第 6 章 結論
A.3 平面波のカットオフエネルギーとサンプル k 点
全エネルギー計算の計算精度を決める計算条件である、
• 平面波のカットオフエネルギー
• サンプルk点の数
を決めるために、これら2つの条件を変えながら全エネルギー計算を行った。
SiO2結晶 SiO2結晶の計算にはα-quartz構造を用いて全エネルギーの平面波のカットオフエネルギーと
サンプルk点(既約ブリルアンゾーン内での点)依存性の確認を行った(図A.7)。全エネルギーの平面波の
カットオフエネルギー依存性を見てみると、65Ryあたりから全エネルギーはほとんど変化していないこと が分かる。SiO2バルク結晶、薄膜モデルに対しては平面波のカットオフエネルギーを65Ryとした。100Ry とした時とのエネルギー差は約1.6×10−2Ha(0.44eV)となっている。
次にサンプルk点数の依存性を見てみると20点より多くサンプルしても全エネルギーはほとんど変わら ないことが分かる。サンプルk点数が20点の時と、100点の時で全エネルギー差は3.7×10−5Ha(1meV)で あるので、サンプルk点数は20点とした。
-6 -5 -4 -3 -2 -1 0
0 0.05 0.1 0.15 0.2 0.25 0.3 0.35 0.4
D ipol e M om ent (D ebye )
Fixed Relaxed
E ext (V/ a B ) (a)
-0.015 -0.01 -0.005 0 0.005
0.01 0.015 0.02 0.025
0 0.05 0.1 0.15 0.2 0.25 0.3 0.35 0.4
F orc e (H a/ a B )
Si1 Si2 Si3 Si4 Si5 Si6 Si7 Si8
O1 O2 O3 O4 O5 O6 O7
E ext (V/ a B ) (b)
図 A.3: 7MLβ-quartz(0001)薄膜の(a)双極子モーメント、(b)原子にかかる力の外部電界依存性．(a)赤 い、青いプロットはそれぞれ格子緩和を行わない場合と行った場合となっている．
HfO2結晶 HfO2結晶についてはcubic構造を用いて確認を行った。
全エネルギーの平面波のカットオフエネルギー依存性を見てみると、75Ryあたりから全エネルギーはほ とんど変化していないことが分かる。本研究では、平面波のカットオフエネルギーを80Ryとした。110Ry とした時とのエネルギー差は約1×10−3Ha(3meV)であり、数meVのエネルギー差を議論しない限り十分 な精度があるといえる。
次にサンプルk点数の依存性を見てみると20点より多くサンプルしても全エネルギーはほとんど変わらな いことが分かる。しかし、平面波のカットオフエネルギーが80Ryと高く、サンプルk点を20点とることは計 算負荷が大きい。また、サンプルk点数が10点の時でも20点の時とのエネルギー差は1.5×10−5Ha(0.4meV) 程度で精度は十分であったため、本研究ではサンプルk点数を10点とした。サンプルk点が10点、20点
-0.03 -0.02 -0.01 0 0.01 0.02 0.03 0.04
0 0.05 0.1 0.15 0.2 0.25 0.3 0.35 0.4
D is pl ac em ent ( a
B)
Si1 Si2 Si3 Si4 Si5 Si6 Si7
Si8 O1
O2 O3 O4 O5 O6 O7
E ext (V/ a
B)
図 A.4: 7MLβ-quartz(0001)薄膜の外部電界による原子変位．
の場合と85点の時で全エネルギー差はそれぞれ、1.7×10−5Ha(0.5meV)、1.7×10−6Ha(0.05meV)である。
-6 -5 -4 -3 -2 -1 0
0 0.05 0.1 0.15 0.2 0.25 0.3
Fixed Relaxed
D ipol e M om ent (D ebye )
E ext (V/ a B ) (a)
-0.004 -0.002 0 0.002 0.004 0.006 0.008
0 0.05 0.1 0.15 0.2 0.25 0.3
F orc e (H a/ a B )
E ext (V/ a B )
Hf1 Hf2 Hf3 Hf4 Hf5
Hf6 Hf7 Hf8 Hf9 Hf10 O1
O2 O3 O4 O5
O6 O7 O8 O9
(b)
図 A.5: 水素終端9MLc-HfO2(001)薄膜の(a)双極子モーメント、(b)原子にかかる力の外部電界依存性．
(a)赤い、青いプロットはそれぞれ格子緩和を行わない場合と行った場合となっている．
-0.03 -0.02 -0.01 0 0.01 0.02 0.03 0.04
0 0.05 0.1 0.15 0.2 0.25 0.3 0.35 0.4
D is pl ac em ent ( a
B)
Si1 Si2 Si3 Si4 Si5 Si6 Si7
Si8 O1
O2 O3 O4 O5 O6 O7
E ext (V/ a
B)
図A.6: 水素終端9MLc-HfO2(001)薄膜の外部電界による原子変位．
0 0.5 1 1.5 2
30 40 50 60 70 80 90 100
Cutoff energy (Ry)
T ot al e ne rgy (H a)
-0.6 -0.5 -0.4 -0.3 -0.2 -0.1 0.0 0.1 0.2
