プロセシングプラズマ中の電界のレーザー計測法に 関する研究

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Kyushu University Institutional Repository

プロセシングプラズマ中の電界のレーザー計測法に 関する研究

山形, 幸彦

Interdisciplinary Graduate School of Engineering Sciences, Kyushu University

https://doi.org/10.11501/3054226

出版情報：Kyushu University, 1990, 工学博士, 課程博士 バージョン：

権利関係：

一 一 一 一 一一一一一一一=一一‑‑

プ ロ セ シ ン グ プ ラ ズ マ 中 の 電 界 の レ ー ザ ー 計 測 法 に 関 す る 研 究

1 9 9  0 

山 形 幸 彦

目 次

頁

記 号 の 説 明 記 1

第 1章 緒 論

1.  1  放 電 プ ラ ズ マ の 研 究 分 野

1.  2  プ ロ セ シ ン グ プ ラ ズ マ 中 の 電 界 計 測 の 必 要 性 1.  3  本 研 究 の 内 容

‑BLPhu円︐t

第 2章 グ ロ ー 放 電 プ ラ ズ マ 中 の 各 種 電 界 計 測 法 と レ ー ザ 一 計 測 法 の

特 長 9 

2 . 1  電 界 計 測 法 の 比 較 9 

2 . 2  プ ロ セ シ ン グ プ ラ ズ マ 中 の 電 界 の シ ュ タ ル ク 効 果 に よ る

レ ー ザ 一 計 測 の 特 長 と 問 題 点 11 

2 . 3  プ ロ セ シ ン グ プ ラ ズ マ 中 に 存 在 す る 粒 子 種 13 

2 . 4  本 研 究 の 課 題 15 

第 3章 レ ー ザ ー オ プ ト ガ ル パ ノ 法 に よ る 電 界 計 測 法 の 開 発 16 

3 . 1  序 論 16 

3.  2  レ ー ザ ー オ プ ト ガ ル パ ノ 法 に よ る 電 界 検 出 下 限 の 改 善 18  3 . 2 . 1  リ ュ ー ド ベ リ 原 子 の シ ュ タ ル ク 効 果 18  3 . 2 .  2  実 験 装 置 及 び 実 験 方 法 24  3 . 2 . 3  レ ー ザ ー オ プ ト ガ ル パ ノ 法 に よ る 電 界 検 出 下 限

の 改 善 24 

3 . 3  レ ー ザ ー オ プ ト ガ ル パ ノ 法 に よ る 電 界 計 測 の 一 般 化 の 問

題 点 33 

3 . 4  結 論 37 

‑ 1 ‑

第 4章 レ ー ザ ー 蛍 光 法 に よ る 電 界 計 測 法 の 開 発 39 

4.  1  序 論 39 

4 . 2  レ ー ザ ー 蛍 光 法 に よ る 電 界 計 測 の 較 正 法 の 開 発 40  4 .  2 .  1  レ ー ザ ー 蛍 光 法 に よ る 電 界 計 測 の 較 正 法 の 開 発

の 背 景 40 

4.  2 . 2  実 験 装 置 及 び 実 験 方 法 41 

4.  2 .  3  レ ー ザ ー オ プ ト ガ ル パ ノ 法 に よ る レ ー ザ ー 蛍 光

法 の 較 正 結 果 41 

4.  3  各 種 放 電 条 件 下 に お け る レ ー ザ ー 蛍 光 法 に よ る 電 界 計 測

の 考 察 55 

4.  3 .  1  レ ー ザ ー 蛍 光 法 に よ る 電 界 計 測 の 分 光 学 的 考 察 55  4.  3 . 2  シ ゴ タ ル ク ミ キ シ ン グ の 大 き さ 59 

4.  3 . 3  電 界 測 定 に お け る 検 知 下 限 65 

4.  3 . 4  評 価 の 実 例 68 

4 . 4  結 論 70 

第 5章 結 論 72 

参 考 文 献 75 

謝 辞 81 

‑ 11  ‑

記 号 の 説 明

第 3章

H・ : 摂 動 部 分 の ハ ミ ル ト ニ ア ン : 電 気 素 量

: 電 界 強 度

ν^，ν  : 励 起 原 子 の 実 効 主 量 子 数

ιι 

: 励 起 電 子 の 軌 道 角 運 動 量

m  : 励 起 電 子 の 磁 気 量 子 数

Uコ ロ ぢ

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ハ川品δ 

m m山

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φj  : 励 起 準 位 の 零 電 場 内 で の 波 動 関 数 W i  : 励 起 準 位 の 電 場 内 で の 波 動 関 数 X  : 下 準 位 の 零 電 場 内 で の 波 動 関 数 A i  : 電 場 で の 双 極 子 遷 移 確 率

W i.， 

o 

^i.  : 智 i， ゆiの 複 素 共 役 関 数 dτ  : 積 分 素 辺

む : 原 子 の 量 子 欠 損

E (n， .0.)  : n， 立 状 態 の エ ネ ル ギ ー 準 位

E H  

^{ρ  :} Heの 第 一 イ オ ン 化 エ ネ ル ギ ー

RHe  : Heの 質 量 換 算 し た リ ュ ー ド ベ リ 定 数 R  : リ ュ ー ド ベ リ 定 数

me  : 電 子 の 質 量

MHe  : He原 子 の 質 量

. ︐

寸 口 ム

‑‑

ロ2

d λ L  

真 空 容 器 内 の 圧 力 放 電 電 圧

放 電 電 流

入 射 レ ー ザ ー の ス ペ ク ト ル 幅 カ ソ ー ド 電 極 か ら の 距 離

電 極 表 面 と 垂 直 方 向 の レ ー ザ ー の 励 起 幅 電 界 強 度 の 傾 き

:  H e

原 子 の ド ッ プ ラ ー 幅

イ オ ン コ ア の 角 運 動 量 ベ ク ト ル 励 起 電 子 の 角 運 動 量 ベ ク ト ル

j  (j' )と旦(.1!' ) の 合 成 角 運 動 量 ベ ク ト ル 励 起 電 子 の ス ピ ン 角 運 動 量 ベ ク ト ル

励 起 原 子 の 全 角 運 動 量 ベ ク ト ル Jの 電 界 方 向 の 角 運 動 量 ベ ク ト ル イ オ ン コ ア の 角 運 動 量

j  (j' ) と 旦 ( 史 ， ) の 合 成 角 運 動 量 成 分 励 起 電 子 の ス ピ ン 角 運 動 量 成 分

励 起 原 子 の 全 角 運 動 量 成 分 Jの 電 界 方 向 の 角 運 動 量 成 分 P 

V 

d 

.dx  (dE/dx) 

dλD 

3  E 

Eく K  5， S  J  J  M， M 

K

， 

K '  

S， S 

J， J'  M， M' 

第 4章

q 

2原 子 分 子 の 電 気 双 極 子 モ ー メ ン ト 2原 子 分 子 の A 型 二 重 項 分 離 定 数 μ 

n

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N e.  N r 

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W e ( E . t )

， 

W r ( E . t )  

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h 

d ν L  

LlE34  τ  n  1 31 ， 142  132， 

L 

A  LlEef 

7  K 

1 E 

1 A 

1 F 

n3 

e， f準 位 の 数 密 度

励 起 分 子 の 放 射 寿 命 定 数 励 起 分 子 の ク エ ン チ ン グ 定 数 衝 突 に よ るe， f準 位 聞 の 遷 移 定 数

レ ー ザ ー に よ る 分 子 の 励 起 定 数 励 起 準 位 の 回 転 量 子 数

Jの 電 界 方 向 成 分

入 射 レ ー ザ ー 強 度 の 時 間 波 形 入 射 レ 「 ザ ー の 強 度 定 数

プ ラ ン ク 定 数

入 射 レ ー ザ ー の ス ペ ク ト ル 幅 3.  4準 位 閣 の エ ネ ル ギ ー 差 原 子 の 放 射 寿 命

励 起 準 位 の 主 量 子 数 励 起 原 子 か ら の 許 容 線 励 起 原 子 か ら の 禁 制 線 励 起 原 子 の 方 位 量 子 数

2原 子 分 子 の 全 軌 道 角 運 動 量

2原 子 分 子 の A型 2重 項 分 離 の エ ネ ル ギ ー 差 2原 子 分 子 の ス ピ ン 分 裂 定 数

2原 子 分 子 の ス ピ ン を 除 い た 全 角 運 動 量 励 起 線

許 容 線 禁 制 線

準 位3の 密 度

ー記3‑

1 Q 

準 位 3， 4間 の エ ネ ル ギ ー 差 2原 子 分 子 か ら の 許 容 線 2原 子 分 子 か ら の 禁 制 線

下 準 位 の 全 角 運 動 量

下 準 位 の J の 電 場 方 向 成 分 受 光 光 電 子 数

φ =  1を 与 え る 下 準 位 の 密 度 観 測 体 積

.dK 

J M φ N V  

η  dQ 

励 起 率 (degree of  pump  over) 

ε 

観 測 立 体 角

全 受 光 光 学 系 の 透 過 率 光 電 面 に お け る 量 子 効 率 蛍 光 の 遷 移 確 率

観 測 蛍 光 に よ る 励 起 準 位 密 度 の 減 衰 定 数 他 の 蛍 光 に よ る 励 起 準 位 密 度 の 減 衰 定 数

衝 突 に よ る ク エ ン チ ン グ に よ る 励 起 準 位 密 度 の 減 衰 定 数 衝 突 に よ る e，f準 位 聞 の ミ キ シ ン グ 定 数

