第 5 章 分子鎖の不均一性を反映させた構成式の構築 63
5.2 不均一性を反映した構成式による 45 ◦ 数珠繋ぎ構造モデルの解析
(a) Nominal stress-stretch relations (b) Hysteresis loss
Hysteresis loss [J/m3 ]
0 0.05 0.1 0.15
Nominal Stress Σn22[MPa]
Stretch λ
2
Experiment
Homogeneous model
Pseudo-heterogeneous model
1 1.2 1.4
0 0.5 1 1.5 2
Fig.5.7 Comparison of(a) Nominal stress-stretch relations and (b) Hysteresis loss of silica-filled rubber by simulation and experiment (45◦bunching structure model).
前節で作成したゴムマトリクス部およびゲル相の構成式を用いて45◦数珠繋ぎ構造 モデルの変形シミュレーションを行った時の(a)公称応力―ストレッチ関係，(b) ヒス テリシスロスを図5.7に示す．図中黒線は3章の結果で，赤線は実験結果である．不均 一性を導入するとゴム相・ゲル相どちらも最大応力・ヒステリシスロスともに増加す るのでいずれも3章のそれより増大している．このため実験結果からさらに外れた結 果となっているが，45◦数珠繋ぎ構造と実際のシリカ粒子のランダム分布の差もあるた めここでは問題としない．
図5.8〜図5.10に最大引張(λ2 = 1.5)における分子鎖ストレッチλc分布，引張方向 応力σ22分布，セグメント数の変化量∆N分布をそれぞれ示す．図では3章の結果と比 較して示している．図中上部に記載している数字はユニットセル内のゴムマトリクス 部(R)，ゲル相(G)それぞれにおけるλc，σ22，∆N の平均である．図5.8の分子鎖ス トレッチλc分布は不均一性を考慮した場合もほとんど変化がないが，図5.9の引張方
向応力σ22分布では，粒子を繋ぎ止めているゲル相の変形集中領域とその周囲のゴム マトリクス部で分子鎖の配向硬化が顕著になり応力が上昇している．一方，図5.10の セグメント数の変化量∆N分布では，ゴム部の∆ ¯NRは変わらないがゲル相の平均値
∆ ¯NGは僅かに増加している．これは，4.2.2節で述べたゲル相中の軟らかい部分（セ グメント数Nの大きい部分）での局所的な非アフィン変形によってゲル相全体の平均 セグメント数変化量∆ ¯Nが増加しているためである．このような変形集中部のゲル相 における顕著な応力σ22の上昇とセグメント数の変化量∆N の増大が，図5.7(b)に示 すヒステリシスロスの増大をもたらしたと考えられる．
1.66 1.33 1.00 1.99 2.32 2.65 λc
(a)Homogeneous model (b)Pseudo-heterogeneous model λRc=1.23
λGc=1.49
λRc=1.23 λGc=1.48
Fig.5.8 Comparison of distributions of morecular chain stretch λc (45◦ bun-ching structure model).
3.28 1.66 0.04 4.91 6.53 8.15 σ22[MPa]
(a)Homogeneous model (b)Pseudo-heterogeneous model σR22=1.38
σG22=3.54
σR22=1.58 σG22=3.89
Fig.5.9 Comparison of distributions of tensile stressσ22 (45◦ bunching struc-ture model).
5.24 2.62 0.00 7.86 10.49 13.11
∆N
(a)Homogeneous model (b)Pseudo-heterogeneous model
∆NR=0.12
∆NG=2.59
∆NR=0.11
∆NG=2.78
Fig.5.10 Comparison of distribution of change in the segment ∆N (45◦ bun-ching structure model).