10 20 30 40 50 60 70 80 90 100
T ot al E ne rgy [10 -3 Ha]
Number of k-points
図 A.7: α-quartz結晶の全エネルギーの(a)平面波カットオフエネルギー、(b)サンプルk点依存性．k点 の数は既約ブリルアンゾーン内の点を示している．
-0.05 0 0.05
0.1 0.15
0.2 0.25
40 50 60 70 80 90 100 110
T ot al E ne rgy [H a]
Cut off energy [Ry]
-1.0 -0.5 0.0 0.5 1.0 1.5
70 80 90 100 110
[10-3Ha]
(a)
-0.20 -0.15 -0.10 -0.05 0.00 0.05
0 20 40 60 80 100
T ot al E ne rgy [10 -3 Ha]
Number of k-points (b)
図 A.8: c-HfO2結晶の全エネルギーの(a)平面波カットオフエネルギー、(b)サンプルk点依存性．k点の
数は既約ブリルアンゾーン内の点を示している．
付 録 B 原子単位系
原子単位にはHartree原子単位とRydberg原子単位の2種類がある。それぞれ電子状態計算で頻繁に現 れる量を簡単に書き表せるようになっている。
表B.1: Hartree,Rydberg単位系の基準となる値 Hartree[Ha] Rydberg[Ry]
e2 1 2
me 1 12
! 1 1
4π$0 1 1
これらの値を基準にして、代表的な量の換算表を以下に示した。
Hartree単位系[Ha] Rydberg単位系[Ry]
長さ aB =m!2
ee2 1 1 0.529177˚A
エネルギー Eh= m2e!e24 1 2 2×13.6eV 静電ポテンシャル Eh/e 1 2 27.2113845V
電界 eaEhB 1 2 5.14220642×1011V/m
双極子モーメント eaB 1 1 8.47835309×10−30Cm
力 Eh/aB 1 2 8.2387225×10−8N
付 録 C 計算データ
本論文中で用いた計算モデルの最適化後の構造データと、議論の根拠となった計算結果のデータを添付 した。原子位置は、スーパーセルの基本並進ベクトルを用いた内部座標と、˚Aで表記した。
表 C.1: 2MLα-quartz(0001)薄膜の座標データ．ユニットセルは六方晶でa= 9.461216076aB, c= 31aB．
Atom a1 a2 a3 x[˚A] y[˚A] z[˚A]
H 0.16888 0.75971 -0.03358 -1.05626 3.29402 -0.55086 H 0.70951 0.13670 -0.06365 3.21009 0.59271 -1.04422 Si 0.46884 -0.00129 0.00042 2.35056 -0.00558 0.00689 O 0.41864 0.26961 0.04058 1.42107 1.16899 0.66577 O 0.58880 -0.14918 0.07100 3.32139 -6.46831 1.16468 Si 0.52994 0.52994 0.11167 1.32662 2.29777 1.83188 O -0.14918 0.58880 0.15234 -2.22087 2.55299 2.49908 O 0.26961 0.41864 0.18275 3.01838 1.81518 2.99799 Si -0.00129 0.46884 0.22292 -1.18011 2.03285 3.65686 H 0.75971 0.16888 0.25692 3.38084 0.73226 4.21461 H 0.13670 0.70951 0.28699 -1.09174 3.07638 4.70798
表C.2: 2MLβ-quartz(0001)薄膜の座標データ．ユニットセルは六方晶でa= 9.6211450228aB, c= 31aB．
Atom a1 a2 a3 x[˚A] y[˚A] z[˚A]
H -0.26868 0.80397 -0.16505 -3.41455 3.54485 -2.70762 H 0.27088 0.19603 -0.16505 0.88009 0.86434 -2.70762 Si 0.00110 0.00000 -0.11441 0.00559 0.00000 -1.87680 O -0.08467 0.20858 -0.05722 -0.96205 0.91966 -0.93873 O 0.08687 0.79142 -0.05722 -1.57241 3.48952 -0.93873 Si 0.00110 0.50000 0.00000 -1.26723 2.20459 0.00000 O 0.29252 0.58577 0.05722 -0.00186 2.58276 0.93873 O -0.29032 0.41423 0.05722 -2.53260 1.82642 0.93873 Si -0.49890 0.50000 0.11441 -3.81287 2.20459 1.87680 H -0.30287 0.76978 0.16505 -3.50158 3.39410 2.70762 H 0.30507 0.2.3022 0.16505 0.96713 1.01509 2.70762
