>
、~
4圃
戸 ﹂
JC
310
(])
。 ω
A 入 Laser
U 1
L 1 3
上
1 5
L
1 7 1 9
P r i n c i p a l q u a n t u m n u m b e r
図
3‑ 9
電 界 測 定 下 限 の 励 起 準 位 及 び レ ー ザ ー ス ペ ク ト ル 幅 依 存 性3. 3 レーザ ー オ フ ト カ ル パ ノ 法 に よ る 電 界 計 測 の 一 般 化 の 問 題点33)
一般 に , 解 離 性 の ガ ス を 含 む 放 電 で は 放 電 ノ イ ズ が 大 き い . 測 定 す る プ ラ ズ マ が 安 定 で あ る こ と を 要 求 さ れ る L 0 G 法では, 測 定 可 能 な プ ラ ズ マ と し て , タ ー ゲ ッ
ト材料の ス パ ッ タ リ ン グ に 利 用 さ れ る 希 ガ ス の み の プ ラ ズ マ や 希 ガ ス 中 に 反 応 性 ガ ス を 微 量 添 加 し た プ ラ ズ マ な ど が 挙 げ ら れ る 59) 4. 2節 で 述 べ る よ う に , He雰 囲 気 中 にBC.Q3を 微 量 添 加 し た (0",0.1%)混 合 ガ ス プ ラ ズ マ 中 で , Heの リ ュ ー ド ベ リ 準 位 の L 0 G 信 号 を 検 知 し , 電 界 を 測 定 し て い る 6o ) したがって, L 0 G法 に よ る 電 界 測 定 の 被 測 定 粒 子 は 希 ガ ス 原 子 と な り , そ の 一 般 化 の 際 に は 放 電 ノ イ ズ の 大 き さ が 問 題 に な る . 著 者 の 経 験 で は , 希 ガ ス の 準 安 定 状 態 か ら リ ュ ー ド ベ リ 準 位 ( n = 1 0程 度 ) へ 1W/mm2・m 程 度 の レ ー ザ ー パ ワ ー 密 度 で 励 起 し た 場 合 , 放 電 体 積 に 対 す る 励 起 体 積 の 割 合 が10‑4で 観 測 さ れ る L0 G信 号 強 度 は 放 電 電 圧 ( あ る い は 放 電 電 流 〉 の10‑5...10‑6で あ る 61 ) 放 電 電 圧 が 数 百Vだとすると, L 0 G信 号 は お よ そ 数mY...数 10mYで あ る こ と か ら 放 電 ノ イ ズ が 約 10mYを 越 え る と L0 G信 号 の 検 知 は で き な く な る . ま た , 通 常 L 0 G 信 号 は 数 μs...数 百 μ sの 時 間 応 答 で 観 測 さ れ, 59.62.63) プ ロ セ シ ン グ プ ラ ズ マ に 用 い ら れ て い る R F放 電 ( 約 74ns) に 適 用 す る 場 合 に は , R F信 号 中 に 数mY...数 10mYの L0 G信 号 を 分 離 し て 観 測 し な く て はならず, フ ィ ル タ 一 等 電 子 部 品 の 整 備 が 要 求 さ れ る .