強 度 比 O.1を 与 え る 下 準 位 の 密 度

Ttr 

κ 

K r 

K f '  

KQ 

K e f  Nmi mln 

ー記4‑

第 1章 緒 論

1. 1  放 電 プ ラ ズ マ の 研 究 分 野1‑3 ) 

有 史 以 来 ， 人 類 は 新 材 料 の 発 見 及 び そ の 加 工 技 術 の 進 歩 ， ま た 新 し い エ ネ ル ギ ー 抽 出 方 法 の 開 発 の た び に ， 生 産 形 態 ， 生 活 様 式 か ら 思 考 方 式 に 至 る ま で 革 新 的 な 変

革 を 遂 げ て き た . 古 く は ， 青 銅 器 文 明 か ら 鉄 器 文 明 へ の 移 行 ， ま た 1 8世 紀 に は 石 炭 か ら の エ ネ ル ギ ー 獲 得 を 実 現 し た 産 業 革 命 ， な ど が そ れ で あ る . 現 代 の 人 間 生 活 ， 特 に 産 業 活 動 に お け る 繁 栄 も ， Iそ の 源 は 各 種 新 素 材 の 開 発 ， エ レ ク ト ロ ニ ク ス の 分 野 に 大 き な 進 歩 を も た ら し た 半 導 体 の 発 見 ， そ れ ら の 加 工 技 術 の 進 展 ， 及 び 石 炭 ・ 石 油 エ ネ ル ギ ー に 加 え て 原 子 力 エ ネ ル ギ ー の 大 規 模 抽 出 ， に よ っ て い る と 言 っ て も 過 言 で は な い . これらは， い ま な お 日 進 月 歩 の 発 展 を し て い る が ， さ ら に バ イ オ 機 能 を 含 む 種 々 の 高 機 能 を 有 し た 新 材 料 の 開 発 や ， 従 来 エ ネ ル ギ ー に 代 わ る 半 永 久 的 で ク リ ー ン な エ ネ ル ギ ー の 確 保 に 甚 大 な 努 力 が 払 わ れ て お り ， 環 境 問 題 へ の 意 識 の 高 ま り や 生 活 意 識 な ど の 変 化 に よ っ て ， 現 在 は 大 き な 技 術 革 新 の 転 換 期 に あ る と 言

える.

そ れ ら の 中 で ， 1 8世 紀 末 か ら 放 電 ， 雷 等 と の 関 係 で 始 め ら れ た プ ラ ズ マ の 研 究 は， その後， プ ラ ズ マ の 発 生 技 術 と そ の 新 応 用 技 術 を 両 輪 と す る 発 展 に よ り ， iプ ラ ズ マ 工 学 」 と 言 う 新 し い 分 野 を 形 成 す る に 至 り ， そ の 内 容 は 日 々 豊 か に な り つ つ あ る と 言 っ て も 過 言 で は な い . すなわち， プ ラ ズ マ で は 原 材 料 を 一 旦 原 子 と イ オ ン に分離し， そ の 再 配 列 の 際 の 化 学 エ ネ ル ギ ー を 用 い た エ レ ク ト ロ ニ ク ス 用 微 細 加 工 や 新 素 材 の 形 成 ， さ ら に は 光 や 核 エ ネ ル ギ ー の 解 放 な ど ， 上 記 革 新 技 術 の 持 っ て き た 三 要 素 を 備 え た 新 科 学 技 術 と し て ， 大 き な 位 置 を 占 め る よ う に な っ て き た の で あ る . 過 去 数 十 年 の 研 究 の 経 過 を 経 て ， 現 在 で は ， プ ラ ズ マ 工 学 と は ， 各 利 用 法 の 目 的 に 適 う プ ラ ズ マ を 高 エ ネ ル ギ ー 密 度 発 生 技 術 を 駆 使 し て 生 成 す る 方 法 を 体 系 化 し ，

さ ら に そ の よ う に し て 生 成 さ れ た プ ラ ズ マ の 新 し い 利 用 法 を 開 拓 す る 学 問 で あ る と 言 う こ と が で き る .

こ う し て 得 ら れ た プ ラ ズ マ の 利 用 法 は ， プ ラ ズ マ の 媒 質 自 身 を 利 用 す る も の と ， プ ラ ズ マ を 材 料 加 工 の 手 段 と す る も の に 二 分 で き る で あ ろ う . 前 者 と し て は ， 高 温 プ ラ ズ マ 中 の 核 反 応 を 利 用 す る 制 御 核 融 合 ， プ ラ ズ マ 中 の 光 の 発 生 や 反 転 分 布 形 成 に よ る レ ー ザ 一 発 振 ， プ ラ ズ マ の 磁 界 中 の 移 動 に と も な う 起 電 力 の 発 生 を 利 用 し た 電 磁 流 体 力 学 ( MH D) 発電， プ ラ ズ マ の 電 気 伝 導 性 を 利 用 し た ス イ ッ チ ン グ ， な ど を 挙 げ る こ と が で き る . 他 方 ， 後 者 と し て は ， プ ラ ズ マ の 熱 エ ネ ル ギ ー を 利 用 し た 切 断 ， 溶 接 ， 溶 射 ， 微 粒 子 作 成 や ， グ ロ ー 放 電 中 の 電 子 エ ネ ル ギ ー の 持 つ 活 性 を 利 用 し た エ ッ チ ン グ や 薄 膜 堆 積 な ど が あ る .

これらのうち， 制 御 熱 核 融 合 は ， 高 温 プ ラ ズ マ 中 の 高 速 イ オ ン が ク ー ロ ン 反 発 力 の 障 壁 を 越 え て 衝 突 し ， 熱 核 融 合 を 引 き 起 こ し ， そ こ か ら エ ネ ル ギ ー を 得 る も の で あ る . 従 っ て ， 出 来 る だ け 高 温 の プ ラ ズ マ を 生 成 す る こ と が 重 要 で あ り ， プ ラ ズ マ の 閉 じ 込 め 方 法 や 加 熱 方 法 に つ い て 様 々 な 研 究 が 進 め ら れ て き た . これらは， プラ ズ マ 物 理 学 及 び 技 術 の 進 歩 に よ り 改 善 さ れ ， 今 後 一 世 代 以 内 に 人 類 は こ の 究 極 の エ ネ ル ギ ー 源 を 手 に い れ る こ と が で き る と 期 待 さ れ て い る 1， 2 ) 

プ ラ ズ マ 中 の 光 関 連 技 術 と し て ， ま ず 照 明 を 含 む 光 発 光 を 挙 げ る こ と が 出 来 る . 特 に ， 複 写 や 液 品 の パ ッ ク ラ イ ト 光 源 な ど ， 特 殊 用 途 の 光 源 が 求 め ら れ ， 新 た な 立 場 か ら の プ ラ ズ マ 研 究 が 脚 光 を 浴 び て い る . 他 方 ， 最 近 半 導 体 の サ ブ ミ ク ロ ン オ ー ダ ー の パ タ ー ニ ン グ や レ ー ザ ー プ ロ セ シ ン グ に 大 き く 注 目 さ れ て い る 紫 外 域 で 高 出 力 の エ キ シ マ レ ー ザ ー や ， 4.5)材 料 の 切 断 ・ 加 工 な ど に 用 い ら れ て い る 高 出 力 炭 酸 ガ ス レ ー ザ ー ， な ど の 気 体 レ ー ザ ー の 媒 質 の ポ ン ピ ン グ に も 放 電 現 象 が 利 用 さ れ て お り ， 高 効 率 の レ ー ザ 一 発 振 を 得 る た め に 放 電 制 御 の 必 要 性 か ら ， 様 々 な 研 究 が な さ れ て い る . ま た ， 大 出 力 レ ー ザ ー を 用 い て 非 常 に 短 時 間 (1 n s程 度 〉 に ペ レ ッ ト を 高 温 の プ ラ ズ マ と し ， そ れ に よ り 制 御 核 融 合 を 起 さ せ よ う と す る レ ー ザ ー 核 融 合

n︐白

も ， 近 年 の レ ー ザ ー 技 術 の 革 新 に よ り 脚 光 を 浴 び て き た .