表 C.3: 酸素欠損5MLβ-quartz(0001)薄膜の座標データ．ユニットセルは六方晶でa= 9.60aB, c= 41aB．
Atom a1 a2 a3 x[˚A] y[˚A] z[˚A]
H -0.27862 0.28078 -0.24653 -2.12861 1.23527 -5.34881 H 0.26271 -3.35608 -0.23802 2.18707 -1.47650 -5.16421 Si -0.02560 -0.52527 -0.20414 1.20415 -2.31093 -4.42914 O -0.12314 -0.30812 -0.16693 0.15707 -1.35555 -3.62173 O 0.03011 0.26611 -0.15470 -0.52296 1.17077 -3.35634 Si -0.05122 -0.04154 -0.11758 -0.15469 -0.18276 -2.55100 O 0.24366 0.03865 -0.07511 1.13962 0.17006 -1.62971 O -0.35586 -0.15954 -0.07536 -1.40255 -0.70189 -1.63508 Si -0.54425 -0.46453 -0.03184 -2.64685 -0.20437 -0.69086 O -0.27827 0.27824 0.00000 -2.12038 1.22412 0.00000 Si 0.04645 -0.45575 0.03184 1.39361 -2.00507 0.69086 O -0.03868 -0.24368 0.07511 0.42246 -1.07209 1.62971 O 0.15957 0.35588 0.07536 -0.09335 1.56571 1.63508 Si -0.04154 -0.05122 -0.11758 0.08093 0.22535 2.55100 O -0.26614 -0.03015 0.15470 -1.27544 -0.13265 3.35634 O 0.30814 0.12317 0.16693 1.25252 0.54191 3.62173 Si -0.47473 0.02560 0.20414 -2.47670 1.12639 4.42914 H 0.33558 -0.26272 -0.23802 -2.37207 1.15583 5.16421 H -0.28074 0.27863 0.24653 -2.13393 1.22582 5.34881
参考文献
[1] abinit(http://www.abinit.org/).
[2] SEMICONDUCTOR DEVICES - Physics and Technology 2nd Edition.
[3] R. Barrett and C. F. Quate. Charge storage in a nitride-oxide-silicon medium by scanning capacitance microscopy. J. Appl. Phys., 70(5):2725, May 1991.
[4] M. Bockstedte, A. Kley, J. Neugebauer, and M. Scheffler. Density-functional theory calculations for poly-atomic systems: electronic structure, static and elastic properties and ab initio molecular dynamics. Comp. Phys. Comm., 107(1-3):187, December 1997.
[5] V. E. Bottom. Dielectric constant of quartz. J. Appl. Phys., 43(4):1493, April 1972.
[6] D. Ceresoli and D. Vanderbilt. Structural and dielectric properties of amorphous zro2 and hfo2. Phys. Rev. B, 74(12):125108, September 2006.
[7] E. K. Chang, M. Rohlfing, and S. G. Louie. Excitons and optical properties ofα-quartz. Phys. Rev.
Lett., 85(12):2613, September 2000.
[8] B. E. Deal and A. S. Grove. General relationship for the thermal oxidation of silicon.J. Appl. Phys., 36:3770, December 1965.
[9] A. A. Demkov. Investigating alternative gate dielectrics: A theoretical approach.phys. stat. sol. (b), 226(1):57, May 2001.
