3. ディラック線ノードをもつAlB2の軟X線ARPES

軽元素化合物においても線ノード構造が実現可能であることを実証するために、AlB2に おいて軟X線ARPES 実験を⾏った。軟X線光源を⽤いることで⾯直波数不確定性を抑え た光電⼦分光スペクトルを取得でき、AlB2の 3 次元電⼦構造の精密測定に初めて成功した。

その結果、K、H 点周辺でπバンドがディラック錐構造を構成し、そのディラック点がKH 対称軸上でギャップを開けることなく分散することを明らかにした。このことから、AlB2が ディラック線ノードを持つと結論した。以上の結果は発表論⽂[5]中で発表した。

4. ⼤きなチャーン数で特徴付けられる点ノード半⾦属CoSiの⾼分解能 ARPES

新たに提唱されたチャーン数±2 で特徴付けられる点ノード型励起の存在を実証するた めに、候補物質であるCoSiに対して⾼分解能 ARPES実験を⾏った。⾼エネルギー励起光

を⽤いることでバルク電⼦構造を精密に決定し、Γ点において平坦バンドと線形バンドが 3 重縮退点を構成するスピン 1励起構造、R点において4本の線形バンドが4 重縮退点を構

成する 2重ワイル点を観測した。また、低エネルギー励起光を⽤いた実験により、縮退点の

表⾯への射影点を結ぶ表⾯状態の観測に成功した。表⾯状態のトポロジカルな要請とバル クバンド分散構造が理論的提案と⼀致することから、スピン軌道相互作⽤を無視した際に CoSi がチャーン数±2 をもつ点ノード半⾦属であると結論づけた。以上の結果は発表論⽂

[9]中で発表した。

5. 本研究全体のまとめ

本研究ではスピン軌道相互作⽤を考慮しない場合に実現する縮退ノード構造の存在を 実験的に明らかにした。トポロジカル絶縁体の発展として提唱された経緯から、3 次元縮退 ノードをもつ⾦属物質の実証は主にスピン軌道相互作⽤の⼤きい重元素化合物においてな されてきた。⼀⽅で、本研究において特異な縮退ノードを持つ物質相がスピン軌道相互作⽤

なしでも実現することが実証された。また、縮退ノードが⾮⾃明なバルクトポロジーをもつ ことを⽀持する表⾯状態を⾒出した。これにより、⾮⾃明なトポロジーをもつトポロジカル 物質の探索がスピン軌道相互作⽤の⼩さい軽元素物質にまで広がったと⾔える。

また、縮退ノード構造は結晶の持つ対称性に応じて⼤きく変化することを⾒出した。本 研究で報告した縮退ノードの詳細は物質によって⼤きく異なっている。これは、各物質の結 晶構造の持つ対称性に依存していると考えられる。このことから、各縮退ノードの⽣成には 結晶対称性が重要な役割を果たしていることが明らかとなった。

6. 今後の展望

本研究では、種々の線ノード、点ノード半⾦属候補物質の探索を⾼分解能 ARPES実験 による電⼦状態観測を通して⾏った。線ノード半⾦属はそのバルクトポロジーに対応した 表⾯状態が確⽴していないため、今後 HfSiS で観測された線ノード表⾯状態の理論的考察 やCaAgAsやAlB2の表⾯状態探索を通じて線ノード半⾦属を特徴付けるトポロジカル数や 表⾯状態の統⼀的理解が望まれる。また、ディラック、ワイル半⾦属に続く新たな概念とし て、⼤きなチャーン数と特異な低エネルギー励起ハミルトニアンを持つ点ノード半⾦属の 存在がCoSiの電⼦状態観測を通して実証されたため、さらなる点ノード半⾦属の概念拡張 や特異物性の探索、対称性を制御することによるトポロジカル相転移の研究などの発展が 期待される。

発表論⽂

発表論⽂

[1] "Fermiology of possible topological superconductor Tl0.5Bi2Te3 derived from hole-doped topological insulator"

C. X. Trang, Z. Wang, D. Takane, K. Nakayama, S. Souma, T. Sato, T. Takahashi, A. A. Taskin, and Y. Ando,

Physical Review B, Rapid Commun. 93, 241103 (2016).