M HD発 電 は ， 導 電 性 を 持 つ プ ラ ズ マ が 磁 界 を 横 切 っ て 流 れ る と き ， 流 体 の 流 れ 及 び 磁 界 の 両 方 向 と 垂 直 方 向 に 生 じ る 起 電 力 を 利 用 す る も の で あ る. こ れ に よ れ ば， 作動 流体 の 温 度 が 火 炎 温 度 に 近 く ， 冷 却 に よ る 熱 損 失 を 小 さ く で き る の で ， 一 次 エ

ネル ギー の も つ エ ク セ ル ギ ー を 有 効 に 利 用 す る こ と が で き ， 従 来 の 火 力 発 電 の 発 電 効 率 4 0 %を 5 0 ‑ 6 0 %に ま で 改 善 で き る と 期 待 さ れ て い る 6) 

また， プ ラ ズ マ の 熱 エ ネ ル ギ ー を 利 用 し た 固 体 材 料 の 高 速 精 密 切 削 や 溶 接 に 加 え 放 電 空 間 内 の エ ネ ル ギ ー の 高 い 電 子 に よ り 原 料 ガ ス 分 子 を 解 離 さ せ ， それにより，

薄 膜 体 積 ・ ド ラ イ エ ッ チ ン グ や 材 料 の 表 面 改 質 な ど を 通 じ て 機 能 性 薄。膜 を 生 成 す る プ ラ ズ マ プ ロ セ シ ン グ が 最 近 特 に ク ロ ー ズ ア ッ プ さ れ て き た . 既 に こ れ は ， 現 在 の 半 導 体 産 業 を 支 え る 基 幹 技 術 と し て 必 要 不 可 欠 な も の と な っ て お り ， さらに， ダイ ヤ モ ン ド 薄 膜 ， 有 機 機 能 性 薄 膜 や 生 体 適 合 性 膜 な ど の 新 材 料 生 成 技 術 と し て 将 来 的 に も 大 き な 発 展 が 期 待 さ れ て い る 7‑1 O) 

こ の よ う に ， 放 電 プ ラ ズ マ は 各 工 学 分 野 に お い て そ の 様 々 な 有 用 性 に よ り ， 広 範 な 広 が り を み せ て い る . こ れ ら に 共 通 の 技 術 基 盤 と し て ， 放 電 現 象 に よ る プ ラ ズ マ 形 成 を 挙 げ る こ と が で き る . そ れ は ， 上 記 い ず れ の プ ラ ズ マ の 利 用 ， 及 び 今 後 の 発 展 に お い て も ， プ ラ ズ マ 生 成 は ほ と ん ど 放 電 現 象 を 利 用 す る こ と に な る か ら で あ る . 従 っ て ， 放 電 過 程 の 十 分 な 理 解 な し に は ， 目 的 に 適 う プ ラ ズ マ へ の 最 適 化 ， 新 利 用 法 の 開 発 は お ぼ つ か な い と 極 言 す る こ と が で き る . と こ ろ が ， 放 電 過 程 は 外 部 か ら 印 加 し た 電 界 が プ ラ ズ マ 中 の 荷 電 粒 子 の 分 布 に よ っ て 変 更 さ れ ， そ の 荷 電 粒 子 の 分 布 自 体 が 電 界 の 影 響 を 受 け て 変 化 す る と 言 う ， 極 め て 非 線 形 性 の 高 い 現 象 で あ る こ

と か ら ， 一 般 的 ・ 定 量 的 理 解 が 困 難 で ， 個 別 な 対 応 が 迫 ら れ ， 放 電 物 理 と い う そ れ 自 体 大 き な 学 問 分 野 を 形 成 し て い る の で あ る .

本 論 文 で 取 り 上 げ よ う と し て い る 課 題 は ， そ の 中 で グ ロ ー 放 電 を 用 い た プ ロ セ シ ン グ プ ラ ズ マ 中 の 電 界 分 布 の 測 定 で あ り ， そ れ を 通 じ て そ こ で の 放 電 過 程 の 把 握 を

内

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行い， プ ロ セ ス プ ラ ズ マ の 最 適 化 ， さ ら に は 新 プ ロ セ ス 技 術 の 開 発 に 資 し よ う と す る も の で あ る .

‑4‑

1.  2  プ ロ セ シ ン グ プ ラ ズ マ 中 の 電 界 計 測 の 必 要 性

前 章 に 述 べ た 放 電 プ ラ ズ マ の 応 用 分 野 の う ち ， 材 料 加 工 の ツ ー ル と し て 利 用 す る も の に つ い て 更 に 考 察 を 深 め て み よ う . プ ラ ズ マ プ ロ セ シ ン グ と は ， プ ラ ズ マ の持 つ 高 い 熱エ ネ ル ギ ー ま た は 化 学 エ ネ ル ギ ー を 利 用 し て ， 物 質 を 励 起 ・ 解 離 さ ら に は 電離させ， そ れ ら が 再 結 合 す る 際 に 天 然 、 に は な い 性 質 や 機 能 を 備 え た 新 物 質 や 素 材 を 構 成 す る プ ロ セ ス 技 術 で あ る . 従 来 よ り ， プ ラ ズ マ の 熱 エ ネ ル ギ ー を 用 い て 粉 末 状 試 料 を 溶 融 し ， そ れ ら を 材 料 表 面 に 吹 き 付 け て コ ー テ イ ン グ を 行 わ せ る プ ラ ズ マ 溶 射 法 な ど が よ く 行 わ れ て き た が ， 最 近 1 0年 来 プ ラ ズ マ の 化 学 エ ネ ル ギ ー を 利 用 した， い わ ゆ る 低 温 プ ラ ズ マ プ ロ セ シ ン グ 法 が 開 発 さ れ て ， エ ッ チ ン グ を 中 心 と し た 半 導 体 の ド ラ イ 製 造 技 術 と し て 広 く 利 用 さ れ る に 及 ん で 大 き な 産 業 分 野 を 形 成 す る に 至 っ た . そ れ と 前 後 し て ア モ ル フ ァ ス 太 陽 電 池 や 超 電 導 薄 膜 ， 高 密 度 磁 気 記 録 薄 膜 な ど の 薄 膜 堆 積 に も プ ロ セ シ ン グ プ ラ ズ マ が 利 用 さ れ 始 め て ， 低 温 プ ラ ズ マ プ ロ セ シ ン グ 法 は 今 や 機 能 性 材 料 や 薄 膜 の 生 成 技 術 と し て 不 可 欠 の も の に 成 長 し て き た 7‑1 O) 

プ ロ セ シ ン グ プ ラ ズ マ の う ち ， 上 記 の プ ラ ズ マ の 溶 射 や 切 断 な ど の よ う に プ ラ ズ マ の 熱 を 利 用 す る ， い わ ゆ る ホ ッ ト プ ラ ズ マ プ ロ セ ス に お い て は ， プ ラ ズ マ 中 に 局 所 熱 平 衡 及 び 化 学 平 衡 が 仮 定 で き る の で ， プ ラ ズ マ 中 の 物 理 ・ 化 学 的 過 程 は 比 較 的 単 純 で あ る . そ こ で ， 研 究 開 発 上 の 問 題 は ， 工 業 上 必 要 と さ れ る 製 造 物 を 生 成 す る た め の 最 適 な プ ラ ズ マ 発 生 法 や プ ロ セ ス 法 を 開 発 す る と い う ， 比 較 的 問 題 の 整 理 が し や す い テ ー マ に 帰 す る こ と が で き る . 他 方 ， い わ ゆ る コ ー ル ド プ ラ ズ マ プ ロ セ ス と 言 わ れ る 低 圧 グ ロ ー 放 電 を 利 用 す る 低 温 プ ラ ズ マ プ ロ セ ス で は ， 各 種 粒 子 の 運 動 エネ ル ギ ー や 回 転 ・ 振 動 ・ 電 離 等 の 化 学 反 応 の モ ー ド 聞 の 平 衡 が 達 成 さ れ な い 場 合 が多 い た め ， 独 立 な 自 由 度 の 多 い 物 理 的 ・ 化 学 的 構 成 系 と な り ， 一 般 的 な 状 況 の 把 握 が 困 難 と な る . そこで， モ デ リ ン グ が そ の 場 そ の 場 で の 対 応 を 求 め ら れ る こ と に

Ed 

な り ， 学 問 的 体 系 化 が 遅 れ ， 工 業 的 な 『 物 作 り 』 の 方 が 先 行 し て ， そ こ で は 各 種 の 試 行 錯 誤 的 な 手 法 に よ る プ ロ セ ス 技 術 の 開 発 が な さ れ て き た .

しかし， コ ー ル ド プ ラ ズ マ で の こ の よ う な 状 況 は 今 や 限 界 に 近 づ い て い る こ と が ，

現 場 の 技 術 者を 中 心 と し て 実 感 さ れ 始 め て き た . 例 え ば ， 集 積 度 の 高 い 1Cを 製 造 す る た め に ア ス ペ ク ト 比 の 大 き い エ ッ チ ン グ を 行 う 際 ， 従 来 の ラ ジ カ ル エ ッ チ ン グ で は 目 的 を 達 し 得 な い の で ， イ オ ン に よ る 垂 直 エ ッ チ ン グ を 行 わ せ る 必 要 が あ る が ， そ の た め の イ オ ン 比 の 大 き い 放 電 条 件 の 発 見 ， お よ び シ ー ス で の イ オ ン 加 速 の 把 握 ， 等 の 基 礎 メ カ ニ ズ ム に た ち か え っ た 検 討 が 求 め ら れ る . こ の よ う な 状 況 は 他 の 各 種 薄 膜 製 造 の プ

7

ズ マ プ ロ セ ス に お い て も 同 様 で ， こ こ に 至 っ て 初 め て プ ラ ズ マ プ ロ セ シ ン グ 技 術 の 学 問 的 立 場 か ら の 体 系 化 ， 一 般 化 の 要 求 が 切 実 な も の と な っ て き た の で あ る .