第 6 章 結論
シリカ充填ゴムは，CB充填ゴムとは異なる粒子分布形態やゴム部と界面との相互作 用により幅広い力学特性を発現する可能性を秘めている．本研究では，実験により確 認されたシリカ充填ゴムの数珠繋ぎ構造についての基礎的な検討として，種々の実験 事実を反映させたシミュレーションモデルの構築，ならびに充填構造やゲル相の物性 が巨視的な力学的特性に与える影響を検討した．以下に得られた結果をまとめて示す．
第2章では分子鎖網目理論に基づく粘弾性8鎖モデルを概説し，ゴム粘弾性体の構 成式について説明した．さらに，粘弾性構成式を絡み点数が変形とともに変化するこ とを許容する非アフィン分子鎖網目理論により一般化し，更新ラグランジュ法に基づ く有限要素均質化法を定式化した．
第3章では，数珠繋ぎ構造を呈するシリカ充填ゴムの局所的な構造を模擬したユニッ トセルモデルを作成し，粒子の配置形態，ならびにゲル相の特性変化がシリカ充填ゴ ムの応答に及ぼす影響を検討した．ゴム相，ゲル相の実験に基づきモデル化した構成 式を用いて，ユニットセル中の2個のシリカ粒子の配置を0◦，30◦，45◦に変化させた 系で変形シミュレーションを行った．ただし，ゲル相にはセグメント数変化を生じな いアフィンモデルを適用している．ユニットセル中に直列（0◦）にシリカ粒子を配置 した場合，ユニットセルの中心軸付近の粒子を繋ぎ止めているゲル相に変形が集中し て計算不能となったが，シリカ粒子配置が30◦，45◦の系では，系全体の変形λ2に応じ てシリカ粒子は位置を左右にずらすことが可能であるため応力上昇は緩やかになり，1 サイクルの応答を得ることが可能であった．変形後期に強い配向硬化を示すアフィン ゲル相モデルの導入により，実験結果にみられる変形後期の顕著な応力上昇（S字状 の応力ーストレッチ曲線）も再現可能であることを示した．ただし，アフィンモデル を仮定した解析ではヒステリシスロスに変化がない．そこで，非アフィンモデルによ
るゲル相のモデル化を行い，数珠繋ぎ構造の応答に与える影響を評価した．初期セグ メント数Nsの同じアフィンゲル相での解析結果と比較すると，変形後期においてゲ ル相内のセグメント数Nsが増加し，分子鎖の配向硬化が弱くなるため系の最大応力 は低下するが，除荷時の応力低下も大きくなりヒステリシスロスが増大することが示 された．さらに，ゲル相の初期セグメント数Nsの効果について検討し，初期セグメ ント数Nsが小さいほど負荷時の応力上昇挙動ならびに負荷から除荷に移行した際の 応力低下がより顕著になり，ヒステリシスロスの増大をもたらすことを示した．これ により，非アフィンゲル相モデルを導入した数珠繋ぎ構造モデルにおいて，Nsを小さ くすることにより実験結果に見られるカップリング剤の増加に伴う変形抵抗とヒステ リシスロスの増大の傾向を再現可能であることを示した．
第4章では，実験により報告されているゴムを硫黄架橋した際に生じる絡み点の不 均一性について，ゴム相・ゲル相の各有限要素メッシュにセグメント数N をランダム に変化させたモデルにより検討した．いずれも，不均一分布を導入することで，変形 しにくい硬い部分（セグメント数Nの小さい部分）が，系の中で変形を担うゴム・ゲ ルの見かけの体積減少（＝ゴムにCBやシリカ等の弾性体粒子を加えた時と同様の効 果）をもたらすため，最大応力が上昇する．ゲル相ではさらに，変形しやすい軟らか い部分（セグメント数Nsの大きい部分）への変形集中・非アフィン変形の発生によ り，局所的な∆N の値が増大し，除荷時の応力を低下させヒステリシスロスが増大す る．さらに，ゲル単相の平均セグメント数N0sを小さくする（硬いゲル相を想定する）
と，3章で述べた応力上昇・ヒステリシスロスの増大が，局所的な不均一性によって強 められることを示した．
第5章では，第4章の解析から得られた絡み点の不均一性をもつゴム相・ゲル相の 応答を，粘弾性8鎖モデルによる構成式で再度パラメータフィッティングしてスケー ルアップを行い，第3章の45◦数珠繋ぎ構造の解析を行って，絡み点の不均一性がシリ カ充填ゴムの応答に及ぼす影響を評価した．その結果，不均一性の導入によりゴム相・
ゲル相共に分子鎖の配向硬化が顕著になり，第3章で解析した不均一性をもたないモ デルの結果よりも最大応力・ヒステリシスロスともに大きくなることを示した．
本研究で用いたシリカ充填ゴムの直鎖状数珠繋ぎ構造モデルは，実際のシリカ充填 ゴムの局所的な一部分を取り出し単純化を行ったモデルであるため，実際のシリカ充 填ゴムの自由度を大きく制限したものとなっており，実験結果に見られる以上に顕著 な応力上昇および大きなヒステリシスロスを示している．実験結果における変形後期
の顕著な応力上昇挙動は，シリカ粒子の凝集構造の変化に起因する可能性も否定でき ない．今後，実際のシリカ充填ゴムに見られる巨視的初期等方性応答を呈する，より 大きなスケールのモデルによる検討が待たれる．
参 考 文 献
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付録 A
非圧縮性ゴム粘弾性体の構成式の速 度形式表示
式(2.10)の速度形を導出する．