シ ュ タ ル ク 効 果 に つ い て は He原 子 に 対 し て は 十 分 論 じ ら れ , ま た 実 験 デ ー タ も 数 多 く 示 さ れ て い る の で , ここでは,
A r
,K r
,X e
の よ う な 多 電 子 原 子 の 場 合 に つ い て 考 え る . この場合, j立 カ ッ プ リ ン グ お よ び 電 子 の ス ピ ン と の カ ッ プ リ ン グ を 考 慮に い れ る 必 要 が 生 じ る . こ の 場 合 の 非 対 角 行 列 要 素 は , く (ν .Qj) K S J M
I
H'I
(ν , .Q' j' ) K . S ' J . M .>
内︐ 白
// 4
Ei
寸BgaJ
puv
ハリ品
︑ ﹄
J
'E i
iT
W民un
︐白
t︐ ︐
︑
︑ ︑ z f
‑E i
nb ︐ w民 ふ ︐
t︐ ︐
︑
︑ ︑ z ' '
1i 4・
'E iv
n︐b r・‑1
︑ ︑
︐
J
‑ EE ‑
+ ‑
IJ
n︐
白
E︐ ︐ ︑
p'BB ﹂
uM
F0
4E
・ 噌
︐
d+ c
n u
晶+
VR
4'
v n + TJ
+ ︐EJ
︑ z ' 14
E︐ ︐
1
e u qU
FO
‑ ‑ d
δ. J
n "
ρ v u
‑ ‑
n t 円屯uu
>
n H
晶
ν
TA n u
品ν
く︑ ー ︑
ilJ
‑噌EA‑‑aA
yu
nu品
n uhVA
rl :J Il t
¥l
ノ
l︒ 九
u ' i T J V RW民
U T E
‑ e
f f i ‑
‑ ¥
¥1 1' /
T J M m
‑s An HU I J M
川
/I l¥
×
(3‑6)
となる . 64.65),fこだし,
: } は 6j記 号 を 表 す
ここで, j, 立 は そ れ ぞ れ イ オ ン コ ア 及 び 励 起 電 子 の 角 運 動 量 , sは 励 起 電 子 の ス ピ ン 角 運 動 量 で あ る . Kは
3
と 旦 の 合 成 角 運 動 量 (K=
j +旦)で, Jは 全 角 運 動 量(J=K+S)
であり,M
はJ
の 電 界 方 向 の 角 運 動 量 成 分 で あ る . j立 カ ッ プ リン グ の 場 合 の 選 択 則 ,
.1M=L1S=11j=O, 111=0, :i: 1
.1K=O, :i: ,1 LI立=:t1
に 従 っ て 行 列 を 作 成 し ,
H e
お よ びN e
の 場 合 と 同 様 に (3 ‑2 )
式,( 3 ‑ 5 )
式 及 び( 3 ‑
6 ) 式 を 用 い て 行 列 を 作 成 し , こ の 行 列 を 対 角 化 す れ ば 多 電 子 原 子 の 場 合 の シ ュ タ ル ク 分 裂 が 計 算 で き る . 表3‑2 に 各 希 ガ ス の 量 子 欠 損 む を 示 す 64‑67)図3‑10に ス パ ッ タ リ ン グ に 広 く 利 用 さ れ て い る Ar原 子 の シ ュ タ ル ク 効 果 の 計 算 結 果 を 示 す . 縮 退 準 位 で は 分 裂 の 大 き さ は 電 界 に 比 例 し て い る (1次 効 果 ) が , 同 一 の
2
に 対 し て 4つ の 準 位 が 近 接 し て い る た め , 観 測 さ れ る シ ュ タ ル ク ス ペ ク ト ル は Heの 場 合 と 比 べ る と 複 雑 に な る . そ の た め , 電 界 の 測 定 下 限 を 論 ず る た め に は , 下 準 位 か ら リ ュ ー ド ベ リ 準 位 へ の 様 々 な 遷 移 の 相 対 的 な 遷 移 強 度 の デ ー タ が 必 要 で あり, リ ュ ー ド ベ リ 準 位 の 分 光 学 的 デ ー タ の 蓄 積 が 望 ま れ る.
L 0 G 法 は プ ラ ズ マ 中 の 電 界 計 測 の み な ら ず , 原 子 ・ 分 子 の 共 鳴 線 の 絶 対 波 長 較 正 や レ ー ザ ー の フ ィ ー ド パ ッ ク 系 な ど 幅 広 く 応 用 さ れ て お り , 様 々 な 理 論 が 提 案 さ れているが, m,M ‑72) レ ー ザ 一 入 射 に よ る プ ラ ズ マ の イ ン ピ ー ダ ン ス 変 化 を 定量 的 に 説明 す る 理 論 は ま だ 確 立 さ れ て い な い . し た が っ て L0 G法 を 用 い た 電 界 計 測 にお け る 検 知 下 限 に つ い て 定 量 的 に 検 討 す る こ と は で き な い .