と こ ろ で ， 低 圧 グ ロ ー 放 電 プ ラ ズ マ 中 に は 電 離 ・ 解 離 ・ 再 結 合 な ど の 反 応 を 支 配 す る 種 々 の 衝 突 過 程 が 存 在 し て お り ， そ の 主 と な す も の は 電 子 衝 突 で あ る . 従 っ て ， 電 子 密 度 ， 電 子 エ ネ ル ギ 一 分 布 関 数 に 大 き な 影 響 を 与 え て い る 電 界 ( 特 に シ ー ス 領

域 ・ 固 体 壁 近 傍 の 電 界 強 度 分 布 〉 が こ の 反 応 系 を 支 配 し て い る と 言 っ て も 過 言 で は ない. ま た ， 電 界 は 基 板 へ の イ オ ン フ ラ ッ ク ス や プ ラ ズ マ 一 国 相 相 互 反 応 を も 支 配 し て い る 重 要 な パ ラ メ ー タ で あ る . また， プ ラ ズ マ 中 の 各 種 プ ロ セ ス 過 程 を 理 解 す る の に 用 い ら れ る モ デ リ ン グ に は ， そ れ ぞ れ の 反 応 断 面 積 に 加 え ， 電 界 の デ ー タ が 必 要 不 可 欠 で あ り ， プ ロ セ シ ン グ プ ラ ズ マ 中 の 電 界 測 定 法 の 確 立 さ れ て い な い 現 在 ， 様 々 な 電 界 分 布 を 仮 定 し て ， モ デ リ ン グ を 行 っ て い る 状 況 で あ る .

従って， こ の プ ラ ズ マ 過 程 を 理 解 し ， モ デ リ ン グ を 通 じ て プ ラ ズ マ プ ロ セ ス 技 術 を さ ら に 発 展 さ せ る た め に は ， プ ラ ズ マ 中 の 各 種 生 成 物 の 様 々 な 反 応 の 断 面 積 お よ び 密 度 ・ 速 度 分 布 関 数 の 時 間 推 移 ・ 空 間 分 布 と と も に ， プ ラ ズ マ 中 の 電 界 ( 数 V/mm

数 日 /mm) を 高 い 精 度 (i: 10完以内) ， 高 い 時 間 ・ 空 間 分 解 能 ( そ れ ぞ れ 10ns， 10  mm以 内 〉 で 測 定 す る こ と が 極 め て 重 要 な 課 題 と な る .

1.  3  本 研 究 の 内 容

本 論 文 は ， 第 1章 か ら 第 5章 ま で で 構 成 さ れ て い る .

第 1章 は 緒 論 で あ り ， こ こ で は ， 現 在 の 産 業 界 に お い て 放 電 プ ラ ズ マ が 様 々 な 分 野 で 応 用 さ れ て い る 中 で ， 特 に 機 能 性 薄 膜 ・ 新 素 材 生 成 に 利 用 さ れ て い る プ ロ セ シ

ン グ プ ラ ズ マ の 担 う 役 割 に つ い て 述 べ ， 今 後 の 大 き な 発 展 が 期 待 さ れ る プ ラ ズ マ プ ロ セ ス の 学 問 的 体 系 化 が 要 請 さ れ て い る 中 で 電 界 計 測 の 必 要 性 を 示 し た .

第 2章では， 低 圧 グ ロ ー 放 電 中 の 電 界 測 定 法 と し て ， 入 射 電 子 ビ ー ム の 変 位 量 測 定， ポ ッ ケ ル ス 素 子 を 用 い た 光 学 的 測 定 ， プ ロ ー プ 測 定 に よ る 空 間 電 位 測 定 ， イオ ン の 電 界 に よ る 加 速 を ド ッ プ ラ ー 効 果 と し て 検 出 す る 測 定 ， 及 び レ ー ザ ー 計 測 法 を 用 い た 原 子 ・ 分 子 の シ ュ タ ル ク 効 果 測 定 ， が 考 え ら れ る 中 で ， そ の 原 理 や プ ロ セ シ ン グ プ ラ ズ マ 中 の 電 界 測 定 に 用 い る 際 の 長 所 及 び 短 所 を 述 べ る . そ の 考 察 に 従 っ て ， 原 子 ・ 分 子 の シ ュ タ ル ク 効 果 に 基 づ く レ ー ザ 一 計 測 法 が ， プ ロ セ シ ン グ プ ラ ズ マ 中 の 電 界 測 定 に 対 し て 最 良 の 方 法 で あ り ， 今 後 の 改 良 に よ っ て 標 準 的 な 計 測 法 と な り う る 可 能 性 を 秘 め て い る こ と を 示 す . すなわち， プ ロ セ シ ン グ プ ラ ズ マ 中 の 電 界 を ， 必 要 と さ れ る 測 定 範 囲 ， 精 度 ， 時 間 ・ 空 間 分 解 能 の 点 か ら ， レ ー ザ ー を 用 い た 電 界 測 定 法 と し て は ， 原 子 ・ 分 子 の リ ュ ー ド ベ リ 準 位 の シ ュ タ ル ク 効 果 を オ プ ト ガ ル パ ノ 効 果 で 観 測 す る レ ー ザ ー オ プ ト ガ ル パ ノ 法 (L 0 G 法 ) ， お よ び ， 近 接 準 位 閣 の シ ュ タ ル ク ミ キ シ ン グ を レ ー ザ ー 誘 起 蛍 光 で 観 測 す る 方 法 (L 1 F法 ) が 適 用 可 能 で あ る こ と を 示 す . さらに， そ れ ぞ れ の 方 法 の 有 す る 特 長 を 述 べ た 後 ， そ れ ら の 方 法 の 被 測 定 対 象 ， 測 定 条 件 等 は 限 ら れ て お り ， そ の 測 定 精 度 ・ 限 界 に つ い て の 一 般 的 な 検 討 も な さ れ て い な い こ と を 述 べ ， 現 在 こ れ ら の 方 法 を プ ロ セ シ ン グ プ ラ ズ マ 中 の 電 界 測 定 に 適 用 す る 際 の 問 題 点 を 浮 き 彫 り に す る .

また， プ ロ セ シ ン グ プ ラ ズ マ 中 に 存 在 す る 粒 子 種 を 挙 げ ， こ れ を 基 に 3章， 4章 で L 0 G 法 お よ び L 1 F法 の 一 般 化 の 議 論 を 行 う 際 の 基 礎 と す る .

‑7‑

第 3章では， L 0 G 法 を 用 い て 電 界 を 測 定 す る 際 の ， 測 定 精 度 ・ iftJr定 限 界 を 明 ら かにした後， こ の 方 法 を 様 々 な 測 定 条 件 で 用 い る 際 の 問 題 点 に つ い て 述 べ る . まず，

Heの リ ュ ー ド ベ リ 準 位 の シ ュ タ ル ク 効 果 を 摂 動 法 を 用 い て 計 算 し ， 三 重 項 よ り も 一 重項の方が， 特 に 双 極 子 遷 移 強 度 分 配 に お い て 顕 著 な シ ュ タ ル ク 効 果 を 示 す こ と を 数 値 的 に 初 め て 明 ら か に し ， シ ュ タ ル ク 効 果 の 顕 著 な 高 準 位 へ 励 起 す る こ と で 測 定 下 限 が 改 善 さ れ る こ と を 理 論 的 に 示 す . こ の 計 算 結 果 を 用 い て ， 実 際 にHeの 直 流 放 電 の 陰 極 降 下 領 域 の 電 界 測 定 に L0 G 法 を 適 用 し ， 阻 止 放 電 領 域 で の 陰 極 降 下 電 圧 と 放 電 電 圧 が 高 精 度 で 一 致 す る こ と か ら ， L 0 G法 に よ り グ ロ ー 放 電 中 の 電 界 を 高 精 度 (

: : t  

^{1完以内〉で損.lJ}

1定 で き る こ と を 示 す . さ ら に L 0 G 法 に よ る 電 界 測 定 の 測 定 下 限 を 決 定 し て い る 様 々 な 要 因 に つ い て 解 析 し ， そ れ に 基 づ い て ， そ の 測 定 下 限 を 低 下 さ せ た 結 果 に つ い て 述 べ る . ま た L 0 G 法 を 一 般 化 す る と き の 問 題 点 を 述 べ ， 殻 外 電 子 数 の 大 き なAr， Kr， Xeに L 0 G法 を 適 用 す る た め の 指 針 を 示 す .

第 4 章では， L 1 F法 を 用 い て 電 界 を 測 定 す る た め に ， L 1 F信 号 の 較 正 が 必 要 で あ る こ と を 述 べ ， さらに， こ の 方 法 を 様 々 な 測 定 条 件 で 用 い る 際 に 問 題 と な る 被 測定粒子種， 測 定 範 囲 ・ 精 度 ， 検 出 可 能 な 粒 子 密 度 の 下 限 値 に つ い て 述 べ る . まず，

非 常 に よ い 精 度 で 電 界 が 測 定 で き る L 0 G 法 を 用 い た L 1 F法 の 較 正 法 に つ い て 述 べ ， 既 に 電 界 測 定 に 用 い ら れ て い る BC. Q 分 子 に つ い て そ の 較 正 法 を 適 用 し た 結 果 を 示す. そ の 結 果 をGottschoら の 較 正 結 果 と 比 較 し な が ら ， レ ー ト 方 程 式 を 用 い て ， お も に 衝 突 が 蛍 光 の 強 度 比 に 与 え る 影 響 を 示 し ， 本 較 正 法 の 有 用 性 を 示 す . 次 に ， L 1 F法 を 電 界 測 定 に 使 用 す る 際 に 必 要 と な る ， 被 測 定 粒 子 の 満 た す べ き 条 件 を 分 光 学 的 な 立 場 か ら 分 類 し て 示 し ， そ の 結 果 対 象 と な り う る と 判 定 さ れ た 粒 子 に つ い て ， 分 子 定 数 を パ ラ メ ー タ と し て ， そ の 測 定 範 囲 ・ 精 度 を 明 ら か に す る . ま た 電 界 測 定 が 可 能 と な る 粒 子 密 度 の 下 限 値 を 示 す .

