日本 におけ る辰砂鉱 山鉱石 のイオ ウ同位体 比分 析
Measurement of sulfur isotopes in the ore of cinnabar mine in
Japan
Takeshi Minamil, Michiaki Bunno2, Setsuo Imazu3 1 School of Science & Engineering
, Kinki University,
3-4-1 Kowakae, Higashi-osaka, Osaka 577-8502, JAPAN.
2 Geological Museum
, Geological Survey of Japan, AIST,
1-1-1 Higashi, Tsukuba , 305-8567, JAPAN.
3 Kyushu National Meusium , 4-7-2 Ishizaka,Dazaifu, Fukuoka, 818-0118, JAPAN
(Received December 18. 2007)
Abstract
Vermillion made from cinnabar ore was used for decorating the physical remains and the inner surfaces of burial facilities in ancient times. For this purpose, we measured the ratio of sulfur isotopes in the vermillion and compared the measurements with cinnabar ore collected from four mines in Japan and China, and to try and find the source of the vermillion used in ancient times. There are many cinnabar mines in Japan. Therefore, the aim of the present study is to measure the ratio of sulfur isotope of cinnabar ore in Japanese mines and to compare the ratio with mines in China. Sulfur isotope ratios in cinnabar ore collected in north, east and center regions in Hokkaido is about —4%o, while the ratios of +4 to +91700 are measured in the Hidaka and south regions of Hokkaido. While the ratio of ore from the Niu mine in Mie measured —8.9%o. While, the ratio of ore collected in the Kamio and Yamato mines in Nara are —3.0 and
—3.1%o, respectively. The ore from Tokushima mines measured —3.6 to —4.0%o, with —5.3 to —5.8%o from the Ehime mines, and —2.4%0 from the Kochi mines. In Kyushu, the ratios are -3.5 to -6.3 from the Oita mine, +1.9 from the Nagasaki mine, and -3.6 from the Kagoshima mine. From the present study, the ratio of sulfur