‑34‑
表
3‑2
希ヌ~.ス原子の量子欠損Ar Kr Xe
ns[3/2]1 2. 126 3. 079 3. 9 91
ーーーーーーーー・ーーーーーー 骨 ー ー ー ー ー ー ー ー ー ー ー ー ‑‑・ーーーー・ーーーーーーーーーーーーーー一ーー一ー ー ー ー 骨 ー ー
ns[3/2]2 2. 147 3. 102 4. 0 21 np[I/2]o 1. 568 2. 5 14
一
ー 帽 ー ー ー ー ー ・ ・ ー ー ー ー ーーー ー ー ー ー ‑‑ ‑‑ ー ー ー ー ‑ー ー ー ・ ・ ー ー ー ー 骨 喧 ー ー ー ー ー ー ー ー ー ー ー ー ー ー ー ' ー ー
np[I/2]1 1. 713 2. 667
一
np[3/2]1 1. 659 2. 601
一
‑‑‑‑‑‑‑‑‑‑‑‑‑ー ー ・ ・ ー ー ー ー ー ー ー ー ー ー‑『 ー ・ ー ー ー ー ー ー ー ー ー ー ー ーーーーーーーーーーー ー ー ー ー ー ー
np[3/2]2 1. 655 2. 591
一
np[5/Z]2 1. 685 2. 631
一
ー ー ー ー ー ー ー ー ‑ ‑ ‑ ‑ ‑ ーーーーーーーーー唖ーーーーー ーーーーーーーーー・・ー司・・ーー ー ー ー ー ー ー ‑‑ ー ー ー ー ‑
np[5/2]3 1. 694 2. 632
一
nd[I/2]o O. 495 1. 457
一
ー ー ー ー ー ー ー ー ー ー ー ー ー 司・ーー・ーー・・ーーーーーー骨ーーー ー ー ー ー ー ー ー ー ー ー ー 喧 ーーーーー・・ーーーーーーーーー
nd[I/2]1 O. 480 1. 459 2. 5 2 1 nd[3/2]1 O. 1 2 1 1. 165 2. 2 15
ー ー ー ー ー ー ー ー ー ー ー ー ー ー ー ー ー ー ー ー ・ ー ー ー ー ー ー ‑‑・ ー ー ー ー ー ー ー ー ー ー ー ーー ー ー ー ー ー ー ・ ー ー ー ー ー ー ー
nd[3/2]2 O. 381 1. 418 2. 474 nd[5/2]2 O. 270 1. 3 14 2. 4 12
ー , ー ‑ ー 喧 ー ー ー 唖 ー ー ー ー ー ー ー ー ー ー ー ー ー ー ー ー 嘩 ー ー ー 骨 骨 骨 ー ーー ー ー ー ーー ー ー ー ー ー ー ー ー ー ー ー ー ー
nd[5/2]3 O. 243 1. 281 2. 377 nd[7/2]3 O. 337 1. 363 2. 450
ー ー ー ー ー ー ・ ー ー ー ー ー ‑‑ ー ー ー ー ー ー ー 骨 ー ー ー ー ー ,ー咽ーー・・ーーーーーーーーーー ‑ ‑ ‑ ー ー ー ー ー ー ー ‑‑ ‑
nd[7/2]4 O. 39 1 1. 394 2. 479 nf[3/2]1.2 O. 021 O. 030 O. 056
ー ー ー ー ー ー ー ー ー ー ー ー ー ー ー 司 ー ー ー ー ー ー ー ー 『 曹 ーーーー・・'ー・・ーーーーーーー ー ー ー ー ー ー ー ー 唖 ー ー ー ー ー
nf[5/2]2.3 O. 009 O. 015
一
司'・・ーーー司ーーーー,ーー ーー・・ーーーー・ーーーーーー ー ー ー ー ー ー ー ー ー ー ー 司 骨 骨 』 申ー‑ーーー・ーーーーーーーー
nf[7/2]3.4 O. 003 O. 006
一
ー ー ー ー ー ー ー ー ‑ ‑‑・ーーーー・・司・ーーーーーーーーーー‑司自岨ーーーーーー‑ーーーーー‑ ーーー・ーーーー・ーーーー,ーー