第5章 で は ， 本 研 究 で 得 ら れ た 成 果 に つ い て ま と め さ ら に 今 後 の 発 展 の 可 能 性 について述べ， 本 論 文 の 総 括 と す る .

nHU 

第 2章 グ ロ ー 放 電 プ ラ ズ マ 中 の 各 種 電 界 測 定 法 と レ ー ザ 一 計 測 法 の 特 長

2 . 1  電 界 計 測 法 の 比 較

プ ロ セ シ ン グ プ ラ ズ マ に 用 い ら れ る 低 圧 グ ロ ー 放 電 中 の 電 界 測 定 法 と し て は ， ( 1 ) 入 射 電 子 ビ ー ム の 変 位 量 測 定 ， 11)  〈2〉 ポ ッ ケ ル ス 素 子 を 用 い た 光 学 的 測 定， 12)(3) プ ロ ー プ 測 定 に よ る 空 間 電 位 測 定 ， 13)(4) イ オ ン の 電 界 に よ る 加 速 を ド ッ プ ラ ー 効 果 と し て 検 出 す る 測 定 ， 14)及 び (5 ) レ ー ザ 一 計 測 法 を 用 い た 原 子 ・ 分 子 の シ ュ タ ル ク 効 果 測 定 15 ‑3 2 ) が 挙 げ ら れ る .

( 1 ) は ， 放 電 空 間 中 に 電 子 ビ ー ム を 入 射 し ， そ の 入 射 電 子 の 軌 跡 上 の 電 界 に よ っ て 受 け た 変 位 量 を 測 定 す る こ と で ， 電 界 測 定 と す る も の で あ る . しかしながら，

入 射 電 子 と 放 電 空 間 中 の 粒 子 と の 衝 突 を さ け る た め に 圧 力 が 低 い 場 合 に し か 用 い ら れず， ま た 電 子 ビ ー ム の パ ス に 沿 っ た 方 向 の 空 間 分 解 能 が な い .

( 2 ) は ， 放 電 空 間 中 へ 挿 入 さ れ た ポ ッ ケ ル ス 素 子 に レ ー ザ 一 光 を 入 射 し ， 電 界 中 の ポ ッ ケ ル ス 素 子 が 起 こ す 屈 折 率 変 化 〈 レ ー ザ ー 光 の 位 相 変 化 ) を ， レ ー ザ 一 光 の 強 度 変 化 に 変 換 し て 観 測 す る も の で あ る . こ の 方 法 に よ れ ば ， 広 範 囲 な 電 界 強 度

( 1 0 ‑

²

‑ ‑ 1 0

⁹ 

V / m m )

を測定でき， ま た 電 界 の 方 向 を 測 定 す る こ と も 可 能 で あ る . し か し な が ら ， 素 子 の 圧 電 性 ， レ ー ザ 一 光 源 の 安 定 性 ， 素 子 表 面 へ の 帯 電 な ど が 測 定 精 度 に 及 ぼ す 影 響 は 大 き い . さ ら に 異 物 挿 入 に よ る プ ラ ズ マ の 埋 乱 が 大 き く ， この と き の 空 間 分 解 能 は 素 子 の 大 き さ れ

‑ ‑ 1 0 m m )

に よ っ て 制 限 さ れ ， 高 い 分 解 能 は 得 ら れ な い .

( 3 ) の プ ロ ー プ 法 で は ， 放 電 空 間 の 各 点 の 電 位 を 測 定 し て ， そ の 勾 配 か ら 電 界 を 知 る こ と が で き る . プ ロ ー プ 法 は ， 従 来 よ り ， 放 電 空 間 中 の 電 子 温 度 や 電 子 密 度 測 定 な ど に 広 く 用 い ら れ て き た 簡 便 な 測 定 法 で あ る . その反面， プ ロ ー プ に よ る プ ラ ズ マ の 埋 乱 に 加 え ， プ ロ セ シ ン グ プ ラ ズ マ 中 で は そ の 表 面 に 反 応 生 成 物 の 付 着 が

‑9‑

生 じ 良 好 な プ ロ ー プ 特 性 が 得 ら れ ず ， ま た 高 周 波 ノ イ ズ が 測 定 に 及 ぼ す 影 響 も 大 き い. しかも， プ ロ セ シ ン グ プ ラ ズ マ で 最 も 重 要 と さ れ る シ ー ス 領 域 〈 こ の 領 域 で は 電 気 的 中性 が 保 た れ な い 〉 で の プ ロ ー プ 理 論 は ま だ 確 立 さ れ て い な い

( 4 ) は ， 電 位 差 に よ り 加 速 さ れ た イ オ ン の ド ッ プ ラ ー シ フ ト を ， 放 電 の 各 点 で

レ ー ザ ー 誘 起蛍 光 法 を 用 い て 測 定 し ， 得 ら れ た 電 位 分 布 か ら 電 界 を 求 め る も の で あ る. し か し な が ら ， 圧 力 が 低 く て 平 均 自 由 行 程 が 大 き い 状 況 下 で ， ま た か な り 大 き な 電 界 下 で な い と 高 い 空 間 分 解 の 測 定 は 行 え な い . ま た 上 記 (1) ‑‑ (3) の 測 定 法 は ， 放 電 中 の 原 子 ・ 分 子 を 対 象 と し て い な い の で ， あ ら ゆ る 種 類 の ガ ス 下 で の 放 電 で も 測 定 平 能 で あ る の に 対 し て ， こ の 方 法 は ， 信 号 検 出 器 の 性 能 や 測 定 電 界 の 強 度 か ら ， 測 定 対 象 と な る 原 子 ・ 分 子 は 限 ら れ た も の と な る .

( 5 ) は ， 放 電 空 間 中 に 存 在 す る 原 子 ・ 分 子 の 電 界 に よ る シ ュ タ ル ク 効 果 を ， レ ー ザ 一 計 測 法 を 用 い て 観 測 す る こ と で 電 界 測 定 と す る も の で あ る . こ の 方 法 は 最 も 高 い 時 間 ・ 空 間 分 解 能 ( そ れ ぞ れ

> 1 0 n s

，

> l m m )

を有しており， し か も プ ラ ズ マ に 埋 乱 を 与 え る こ と が な い . し た が っ て ， 原 理 的 に は 最 も 信 頼 性 の 高 い デ ー タ を 得 る こ と が で き る . しかしながら， 従 来 は 限 ら れ た 原 子 ・ 分 子 を 対 象 と し た 測 定 し か 行 われておらず， そ の 測 定 及 び 適 用 限 界 を 決 め て い る 因 子 が 明 ら か で な い

以 上 を 総 合 し て ， グ ロ ー 放 電 中 の 電 界 測 定 法 と し て は ， 全 て の 点 で (5 ) が 最 も 可 能 性 を 秘 め て い る が ， 従 来 の 研 究 で は そ の 可 能 性 が 十 分 に 探 究 さ れ て い な か っ た こ と が わ か る . 以 上 が 本 研 究 で シ ュ タ ル ク 効 果 を 用 い た レ ー ザ 一 計 測 法 を 徹 底 的 に 追 求 す る こ と に し た 理 由 で あ る .

‑ 1 0 ‑

2.  2  プ ロ セ シ ン グ プ ラ ズ マ 中 の 電 界 の シ ュ タ ル ク 効 果 に よ る レ ー ザ 一 計 測 の 特 長 と 問 題 点

2 .  1節 で 述 べ た よ う に ， プ ロ セ シ ン グ プ ラ ズ マ 中 の 電 界 測 定 法 と し て は ， 原 子

・ 分 子 の シ ュ タ ル ク 効 果 を 利 用 し た レ ー ザ 一 計 測 法 が ， そ の 測 定 精 度 ， 測 定 可 能 範 囲 の 面 に お い て 最 も 標 準 的 な 計 測 法 と な り う る 可 能 性 を 持 つ . し た が っ て ， 本 節 で は， レ ー ザ 一 計 測 法 に よ る 電 界 測 定 の 特 長 を 述 べ た 後 ， そ れ ら を 実 際 に プ ロ セ シ ン グ プ ラ ズ マ に 適 用 す る 際 の 問 題 点 に つ い て 述 べ る .