isotopes in the cinnabar ore collected from Hokkaido mines is dependant on the mine. In contrast, the ratio in ore collected from the Niu mine shows significantly different from the ore in other mines. Therefore, it is concluded that the vermillion made from cinnabar ore collected from Niu mine can be determined from the measurement of the sulfur isotope ratio.
Key words: sulfur isotope, vermillion, cinnabar ore, Niu mine, Yamato mine.
1は じめ に
朱 は 最 も鮮 や か な 紅 色 を 呈 す る 無 機 赤 色 顔 料 の 一 つ で あ り、 彩 色 や 遺 体 の 保 存 な ど の 目 的 で 古 代 エ ジ プ ト、 中 国 を は じめ 世 界 各 地 の 遺 跡 か ら 出 土 し て い る[1‑3]。 わ が 国 で も縄 文 時 代 の 赤 色 顔 料 で 塗 布 さ れ た 土 器 片 か ら 朱 が 検 出 さ れ て お り[4]、 古 代 よ り使 用 さ れ て い た こ とが うか が え る 。 朱 は 鉱 物 学 的 に は 辰 砂(Cinnabar)と 呼 ば れ る 硫 化 水 銀(HgS) の 一 種 で あ り、 六 方 晶 系 の 結 晶 を 示 して 一 方 向 の へ き 開 が あ る 。 硬 度 は2〜25 、 比 重 は8.176で あ
る 。 同 一 組 成 を 持 つ も の に 、 等 軸 晶 系 の 黒 色 を 呈 す るmetacinnabarと 六 方 晶 系 の 黒 色 を 呈 す るhy‑
percinnabarが あ る 。Cinnabarの 名 は ペ ル シ ャ 語 の 鮮 紅 色 を 表 現 す る"龍 の 血"に 由 来 し て い る。 和 名 の 辰 砂 は 、 中 国 湖 南 省 の 主 な 辰 砂 産 地 で あ る 辰 河 で 採 取 さ れ た も の に 由 来 す る と 言 わ れ て い る 。 辰 砂 は そ の 鉱 物 学 的 特 長 で あ る 鮮 や か な 紅 色 か ら 、 ご く少 量 存 在 し て も 目 に 付 き や す く、 か つ 高 い 比 重 よ り、 水 樋 に よ っ て 凝 集 さ れ る 。 す な わ ち 古 代
では、鉱脈(網 状鉱床 、鉱染 鉱床)の 露頭 に近い 部 分や、河床 の堆積物(漂 砂鉱床)の 中の重鉱物 として採取 された と思 われる。 また、今 日の鉱山 に必要 とされ る一定 品位 の鉱石凝集の存在 は、 当 事 それほ ど重要ではなか ったで あろ う。 古代中 国では、紀元前5世 紀 頃にすでに墳墓の埋葬物に 朱 が使用 され ていた。 日本 においては、吉野 ケ里 遺跡 をは じめ とする紀元前後 の北 九州や山陰地方 の遺跡 か ら埋葬儀式 に使 われた と思われ る朱が出 土 してお り、その風習 は古墳時代 の全 国の墳墓に 広 く伝わ ってい る。風習が伝達 された 当初は、「魏 志倭人伝」 に記載があるよ うに、 朱その もの も中 国王朝 よ り下賜 された貴重 な赤色顔 料であ った と 思われ る。 しか しなが ら朱 はわが国で豊富に産出 され る鉱石 の一つ である。北海道 と東北地 方北部 を除 くと、 ほ とん どの辰砂鉱床 は西 日本の主に外 帯 に分布 し、 これ らの産地 は鉱 山 と して稼 業され たものを含 める と約100箇 所 に達 している。その 中でも縄文時代か ら採取 され てい た三重県 丹生鉱 山 【4]や弥生 時代に稼業 してい た と思 われ る徳 島