nf[9/2]4.S O. 016 O. 024
一
n.Q (立>4)
。 。 。
1 2 6 7 4 0
ω > ω
﹂
1 2 6 7 3 0
1 9
S[ 3 / 2 ]
1、2~ 1 2 6 7 2 0
J
E
、、u ー"
1 7 d [ 3 / 2 1 2
6 1 1 2 6 7 1 0 c
0μJ
1 2 6 6 9 0
0 20 40 60
E l e c t r i c F i e l d ( V / m m )
図 3‑ 1 0 Ar原 子 の シ ュ タ ル ク 効 果 の 計 算 結 果 例
n hu
nu
3. 4 結 論
第 3章 で 得 ら れ た 成 果 に つ い て , 以 下 に ま と め る .
( 1) H eの リ ュ ー ド ベ リ 準 位 の シ ュ タ ル ク 効 果 を 摂 動 法 を 用 い て 計 算 し , 三 重 項3pの 量 子 欠 損 ( 0.068) に 比 べ , 小 さ い 量 子 欠 損 を 有 し , よ り 縮 退 準 位 に 近 接 し て い る 一 重 項 1P (一0.012) の 方 が , 顕 著 な シ ュ タ ル ク 効 果 ( 特 に 双 極 子 遷 移 強 度 分 配 ) を 示 す こ と を 明 ら か に し た . また, リ ュ ー ド ベ リ 準 位 に お け る シ ュ タ ル ク 分 裂 は nが 大 き く な る に し た が っ て 大 き く な っ て お り , よ り 高 い 準 位 へ 励 起 す る こ と で 測 定 下 限 が 改 善 さ れ る こ と を 理 論 的 に 初 め て 示 し た .
( 2 ) 低 圧 下 で の Heの 直 流 グ ロ ー 放 電 に お い て , 実 際 に レ ー ザ ー オ プ ト ガ ル パ ノ 法 を Heの リ ュ ー ド ベ リ 準 位 で 適 用 し て , 陰 極 シ ー ス 領 域 の 電 界 強 度 分 布 を 測 定 し , そ の 有 用 性 及 び 測 定 精 度 を 示 し た . 以 下 に そ の 詳 細 を 示 す .
( i ) 阻 止 放 電 領 域 で L 0 G 法 に よ り 陰 極 降 下 電 圧 を 求 め , そ れ を 電 極 間 電 圧 と 比 較 し て 両 者 が 高 精 度 で 一 致 す る こ と を 示 し た . そ の 結 果 か ら , リ ュ ー ド ベ リ ( 縮 退 ) 準 位 の 分 裂 幅 を 測 定 す る こ と に よ り , グ ロ ー 放 電 の カ ソ ー ド シ ー ス 領 域 の 電 界 強 度 が 1%以 内 の 極 め て 高 い 測 定 精 度 で 測 定 で き る こ と を 示 し た .
( ii ) レ ー ザ ー オ プ ト ガ ル パ ノ 法 の 測 定 下 限 を 決 定 し て い る 様 々 な 要 因 〈 励 起 体 積 中 で の 電 界 分 布 , レ ー ザ ー の ス ペ ク ト ル 幅 , レ ー ザ ー の パ ワ ー ブ ロ ー ド ニ ン グ , He 原 子 の ド ッ プ ラ ー 幅 , 圧 力 幅 及 び 自 然 、 幅 , ゼ ー マ ン 効 果 ) に つ い て 解 析 し , そ れ に 基づいて, そ の 測 定 下 限 を レ ー ザ ー の ス ペ ク ト ル 幅A λ L= 1. 9 pm , 及 び 励 起 準 位n= 1 9で 決 定 さ れ る 値9.5Y/mmま で 低 下 さ せ た .