レ ー ザ 一 法 を 用 い た シ ュ タ ル ク 効 果 に 基 づ く 電 界 計 測 法 は ， 可 変 波 長 レ ー ザ ー の 持 つ 高 い ス ペ ク ト ル 制 御 性 を 利 用 し て ， プ ラ ズ マ 中 の 特 定 粒 子 の 特 定 エ ネ ル ギ ー 準 位 間 遷 移 に 合 致 し た 波 長 の レ ー ザ 一 光 に よ り ， 上 準 位 へ の 遷 移 を 行 わ せ ， そ の 遷 移 が シ ュ タ ル ク 効 果 を 受 け て 変 化 す る 程 度 を 検 出 す る こ と に よ り 電 界 測 定 法 と す る も

の で あ る . 格 段 に 進 歩 し た 最 近 の レ ー ザ ー 制 御 技 術 を 用 い れ ば ， フ ェ ム ト 秒 の 発 振 パルス幅， レ ー ザ ー の 波 長 の 数 倍 程 度 の 空 間 分 解 能 を 得 る こ と も 可 能 で あ る . した がって， そ こ か ら 得 ら れ る 時 間 ・ 空 間 分 解 能 ， さ ら に は そ の 測 定 精 度 は 被 測 定 対 象 と な る 原 子 ・ 分 子 の 分 光 学 的 な 性 質 に よ っ て の み 制 限 さ れ る こ と に な る . 被 測 定 対 象 と な る 粒 子 を う ま く 選 べ ば ， 非 常 に よ い 時 間 ・ 空 間 分 解 能 で し か も 精 度 の よ い 電 界 測 定 が 可 能 と な る .

このように， レ ー ザ 一 計 測 法 を 用 い た 電 界 測 定 法 は ， 他 の 方 法 に 比 べ て 格 段 に 高 い 時 間 ・ 空 間 分 解 能 を 有 し て い る と 言 え る .

シ ュ タ ル ク 効 果 に は ， (a)電 界 の な い 状 況 下 で は 縮 退 し て い た エ ネ ル ギ ー 準 位 が 電 界 存 在 下 で 分 裂 す る も の (1次効果)， (b) 電 界 の 存 在 に よ り エ ネ ル ギ ー 準 位 が シ フ ト す る も の (2次効果)， (c) 電 界 の な い 状 況 で は 双 極 子 遷 移 が 禁 制 さ れ て い る も の が 電 界 の 存 在 で 許 容 化 さ れ る も の の 3種 を 考 え る こ と が で き る . こ のうち， プ ロ セ シ ン グ プ ラ ズ マ 中 の 電 界 と し て は 100 V/mm以 下 の 測 定 が 必 要 で あ る

‑S A 

e︐A 

の で ， 測 定 精 度 ・ 測 定 下 限 の 点 、 か ら (b ) は 除 か れ る . ま た 同 じ 根 拠 か ら， (a)  では電離 限 界 に 近 い リ ュ ー ド ベ リ 準 位 へ の 励 起 が 求 め ら れ る . そ の よ う な 高 準 位 の 放射 遷 移 の 確 率 は 低 く ， レ ー ザ ー 励 起 の 結 果 を 蛍 光 で 観 測 す る こ と は で き な い の で 検 出法 と し て は ， 放 電 電 圧 ・ 電 流 特 性 へ の 影 響 を 評 価 す る レ ー ザ ー オ プ ト ガ ル パ ノ 法 (L 0 G 法 ) が 開 発 さ れ て き た 15‑24) 一方， (c) で は 許 容 線 と 禁 制 線 が 近 接

し た 準 位 を 選 べ ば ， レ ー ザ ー 励 起 の 準 位 は 必 ず し も 高 準 位 へ の 励 起 を 必 要 と し な い ので， レ ー ザ ー 励 起 の 効 果 の 検 出 法 と し て は ， レ ー ザ ー オ プ ト ガ ル パ ノ 法 よ り 一 般 性 に 富 む レ ー ザ ー 誘 起 蛍 光 法 (L 1 F法 ) が 適 用 し う る . そ の よ う な ア イ デ ア に 沿

う 提 案 が な さ れ ， 一 部 低 圧 グ ロ ー 放 電 プ ラ ズ マ 計 測 に 適 用 さ れ て き た 28‑32)

こ れ ら の 方 法 の う ち ，

(a)

に つ い て は ほ と ん ど が

H e( 1   T o r r

以 上)15‑23) につ いての報告で，一部 Ne²⁴• ²⁵) についての報告があるのみであり， プ ロ セ シ ン グ プ ラ ズ マ に よ り 広 く 用 い ら れ る

A r

を は じ め 他 の 多 電 子 原 子

( K r

，

X e

等 ) へ の 適 用 は み ら れ な い . 他 方 ， (c) に つ い て も こ れ ま で に 放 電 プ ラ ズ マ 中 で の い 原 子 を 用 い た 測 定28) 以 外 に は 低 圧 グ ロ ー 放 電 プ ラ ズ マ で は BC立29‑31)と NaK32)の 2分 子 に つ い て 報 告 が あ る の み で ， 他 の 原 子 ・ 分 子 に つ い て の 報 告 ・ 検 討 は な い . す な わ ち ， 従 来 行 わ れ て き た 電 界 測 定 の 被 測 定 対 象 ， 測 定 条 件 等 は 限 ら れ て お り ， ま た そ の 測 定 精 度 ・ 限 界 に つ い て の 一 般 的 な 検 討 は な さ れ て い な い .

レ ー ザ 一 計 測 法 を プ ロ セ シ ン グ プ ラ ズ マ 中 の 標 準 的 計 測 法 と し て 確 立 す る た め に は， こ れ ら 各 方 法 の 測 定 精 度 ・ 限 界 を 明 ら か に し た 上 で ， そ れ ら の 考 察 を 基 に ， 測 定 可 能 な 放 電 条 件 を 拡 大 し て い く こ と が 是 非 と も 必 要 で あ る .

‑12‑

2.  3  フ ロ セ シ ン ク フ ラ ズ マ 中 に 存 在 す る 粒 子 種7‑11.33‑43)

プ ロ セ シ ン グ プ ラ ズ マ は ， (1)薄 膜 形 成 (C V D， ス パ ッ タ リ ン グ ) ， (2)  微 細 加 工 〈 エ ッ チ ン グ ) ， (3)表面改質， お よ び (4 ) プ ラ ズ マ 重 合 ， の 4つ の 領 域 に わ た っ て 広 く 利 用 さ れ て い る .

( 1 ) の う ち C V Dは， ア モ ル フ ァ ス 太 陽 電 池 や そ の 窓 材 ， 硬 質 な ダ イ ヤ モ ン ド 膜 ， 超 電 導 薄 膜 ， 磁 気 記 録 薄 膜 等 の 堆 積 ( 形 成 ) に 応 用 さ れ て お り ， こ れ ら の 原 料 ガスとして， シ リ コ ン ， 炭 素 等 を 含 ん だ 水 素 化 合 物 ， あ る い は 窒 素 化 合 物 等 が 用 い られる.l7・1o・34‑40) ま た 場 合 に よ っ て は バ ッ フ ァ ー ガ ス も 添 加 さ れ る . また， ス パ ッ タ リ ン グ に 関 し て は ， タ ー ゲ ッ ト 材 料 自 身 の 薄 膜 作 成 に は ス パ ッ タ 率 の 大 き な 希ガスが， さ ら に 反 応 性 ス パ ッ タ リ ン グ で は こ れ ら の 希 ガ ス に 反 応 性 ガ ス が 添 加 さ れる 9• 34・35. 4 1・42) (2) に関しては， エ ッ チ ン グ ガ ス と し て ハ ロ ゲ ン 化 合 物 が

用 い ら れ る が ， こ れ ら に パ ッ フ ァ ー ガ ス を 添 加 す る 場 合 も あ る . (3) は ， 主 に 表 面 の 窒 化 ， 酸 化 あ る い は 炭 化 に 用 い ら れ ， こ れ ら の 原 料 ガ ス と し て は 窒 素 ， 酸 素 ， 炭 化 水 素 等 が 利 用 さ れ て い る 8) 

( 4 ) の 場 合 は ， 原 料 ガ ス と し て 炭 化 水 素 が 利 用 さ れ て い る が ， 原 料 が 室 温 下 で 液 体 で あ る 場 合 に は 牛 ャ リ ア ー ガ ス と し て 希 ガ ス が 導 入 さ れ る 8. 43) 

フ ロ セ シ ン グ フ ラ ズ マ 中 に 存 在 が 予 想 、 さ れ る 粒 子 種 を ， プ ロ セ シ ン グ プ ラ ズ マ の 種類， そ の 応 用 面 と 共 に 表2‑1 に 示 す . ただし， こ こ で は 第 3章 ， 第 4章 で レ ー ザ ー に よ る 電 界 計 測 法 の 一 般 化 に 際 し て 議 論 す る 原 子 ・ 2原 子 分 子 の み を 挙 げ て い る .

内︽u

‑EEA 

表 2‑ 1  プ ロ セ シ ン グ プ ラ ズ マ の 応 用 例 お よ び そ の プ ラ ズ マ 中 に 存 在 す る 原 子 ・ 分 子

l‑

九 日l

プラズマプロセス 生成物及び用途例 主な原料ガス プロセシングプラズマ中に

存在する粒子 a‑S ，i a‑SiGe  ...太陽電池 SiH. ，4 SiH.c+GeH. ，4 SiH.c+CH. c H， H2， He， Ar  a‑SiC， a‑SiN・・・太陽電池の窓材 SiH.c+NH3， CH. ，c C2H2  SiH， GeH， CH， SiN  C V D   a‑SiN  ‑・・パッシベーション膜 S i H.c+02  NH， SiO 

i ‑C， a‑C  ‑・ダイヤモンド薄膜 バッファーガス (H2，He， Ar)  等 S i 02  ‑・絶縁膜

スパッタリング 各種金属薄膜 Ne， Ar， Kr， Xe  Ne， Ar， Kr， Xe  超 電 導 薄 膜 (YBaCuO等) 02， N2， NH3， CH. ，c C2H2， SiH. 4 BaO， CuO， FeO等

エッチング S ，i Si02， Afl等の微細加工 CF.c:' C2Fs， C3Fs， BCflJ，  CCfl c.