県 水井鉱 山[51な ど、紀元前後 にはす でにい くつ かの国内辰砂鉱 山の存在が知 られていた。そ こで、
遺跡 出土朱 の産地 推定を行 うための分析方法の確 立 を我 々は試み ている。その 中で朱を構成す るイ オウの同位体比分 析が有効であ る可能性が示唆 さ れ、中国貴州省産辰砂鉱石 は+22.6%oを 、三重県 丹生鉱山産辰砂鉱石 は 一7.3%。、奈良県大和水銀鉱 山産辰砂鉱石 は 一2.1%。と、鉱 山ごとに異なった値 を示 した[6,71。そ こで遺跡 出土朱 のイオ ウ同位体 比 を分析 した ところ、2世 紀か ら6世 紀の大和地 方 の古墳か ら三重県 丹生鉱 山産あ るいは奈良県大 和水 銀鉱 山産 と思 われ る朱 の存在 が確 認 され た。
加 えて紀元前後 の北九州 か ら山陰地 方の主な遺跡 よ り中国辰砂鉱 山産 と思 われ る値 を示す朱を確認 した[7]。 しか しなが ら朱を埋葬儀式に用 いた と思 われ る遺跡 は 日本 国中に存在 してお り、 しか もい たる ところに辰砂鉱 山が存 在す ることか ら、 日本 全 国の主 な辰砂鉱 山朱 のイオウ同位体比 分析 を行 い、今後測定が望 まれ る各地遺跡朱 の産地推定 に 役立て ることが可能 かを検討 した。
Table1: 日本の水銀鉱山および辰砂の産地
鉱山名 所在地 母岩組成等
北海廻 北海水銀鉱山
北見鉱山 舟橋鉱山 中興鉱山 生長鉱山 龍昇殿鉱山 ウッツ(北 見)鉱 山
和訓別鉱山 鴻ノ舞鉱山 ハナ士鉱山 立牛鉱山 伊那牛鉱山
八木鉱山 佐上水銀鉱山
瑞穂鉱山 峰栄鉱山 旭野鉱山 常呂鉱山 栄鉱山 北ノ王鉱山 卯原内鉱山 上渚滑鉱山 奥東鉱山 置戸鉱山 二幸水銀鉱山
宗谷支庁中頓別町 宗谷支庁中頓別町 宗谷支庁中頓別町 宗谷支庁西興部町 宗谷支庁興部町 宗谷支庁紋別市 宗谷支庁紋別市 宗谷支庁紋別市 宗谷支庁紋別市 宗谷支庁紋別市 宗谷支庁紋別市 宗谷支庁紋別市 網走支庁遠軽町 網走支庁佐呂間町 網走支庁佐呂間町 網走支庁佐呂間町 網走支庁生田原町 網走支庁佐呂間町 網走支庁佐呂間町 網走支庁生田原町
網走市 網走市 網走市 網走支庁置戸町 網走支庁置戸町
一42一
石灰石 ・漂砂 網状脈 ・漂砂
漂砂 網状脈 網状脈 網状脈 ・漂砂
網状脈 網状脈 金銀鉱脈 鉱染鉱脈 鉱染鉱脈 ・粘土脈
金銀鉱脈 ・漂砂 漂砂 網状脈 網状脈 網状脈 ・漂砂
網状脈 網状脈 網状脈 金銀鉱脈
網状脈 網状脈 網状脈 網状脈 網状脈
イ トムカ鉱山 保盛鉱山 天塩水銀鉱山
幌加内鉱山 愛別水銀鉱山
愛山渓鉱山 米飯鉱山 十勝鉱山 湯ノ沢鉱山 ユーヤ ンベ ツ鉱山
三石鉱山 西舎水銀鉱山 日高水銀(様 似)鉱 山 豊浦(胆 振水銀)鉱 山
虻田鉱山 明治鉱山 大江鉱山 八雲鉱山
恵山 青森 竹舘鉱山 碇ケ関鉱山
岩手 蛭子館鉱山
金田一 岩手鉱山 世田米鉱山
秋田 八征 埼玉 岩井沢鉱山
浦山鉱山 長野 地蔵鉱山
岐阜 徳山鉱山
愛知 津具鉱山
三重 佐奈鉱山 丹生鉱山
滋賀 久間多賀鉱山
大阪 千早鉱山
奈良 小松鉱山 大和水銀鉱山 東郷水銀鉱山 駒帰(神 生)鉱 山 多武峰(針 道)鉱 山
飯盛塚 大蔵(栗 野)鉱 山
網走支庁留辺藥町 網走支庁留辺藥町
上川支庁美深町 空知支庁幌加内町
上川支庁愛別町 上川支庁上川町 上川支庁上川町 十勝支庁上士幌町
旭川市 十勝支庁鹿追町
日高支庁三石町 日高支庁浦河町 日高支庁様似町 胆振支庁虻 田町 胆振支庁虻 田町 後志支庁赤井川町
後志支庁大江町 渡島支庁八雲町 渡島支庁恵山町 南津軽郡竹舘村 南津軽郡碇ケ関村
遠野市 二戸市 岩手郡松尾村
陸前高田市 北秋田郡早口村
飯能市 秩父市 北安曇郡小谷村
揖斐郡前橋村 北設楽郡津具村
多気郡多気町 多気郡勢和村