( 3 ) レ ー ザ ー オ プ ト ガ ル パ ノ 法 を 一 般 化 す る 際 の 基 本 的 指 針 に つ い て 述 べ た . 現段階では, リ ュ ー ド ベ リ 準 位 の 分 光 学 的 デ ー タ の 不 足 か ら 電 界 の 測 定 下 限 に つ い て 論 ず る こ と が 困 難 で あ り , また, L 0 G 信 号 検 出 の た め の 下 限 密 度 に つ い て も ,
レ ー ザ 一 入 射 に よ る プ ラ ズ マ の イ ン ピ ー ダ ン ス 変 化 を 定 量 的 に 説 明 す る 理 論 を 確 立
円g
' n屯M
す る こ と が 非 常 に 困 難 な こ と か ら , 一 般 的 な 議 論 は で き な い 状 況 に あ る.
‑38‑
第 4章 レ ー ザ ー 蛍 光 法 に よ る 電 界 計 測 法 の 開 発
4. 1 序 論
レ ー ザ ー 蛍 光 法 (L1 F法)は, 可 変 波 長 レ ー ザ ー の 有 す る 高 い 時 間 ・ 空 間 分 解 能 〈 ピ コ 秒 オ ー ダ ー , 波 長 の 数 倍 程 度 の 分 解 能 も 可 能 ) を , 最 大 限 に 発 揮 で き る 計 測 法 の 1つ で あ る 73‑76)ま た 測 定 下 限 と な る 被 対 象 粒 子 の 密 度 も 低 く , さ ら に レ ー ザ 一 入 射 に よ る 影 響 を 蛍 光 と し て 観 測 す る の で , 他 の 電 気 的 な 検 出 法 と 違 っ て 周
囲 の 様 々 な 電 気 的 ノ イ ズ に 悩 ま さ れ る こ と が な い . した│がって, 3. 3節 で 述 べ た よ う に , 時 間 分 解 能 に 制 限 が あ り , ま た 放 電 雑 音 に よ り 適 用 が 制 限 さ れ る L 0 G 法 に比べて, L 1 F法は, プ ロ セ シ ン グ プ ラ ズ マ に 広 く 用 い ら れ て い る R F放 電 中 の 電 界 の 標 準 的 測 定 法 に な る と 恩 わ れ る .
しかしながら, 分 子 定 数 の 不 確 定 さ や プ ラ ズ マ 内 の 他 の 粒 子 と の 衝 突 に よ っ て 生 じ る 誤 差 を 少 な く し , L 1 F法 を 用 い て 電 界 を 精 度 良 く 測 定 す る た め に は L 1 F 信 号 を 既 知 の 電 界 強 度 で 較 正 し て お く 必 要 が あ る . ま た 現 在 , 電 界 測 定 に 用 い ら れ て い る 粒 子 は 数 少 な く , よ り 広 い 一 般 的 な 見 地 か ら , 電 界 測 定 に 用 い う る 粒 子 を 探 す こ と も 必 要 と な っ て い る .
そ こ で 本 章 で は , ま ず 4. 2節 で , 非 常 に よ い 精 度 で 電 界 が 測 定 で き る L 0 G 法 を 用 い た
L 1 F
法 の 較 正 法 に つ い て 述 べ , 既 に 電 界 測 定 に 用 い ら れ て い るB C
.Q分子 に つ い て そ の 較 正 法 を 適 用 し た 結 果 に つ い て 述 べ る . 4. 3節 で は L 1 F法 を 電 界 測 定 に 使 用 す る 際 に 必 要 と な る , 被 測 定 粒 子 の 満 た す べ き 条 件 を 分 光 学 的 な 立 場から論じ, さ ら に 対 象 と な り う る 粒 子 に つ い て そ の 測 定 範 囲 ・ 精 度 , 検 出 可 能 な 粒 子 密 度 の 下 限 値 を 示 す .