σi = 1 3
{ CαR√
NαL−1 ( λc
√Nα )
+CβR√ Nβ 1
λγL−1 (
λβ
√Nβ )}
λ2i λc +1
3 {
CαBR √
NαBL−1
( λcB
√NαA )}λ2i
λc
′
−p (A.1)
式(A.1)を左Cauchy-Green変形テンソルAijを用いて表すと，
σij = 1 3
{ CαR√
NαL−1 ( λc
√Nα
)
+CβR√ Nβ 1
λγL−1 (
λβ
√Nβ )}
λ2i λc
+1 3
{ CαBR √
NαBL−1
( λcB
√NαA )}λ2i
λc
′
−pδij (A.2) となる．続いて，下記の関係式
σ= ˙∇ σ−W σ+σW, I˙1 = (trA)·= 2A·D, A˙ = (D+W)A+A(D−W) を用いることにより，式(A.2)の速度形式表示は次式になる．
∇σij = 1 3
[{
CαR√ Nα
( ζ
√Nα − L λc
)
+ CβR√ Nβ λγ
( ζ′ λγ√
Nβ − L′ λc
)}
AijAkl/Amm
+ {
LCαR√ Nα
λc +L′CβR√ Nβ λc
}
{δikAjl+Aikδjl} ]
˙ εkl
− CβR√ Nβλ˙γ λ2γ√
3Amm (
L′+ λβζ′
√Nβ )
Aij +1 3
[{
CαBR √ NαB
( ζ′′
√NαB − L′′
λcB )}
A′ijA′kl/A′mm
+ L′′CαBR √ NαB λcB
{δikA′jl+A′ikδjl}]
( ˙εkl−ε˙pkl)−pδ˙ ij (A.3) ただし，∇σij はCauchy応力のJaumann速度で，I1 は左Cauchy-Green変形テンソル Aij の第1主不変量で，I1 =λ21+λ22+λ23となる．Dは変形速度テンソルで，W はス ピンテンソルである．trはトレースを表す．
最後に，体積一定の条件下で，式(A.3)に示すCauchy応力のJaumann速度∇σijを Kirchhoff応力のJaumann速度S∇ijで置き換えても本質的な差はないことと，変形速度 テンソルDをひずみ速度テンソルε˙で置き換えることにより，非圧縮性ゴム弾性体の 構成式の速度形式表示は次式になる．
S∇ij = 1 3
[{
CαR√ Nα
( ζ
√Nα − L λc
)
+CβR√ Nβ λγ
( ζ′ λγ√
Nβ − L′ λc
)}
AijAkl/Amm
+ {
LCαR√ Nα
λc + L′CβR√ Nβ λc
}
{δikAjl+Aikδjl} ]
˙ εkl
− CβR√ Nβλ˙γ
λ2γ√ 3Amm
(
L′+ λβζ′
√Nβ
)
Aij + 1 3
[{
CαBR √ NαB
( ζ′′
√NαB − L′′
λcB )}
A′ijA′kl/A′mm
+ L′′CαBR √ NαB λcB
{δikA′jl+A′ikδjl}]
( ˙εkl−ε˙pkl)−pδ˙ ij (A.4)
ここで，√
N は分子鎖の限界伸び比を表す．ζ = dxdL−1(x) x=
√I1 3N
= 1−β2βcsch2 2β である．
付録 B
[ϕ],[B],[E], { ψ } の具体形
P(x,y) A e1 A e2
A e3
3(x ,y ) 3 3
2(x ,y ) 2 2
1(x ,y ) 1 1
Fig.B.1 Triangle Element
要素は図B.1に示すような三角形1次要素を用いるので，形状マトリクス[ϕ]及び {ψ}は次のようになる．
{T}={ψ}T{θ} , {ψ}T ={ψ1 ψ2 ψ3}T (B.1) {v}=
{vx
vy }
= [ϕ]{δ˙} (B.2)
[ϕ] = [ [ϕ1][ϕ2][ϕ3] ] (B.3)
[ϕi] =
[ψi 0 0 ψi
]
(B.4)
ここで，ψiは形状関数である．図B.1のように節点1,2,3の座標をそれぞれ(x1 , y1), (x2 , y2),(x3 , y3)とし，要素内の任意の点Pの座標を(x, y)とすると，全体の面積Ae, Ae1,Ae2,Ae3 は次のように表せる．
2Ae = det
1 x1 y1 1 x2 y2 1 x3 y3
, 2Ae1 = det
1 x y 1 x2 y2 1 x3 y3
(B.5)
2Ae2 = det
1 x y 1 x3 y3 1 x1 y1
, 2Ae3 = det
1 x y 1 x1 y1 1 x2 y2
(B.6)
上式を用いて形状関数ψ1,ψ2,ψ3 は次式のようになる．
ψ1 = Ae1
Ae , ψ2 = Ae2
Ae , ψ3 = Ae3
Ae (B.7)
次にマトリクス[B],[E]は平面問題では次のようになる．
{ε˙}=
˙ εxx
˙ εyy 2 ˙εxy
= [B]{δ˙} (B.8)
[B] = [ [B1][B2][B3] ] (B.9) [Bi] =
ψi,x 0 0 ψi,y ψi,y ψi,x
(B.10)
{q}=
vx,x
vy,y vx,y vy,x
= [E]{δ˙} (B.11)
[E] = [ [E1][E2][E3] ] (B.12)
[Ei] =
ψi,x 0 0 ψi,y ψi,y 0
0 ψi,x
(B.13)