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比 を 考 え る . プ ロ セ シ ン グ プ ラ ズ マ は 一 般 に 弱 電 離 プ ラ ズ マ で あ る た め プ ラ ズ マ か ら の 放 射 の 観 測 波 長 上 で の 強 度 は 小 さ い 場 合 が 多 く ， 雑 音 は シ ョ ッ ト 雑 音 の み と 考 え る こ と が で き る . 受 光 光 電 子 数 をφ と し ， 積 算 回 数 を 100と し た 時 に ， 許 容 線 を S/ N = 10で 観 測 す る た め に は ， S/N ~[(D ^x

{i百=

10より， φ =  1が 必 要 と な る 89)

この φ =1を 与 え る 下 準 位 の 密 度 Nは，

一一

M日 4π 

v . η

・κ・dQ .Ttr.ε  (4‑14) 

で 与 え ら れ る 73) ここで，

v

は観測体積， ηは 励 起 率 (degree of  pump  over) ，  d Qは観測立体角， T t rは 受 光 光 学 系 の 透 過 率 ， εは 光 電 面 に お け る 量 子 効 率 で あ る .

κは 励 起 準 位 に あ る 分 子 が 蛍 光 を 発 し て 遷 移 す る 確 率 で あ り ，

κ =   K f 

K

，+ 

Kf' 

+Kq+Kef 

^(4‑15) 

と 表 現 で き る . ここで，

K F

， 

K f '

， 

K q

， 

K e f

， は そ れ ぞ れ 観 測 蛍 光 ， 他 の 蛍 光 ， 衝 突 に よ る 消 光 ， 衝 突 に よ る e. f準 位 閣 の ミ キ シ ン グ ， に 起 因 す る 励 起 準 位 密 度 の 減 衰 定 数 で あ る .

禁 制 線 の 強 度 の 測 定 限 界 は ， 同 線 に つ い て S/N

= 

1で 決 ま る と す れ ば ， (4‑14)式 で 表 さ れ る 密 度 で ， 禁 制 線 と 許 容 線 の 強 度 比 0.1以 上 を 与 え る 電 界 が 測 定 可 能 と な る. そ の 密 度 を 以 下 で は ， N m i nと 記 す . 電 界 中 で は ， 許 容 線 の 遷 移 強 度 を 許 容 線 と 禁 制 線 で 分 け 合 う た め ， 同 じ 密 度 で も 電 界 強 度 に よ っ て 許 容 線 ， 禁 制 線 観 測 のSN比 が 違 う . 例 え ば ， 強 度 比 が lの 場 合 で は ， 零 電 界 の 時 の 許 容 線 の S/N=10であっても，

許容線，禁制線とも S/N=10/[2~7 となる.

4.  3.  4  評 価 の 実 例

原 子 の 場 合 に つ い て ， Heを 例 に と っ て 電 界 測 定 の 測 定 下 限 に つ い て 考 察 す る . He  は 4¹Dと4¹F聞 の シ ュ タ ル ク ミ キ シ ン グ を 用 い て 電 界 測 定 が 可 能 で あ る . 4¹ Dの 消

‑68‑

光 断 面 積 は 約 1x10‑¹⁸ m²で あ り ，90) O.lTorr， 300  Kの 場 合Kq=4x10^{6 S‑l}となる.

ま た 4¹Dの 寿 命 は 33 nsで， 9]) Kr=30x10⁶ S‑lである. また， K rに 比 べKr'， Kefは 極 く小さいので， κ =  O.  9となる. V= 3x10‑¹ o m‑³， dQ = 10‑² Sr， Tt r = 0.8， ε= O. 

o 

5とし， η= O.  01 と な る レ ー ザ ー パ ワ ー で 励 起 し た と す れ ば ， 式 (4‑14) より Nm i n 

=1.1x10¹⁶ m‑³ である.

他 方 ， 2原 子 分 子 の 場 合 に つ い て は ， 著 者 ら はHe中 に 微 量 のBCわを添加し， そ の 直 流 放 電 中 の 電 界 測 定 をBC立 のA¹

n‑x

^l，2+(0，0)遷 移 を 用 い て 行 っ て い る 6o )この と き 励 起 線 は P( 1 2 )で， Q ( 11 ) /R ( 10) の 強 度 比 か ら 電 界 を 求 め た が ， 電 界 が 測 定 可 能 なBC.Q3の 最 小 混 合 率 は O.2 %であった. こ の 場 合 光 学 系 の 各 値 は ，.V = 3 x 1 0 ‑1 o m ‑3 ，  dQ=10‑² Sr， Ttr=0.8， ε= O.  05， η= O.  01 で あ る . 許 容 線 は P(12)お よ び R(10) なので， Kr' ~Kf =53x10⁶ s‑ ，l また Kq=8.9x10⁶ S‑l， Kef=1. 7x10⁶  s‑t であり， 12}