大津市 南河内郡千早村 宇陀郡菟田野町 宇陀郡菟田野町 宇陀郡菟田野町 宇陀郡菟田野町
桜井市 桜井市 宇陀郡大宇陀町
網状脈 網状脈 網状脈 網状脈 ・漂砂 網状脈 ・漂砂 網状脈 ・漂砂
網状脈 網状脈 鉱脈鉱床
網状脈 鉱脈鉱床 鉱脈鉱床 鉱脈鉱床 網状脈 褐鉄鉱鉱床 金銀銅鉱脈 マンガン鉱脈 マンガン鉱脈 火山硫気孔
網状脈 鉱脈鉱床 含金石英脈 ・漂砂
流紋岩 硫化鉄鉱床 含金石英脈
漂砂 マ ンガ ン鉱脈 マ ンガ ン鉱脈 含金網状脈
石英脈 金銀 アンチモニー脈
鉱染鉱脈 鉱染鉱脈 マンガ ン鉱脈
鉱脈鉱床 鉱脈鉱床 鉱脈鉱床 鉱脈鉱床 鉱脈鉱床 網状脈 網状脈 網状脈
神戸(本 郷)鉱 山 藤井鉱山 黒木及び大東
岩清水 塩家鉱山
和歌山 和佐水銀鉱山
龍神鉱山 岡山
和気(藤 野)水 銀鉱山 山口
阿川鉱山 徳島 由岐水銀鉱山
水井鉱山 愛媛
双葉(日 吉)鉱 山 五良津山 市ノ川鉱山
古宮鉱山 野村鉱山 丸野(出 合)鉱 山
三宝鉱山 土居鉱山
高知 穴内鉱山 白滝鉱山 久保(韮 生)鉱 山
五台山 長崎 相ノ浦鉱山 波佐見鉱山
熊本 馬石 子鶴鉱山
大分 今市鉱山 立安鉱山 別所鉱山 丹生鉱山 戸沢鉱山 鶴望鉱山 大分鉱山 若山鉱山
宮崎 大祇鉱山
湊浦 鹿児島 大口鉱山
宇陀郡大宇陀町 宇陀郡大宇陀町 宇陀郡大宇陀町 宇陀郡大宇陀町
御所市 日高郡川辺町 日高郡龍神町 和気郡吉永村 豊浦郡豊北町
阿南市 阿南市 北宇和郡 日吉村
宇摩郡土居町 西条市 上浮穴郡久万町 東宇和郡野村町 東宇和郡野村町 伊予郡中山町
伊予郡城川町 長岡郡大豊町 長岡郡本山町 香美郡物部村
高知市 佐世保市 東彼杵郡波佐見町
球磨郡五木村 球磨郡五木村 大分郡野津原村 大分郡野津原村
別府市 大分市 大分市 佐伯市 佐伯市 大野郡三重町 西臼杵郡五ケ瀬村
南那珂郡 大口市
網状脈 網状脈 網状脈 網状脈 網状脈 網状脈 マ ンガ ン鉱脈
蝋石鉱床 網状脈
マ ン ガ ン 鉱 脈 石 灰 岩 ・チ ャ ー ト 石灰岩 ・チ ャー ト
変成岩 輝安鉱脈 マ ンガン鉱脈 マ ンガン鉱脈 マ ンガン鉱脈 マ ンガン鉱脈 マ ンガン鉱脈 マ ンガン鉱脈 塊状硫化鉄 鉱床
マ ンガン鉱脈 マ ンガン鉱脈
鉱染鉱床 金銀石英脈
鉱染鉱床 マ ンガン鉱脈
鉱染鉱床 鉱染鉱床 金銀鉱脈 鉱染鉱脈 鉱染鉱脈 鉱染鉱脈 鉱染鉱脈 ニッケル鉱床 マ ンガ ン鉱 脈
不 明 金銀石英脈
2材 料お よび測定方法
測定に用 いた辰砂鉱山鉱石は、北海道15箇 所、
青森1箇 所 、西 日本 各地20箇 所の鉱山 よ り、産 業技術総合研究所地 質博物館 に長年寄贈 あ るいは 収集 され た鉱石 の一 部を地質標本館 の承諾を得て 用 いた。表1に 日本全 国の辰砂鉱 山所在地 とその 母岩組成 を述べ る。 辰砂鉱石 よ り赤色 を含む部 分 を取 り出 し、 さ らに細 か く砕 いた後 に赤色部分 を実 体顕微鏡下 で分 け、お よそ10〜50mgを イオ ウ同位体比分析 に供 した。
イオ ウ同位体比分析方法 硫化水銀(II)は 難溶性であることか ら、最適溶解方法を検討 した。
その結果、硫化水銀100mgを 溶解 するために は逆王水(硝 酸:塩 酸=3:1)5mlを 加 えホッ ト プ レー ト上 で加熱溶解 する と、水銀 は溶 解 してイ オ ウは非結晶性凝塊物 となる ことがわかった。 こ
の 溶 液 に 臭 素2〜3滴 を 加 え て 加 熱 す る と 、イ オ ウ も酸 化 さ れ イ オ ン と な り溶 解 し た 。 こ の と き 塩 化 水 銀(II)と み ら れ る 白 色 結 晶 状 沈 殿 物 が 析 出 し た が 、 水100mlを 加 え る と 溶 解 した こ とか ら本 方 法 を 以 後 の 実 験 で 用 い る こ と と した 。 