[10] R. H. Dennard, F. H. Gaensslen, V. Rideout, E. Bassous, and A. LeBlanc. Design of ion-implanted mosfet’s with very small physical dimensions. IEEE J. Solid-State Circuits, 9(5):256, October 1974.
[11] K. Doi, Y. Mikazuki, S. Sugino, T. Doi, P. Szarek, M. Senami, K. Shiraishi, H. Iwai, N. Umezawa, T. Chikyo, K. Yamada, and A. Tachibana. Electronic structure study of local dielectric properties of lanthanoid oxide clusters. Jpn. J. Appl. Phys., 47:205, January 2008.
[12] D. Donadio and M. Bernasconi. Photoelasticity of crystalline and amorphous silica from first prin-ciples. Phys. Rev. B, 68(13):134202, October 2003.
[13] R. P. Feynman. Forces in molecules. Phys. Rev., 56:340, August 1939.
[14] F. Giustino, A. Bongiorno, and A. Pasquarello. Equivalent oxide thickness of a thin oxide interlayer in gate insulator stacks on silicon. Appl. Phys. Lett., 86(19):192901, May 2005.
[15] F. Giustino and A. Pasquarello. Electronic and dielectric properties of a suboxide interlayer at the silicon–oxide interface in mos devices. Surf. Sci., 586:183, 2005.
[16] F. Giustino and A. Pasquarello. Theory of atomic-scale dielectric permittivity at insulator interfaces.
Phys. Rev. B, 71:144104, April 2005.
[17] F. Giustino, P. Umari, and A. Pasquarello. Dielectric discontinuity at interfaces in the atomic-scale limit: Permittivity of ultrathin oxide films on silicon. Phys. Rev. Lett., 91:267601, 2003.
[18] X. Gonze. First-principles responses of solids to atomic displacements and homogeneous electric fields: Implementation of a conjugate-gradient algorithm. Phys. Rev. B, 55(18):10337, April 1997.
[19] X. Gonze, J.-C. Charlier, D. C. Allan, and M. P. Teter. Interatomic force constants from first principles: The case ofα-quartz. Phys. Rev. B, 50(17):13038, 1994.
[20] X. Gonze and C. Lee. Dynamical matrices, born effective charges, dielectric permittivity tensors, and interatomic force constants from density-functional perturbation theory.Phys. Rev. B, 55(16):10355, April 1997.
[21] M. Gurvitch, L. Manchanda, and J. M. Gibson. Study of thermally oxidized yttrium films on silicon.
Appl. Phys. Lett., 51(12):919, July 1987.
[22] E. P. Gusev, M. Copei, E. Cartier, I. J. R. Baumvol, C. Krug, and M. A. Gribelyuk. High-resolution depth profiling in ultrathin al2o3 films on si. Appl. Phys. Lett., 76(2):176, January 2000.
[23] M. Gutowski, J. E. Jaffe, C.-L. Liu, M. Stoker, R. I. Hegde, R. S. Rai, and P. J. Tobin. Thermo-dynamic stability of high-k dielectric metal oxides zro2 and hfo2 in contact with si and sio2. Appl.
Phys. Lett., 80(11):1897, January 2002.
[24] D. R. Hamann. Generalized gradient theory for silica phase transitions. Phys. Rev. Lett., 76(4):660, January 1996.
[25] K. Hirose, H. Nohira, K. Azuma, and T. Hattori. Photoelectron spectroscopy studies of sio2/si interfaces. Prog. Surf. Sci., 82(1):3, December 2007.
[26] K. Hirose, K. Sakano, H. Nohira, and T. Hattori. Valence-band offset variation induced by the interface dipole at the sio2/si(111) interface. Phys. Rev. B, 64:155325, September 2001.
[27] P. Hohenberg and W. Kohn. Inhomogeneous electron gas. Phys. Rev., 136(3B):B864, November 1964.
[28] M. Houssa, L. Pantisano, L.-. Ragnarsson, R. Degraeve, T. Schram, G. Pourtois, S. D. Gendt, G. Groeseneken, and M. Heyns. Electrical properties of high-k gate dielectrics: Challenges, current issues, and possible solutions. Mater. Sci. Eng. R, 51:37, 2006.