[2] "Work function of bulk-insulating topological insulator Bi2‒xSbxTe3‒ySey"

D. Takane, S. Souma, T. Sato, T. Takahashi, K. Segawa, and Y. Ando, Applied Physics Letters 109, 91601 (2016).

[3] "Dirac-node arc in the topological line-node semimetal HfSiS"

D. Takane, Z. Wang, S. Souma, K. Nakayama, C. X. Trang, T. Sato, T. Takahashi, and Y.

Ando, Physical Review B, Rapid Commun. 94, 121108 (2016).

[4] "Three-dimensional band structure of LaSb and CeSb: Absence of band inversion"

H. Oinuma, S. Souma, D. Takane, T. Nakamura, K. Nakayama, T. Mitsuhashi, K. Horiba, H. Kumigashira, M. Yoshida, A. Ochiai, T. Takahashi, and T. Sato,

Physical Review B, Rapid Commun. 96, 041120 (2017).

[5] "Observation of a Dirac nodal line in AlB2"

D. Takane, S. Souma, K. Nakayama, T. Nakamura, H. Oinuma, K. Hori, K. Horiba, H.

Kumigashira, N. Kimura, T. Takahashi, and T. Sato,

Physical Review B, Rapid Commun. 98, 041105 (2018). (Editors' Suggestion)

[6] "Observation of Dirac-like energy band and ring-torus Fermi surface associated with the nodal line in topological insulator CaAgAs”

D. Takane, K. Nakayama, S. Souma, T. Wada, Y. Okamoto, K. Takenaka, Y. Yamakawa, A.

Yamakage, T. Mitsuhashi, K. Horiba, H. Kumigashira, T. Takahashi, and T. Sato, npj Quantum Materials 3, 1 (2018).

[7] “Observation of band crossings protected by nonsymmorphic symmetry in layered ternary telluride Ta3SiTe6

T. Sato, Z. Wang, K. Nakayama, S. Souma, D. Takane, Y. Nakata, H. Iwasawa, C. Cacho, T. Kim, T. Takahashi, and Y. Ando,

Physical Review B, Rapid Commun. 98, 121111 (2018).

[8] "Fermi-level tuning of the Dirac surface state in (Bi1-xSbx)2Se3 thin films"

Y. Satake, J. Shiogai, D. Takane, K. Yamada, K. Fujiwara, S. Souma, T. Sato, T. Takahashi,

A. Tsukazaki, Journal of Physics: Condensed Matter, 30, 085501 (2018).

[9] "Observation of Chiral Fermions with a Large Topological Charge and Associated Fermi-arc Surface States in CoSi"

D. Takane, Z. Wang, S. Souma, K. Nakayama, T. Nakamura, H. Oinuma, Y. Nakata, H.

Iwasawa, C. Cacho, T. Kim, . Horiba, H. Kumigashira, T. Takahashi, Y. Ando, and T. Sato, Physical Review Letters 122, 076402 (2019). (Editors' Suggestion)

[10] “Nano-mosaic of Topological Dirac States on the Surface of Pb5Bi24Se41 Observed by Nano-ARPES”

K. Nakayama, S. Souma, C. X. Trang, D. Takane, C. Chen, J. Avila, T. Takahashi, S. Sasaki, Kouji S., M. C. Asensio, Y. Ando, and T. Sato,

Nano Letters 10, 1021 (2019).

[11] “Evidence for bulk nodal loops and universality of Dirac-node arc surface state in ZrGeXc (Xc = S, Se, Te)”

T. Nakamura, S. Souma, Z. Wangå, K. Yamauchi, D. Takane, H. Oinuma, K. Nakayama, K.

Horiba, H. Kumigashira, T. Oguchi, T. Takahashi, Y. Ando, and T. Sato, Physical Review B, 99, 245105 (2019).