nHd
n4 U
4. 2 レ ー ザ ー 蛍 光 法 に よ る 電 界 計 測 の 較 正 法 の 開 発60,77)
4. 2. 1 レ ー ザ ー 蛍 光 法 に よ る 電 界 計 測 の 較 正 法 の 開 発 の 背 景
L 1 F法 は , 原 理 的 に 高 い 時 間 ・ 空 間 分 解 能 を 有 し て お り , 従 っ て プ ロ セ シ ン グ
プ ラ ズ マ , 特 に
RF
プ ラ ズ マ 中 の 電 界 測 定 の 標 準 的 な 計 測 法 と な る と 思 わ れ る . し か し な が ら , 種 々 の 分 子 の 電 気 双 極 子 モ ー メ ン ト μや A型 二 重 項 分 離 定 数 qなど,禁 制 線 と 許 容 線 の 相 対 強 度 に 直 接 影 響 を 及 ぼ す 分 子 定 数 が 精 度 良 く 求 め ら れ て い な
い も の が 多 い . さ ら に そ の 他 に , (1)衝突の効果, (2) コ ヒ ー レ ン ト 効 果 , ( 3 ) 超 微 細 構 造 , な ど 蛍 光 の 強 度 比 に 寄 与 す る 効 果 を 考 慮 に い れ な く て は な ら な い. したがって, L 1 F法 を 用 い て プ ロ セ シ ン グ プ ラ ズ マ 中 の 電 界 を 精 度 良 く 測 定 す る た め に は , 蛍 光 の 強 度 比 を 精 度 良 く 求 め ら れ た 電 界 強 度 で 較 正 す る こ と が 必 要 となる. Gottschoら は , 静 電 界 中 に あ るBCibガ ス に 大 出 力 の パ ル ス C02 レ ー ザ ー を 照 射 し てBC.Qに解離させ, BC.Q分子からの L 1 F信 号 の 強 度 比 を 平 行 平 板 電 極 聞 に か け ら れ た 電 界 強 度 で 較 正 を 行 っ て い る 78, 79) しかしながら, こ の 方 法 で は , 供 給 ガ ス の 絶 縁 破 壊 の た め , 較 正 可 能 な 電 界 強 度 は お よ そEく100 V/mrnに限られるが,
プ ロ セ シ ン グ プ ラ ズ マ 中 の 電 界 , 特 に カ ソ ー ド シ ー ス 近 傍 の 電 界 強 度 は 100 V/rnrnを 越 え る こ と も あ る の で , こ の 較 正 範 囲 を 拡 大 す る こ と が 望 ま れ る .
3 . 1節 で 述 べ た よ う に , レ ー ザ ー オ プ ト ガ ル パ ノ 法 を 用 い れ ば グ ロ ー 放 電 中 の カ ソ ー ド シ ー ス 領 域 の 電 界 強 度 を 非 常 に よ い 精 度 C:::!=10%)で 測 定 で き る . また,
カ ソ ー ド シ ー ス 領 域 で は , 電 界 強 度E>100 V/rnrnを 容 易 に 得 る こ と が で き , 放 電 中 の 電 界 を 較 正 電 界 と す る こ と が 可 能 で あ る .
そ こ で 本 節 で は , 高 電 界 で も 較 正 可 能 な 方 法 と し て グ ロ ー 放 電 中 で の レ ー ザ ー オ プ ト ガ ル パ ノ 法 を 用 い た 電 界 測 定 法 を 利 用 し た L 1 F法 の 較 正 法 を 示 し , こ れ を
BCQ分 子 に 適 用 し た 較 正 結 果 に つ い て 述 べ る .