κ =  0.45となる. こ れ ら を 式 (4‑14) に 代 入 し てNmi n=2. 2x10¹⁶ m‑³ を得る. この と き ， 最 小 混 合 率 及 び Nm i nか ら 得 ら れ る

B C

.Q ラ ジ カ ル の の 親 ガ ス (

B C

.Qけ か ら の 解 離 率 は O.01 と な り ， 妥 当 な 値 で あ る .

ま た 表4‑2(a)か ら 放 射 寿 命 の 短 い CO， S i 0等については， BC立 と 同 程 度 の 検 知 下 限 と な る . 一 方BaO， P Nに つ い て は ， 消 光 減 衰 がBC立 と 同 程 度 と す れ ば ， κは そ れ ぞ れ0.17， 0.22となる. したがって， N m i nは そ れ ぞ れ5.9x10¹⁶ m‑³， 4.  5x10¹⁶ m‑³  となる.

nu

d 

ph

v 

4.  4  結 論

第 4章 で 得 ら れ た 成 果 に つ い て ， 以 下 に 述 べ る .

( 1 )  放 電 プ ラ ズ マ の カ ソ ー ド シ ー ス 領 域 の 電 界 を 基 準 電 界 と し て ， 測 定 精 度 の よ い L 0 G 法 で 求 め ， 同 じ レ ー ザ ー 照 射 位 置 か ら 得 ら れ た L 1 F 信 号 を 較 正 し た . そ の 結 果 ， 従 来 の 静 電 界 中 の 方 法 で は 較 正 で き な か っ た 高 電 界 (E>100 Y/mm) に お い て ， 初 め て 較 正 値 を 得 る こ と が で き た . 得 ら れ た 較 正 結 果 か ら レ ー ト 方 程 式 を 用 い て 衝 突 に よ るe， f両 準 位 間 の ミ キ シ ン グ を 評 価 し ， BC立 ラ ジ カ ル の 電 気 双 極 子 モ ー メ ン ト μ=0.93:t0.  02  Debye を 得 た . ま た 蛍 光 強 度 比 に 寄 与 す る 衝 突 の 効 果 は ， E> 

100  Y/mmに お い て ， 積 分 時 間 100 ns， 20  ns の場合， そ れ ぞ れ 10 Y/mm.  3 Y/mmで あ る こ と を 示 し た . そ れ ら の 結 果 か ら ， 高 電 界 (E>100 Y/mm) に お い て ， 本 較 正 結 果 が 正 し い 値 と な る こ と を 示 し た .

( 2 )  レ ー ザ ー 蛍 光 法 を プ ロ セ シ ン グ プ ラ ズ マ 中 の 電 界 の 標 準 的 計 測 法 と す る た め に ， 各 種 プ ロ セ シ ン グ プ ラ ズ マ 中 に 存 在 す る 原 子 ・ 分 子 に 適 用 す る 際 の 条 件 を 分 光 学 的 な 立 場 か ら 示 し た . そ の 考 察 に し た が っ て ， 2.  3節 で 示 し た プ ロ セ シ ン グ プ ラ ズ マ 中 に 存 在 す る 2原 子 分 子 を 遷 移 毎 に 分 類 し ， さ ら に 電 界 測 定 が 可 能 な も の に つ い て は ， そ れ ら の 測 定 精 度 ・ 下 限 に つ い て 示 し た . 以 下 に そ の 詳 細 を 示 す .

( i) L 1 F法 を 原 子 に 適 用 す る 場 合 ， プ ロ セ シ ン グ プ ラ ズ マ 中 の 電 界 計 測 に 要 求 さ れ る 時 間 分 解 能 を 満 た す た め に はn=4‑‑6で， し か も 50Y/mm程 度 の 電 界 を 測 定 す

るためにL1E<9.  9xl0‑²⁴ J で あ る こ と が 必 要 で あ る . そ の た め 測 定 可 能 な 原 子 はHe， L iと な る . H eの 4¹Dと4¹F聞 の シ ュ タ ル ク ミ キ シ ン グ を 用 い て 電 界 測 定 を 行 っ た と す れ ば ， 測 定 可 能 な 下 準 位 の 粒 子 密 度 は お よ そNrni n=l. 1x10¹⁶ m‑³ で あ る .