[12] “Observation of inverted band structure in topological Dirac-semimetal candidate CaAuAs"

K. Nakayama, Z. Wang, D. Takane, S. Souma, Y. Kubota, Y. Nakata, C. Cacho, T. Kim, S.

A. Ekahana, M. Shi, M. Kitamura, K. Horiba, H. Kumigashira, T. Takahashi, Y. Ando, and T. Sato,

Physical Review B, Rapid Commun. 102, 085112 (2020).

[13] “Signature of band inversion in the antiferromagnetic phase of axion insulator candidate EuIn2As2

Takafumi Sato, Zhiwei Wang, Daichi Takane, Seigo Souma, Chaoxi Cui, Yongkai Li, Kosuke Nakayama, Tappei Kawakami, Yuya Kubota, Cephise Cacho, Timur Kim, Arian Arab, Vladimir N. Strocov, Yugui Yao, and Takashi Takahashi,

Physical Review Research, 2, 033342 (2020).

国際学会発表

国際学会発表

[1] "High-resolution ARPES study of novel topological-semimetal candidates"

D. Takane, S. Souma, Z. Wang, C. X Trang, H. Kotaka, T. Sato, K. Nakayama, Y. Tanaka, H. Kimizuka, T. Takahashi, K. Yamauchi, T. Oguchi, K. Segawa, and Y. Ando, International workshop "Variety and universality of bulk-edge correspondence in topological phases:

From solid state physics to transdisciplinary concepts" (BEC2016), P7, Kyoto, Japan, 2016.

[2] "High-resolution ARPES study of topological line-node semimetal HfSiS"

D. Takane, Z. Wang, S. Souma, K. Nakayama, C. X. Trang, T. Sato, T. Takahashi, and Yoichi Ando, The AIMR International Symposium 2017, P84, Sendai, Japan, 2017.

[3] "Electronic states of topological line-node semimetal HfSiS studied by high-resolution ARPES"

D. Takane, Z. Wang, S. Souma, K. Nakayama, C. X. Trang, T. Sato, T. Takahashi and Y.

Ando, International Conference on Topological Materials Science 2017 (TopoMat2017) PB-27, Tokyo, Japan, 2017.

[4] "Bulk and surface electronic states of topological line-node semimetal HfSiS studied by high-resolution ARPES"

D. Takane, Z. Wang, S. Souma, K. Nakayama, C. X. Trang, T. Sato, T. Takahashi and Yoichi Ando, International workshop on strong correlations and angle-resolved photoemission spectroscopy (CORPES17), Pp-2-4, Hiroshima, Japan, 2017.

[5] “Bulk electronic states of narrow-gap topological insulator CaAgAs studied by soft x-ray ARPES”

D. Takane, K. Nakayama, S. Souma, T. Wada, Y. Okamoto, K. Takenaka, Y. Yamakawa, A.

Yamakage, T. Mitsuhashi, K. Horiba, H. Kumigashira, T. Takahashi, and T. Sato TMS・

EPiQS 2nd Alliance Workshop: Topological magnets and topological superconductors, Kyoto, Japan, 2017.

[6] “New type of Dirac fermions in topological nodal-line semimetals HfSiS and CaAgAs”

D. Takane, S. Souma, K. Nakayama, Z. Wang, Y. Ando, T. Wada, Y. Oakamoto, K.

Takenaka, Y. Yamakawa, A. Yamakage, T. Sato, T. Takahashi, Kick-off Symposium for World Leading Research Centers Materials Science and Spintronics, Sendai, Japan, 2017.