‑40‑
4. 2. 2 実 験 装 置 及 び 実 験 方 法
図4‑1 に レ ー ザ ー オ プ ト ガ ル パ ノ 法 を 用 い た L1 F法 の 較 正 法 に 用 い た 実 験 装 置
の 配 置 図 を 示 す .
H e
雰 囲 気 中 にB C
.Q.3ガ ス を 微 量 添 加 し (0.1‑‑0.5%), 真 空 排 気 し た 放 電 容 器 内 に 導 入 し す る . P=0.9 Torrの 圧 力 下 で Chang型 の 平 行 平 板 電 極 間 〈 ス テ ン レ ス 製,o
40mm) に 直 流 放 電 (iく10mA) を 安 定 に 維 持 す る . エ キ シ マ レ ー ザ ー 及 び 色 素 レ ー ザ ー は3 . 2
節 の 実 験 と 同 じ も の を 使 用 し た .S H G
素 子 に はBC
Q 分 子 の AtII‑X1L+遷 移 を カ バ ー す る B B 0 結 品 (220‑‑315nm) を 用 い た . 第 二 高 調 波 は , 電 極 面 に 対 し て 垂 直 に 直 線 偏 向 さ せ , 円 筒 レ ン ズ を 用 い てO.15x1 mm2の シ ー ト 状 に し て 電 極 面 に 平 行 に 入 射 し た . 蛍 九 は 放 電 容 器 上 部 よ り 取 り 出 し , 許 容線 及 び 禁 制 線 は 分 光 器 の 中 心 波 長 を 掃 引 し 観 測 し た . また, レ ー ザ ー の パ ワ ー の 揺 ら ぎ 等 に よ る 測 定 誤 差 を 小 さ く す る た め に , ボ ッ ク ス カ ー 積 分 器 に よ り 積 算 処 理 を 施 し た .
4. 2. 3 レ ー ザ ー オ フ ト ガ ル パ ノ 法 に よ る レ ー ザ ー 蛍 光 法 の 較 正 結 果60>
L 0 G法 に よ る L 1 F法 の 較 正 法 は , 同 ー の 放 電 条 件 下 で 同 じ レ ー ザ 一 入 射 位 置 に 対 す る
L0 G
信 号 お よ びL 1 F
信 号 を 観 測 し ,L 0 G
法 に よ り 精 度 よ く 求 め た 電 界 強 度 でL 1 F
信 号 を 較 正 す る も の で あ る . しかしながら,B
C.Q3お よ びH e
の 混 合 ガ ス 放 電 で は,BCQ3の 混 合 率 がO.1 % を 越 え る と 放 電 ノ イ ズ が 大 き く な り L 0 G信 号 は 検出できず, ま た 混 合 率 がO.2 % 以 下 に な る と 蛍 光 強 度 が 減 少 し , 蛍 光 の 強 度 比 を 精 度 良 く 測 定 す る こ と が で き な か っ た . し た が っ て , 放 電 の 電 極 間 電 圧 , 圧 力 を 一 定 とし,o .
1 % 以 下 の 混 合 率 で 求 め た L 0 G信号と, 同 じ レ ー ザ 一 入 射 位 置 で 混 合 率 の みをO.2 % 以 上 と し て 求 め た L 1 F信 号 を 外 挿 し , L 1 F信 号 の 較 正 を 行 っ た .図4‑2 に
B C
.Q.3の 混 合 率O .