α

， F， F+， SiF， CCfl， AflCQ  CQ2  (+ 02， N2

・

Ar等 ) BC ，Q CQ+， CQ2， CN， CO， Ar等 He+NH3， H2+N2， 02 

表面処理 表面硬化や表面改質等 NH， CH， OH， FeO， TiN等

CH. ，c C3Hs 等

PMMA  等・・・電子線レジスト，逆浸透膜 CH ，c. C2H2， MMA  CH， CN， CO， CF， NH， OH  重 合 耐触性保護膜， ア リ ル ア ミ ン 等 日e，Ne， Ar 

生 体 適 合 性 材 料 等 (+ He， Ne， Ar  )  等

2.  4  本 研 究 の 課 題

2.  2節 で 述 べ た よ う に ， 現 在 ま で の ， 原 子 ・ 分 子 の シ ュ タ ル ク 効 果 に 基 づ く レ ー ザ 一 計 測 法 を 用 い た プ ロ セ シ ン グ プ ラ ズ マ 中 の 電 界 測 定 で は ， そ の 測 定 条 件 ， 被 測 定 対象 が 限 ら れ て お り ， ま た そ れ ら の 測 定 精 度 ・ 適 用 可 能 範 囲 に つ い て の 一 貫 し た 立 場 か ら の 研 究 は な さ れ て お ら ず ， いわば， ま だ 原 理 検 証 の 段 階 に あ る と 言 え る .

しかしながら， 昨 今 の プ ラ ズ マ プ ロ セ シ ン グ の 急 速 的 な 進 歩 や そ の 応 用 面 に お け る 多 様 化 を 考 え る と ， プ ロ セ シ ン グ プ ラ ズ マ 中 の 電 界 の 標 準 的 計 測 法 を 一 刻 も 早 く 確 立 す る 必 要 が あ る .

そ こ で 本 研 究 で は ， レ ー ザ 一 計 測 法 を プ ロ セ シ ン グ プ ラ ズ マ 中 の 電 界 の 標 準 的 測 定 法 と す る べ く ， そ の 測 定 精 度 ・ 限 界 及 び そ れ ら を 決 定 し て い る 因 子 を 明 ら か に し ， そ れ ら の 考 察 を 基 に し て ， 被 測 定 対 象 や 適 用 条 件 の 拡 大 さ せ る こ と が ， 最 終 的 な 目 標 と な る .

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A 

第 3章 レ ー ザ ー オ プ ト ガ ル パ ノ 法 に よ る 電 界 計 測 法 の 開 発

3.  1  序 論

レ ー ザ ー オ プ ト ガ ル パ ノ 法 (L 0 G法〉は， レ ー ザ ー 入 射 に よ る プ ラ ズ マ の イ ン ピ ー ダ ン ス 変 化 ( 電 流 あ る い は 電 圧 変 化 ) を 検 出 す る も の で あ る . こ の 測 定 法 は オ プ ト ガ ル パ ノ 効 果 を 利 用 し て い る の で

SN

比 が 非 常 に よ く ， シ ー ス 領 域 で は さ ら に 増 倍 過 程 も 有 効 に 作 用 す る の で ， グ ロ ー 放 電 プ ラ ズ マ 中 の ， 特 に カ ソ ー ド シ ー ス 領 域 の 電 界 計 測 に 適 し て い る .

L 0 G法 を 利 用 し た 電 界 測 定 は ， (i)共 鳴 波 長 の シ ュ タ ル ク シ フ ト か ら 求 め る もの， (ii)分 裂 し た 準 位 の 相 対 強 度 測 定 ， (iii) 縮 退 し て い た 準 位 の シ ュ タ ル ク 分 裂 か ら 求 め る も の ， に 分 け ら れ る . しかしながら， (i) は 低 準 位 の 共 鳴 線 (2  次 の シ ュ タ ル ク 効 果 ) を 利 用 す る の で ， プ ロ セ シ ン グ プ ラ ズ マ 中 の 比 較 的 弱 い 電 界

(10‑¹‑‑10³ V/mm) を 高 精 度 で 測 定 す る た め に は 適 当 で な い . また， (ii) を 用 い る 場 合 ， 電 界 強 度 を 精 度 良 く 求 め る た め に は ， プ ラ ズ マ 領 域 と シ ー ス 領 域 で の 非 常 に 精 度 の よ い 放 電 モ デ ル が 必 要 と さ れ る が ， こ れ は 一 般 的 に は 極 め て 困 難 で あ る .

したがって， プ ロ セ シ ン グ プ ラ ズ マ 中 の 電 界 の 測 定 に は ， リ ュ ー ド ベ リ 準 位 の 1次 の シ ュ タ ル ク 効 果 を 利 用 し た (iii ) の 方 法 を 用 い る の が 最 適 で あ る .

現在までに， He15-23l および Ne²⁴ • ²⁵) のグロー放電中のカソード電極近傍の電界 を 摂 動 法 を 用 い て 計 算 し た 結 果 か ら 非 常 に よ い 精 度 で 測 定 し た 報 告 が な さ れ て い る が ， 測 定 精 度 ・ 測 定 限 界 に つ い て の 検 討 や 他 の ガ ス に つ い て の 応 用 な ど に つ い て の

検 討 は な さ れ て い な い

そ こ で 本 章 で は ， 3.  2節で， Heの 直 流 グ ロ ー 放 電 の カ ソ ー ド 電 極 近 傍 の 電 界 測 定について， そ の 測 定 精 度 ・ 下 限 に 影 響 を 及 ぼ す 様 々 な 要 因 に つ い て 検 討 し ， その 結 果 に 基 づ い て 測 定 下 限 を 低 下 さ せ た 結 果 に つ い て 述 べ る . さ ら に 3. 3節では，

nh u 

‑ E ム

L 0 G法 を 一 般 化 す る と き の 問 題 点 を 述 べ ， 殻 外 電 子 数 の 大 き なAr， Kr， Xeに L 0  G法 を 適 用 す る た め の 指 針 を 示 す .

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A 

3.  2  レ ー ザ ー オ フ ト カ ル パ ノ 法 に よ る 電 界 検 出 下 限 の 改 善23)

3.  2.  1  リ ュ ー ド ベ リ 原 子 の シ ュ タ ル ク 効 果44‑48)

リ ュ ー ド ベ リ 原 子 の シ ュ タ ル ク 効 果 を 摂 動 法 を 用 い て 求 め る . 摂 動 部 分 の ハ ミ ル ト ニ ア ン はH・=‑eEzで， そ の 行 列 の 非 対 角 要 素 は m=Oの場合，

<ν 立m1 H' 1ν

・

ιm'> 

= 

‑eEく.o.m1 c 0 s 8 1 

. 0 . '  

m ' > <ν 立1r 1ν'

. 0 . ・ >

立C2

= 

‑eEδδ

、 ^{/ f ^}

^1'I ."'̲1"1  .， <ν

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¹ r 1 1/ ' 

. 0 . '   > 

(3 ‑1)  mm

・ . 0 . . 0 . ・ : t

1 

V 

(2 Qc + 1) (2 Qc ‑1 ) 

と 表 さ れ る 48・49)たlだし， νは 実 効 主 量 子 数 ， 立 は 励 起 電 子 の 軌 道 角 運 動 量 ， m  は 磁 気 量 子 数 ， 立c=m a x 

( Q

，立)， Z=r.cos8 で あ る . (3‑1)式 中 の 動 径 部 分 の 値 は

A . R .  

Edmondsら の 示 し た 表 よ り 次 式 を 用 い て 求 め ら れ る 5o ， 51 ) 

くν

. 0 .

1 r 1ν

・

ι >= {3νc 2 [1‑(.o.c /νc)2]1/2/2jJ7Pgp(ど) (3‑2)  p=O 

ここで， νc=2/(1/ν+1/ν   ，) L1立=立

‑ . 0 . ，

7 = L1立(立c/νc)， f =ν ーν' で あ る . ま た そ の 対 角 要 素 は エ ネ ル ギ ー 準 位 で あ る . 主 量 子 数 nが 異 な る と エ ネ ル ギ ー 準 位 差 は 同 一 の nを も っ 準 位 聞 の エ ネ ル ギ ー 差 よ り も 極 め て 大 き く な る の で ， 問 題 と し て い る 準 位 の シ ュ タ ル ク 効 果 は ， 同 ー の n を も っ 準 位 聞 の nX nの 正 方 行 列 を (3‑1)式 お よ び (3‑2)式 を 用 い て 作 成 し ， こ れ を 対 角 化 す れ ば 電 場 内 で の エ ネ ル ギ ー 固 有 値 及 び 固 有 ベ ク ト ル が 求 め ら れ る .