[7] “Observation of Dirac-like energy band and ring-torus Fermi surface in noncentro-symmetric pnictide CaAgAs”

D. Takane, K. Nakayama, S. Souma, T. Wada, Y. Okamoto, K. Takenaka, Y. Yamakawa, A.

Yamakage, T. Mitsuhashi, K. Horiba, H. Kumigashira, T. Takahashi, and T. Sato APS March Meeting 2017, Los Angeles, USA, 2017.

[8] “Spin-1 excitation and double Weyl node with Chern number ±2 in CoSi studied by APRES”

Daichi Takane, Zhiwei Wang, Seigo Souma, Kosuke Nakayama, Takechika Nakamura, Hikaru Oinuma, Yuki Nakata, Hideaki Iwasawa, Cephise Cacho, Timur Kim, Koji Horiba, Hiroshi Kumigashira,Takashi Takahashi, Yoichi Ando, and Takafumi Sato, CIFAR Summer School & Program Meeting 2019, Vancouver, Canada, 2019.

国内学会・シンポジウム発表

[1]「空間反転対称性を破るワイル半⾦属遷移⾦属モノプニクタイドの⾼分解能 ARPES」

⾼根⼤地, 相⾺清吾, Z. Wang, ⼩鷹浩毅, 佐藤宇史, 中⼭耕輔, ⽥中祐輔, 君塚平太, ⾼ 橋隆, ⼭内邦彦, ⼩⼝多美夫, 瀬川耕司, 安藤陽⼀, ⽇本物理学会 (第 71 回年次⼤会), 19aBP-6, 東北学院⼤学, 2016年 3⽉.

[2]「ワイル半⾦属NbPにおける表⾯電⼦状態の終端⾯依存性」

⾼根⼤地, 相⾺清吾, Z. Wang, ⼩鷹浩毅, 佐藤宇史, 中⼭耕輔, ⽥中祐輔, 君塚平太, ⾼ 橋隆, ⼭内邦彦, ⼩⼝多美夫, 瀬川耕司, 安藤陽⼀, ⽇本物理学会(2016 年秋季⼤会), 13aAG-11, ⾦沢⼤学, 2016年9⽉.

[3] "High-resolution ARPES study of topological line-node semimetal HfSiS"

⾼根⼤地, Z. Wang, 相⾺清吾, 中⼭耕輔, C.X. Trang, 佐藤宇史, ⾼橋隆, 安藤陽⼀, 第 2 回「トポロジーが紡ぐ物質科学のフロンティア」領域研究会, P37, 東北⼤学

2016年 12⽉.

[4]「トポロジカル線ノード半⾦属 HfSiSの⾼分解能 ARPES」

⾼根⼤地, Z. Wang, 相⾺清吾, 中⼭耕輔, C. X. Trang, 佐藤宇史, ⾼橋隆, 安藤陽⼀, 第 30 回⽇本放射光学会年会・放射光科学合同シンポジウム(JSR2017), 4B004S, 神⼾芸術 センター, 2017年 1⽉.

[5]「電圧印加⾼分解能光電⼦分光による⾼バルク絶縁性トポロジカル絶縁体 Bi2-xSbxTe3-ySeyの仕事関数の決定」

⾼根⼤地, 相⾺清吾, 佐藤宇史, ⾼橋隆, 瀬川耕司, 安藤陽⼀, 第64 回⽇本応⽤物理学会 春季学術講演会, 14p-501-10, パシフィコ横浜, 2017年 3⽉.

[6]「トポロジカル線ノード半⾦属 HfSiSの⾼分解能 ARPES」

⾼根⼤地, Z. Wang, 相⾺清吾, 中⼭耕輔, C. X. Trang, 佐藤宇史, ⾼橋隆, 安藤陽⼀, ⽇

国際学会発表

本物理学会(第72回年次⼤会), 18aB12-12, ⼤阪⼤学, 2017年 3⽉.