[29] N. Ikarashi, K. Watanabe, and Y. Miyamoto. High-resolution transmission electron microscopy of an atomic structure at a si(001) oxidation front. Phys. Rev. B, 62(23):15989, December 2000.
[30] Intel. http://www.intel.com/technology/.
[31] H. Iwai, S. Ohmi, S. Akama, C. Ohshima, A. Kikuchi, I. Kashiwagi, J. Taguchi, H. Yamamoto, J. Tonotani, Y. Kim, A. Kuriyama, and Y. Yoshihara. Advanced gate dielectric materials for sub-100nm cmos. Tech. Dig. Int. Electron Devices Meet., 2002:625, December 2002.
[32] J. E. Jaffe, R. A. Bachorz, and M. Gutowski. Low-temperature polymorphs of zro2 and hfo2: A density-functional theory study. Phys. Rev. B, 72(14):144107, October 2005.
[33] H. Kageshima, M. Uematsu, K. Akagi, S. Tsuneyuki, T. Akiyama, and K. Shiraishi. Theoretical study on atomic structures of thermally grown silicon oxide/silicon interfaces. e-J. Surf. Sci. Nanotech., 4:584, August 2006.
[34] D. Kahng and M. M. Atalla. Silicon-silicon dioxide surface device. InIRE Device Research Confer-ence, Pittsburgh, 1960.
[35] N. R. Keskar and J. R. Chelikowsky. Structural properties of nine silica polymorphs. Phys. Rev. B, 46(1):1, July 1992.
[36] H. Kimizuka, H. Kaburaki, and Y. Kogure. Molecular-dynamics study of the high-temperature elasticity of quartz above the＼alpha-＼betaphase transition. Phys. Rev. B, 67(2):024105, January 2003.
[37] R. D. King-Smith and D. Vanderbilt. Theory of polarization of crystalline solids. Phys. Rev. B, 47(3):1651, January 1993.
[38] W. Kohn and L. J. Sham. Self-consistent equations including exchange and correlation effects.Phys.
Rev., 140(4A):A1133, November 1965.
[39] K. Kukli, J. Ihanus, M. Ritala, and M. Leskela. Tailoring the dielectric properties of hfo2-ta2o3
nanolaminates. Appl. Phys. Lett., 68(26):3737, June 1996.
[40] C.-K. Lee, E. Cho, H.-S. Lee, C. S. Hwang, and S. Han. First-principles study on doping and phase stability of hfo2. Phys. Rev. B, 78(1):012102, July 2008.
[41] Y. P. Li and W. Y. Ching. Band structures of all polycrystalline forms of silicon dioxide. Phys. Rev.
B, 31(4):2172, February 1985.
[42] F. Liu, S. H. Garofalini, D. King-Smith, and D. Vanderbilt. First-principles study of crystalline silica. Phys. Rev. B, 49(18):12528, May 1994.
[43] R. M. Martin. Comment on calculations of electronic polarization in crystals.Phys. Rev. B, 9(4):1998, August 1974.
[44] B. Meyer and D. Vanderbilt. Ab initio study of batio3and pbtio3surfaces in external electric fields.
Phys. Rev. B, 63:205426, May 2001.
[45] N. Miyata. Two-step behavior of initial oxidation at hfo2/si interface. Appl. Phys. Lett., 89(10):102903, September 2006.
[46] A. Munkholm, S. Brennan, F. Comin, and L. Ortega. Observation of a distributed epitaxial oxide in thermally grown sio2 on si(001). Phys. Rev. Lett., 75(23):4254, December 1995.
[47] Y. Naitou, A. Ando, H. Ogiso, S. Kamohara, F. Yano, and A. Nishida. Tip-to-sample distance dependence ofdc/dz imaging in thin dielectric film measurement. Jpn. J. Appl. Phys., 47(2):1056, February 2008.
[48] J. Nakamura, S. Ishihara, A. Natori, T. Shimizu, and K. Natori. Dielectric properties of hydrogen-terminated si(111) ultrathin films. J. App. Phys., 99(5):054309, March 2006.
[49] N. Nakanishi, Y. Kikuchi, T. Yamazaki, E. Okunishi, K. Watanabe, and I. Hashimoto. Quanti-tative evaluation of sio2/si interfaces using high-resolution high-angle annular dark field scanning transmission electron microscopy. Phys. Rev. B, 70(16):165324, October 2004.