上 記 方 法 で 溶 解 さ れ た イ オ ウ を 含 む 溶 液 を 、 陽 イ オ ン 交 換 樹 脂 に 通 し て 素 通 り した 陰 イ オ ン だ け を 採 取 し 、 塩 化 バ リ ウ ム を 加 え て 硫 酸 バ リ ウ ム の 沈 殿 物 を 得 た 。 こ こ か らYanagisawa&Sakai法[8]で 二 酸 化 イ オ ウ を 分 取 し た 。32Sと34Sの 存 在 割 合 を イ オ ウ 同 位 体 分 析 用 質 量 分 析 装 置(FinniganDeltaSIEA 1108,ThermoElectronCo.,Ge㎜any)を 用 い て 測 定 し た 。 得 ら れ た 値(34S/32S)は 標 準 物 質(Canyon Diablometeorite)の34S/32Sに 対 す る 割 合 で 表 し た
(δ34S%o)。
3結 果
表2に 、 国内36箇 所の辰砂鉱 山鉱石 のイオウ 同位体比分析の結果 を示す。北海道で は道央地方 とその北側の辰砂鉱 山では、マイナ スの値 を呈 す る鉱山が多 く存在 してい た。一方、 日高地方 およ び道南地方に もい くつかの辰砂鉱 山が存在 してお り、 プラスの値 を示 した。 日本最 大の辰砂鉱 山 と して知 られ るイ トムカ鉱山は採取できた16鉱 石 の 値 にバラ ツキが少な くマイナスの値を示 した。
愛 知県津具鉱山鉱石 は三重県丹生鉱山鉱石 の値 と よ く似たマイナス値 を呈 したが、岐阜県徳 山鉱 山
鉱石 は全 く異 な りプラス値 を示 した。三重県丹生 鉱 山鉱石 と、奈良県 の辰砂鉱 山(神 生鉱 山 と大和 水銀鉱 山)鉱 石お よび徳 島県辰砂鉱 山(水 井鉱 山 と由岐鉱山)鉱 石の間には有意差があ り、丹生鉱山 鉱石は大 き くマイナ スの値を示 した。 また、愛媛 県 と高知県の辰砂鉱 山は徳島県 の鉱 山 とよ く似 た 値を示 した。加 えて九州地方 では、大分県 と鹿児 島県の鉱山は四国地方 の鉱 山 とよ く似 た値 が示 さ れたが、長崎県波佐見鉱山はプラスの値を呈 した。
4考 察
弥生時代中期の吉野ヶ里遺跡墳丘墓 を初め とし、
弥生 時代後期 の奴国中心地域 であ る比恵遺 跡群お よび伊都 国中心地域 の三雲遺跡群 な どで は、多量 の朱が埋葬施設か ら出土 してい る[91。さ らに2世 紀後半 の出雲 国の西谷3号 墳や 吉備国の楯 築遺跡 で も多量 の朱 が出土 している[10]。 こうした朱の 大量使用 は巨大 な古墳 が築 かれ る3世 紀前 半の大 和地方 で も出土 してお り、鏡や剣 な どの豪 華な副 葬品 とともに遺体表面や床 ・壁 な どが朱 で真 っ赤 に施 され、 当時 の祭祀 に朱 が重要 な役割 を果た し て い た こ とが 推 察 され る。 しか も遺 体 周 辺 は朱 を 用い てい るが さ らに外側 はベ ンガラ(酸 化鉄)を 用い るとい う、同 じ赤色で も朱 とベ ンガラの使 い 分けが行われてい た ことか らも、朱 が貴重 な存在 であ ったこ とが伺 える[11]。 さらに埋葬施設 に朱 を用い るとい う風習が、大和政権誕生の前後 に重 な ることか ら、 当時の権力推移お よび流通経路を 知 る上で格好の研究材料であ ると考 えられ る。
我 々は、出土朱 の産地推 定方法の確立を試みてい る。産地推定方法 として、朱の結晶構造の違いや、
含有微量成分の違いを まず調べてみた。その結果、
辰砂 に多量の砒 素が含有 されてい る場合、辰砂鉱 石 に鶏冠石 を伴 う三重県 丹生鉱山産の可能性が高 い ことが推定 され たが、確実 な考察が出来なか っ た。それは、結 晶内に他元素 を取 り込 まず、硫化水 銀 か ら組成変化 を起 こさない とい う、辰砂 の鉱物 学 的特性 による。 そ こで次 に、朱の構成成分 であ るイオ ウの同位体比測定を試みた。Ishiharaら[12]