[7]「トポロジカル線ノード半⾦属CaAgAsの軟X線ARPES」

⾼根⼤地, 中⼭耕輔, 相⾺清吾, 和⽥泰地, 岡本佳⽐古, ⽵中康司, ⼭川洋⼀, ⼭影相, 三橋太⼀, 堀場弘司, 組頭広志, 佐藤宇史, ⾼橋隆, ⽇本物理学会(2017 年秋⼤会),

21pB32-3, 岩⼿⼤学, 2017年9⽉.

[8]「⾼分解能 ARPESによるトポロジカル線ノード半⾦属の電⼦状態」

⾼根⼤地, Z. Wang, 中⼭耕輔, 相⾺清吾, 和⽥泰地, C. X. Trang, 岡本佳⽐古,

⽵中康司, ⼭川洋⼀, ⼭影相, 三橋太⼀, 堀場弘司, 組頭広志, ⾼橋隆, 安藤陽⼀, 佐藤 宇史, UVSOR sympo2017, 3-3 ,岡崎コンファレンスセンター, 2017年 10⽉.

[9]「CaAgAsにおけるディラック型バルク電⼦バンドの観測: 軟X線APRES」

⾼根⼤地, 中⼭耕輔, 相⾺清吾, 和⽥泰地, 岡本佳⽐古, ⽵中康司, ⼭川洋⼀, ⼭影相, 三橋太⼀, 堀場弘司, 組頭広志, 佐藤宇史, ⾼橋隆, ⽇本物理学会(2018 年年次⼤会), 24pK402-3, 東京理科⼤学, 2018年 3⽉.

[10]「AlB2におけるディラック線ノードの観測:軟X線ARPES」

⾼根⼤地, 相⾺清吾, 中⼭耕輔, 中村剛慶, 追沼暉, 堀健太郎, 堀場弘司, 組頭広志, ⽊ 村憲彰, ⾼橋隆, 佐藤宇史, ⽇本物理学会(2018年年秋季⼤会), 9pK106-1, 同志社⼤学, 2018年9⽉

[11]「Observation of Bulk Topological Fermionic excitation with Chern Number ±2 in CoSi」

D. Takane, Z. Wang, S. Souma, K. Nakayama, T. Nakamura, H. Oinuma, Y. Nakata, H.

Iwasawa, C. Cacho, T. Kim, K. Horiba, H. Kumigashira, T. Takahashi, Y. Ando, and T.

Sato, 第 3回「トポロジーが紡ぐ物質科学のフロンティア」領域研究会, 名古屋⼤学, 2019年 1⽉.

[12]「トポロジカル半⾦属CoSiにおけるカイラルフェルミオンのARPES観測」

⾼根⼤地, Zhiwei Wang, 相⾺清吾, 中⼭耕輔, 中村剛慶, 追沼暉, 中⽥優樹, 岩澤英 明, Cephise Cacho, Timur Kim, 堀場弘司, 組頭広志, ⾼橋隆, 安藤陽⼀, 佐藤宇史,

⽇本物理学会(2019年年次⼤会), 九州⼤学, 2019年 3⽉.

[13]「カイラルトポロジカル半⾦属CoSiの表⾯電⼦状態のARPES観測」

⾼根⼤地, Zhiwei Wang, 相⾺清吾, 中⼭耕輔, 中村剛慶, 追沼暉, 中⽥優樹, 岩澤英 明, Cephise Cacho, Timur Kim, 堀場弘司, 組頭広志, ⾼橋隆, 安藤陽⼀, 佐藤宇史, ⽇ 本物理学会(2019年秋季⼤会), 九州⼤学, 2019年9⽉.

[14]「ARPESによるハーフホイスラーGdPtBiのバルク/表⾯電⼦構造の観測」

⾼根⼤地, 鈴⽊健⼠, 相⾺清吾, ⼭内邦彦, 中⼭耕輔, 堀健太郎, C. X. Trang, Emile D.

L. Rienks, 北村未歩, C. Cacho, T. Kim, 堀場弘司, 組頭広志, ⼩⼝多美夫, ⾼橋隆, J. G.