[50] J. Neugebauer and M. Scheffler. Adsorbate-substrate and absorbate-adsorbate interactions of na and k adlayers on al(111). Phys. Rev. B, 46(24):16067, December 1992.
[51] A. Ourmazd, D. W. Taylor, J. A. Renschler, and J. Bevk. Si → sio2 transformation: Interfacial structure and mechanism. Phys. Rev. Lett., 59(2):213, July 1987.
[52] J. P. Perdew, K. Burke, and M. Ernzerhof. Generalized gradient approximation made simple. Phys.
Rev. Lett., 77(18):3865, October 1996.
[53] C. M. Perkins, B. B. Triplett, P. C. McIntyre, K. C. Saraswat, and E. Shero. Thermal stability of polycrystalline silicon electrodes on zro2 gate dielectrics. Appl. Phys. Lett., 81(8):1417, June 2002.
[54] R. Ramprasad and N. Shi. Dielectric properties of nanoscale hfo2slab. Phys. Rev. B, 72(5):052107, August 2005.
[55] R. Resta. Macroscopic polarization in crystalline dielectrics: the geometric phase approach. Rev.
Mod. Phys., 66(3):899, July 1994.
[56] G.-M. Rignanese, X. Gonze, G. Jun, K. Cho, and A. Pasquarello. First-principles investigation of high-k dielectrics: Comparison between the silicates and oxides of hafnium and zirconium. Phys.
Rev. B, 69(18):184301, May 2004.
[57] J. Robertson. Band offsets of wide-band-gap oxides and implications for future electronic devices.
J. Vac. Sci. Technol. B, 18(3):1785, May 2000.
[58] J. Robertson. Interfaces and defects of high-k oxides on silicon. Solid State Electron., 49:283, November 2005.
[59] D. C. G. S. A. Campbell, X. Wang, M. T. Hsich, H. S. Kim, W. L. Gladfelter, and J. H. Yan.
Mosfet transistors fabricated with high permitivity tio2 dielectrics. IEEE Trans. Electron Devices, 44(1):104, January 1994.
[60] I. Saika-Voivod, F. Sciortino, T. Grande, and P. H. Poole. Phase diagram of silica from computer simulation. Phys. Rev. E, 70(6):061507, December 2004.
[61] L. J. Sham and M. Schl＼”uter. Density-functional theory of the energy gap. Phys. Rev. Lett., 51(20):1888, November 1983.
[62] N. Shi and R. Ramprasad. Dielectric properties of ultrathin sio2 slabs. Appl. Phys. Lett., 87(26):262102, December 2005.
[63] N. Shi and R. Ramprasad. Atomic-scale dielectric permittivity profiles in slabs and multilayers.
Phys. Rev. B, 74(4):045318, July 2006.
[64] N. Shi and R. Ramprasad. Local dielectric permittivity of hfo2 based slabs and stacks: A first principles study. Appl. Phys. Lett., 91(24):242906, December 2007.
[65] M. Shultz. The end of the road for silicon? Nature(London), 399:729, June 1999.
[66] SIA. http://www.sia-online.org/.
[67] S. M. Sze. Physics of Semiconductor Devices. Wiley, 2nd ed. edition, 1981.
[68] Y. Taur, D. A. Buchanan, W. Chen, D. J. Frank, K. E. Ismail, S.-H. Lo, G. A. Sai-Halasz, R. G.
Viswanathan, H.-J. C. Wann, S. J. Wind, and H.-S. Wong. Cmos scaling into the nanometer regime.
Proc. IEEE, 85(4):486, April 1997.
[69] Y. Tezuka, S. Shin, and M. Ishigame. Observation of the silent soft phonon inβ-quartz by means of hyper-raman scattering. Phys. Rev. Lett., 66(18):2356, December 1991.
[70] K. Tomida, K. Kita, and A. Toriumi. Dielectric constant enhancement due to si incorporation into hfo2. Appl. Phys. Lett., 89(14):142902, October 2006.
[71] S. Tsuneyuki, H. Aoki, and M. Tsukada. Molecular-dynamics study of the αtoβstructural phase transition of quartz. Phys. Rev. Lett., 64(7):776, April 1990.