次 に ， 電 場 内 で の 各 準 位 の 双 極 子 遷 移 の 遷 移 確 率 に つ い て 考 え る 45l 

零 電 場 内 で の 波 動 関 数 を ゆ 1，

o 

^{2，  ・・}

o

ⁿと し ， 電 場 に よ り 摂 動 を 受 け た 後 の 波 動 関 数 を W1， W 2，  Wnと す れ ば ， W iはゆ jを用いて，

W i =

ヱ

Cj iゆJ (3‑3) 

と表せる.

今， シ ュ タ ル ク 効 果 の 小 さ な 下 準 位 か ら の 双 極 子 遷 移 を 考 え る . 下 準 位 は 電 場 の

‑18‑

影 響 を ほ と ん ど 受 け な い の で そ の 波 動 関 数 xは 変 化 し な い と し ， 零 電 場 で の 双 極 子 遷 移 は χ→ φ 2 の み が 許 容 で あ る と す る と ， 摂 動 を 受 け た 準 位 iへ の 遷 移 確 率 Ai

は，

A i = 

I  S

曹 i・μ x

dτ1

² = C2i2 •

I  S

φ 2・μx

dτI 

2  (3‑4)  で 与 え られる. ここで，

I  S  o 

²

・

μ

x dτI 

2 は 零 電 場 に お け る x^→

o

2 の 双 極 子 遷 移 確 率 で あ る . したがって， 電 場 内 で の 各 準 位 の 遷 移 強 度 は そ の 固 有 ベ ク ト ル の

x

に 対 応 す る 係 数 の 2乗 に 比 例 す る .

Heの エ ネ ル ギ ー 準 位 は 量 子 欠 損 む を 用 い て ，

E (n.立)= EHe+一

RHe 

( n ‑ a

且)2  (3‑5) 

と表せる. ただし， RHe=R  /(1+me/MHe)=109722. 27  cm‑¹， EHe+=1983107. 6 cm‑^t で ある 52.53) し た が っ て ， 量 子 欠 損 む が わ か れ ば ， (3‑1) ‑‑(3‑3)式 を 用 い て 問 題 と

し て い る 正 方 行 列 を 作 成 で き る . 表3‑1 にHeの 量 子 欠 損 を 示 す 54‑51)

図3‑1 にHe( 一 重 項 〉 のn=l，l m=Oの シ ュ タ ル ク マ ッ プ の 例 を 示 す . 11 S準 位 は 零 電 場 で 縮 退 準 位 か ら お よ そ 24cm‑¹ 離 れ て い る の で ， こ の 図 に は 示 し て い な い . 同 図 よ り ， S準 位 を 除 く 他 の 準 位 ( 立 =1‑‑9) が 電 界 強 度 が 大 き く な る に つ れ て 直 線 的 に 変 化 し て い る の が わ か る (1次 シ ュ タ ル ク 効 果 ) . 

図3ー2にHeの 一 重 項 及 び 三 重 項 の 場 合 の 摂 動 を 受 け た 各 準 位 の 相 対 強 度 の 電 界 依 存 性 を 示 す . この場合， い ず れ も 準 安 定 準 位 ( そ れ ぞ れ21 S， 2³め か ら レ ー ザ ー 励 起 し た と し て い る . こ の 図 よ り ， 一 重 項 の 方 が 三 重 項 の 場 合 よ り も シ ュ タ ル ク 効 果 の 程 度 は 大 き い こ と が わ か る . これは， ^3pの 量 子 欠 損 ( 0.068)の 方 が ¹Pの 量 子 欠 損(ー0.012) よ り も 大 き く ， ⁵⁵，_{56)  3p}が 縮 退 準 位 か ら よ り 大 き く は 離 れ て て い る か

りである.

図3‑3にHe( 一 重 項 ) の 主 量 子 数 nに 対 す る シ ュ タ ル ク 分 裂 の 大 き さ を 電 界 強 度 を パ ラ メ ー タ と し て 示 す . シ ュ タ ル ク 分 裂 は nが 大 き く な る に し た が っ て 大 き く な

hud 

‑ ‑

表

3‑1 He

原 子 の 量 子 欠 損

S  P  D  F  G‑‑N 

Singlet  O.  139  ‑0.012  O.  002  0.0005 

。

Triplet  O.  297  O.  068  O. 003  0.0004 

。

‑20‑

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1 0 ‑ 1 

 

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ae S 

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^ζ

C 

1 0 ‑ 3  ω >

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一 ω α

ハU

/斗

ハ

U

1 . 2 

(kV/cm) 

0 . 8   F i e l d   0 . 4  

E l e c l r i  c 

H e原 子 の 準 安 定 状 態 か ら の 双 極 子 遷 移 強 度 の 電 界 依 存 性

図3‑2

内J白

内JU

。

× 

ム

× 

ム

E  = 1 0  V/mm  E  =50 V/mm  E

^ご

1 0 0V/mm 

。

× 

ム

。

ム

。

メ

ム

。

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ム

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(刊

l E

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戸 一 一 ハ 計 豆

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ム

2 3   1 1   1 3   1  5  1 7   1 9   2 1  

p r i n c i p a l  quantum number ( l o g  n )  

0 . 1  

H e原 子 (singlet)の シ ュ タ ル ク 分 裂 の 主 量 子 数 依 存 性 図

3‑3

内ぺu

nJU 

っており， よ り 高 い 準 位 へ 励 起 す る こ と で 測 定 下 限 が 改 善 さ れ る こ と を 示 し て い る .

3. 2.  2  実 験 装 置 及 び 実 験 方 法22)

図3‑4に レ ー ザ ー オ プ ト ガ ル パ ノ 法 に よ る 電 界 強 度 測 定 及 び そ の 測 定 下 限 の 改 善 に用 い た 実 験 装 置 の 構 成 図 を 示 す . 実 験 装 置 は 放 電 容 器 及 び 真 空 排 気 系 ， 可 変 波 長 レ ー ザ ー シ ス テ ム ， オ フ ト ガ ル パ ノ 信 号 検 出 系 の 3 つ の 主 要 な 部 分 か ら な っ て い る . 高 真 空 排 気 装 置 を 用 い て 真 空 容 器 内 を 5x10‑⁷ Torr程 度 の 基 底 真 空 度 ま で 排 気 し た のち， バ リ ア フ ル リ ー ク パ ル プ を 用 い て 放 電 容 器 内 に

H e

ガ ス (100%) を 導 入 す る . 圧力P=1‑‑3.9  Torrで 平 行 平 板 電 極 間 ( ス テ ン レ ス 製，

o 

^40 mm， 電 極 間 距 離10mm)

に 直 流 電 圧 を 印 加 し ， 放 電 電 圧 v=168‑‑195 V， 放 電 電 流 i=1. 8‑‑5. 7 mAに お い て 電 極 聞 に 直 流 放 電 を 安 定 に 維 持 す る .

XeC.Qエキシマレーザー (Lambda Physik社製， EMG‑203LMSC)を 可 変 波 長 色 素 レ ー

ザ ー の 励 起 源 と し ， 発 振 し た 色 素 レ ー ザ 一 光 は

K D P

結 品 を 遥 し て ，

H e

の 準 安 定 状 態 2 s t Sか ら リ ュ ー ド ベ リ 準 位 nptp (n=11‑‑19) の 遷 移 に 対 応 す る 第 二 高 調 波 (315‑‑

325nm)へ 波 長 変 換 し た . 基 本 波 と 第 二 高 調 波 は

uv

フ ィ ル タ ー を 用 い て 第 二 高 調 波 の み を 取 り 出 し た . 第 二 高 調 波 は ， Llm 

= 

0の 遷 移 を 引 き 起 こ す よ う に 電 極 面 に 対 し て 垂 直 に 直 線 偏 向 さ れ て お り ， シ リ ン ド リ カ ル レ ン ズ を 用 い て 0.1xlmm² の シ ー ト 状

に し て 電 極 面 に 平 行 に 入 射 し た . 放 電 空 間 へ 入 射 し た レ ー ザ 一 光 の 波 長 を 掃 引 し ， そ れ に よ っ て 生 じ た オ プ ト ガ ル パ ノ 信 号 は ボ ッ ク ス カ ー 積 分 器 に よ り 積 算 し ， 入 射

レ ー ザ 一 光 の 波 長 の 関 数 と し て ペ ン レ コ ー ダ ー に 記 録 し た . レ ー ザ ー の ア ラ イ ン メ ント， お よ び 光 学 系 の 配 置 を 変 え ず に 電 界 強 度 の 空 間 分 布 を 得 る た め に ， 両 電 極 は

X軸 ス テ ー ジ 上 に 固 定 し ， 電 極 面 に 対 し て レ ー ザ 一 光 の 照 射 位 置 を 相 対 的 に 変 え た.

3. 2.  3  レ ー ザ ー オ プ ト ガ ル パ ノ 法 に よ る 電 界 検 出 下 限 の 改 善23.58) 

3.  2.  1に 示 し た よ う に

H e

の シ ュ タ ル ク 効 果 は 一 重 項 の 方 が 三 重 項 よ り も 大 き

‑24‑

問 P C R Y S T A し D Y E  

L A S E R   T R I G .  

R E X‑y  C O R D E R  

H . V ， 

S U P P L Y  

lNmi 

D I S C H A R G E  

C H A M B E R   C Y L I N D R I C A し L E N S  

図

3‑4

レ ー ザ ー オ プ ト ガ ル パ ノ (

L  0  G)

法 の 実 験 装 置 配 置 図