( ii)  L 1 F法 を 2原 子 分 子 に 適 用 す る た め に 必 要 と さ れ る 遷 移 はlrr‑l2:^Tお よ び2rr‑2

2:+であり， そ の 測 定 精 度 及 び 測 定 可 能 範 囲 は 回 転 量 子 数 Jお よ び μ/qで 表 され， J = 5に 励 起 し た 場 合 ， μ/q=10⁴‑‑10⁶に 対 し て 10Y/mmの 電 界 が 測 定 可 能 で あ

‑70‑

る. さ ら に 電 界 測 定 が 可 能 な 粒 子 密 度 の 下 限 は ， 励 起 準 位 の 衝 突 に よ る 消 光 等 が 無 視 で き ， 蛍 光 の 放 射 寿 命 が 数 10nsの 場 合 で お よ そ 2xl0¹⁶ rn‑³である.

‑E A  円l

第 5章 結 論

プ ロ セ シ ン グ プ ラ ズ マ に お い て ， 要 求 さ れ て い る 電 界 計 測 法 の 開 発 を め ざ し ， 標 準 的 計 測 法 と な り う る レ ー ザ 一 計 測 法 の 測 定 精 度 ・ 限 界 を 決 定 し て い る 因 子 を 明 ら かにし， さらに， そ の 計 測 範 囲 を 拡 大 す る た め に ， 被 測 定 分 子 の 選 出 な ど を 行 い ，

レ ー ザ 一 計 測 法 の 一 般 化 に 関 す る 研 究 を 行 っ た . 本 研 究 に よ っ て 得 ら れ た 成 果 を ， 以 下 に 箇 条 書 に し て 示 す .

( 1)  H eの リ ュ ー ド ベ リ 準 位 の シ ュ タ ル ク 効 果 を 摂 動 法 を 用 い て 計 算 し ， 3重 項3pの 量 子 欠 損 ( 0.068) に 比 べ ， 小 さ い 量 子 欠 損 を 有 し ， よ り 縮 退 準 位 に 近 接 し て い る 1重 項lp(‑0.012) の 方 が ， 顕 著 な シ ュ タ ル ク 効 果 ( 特 に 双 極 子 遷 移 強 度 分 配 〉 を 示 す こ と を 明 ら か に し た . また， リ ュ ー ド ベ リ 準 位 に お け る シ ュ タ ル ク 分 裂 は nが 大 き く な る に し た が っ て 大 き く な っ て お り ， よ り 高 い 準 位 ヘ 励 起 す る こ と で 測 定 下 限 が 改 善 さ れ る こ と を 理 論 的 に 示 し た .

( 2 )  低 圧 下 で のHeの 直 流 グ ロ ー 放 電 に お い て ， 実 際 に レ ー ザ ー オ プ ト ガ ル パ ノ 法 をHeの リ ュ ー ド ベ リ 準 位 で 適 用 し て ， 陰 極 シ ー ス 領 域 の 電 界 強 度 分 布 を 測 定 し ， そ の 有 用 性 及 び 測 定 精 度 を 示 し た . 以 下 に そ の 詳 細 を 示 す .

( i ) 阻 止 放 電 領 域 で 電 極 間 電 圧 及 び 陰 極 降 下 電 圧 を 比 較 し ， リ ュ ー ド ベ リ ( 縮 退 ) 準 位 の 分 裂 幅 の 測 定 す る こ と に よ り ， グ ロ ー 放 電 の カ ソ ー ド シ ー ス 領 域 の 電 界 強 度 が 測 定 精 度 1%以 内 で 測 定 で き る こ と を 示 し た .

( ii  ) レ ー ザ ー オ フ ト ガ ル パ ノ 法 の 測 定 下 限 を 決 定 し て い る 様 々 な 要 因 ( 励 起 体 積 中 で の 電 界 分 布 ， レ ー ザ ー の ス ペ ク ト ル 幅 ， レ ー ザ ー の パ ワ ー ブ ロ ー ド ニ ン グ ， He原 子 の ド ッ プ ラ ー 幅 ， 圧 力 幅 及 び 自 然 幅 ， ゼ ー マ ン 効 果 ) に つ い て 解 析 し ， そ れ に 基 づ い て ， そ の 測 定 下 限 を レ ー ザ ー の ス ペ ク ト ル 幅 L lAL=1.9 pm， 及 び 励 起 準 位

n=19で 決 定 さ れ る 値9.5V/mmま で 低 下 さ せ た .