[72] S. V. Ushakov, A. Navrotsky, Y. Yang, S. Stemmer, K. Kukli, M. Ritala, M. A. Leskela, P. Fejes, A. Demkov, C. Wang, B.-Y. Nguyen, and D. Triyoso. Crystallization in hafnia- and zirconia-based systems. phys. stat. sol. (b), 241(10):2268, July 2004.
[73] M. R. Visokay, J. J. Chambers, A. L. P. Rotondaro, A. Shanware, and L. Colombo. Application of hfsion as a gate dielectric material. Appl. Phys. Lett., 80(17):3183, April 2002.
[74] S. Wakui, J. Nakamura, and A. Natori. First-principles calculations of dielectric constants for ultrathin sio2 films. J. Vac. Sci. Technol. B, 24(4):1992, June/August 2006.
[75] J. Wang, H. P. Li, and R. Stevens. Hafnia and hafnia-toughened ceramics.J. Mater. Sci., 27(20):5397, January 1992.
[76] M. H. White and J. R. Cricchi. Characterization of thin-oxide mnos memory transistors. IEEE Trans. Electron Devices, ED-19(12):1280, December 1972.
[77] G. D. Wilk, R. M. Wallace, and J. M. Anthony. High-k gate dielectrics: Current status and materials properties. J. Appl. Phys., 89:5243, 2001.
[78] R. W. Wyckoff. Crystal Structures. New York: Interscience Publishers, 2nd ed. edition, 1965.
[79] T. Yamasaki, C. Kaneta, T. Uchiyama, T. Uda, and K. Terakura. Geometric and electronic structures of sio2si(001) interfaces. Phys. Rev. B, 63(11):115314, March 2001.
[80] X. Zhao and D. Vanderbilt. First-principles study of structural, vibrational, and lattice dielectric properties of hafnium oxide. Phys. Rev. B, 65(23):233106, June 2002.
[81] X. Zhao and D. Vanderbilt. Phonons and lattice dielectric properties of zirconia. Phys. Rev. B, 65(7):075105, January 2002.
[82] 安田 哲二. 反射率差訊動を利用したプリビン酸化層数のその場計測. 表面科学, 23(9):562, September 2002.
[83] 高重 正明. 物質構造と誘電体入門. 物性科学入門シリーズ.裳華房, December 2003.
[84] .正敏. 岩波基礎物理シリーズ 「物質の電磁気学」, volume 4. 岩波書店, 1996.
謝辞
本論文の執筆にあたり、御指導や貴重な御助言、御協力を賜りました事をここに深く感謝いたします。ま た、本論文の副査を引き受けて頂いた、中村淳准教授、名取晃子教授、野崎真次教授、一色秀夫教授、阿部 浩二教授には貴重なご意見、ご助言を賜りましたことを大変感謝致します。
特に、研究室での生活に於いては、名取・中村研究室の皆様には大変お世話になりました。卒業生及び在 学生の方々にも深く感謝致します。そして、今まで生活面で様々な支援を頂くと共に温かく見守ってくだ さった家族に深く感謝致します。
まだまだ訂正すべき点が多い状態での製本となってしまい、ご助言、ご意見を頂いた方々には大変申し訳 ありません。これらのご助言、ご意見は、これらかの私の仕事や生活で大いに役立てていこうと思ってい ます。
発表実績
関連論文
1. 全著者名：Sadakazu Wakui, Jun Nakamura, and Akiko Natori
論文題目：In-plane strain effect on dielectric properties of the HfO2 thin film
印刷公表の方法及び時期：平成21年7月Journal of Vacuum Science and Technology B27, pp.2020-2023
2. 全著者名：Sadakazu Wakui, Jun Nakamura, and Akiko Natori
