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PDF 研究背景と目的 共鳴多光子イオン化による 酸素分子イオンの生成とトラップ

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Academic year: 2024

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共鳴多光子イオン化による 共鳴多光子イオン化による 共鳴多光子イオン化による 共鳴多光子イオン化による 酸素分子イオンの生成とトラップ 酸素分子イオンの生成とトラップ 酸素分子イオンの生成とトラップ 酸素分子イオンの生成とトラップ

原子物理研究室

A1276368

濱口 翔平

研究背景と目的 研究背景と目的研究背景と目的 研究背景と目的

・当研究室では低温におけるイオン

極性分子反応の反応速 度測定を行っている。

【分子イオン生成法分子イオン生成法分子イオン生成法分子イオン生成法】

・電子衝撃イオン化法

・電子衝撃イオン化法

・電子衝撃イオン化法

・電子衝撃イオン化法

フラグメントイオンが生じやすい

振動回転状態を選択した分子イオンの生成は不可能

・共鳴多光子イオン化(

・共鳴多光子イオン化(

・共鳴多光子イオン化(

・共鳴多光子イオン化(REMPI)法)法)法)法

特定の分子イオンのみ選択的に生成できる

★目的 回転温度の決定

Ca

+イオントラップ中でのO2+イオンの生成

共鳴多光子 共鳴多光子 共鳴多光子

共鳴多光子イオンイオンイオンイオン化化化化(REMPI)法法法法

2R+1 O₂-REMPI → 2光子共鳴

光子共鳴光子共鳴光子共鳴(Resonance)+1光子イオン化光子イオン化光子イオン化光子イオン化

(1)O₂(X

3

g-

,v’ = 0) + 2hv(UV) → O₂(C

3

Π

g

,v = 2) (2)O₂(C

3

Π

g

) +1hv(UV) → O₂⁺ (X²∑

g+

)+e⁻

O₂ O₂

O₂⁺

one-photon ionization

Two-photon absorption

Ground State

X3

g-

(

v

’ = 0) Resonance State C

3

Π

g

(v = 2) About 8.6 eV

Ionization State

²∑

g+

e⁻

hv

hv

photons hv

Wiley-McLaren TOF spectrometer

[真空真空真空チャンバー真空チャンバーチャンバー]チャンバー 真空到達度:1.0×10⁻⁶Pa 実験時:10⁻³-10⁻²Pa

実験装置 実験装置 実験装置 実験装置

MCSで記録 セラトロン ガスノズル

内径:0.5mm 長さ:3mm

加速電極 (14.1V)

REMPIレーザー (286-288nm)

ドリフトチューブ(GND)

245mm

10mm

引出し電極

(0-数V)

[波長可変パルス色素レーザー波長可変パルス色素レーザー波長可変パルス色素レーザー波長可変パルス色素レーザー]

出力:<1mJ@286nm パルス幅:5ns~10ns 繰返し:10Hz

(2)

2

O 2 +イオンのイオンの飛行時間スペクトルイオンのイオンの飛行時間スペクトル飛行時間スペクトル飛行時間スペクトル

Vacc=0V,Vbp=3.65V, VCEM=-2.9kV Power = 0.12mJ / pulse

飛行時間63.9 μsの位置に

O

2+イオンの信号が見える。

O

2+イオンの生成が 確認された。

特定箇所のみ観測できるよう ゲートを61.0 μs65.0μsにかけた。

O

2+

O

+

励起波長の選択

Step : 0.0005

ボルツマンプロットによる回転温度決定 ボルツマンプロットによる回転温度決定 ボルツマンプロットによる回転温度決定 ボルツマンプロットによる回転温度決定ののためためためため

286.0nm~

~287.2nm の波長を選択の波長を選択の波長を選択の波長を選択

Fortrat図

REMPIスペクトルシミュレーション

スペクトルシミュレーションスペクトルシミュレーションスペクトルシミュレーション

0 30 60 90 120

286 286.5 287 287.5 288

relative intensity

wave length (nm)

REMPI

スペクトルの同定スペクトルの同定スペクトルの同定スペクトルの同定

He – O

2混合ガス混合ガス混合ガス混合ガス

He : O

2

= 1:1

0 0.2 0.4 0.6 0.8 1

286 286.4 286.8 287.2

relative intensity

wave length (nm)

Step : 0.002 nm Statistics : 200 Time : 200min.

ノズル圧力 ノズル圧力ノズル圧力

ノズル圧力

:

100Pa O

2

= 5.07

××××

10

-4

Pa He = 1.47

××××

10

-3

Pa

0 0.2 0.4 0.6 0.8 1

286 286.4 286.8 287.2

relative intensity

wave length (nm)

S25 S23

S21

S19

S17

S15

S13

S11S9

Reference : W. Yue et al ., Appl. Opt. 51, 6864(2012)

REMPI

スペクトルの同定スペクトルの同定スペクトルの同定スペクトルの同定

He – O

2混合ガス混合ガス混合ガス混合ガス

He : O

2

= 1:1

Step : 0.002 nm Statistics : 200 Time : 200min.