5 % の 場 合 のL
1F
信 号 の 例 を 示 す . 図中, P(12) が 励 起 線 を 示 し て お り , 許 容 線 は R(10), 禁 制 線 は Q(11)で あ る . 電 界 強 度 は 禁 制 線 と 許 容 線 の 強 度 か ら 求 め る こ と が で き る が , P(12) は 励 起 線 で あ る た め 観 測 波 長 上 で は‑41‑
XeCl
Excimer Laser
lhNl
一ー
図4‑1 L O G法による L1 F信 号 較 正 に 用 い た 実 験 装 置 配 置 図
BCl 3 0 . 5 0 / 0 p= 0 . 9 T o r r V=1120V
d= 0.5 m m P ( 1 2 ) Excitation
P ( 1 2 )
4
Q ( 1 1 ) R ( 1 0 )│
勺J
勺/
﹂
(山 一仁 コ・ ハ
U L O ) ¥
刀 工 ω c
ω 七 一
ω υ c ω υ ω ω L
コ
O
L
一。
2 7 2 . 2 272.0
Wαvelength ( nm) 2 7 1 . 8
混 合 ガ ス 雰 囲 気 中 に お け る
B C Q
分子からの L 1 F信 号 例 図4‑2
‑43‑
蛍 光 の み で な く 迷 光 分 も 含 ん で お り , こ こ で は , 禁 制 線 と 許 容 線 の 強 度 比 を Q(ll) /R(10)と し て 電 界 の 関 数 と し た . 図4‑3 に
B C Q 3
の 混 合 率O.1完の場合の L0 G信 号 の 例 を 示 す .図4‑4 に 圧 力P=0.9Torr, 放 電 電 圧V=920 V, レ ー ザ 一 入 射 位 置 が カ ソ ー ド 電 極 か ら の 距 離0.5rnrn の点で, B C .Q3の 混 合 率 を0‑‑0.5% と 変 化 さ せ た 場 合 の L 0 G法 に よ り 求 め た 電 界 強 度 お よ び
BCQ
分 子 か ら の L 1 F信 号 を 示 す . この図より, BC
.Q3
の 混 合 率0‑‑0.5%の 範 囲 に お い て 電 界 強 度 は ほ ぼ 一 定 で あ り , Q ( 11 ) /R ( 1 0 ) = O. 59は 電 界 強 度E=139 V/rnrnで 較 正 さ れ た .図4‑5 に 励 起 準 位 を J=7, 1 ,1 15と 変 化 さ せ た 場 合 の
BCQ
の 較 正 結 果 を 示 す . 図 中 , 実 線 は , 次 式 で 表 せ る 較 正 曲 線 に よ り 測 定 デ ー タ を 最 小 2乗 近 似 し て 求 め た も の で あ る .nw
一
nk
α'E2
1 + β ・E2 + C (4‑1)
(4 ‑1) 式は, Gottschoらが 94.3 V/mrn以 下 の 静 電 界 中 で 得 ら れ た 較 正 結 果 よ り 求 め た 実 験 式 で あ る 78.79) 図 4‑5よ り 求 め た α, βお よ び Cの値を, Gottschoらが 示 し た 値 と と も に , 表4‑1 に示す. α, βお よ び Cの値は, 蛍 光 観 測 の ゲ ー ト 幅 , ガス圧力, ガ ス 種 及 び 分 光 器 の 分 解 能 に 大 き く 依 存 し て い る . 従 っ て , こ れ ら の 条 件 を 変 え て 測 定 す る 場 合 に は , 改 め て 較 正 を す る 必 要 が あ る . ま た 本 較 正 で 得 た C の値と Gottschoら が 示 し た 値 に 大 き く 差 が あ る の は , 本 較 正 法 で は90 V/mm以 下 に おける Q/R比 の 決 定 精 度 が 低 い た め で あ り , 従 っ て , 低 電 界 で は こ の 領 域 で 精 度 の 良 いGottscho氏 ら の 示 し た 値 を 用 い る の が 妥 当 で あ る .
4. 2. 1節 で 述 べ た よ う に , 蛍 光 の 強 度 比 に 寄 与 す る 効 果 と し て は , 電 界 強 度 の他に, (1) 衝突の効果, (2) コ ヒ ー レ ン ト 効 果 , (3)超微細構造, な ど が ある. こ れ ら (1) ‑‑ (3) は 実 験 条 件 に よ り 強 度 比 に 与 え る 効 果 が 異 な る の で , こ こ で 示 し た 較 正 結 果 を 用 い て 電 界 を 精 度 よ く 測 定 す る た め に は , そ れ ら の 効 果 を
‑44‑