論文題目：Atomic scale dielectric constant near the SiO2/Si(001) interface
印刷公表の方法及び時期：平成20年8月Journal of Vacuum Science and Technology B26, pp.1579-1584
3. 全著者名：Sadakazu Wakui, Jun Nakamura, and Akiko Natori 論文題目：Dielectric properties of the interface between Si and SiO2
印刷公表の方法及び時期：平成19年2月 Japan Journal of Applied Physics46, pp.3261-3264 4. 全著者名：Sadakazu Wakui, Jun Nakamura, and Akiko Natori
論文題目：First-principles calculations of dielectric constants for ultrathin SiO2 films
印刷公表の方法及び時期：平成18年7月Journal of Vacuum Science and Technology B 24, 1992-1996
参考論文
1. 全著者名：Jun Nakamura, Sadakazu Wakui, Shunsuke Eguchi, Ryosuke Yanai, and Akiko Natori 論文題目：Nano-Scale Profile of the Dielectric Constant Near the Si/oxide Interface: A First-Principles Approach
印刷公表の方法及び時期：平成19年10月ECS Transactions11, 173-182 2. 全著者名：Jun Nakamura, Sadakazu Wakui, and Akiko Natori
論文題目：First-principles evaluations of dielectric properties from nano-scale points of view 印刷公表の方法及び時期：平成18年10月Proc. of 8th International Conference on Solid-State and Integrated-Circuit Technology (ICSICT-8) (IEEE-Press) , 06EX1294, 1407-1410
国内学会
1. 「第一原理計算を用いた誘電率評価方法の開発とその超薄膜への応用」
シンポジウム「来るべきナノCMOS時代に向けての挑戦とその課題」2005年4月早稲田大学
（新宿）
中村淳、涌井貞一、名取晃子
2.「SiO2超薄膜の誘電特性」 日本物理学会2005年秋期大会 2005年9月（京田辺）講演番号：20aYE-7 涌井貞一、中村淳、名取晃子
3. 「第一原理計算に基づく絶縁超薄膜誘電率の理論的解析」（招待講演）
シンポジウム「Nano CMOS今後１５年の展望とその技術課題」 2006年9月（新宿）
中村淳、涌井貞一、名取晃子
4. 「SiO2/Si(001)界面のナノスケール誘電特性」
ゲートスタック研究会 −材料・プロセス・評価の物理−(第12回研究会)、2007年2月(三島）
涌井貞一、中村淳、名取晃子
5. 「第一原理計算によるSiO2/Si(001)界面のナノスケール誘電特性評価」
日本物理学会2007年春季大会 2007年3月（鹿児島）講演番号：18pTG-9 涌井 貞一、中村 淳、名取 晃子
6. 「SiO2/Si(001)界面におけるナノスケール誘電特性の第一原理計算」
日本物理学会第63回年次大会2008年3月（東大阪）講演番号：25pTD-3 涌井 貞一、中村 淳、名取 晃子
7. 「SiO2薄膜中の欠陥近傍における局所誘電率の異常増大」
第55回応用物理学関係連合講演会2008年3月 （船橋）講演番号： 28p-ZR-2 涌井 貞一、中村 淳、名取 晃子
8. 「欠陥のあるSiO2/Si(001)界面・SiO2超薄膜の局所誘電率評価」
シリコンナノエレクトロニクスの新展開-特定領域研究ポストスケール第2回成果報告会 2008 年3月（秋葉原）
涌井貞一、中村淳 、名取晃子 9. 「HfO2超薄膜の局所誘電率プロファイル」
第69回応用物理学会学術講演会 2008年9月2日（春日井）講演番号：2p-G-9 涌井 貞一, 中村 淳,名取 晃子
10. 「La2O3(0001)超薄膜の誘電特性」
第28回表面科学学術講演会 2008年11月 （新宿）
谷内良亮、涌井貞一、中村淳、名取晃子 11. 「HfO2超薄膜の誘電特性」
第28回表面科学学術講演会 2008年11月15日（新宿）講演番号：3A03 涌井 貞一, 中村 淳,名取 晃子
12. 「HfO2/La2O3超薄膜の誘電特性」
シリコンナノエレクトロニクスの新展開-ポストスケーリングテクノロジー第3回成果報告会 2009年1月（東大）
涌井貞一、谷内良亮、中村淳 、名取晃子 13. 「歪みHfO2薄膜の誘電特性」
第56応用物理学関係連合講演会 2009年4月1日（筑波）講演番号：1a-P13-9 涌井 貞一, 中村 淳,名取 晃子
14. 「HfO2超薄膜の誘電特性:結晶構造依存性」
第70回応用物理学会学術講演会 2009年9月9日（富山） 講演番号：9p-G-10 涌井 貞一, 中村 淳,名取 晃子
15. 「Ge酸化物超薄膜の誘電特性」
第29回表面科学学術講演会 2009年10月（江戸川）講演番号：1B10 田村雅大、涌井貞一、中村淳、名取晃子