( 3 )  レ ー ザ ー オ プ ト ガ ル パ ノ 法 を 一 般 化 す る 際 の 基 本 的 指 針 に つ い て 述 べ た .

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現 段 階 で は ， リ ュ ー ド ベ リ 準 位 の 分 光 学 的 デ ー タ の 不 足 か ら ， 電 界 の 測 定 下 限 に つ い て 論 ず る こ と が 困 難 で あ り ， また， L 0 G信 号 検 出 の た め の 下 限 密 度 に つ い て も ， レ ー ザ 一 入 射 に よ る プ ラ ズ マ の イ ン ピ ー ダ ン ス 変 化 を 定 量 的 に 説 明 す る 理 論 を 確 立 す る こ と が 非 常 に 困 難 な こ と か ら ， 一 般 的 な 議 論 は で き な い .

( 4 )  放 電 プ ラ ズ マ の カ ソ ー ド シ ー ス 領 域 の 電 界 を 基 準 電 界 と し て ， 測 定 精 度 の よ い L 0 G 法 で 求 め ， 同 じ レ ー ザ ー 照 射 位 置 か ら 得 ら れ た L 1 F 信 号 を 較 正 し た . そ の 結 果 ， 従 来 の 静 電 界 中 の 方 法 で は 較 正 で き な か っ た 高 電 界 (E>100 V/mm) に お い て ， 初 め て 較 正 値 を 得 る こ と が で き た . 得 ら れ た 較 正 結 果 か ら レ ー ト 方 程 式 を 用 い て 衝 突 に よ る e， f両 準 位 閣 の ミ キ シ ン グ を 評 価 し ， BC立 ラ ジ カ 干 の 電 気 双 極 子 モ ー メ ン ト μ=0.93:t0.  02  Debye を 得 た . ま た 蛍 光 強 度 比 に 寄 与 す る 衝 突 の 効 果 は ， E> 

100  V/mmに お い て ， 積 分 時 間 100 ns， 20  ns の場合， そ れ ぞ れ 10 V/mm， 3 V/mmで あ る こ と を 示 し た . そ れ ら の 結 果 か ら ， 高 電 界 (E>100 V/mm) に お い て ， 本 較 正 結 果 が 正 し い 値 と な る こ と を 示 し た .

( 5 )  レ ー ザ ー 蛍 光 法 を プ ロ セ シ ン グ プ ラ ズ マ 中 の 電 界 の 標 準 的 計 測 法 と す る た め に ， 各 種 プ ロ セ シ ン グ プ ラ ズ マ 中 に 存 在 す る 原 子 ・ 分 子 に 適 用 す る 際 の 条 件 を 分 光 学 的 な 立 場 か ら 示 し た . そ の 考 察 に し た が っ て ， 2.  3節 で 示 し た プ ロ セ シ ン グ プ ラ ズ マ 中 に 存 在 す る 2原 子 分 子 を 遷 移 毎 に 分 類 し ， さ ら に 電 界 測 定 が 可 能 な も の に つ い て は ， そ れ ら の 測 定 精 度 ・ 下 限 に つ い て 示 し た . 以 下 に そ の 詳 細 を 示 す .

( i) L 1 F法 を 原 子 に 適 用 す る 場 合 ， プ ロ セ シ ン グ プ ラ ズ マ 中 の 電 界 計 測 に 要 求 さ れ る 時 間 分 解 能 を 満 た す た め に は n=4‑‑6で， し か も 50V/mm程 度 の 電 界 を 測 定 す

るために.1

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²⁴ Jで あ る こ と が 必 要 で あ る . そ の た め 測 定 可 能 な 原 子 は

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聞 の シ ュ タ ル ク ミ キ シ ン グ を 用 い て 電 界 測 定 を 行 っ た と す れ ば ， 測 定 可 能 な 下 準 位 の 粒 子 密 度 は お よ そ Nmin=1.1x10¹⁶ m‑³ で あ る .

( ii)  L 1 F法 を 2原 子 分 子 に 適 用 す る た め に 必 要 と さ れ る 遷 移 は lII‑¹'L+およ び2II‑2'L+であり， そ の 測 定 精 度 及 び 測 定 可 能 範 囲 は 回 転 量 子 数 Jお よ び μ/qで 表

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5に 励 起 し た 場 合 ， μjq= 10⁴‑‑‑10⁶に 対 し て 10Vjmmの 電 界 が 測 定 可 能 で あ る. さ ら に 電 界 測 定 が 可 能 な 粒 子 密 度 の 下 限 は ， 励 起 準 位 の 衝 突 に よ る 消 光 等 が 無 視 で き ， 蛍 光 の 放 射 寿 命 が 数 10nsの場合で， お よ そ 2xl0¹⁶ m‑³で あ る .