ノズル圧力 ノズル圧力ノズル圧力

ノズル圧力

:

100Pa

O

2

= 5.07

××××

10

-4

Pa

He = 1.47

××××

10

-3

Pa

(3)

3

O 2 REMPI

信号強度信号強度信号強度信号強度

二光子吸収の遷移 二光子吸収の遷移 二光子吸収の遷移

二光子吸収の遷移確率確率確率確率

: T

f.g レーザーの強度

レーザーの強度 レーザーの強度 レーザーの強度

: I

イオン化イオン化

イオン化イオン化確率確率確率確率

( C

3

Σ → X

2

Σ) : T

i.f

I REMPI ∝ ∝ ∝ ∝ N O

2

・ ・ ・ ・ T f.g ・ ・ ・ ・ I 3 ・ ・ ・ ・ T i.f ・ ・ ・ ・ ܍ܠܘ(− ࢑ ࡱ ࢘࢕࢚

࡮ ࢀ

࢘࢕࢚

)

ボルツマン因子

O

2分子の数分子の数分子の数分子の数

: N

O2

基底状態の回転 基底状態の回転基底状態の回転

基底状態の回転エネルギーエネルギーエネルギーエネルギー

: E

rot

回転温度 回転温度回転温度 回転温度

: T

rot

X

3

Σ

g-

C

3

Π

g 2

Σ

g+ 遷移確率

T

f.g

イオン化確率

T

i.f

回転温度の決定

S

9

S

25 枝を用いた

Slope : -0.0033

回転温度

: 3.03(0.09)

×

10

2

K

(室温に近い値)

ࡾࡱࡹࡼࡵ

T

f.g

∝ ∝ ∝ ∝ N

O2I3

T

f.i・・・・

܍ܠܘ(ー

࢘࢕࢚

)

ln

ࡾࡱࡹࡼࡵ

T

f.g

∝ ∝ ∝ ∝ −

࢘࢕࢚

+ 定数

-10 -9 -8 -7 -6 -5 -4 -3

0 200 400 600 800 1000 1200 1400 ln(IREMPI/Tfg)

E / k

b (K)

イオントラップ中での イオントラップ中での イオントラップ中での イオントラップ中での

O 2 +

イオンの数の変化イオンの数の変化イオンの数の変化イオンの数の変化

Ca+: 約3,600個 287.040nm

500s 52個

287.088 nm

500s 230個 レーザーエネルギー: 約0.94 mJ/Pulse

チャンバーガスO2圧力: 8.3 ×10-10Torr 0

0.2 0.4 0.6 0.8 1

286 286.4 286.8 287.2

relative intensity

wave length (nm)

0.77 mm

0.77 mm

O2ガスガスガスガス

O2ガスガスガスガス

O

2+

イオントラップ中での イオントラップ中でのイオントラップ中での イオントラップ中での

O 2 +

イオンの数の変化イオンの数の変化イオンの数の変化イオンの数の変化

287.088nm(共鳴)のレーザーにおいて 100秒当たり約約46個 個のO 2+イオンの 生成が確認された。

共鳴のレーザーと非共鳴のレーザーでは 共鳴のレーザーと非共鳴のレーザーでは 共鳴のレーザーと非共鳴のレーザーでは 共鳴のレーザーと非共鳴のレーザーでは

生成時間に明らかな差がある。

生成時間に明らかな差がある。

生成時間に明らかな差がある。

生成時間に明らかな差がある。

共鳴のレーザーと非共鳴のレーザーでは 共鳴のレーザーと非共鳴のレーザーでは 共鳴のレーザーと非共鳴のレーザーでは 共鳴のレーザーと非共鳴のレーザーでは

生成時間に明らかな差がある。

生成時間に明らかな差がある。

生成時間に明らかな差がある。

生成時間に明らかな差がある。

0 50 100 150 200 250

0 100 200 300 400 500 600 number of O 2

+ ion

time (s) 287.088 nm

287.040nm

昨年度の2R + 2 N2

-REMPIの

生成数(共鳴)の20倍倍以上

0 0.2 0.4 0.6 0.8 1

286 286.4 286.8 287.2

relative intensity

wave length (nm) O2ガス圧ガス圧ガス圧ガス圧: 8.3 ××××10-10Torr

(4)

4

まとめ まとめ まとめ まとめ

・回転温度の正確な決定ができた。

・REMPIによるO2+イオンのトラップを確認した。

・酸素分子のイオン化の方法としてREMPIは非常に適している。

今後の課題 今後の課題 今後の課題 今後の課題

・REMPIによる様々な分子イオンのイオントラップ中での生成

(H

2

O, NH

3

, H

2

CO などが波長的に可能)

・振動回転状態を選択した分子イオンの生成

参照

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