は、西 日本外帯 のイ オウ含 有金属鉱床 のイオウ同 位体比 を調べ、標準鉱石 の値 よ りマイナスの値 を 外帯金属鉱床鉱石が示す ことを明 らかに している よ うに、イオ ウ同位体 の中で32Sは 軽い元素 であ り、硫化水素や二 酸化硫黄の形で火 山性 ガスに多 く含 まれ る特性があ る。 これ に対 し、34Sは 重 く、
硫酸の ような化合物 とな って海水 に溶 けてい る こ とが多い。従 って朱(硫 化水銀)が 形成 され る と
Table2:日 本 辰 砂 鉱 山 鉱 石 の イ オ ウ 同 位 体 比
都道府県 鉱山 北γ道
個 数 イ オ ウ 同 位 体 比(δ34S%。)
青森 愛知 岐阜 三重 奈良 大阪 和歌山 岡山 徳島 愛媛 高知 長崎 大分 鹿児島
一長泓山 龍昇殿鉱山 ウッツ鉱山 常呂鉱山 北ノ王鉱山 卯内原鉱山 イ トムカ鉱山 天塩水銀鉱山 幌加内鉱山
ユーヤンベツ鉱山 三石鉱山
西舎鉱山 様似鉱山 明治鉱山 碇ケ関鉱山 津具鉱山 徳山鉱山 丹生鉱山 神生鉱山 大和水銀鉱山
千早水銀鉱山 和佐鉱山 和気鉱山 由岐鉱山 水井鉱山 下川明間鉱山
日吉鉱山 穴内鉱山 波佐見鉱山 鶴望鉱山
大分水銀鉱山 大口鉱山
13047211611111452230331ー且50ノ弓﹂(∠‑1凸1
叢 蝶 螺 霧 ⁝翼 ㎜脇 藝 躍 ㎜錨
±±士±±±±土±士±±4.34 2.12 1.90
1。37
9.34 10.36
2.69 3.14 3.47
2.49 4.47 4.28
n
eam ±
SD
き、火山帯で形成 され る場合 と、海水 中で じっ く りと形成 され る場合でイオ ウ同位体比が異 なる こ とが考え られた。 日本全 国の辰砂鉱 山鉱石 のイ オ ウ同位体比分布を明 らか にす る考 えか ら測定を 行 った ところ、表2に 示す よ うに北海道辰砂鉱 山 は鉱 山 ごとにバ ラツキ が大 き く、イオ ウ同位体比 分析 だけで判断す るこ とは困難 な場合が多 い こと がわか った。北海道 では火 山活動が活発 であった だけでな く、 土地 隆起 と海水侵食 も活発 に行われ ていた と思われ る。一方、古代 日本の主 な朱産地 であ る三重県丹生鉱 山 と徳島県水井鉱 山お よび奈 良県 大和水銀鉱山の 間には有意差 があ り、丹生産 か どうかを区別す るこ とが可能であ った。 この結 果は、九州 産辰砂 と丹生産辰砂で も比較可能 と考 え る。 弥生時代か ら古墳時代 にか けた西 日本各 地 の支配者階級の墳墓か ら出土 した朱を我 々が分 析 した ところ、イオ ウ同位体比が大 き くプラス値 に傾 き、中国貴州省辰砂鉱山産 とよ く似 た値を示
す朱 と、マイナスの値を示 して三重県丹生鉱 山産 とよ く似た値を示す朱 の存在を明 らか に した[7]。
我 々 はすでに一一つの鉱 山鉱 脈において深 さなどが 異な って もイオ ウ同位体比に違いは少ない ことを 明 らかに している[7]。 このことか ら、古代 では露 頭部分付近か ら採取 され た朱を用いていた と思わ れ るが、地中深 くか ら採 掘 してい る現在の鉱 山鉱 石 のイオ ウ同位体比分析の結果はそれほ ど変わ ら ない と考え られ る。 今 回の結果 よ り、丹生産辰 砂鉱 石は 日本の他鉱山鉱 石 とイオ ウ同位体比の値 が大 き く異な っていた。丹生鉱山は縄文時代か ら 朱の採 掘が行われていた ことか ら、弥生時代お よ び古墳 時代 も朱 が採掘 されてい た と考 え られ る。
古代 におけ る一大辰砂鉱 石採取鉱山であ る丹生鉱 山産のイオウ同位 体比 が他 鉱山 と異な ることは貴 重 なデー タであ り、今後遺跡 か ら出土する朱 の産 地推定 に役立つ と考え る。
謝辞
本研究 は科 学研究費を用いて行 った。 また、貴重 な辰砂鉱石 の使用 を許可下 さいま した地質標 本館 に深謝 いた します。
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