本 論 文 に お い て ， グ ロ ー 放 電 中 の 電 界 測 定 法 と し て そ の 有 用 性 を 明 ら か に し た レ ー ザ ー オ プ ト ガ、ル パ ノ 法 お よ び レ ー ザ 蛍 光 法 は ， 今 後 ， グ ロ ー 放 電 の み な ら ず プ ロ セ シ ン グ プ ラ ズ マ 中 の 電 界 の 測 定 法 と し て 広 く 用 い ら れ て い く と 思 わ れ る . こ れ ら の 測 定 結 果 は ，

( i ) グ ロ ー 放 電 の カ ソ ー ド シ ー ス 構 造 の 解 明 ， ( ii  ) プ ロ セ シ ン グ プ ラ ズ マ の モ デ リ ン グ の デ ー タ ，

( iii  ) そ れ ら を 統 合 し た 形 で の プ ラ ズ マ プ ロ セ シ ン グ の 学 問 的 体 系 化 ， に 有 効 な 基 礎 と な る で あ ろ う と 思 わ れ る .

参 考 文 献

1 )赤崎正則， 村 岡 克 紀 ， 渡 辺 征 夫 ， 姥 原 健 治 . " プ ラ ズ マ 工 学 の 基 礎 " (産業図

書， 1987) 

2 ) F.  F.  Chen著， 内 田 岱 二 郎 訳 . " プ ラ ズ マ 物 理 入 門 " (丸善， 1977)  3 ) 堤 井 信 力 . " プ ラ ズ マ 基 礎 工 学 " (内田老鶴園， 1986) 

4 ) 小 林 功 郎 . " レ ー ザ ー エ ッ チ ン グ " 電 気 学 会 昔 、 ， 第 1 0 8巻 ， 第 1 0号 (1988) 989. 

5 ) 広 瀬 全 孝 . " レ ー ザ ー エ ッ チ ン グ " 電 気 学 会 誌 ， 第 1 0 8巻'¥第 1 1号 (1988) 1081. 

6 ) 中 牟 田 浩 典 : 九 州 大 学 総 合 理 工 学 研 究 科 博 士 論 文 (1988)  7 ) 小 沼 光 晴 . " プ ラ ズ マ と 成 膜 の 基 礎 " (日刊工業新聞社， 1986)  8 ) 長 田 義 仁 他 . " プ ラ ズ マ 重 合 " (東京化学同人， 1986) 

9 ) B.  N.  Chapman:  " GLOW  DISCHARGE  PROCESSES  ‑ Sputtering And  Plasma  Etching"  (John  Wiley 

& 

Sons， Inc.  NEw  York， 1985) 

10) W.  E.  Spear  and  P.  G.  LeComber:  Sol id  State  Commun.  ₁₇  (1975)  1193. 

11) R.  Wa r r en:  P h y s . Rev.  98， 1650  (1955). 

1 2)  日 高 邦 彦 : レ ー ザ ー 研 究 ， 第 16巻， 第12号， 808  (1988). 

13)  J.  E.  Borovsky:  Phys.  Fluids 29， (1986)  718.  14)  J.  W.  Dai ly:  Appl.  Opt.  25， (1986)  1378. 

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App 1.  P hy s.  61  (1987)  2778. 

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26)  T.  Masak ，i A.  Wada， Y.  Adachi  and  C.  Hirose:  Appl.  Spectrosc.  42 

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Jpn. 1.  Appl.  Phys. 

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， (1987)  1945. 

29)  C.  A.  Moore^， G.  P.  Davis  and  R.  A.  Gottscho:  Phys.  Rev.  Lett.  52  (1984)  538. 

3 0)  R.  A.  G 0 t t s c ho:  P h y s . R e v . A ‑52  ( 1 9 87)  2 2 33. 

3 1) R.  A.  G 0 t t s c h 0 a n d M.  L.  M a n d i ch:  J.  V a c.  S 0 c.  T e c h n 01. 

A ニ1

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32)  J.  Derouard  and  N.  Sadeghi:  IEEE  Trans.  plasma  sci.  PS‑14  (1986)  515. 

ドキュメント内 プロセシングプラズマ中の電界のレーザー計測法に 関する研究 (ページ 76-92)