PDF 原子物理研究室 - Sophia

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原子物理研究室

A1076189 鈴木貴統

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研究背景と目的

当研究室では低温におけるイオン-極性分子反応の反応速度測定を行っている。

目的：REMPI法の導入を目指し(2R+2)-REMPIによる N 2 分子のイオン化を実証

【分子イオン生成法】

電子衝撃イオン化法

○様々な分子のイオン化が容易

×フラグメントイオンが生じやすい

多光子共鳴イオン化法

×分子ごとにレーザ‐波長を変える必要がある

○特定の分子イオンのみ選択的に生成できる

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多光子共鳴イオン化(REMPI)法

2R+2 N

₂

REMPI 2

光子共鳴

(Resonance)+2

光子イオン化

(1) N 2 (X 1 ΣΣΣΣ g + ) + 2h νννν (283 nm) → N 2 (a 1 Π Π Π Π g )

(2) N 2 (a 1 Π Π Π Π g ) + 2h νννν (283 nm) → N 2 + (X 2 ΣΣΣΣ g + ) + e-

hν hν

N₂⁺

e

^-

ion signal

two-photon ionization

two-photon absorption photons ～4eV

N₂⁺X²Σ_g⁺ (15.6eV)

a¹Πg

(above 8.6eV)

X¹Σg+

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実験装置

【パルス色素レーザー】

線幅

: < 0.08cm

^-1

@283nm

出力

: < 9mJ@283nm

パルス幅

:5ns

繰返し：

10 Hz

【真空チャンバー】

到達真空度：

1.0 × × × × 10

^-6

Pa

実験時：

10

^-3

~10

^-2

Pa

セラトロン

ドリフトチューブ（GND) 加速電極

(29.2V）

引出し電極

（0－数V）

N2+

REMPIレーザー (283-284 nm) ガスノズル

(上下方向）

[ガスノズル]

内径：0.5 mm 長さ：3 mm

245mm 10mm

Wiley-Mclaren TOF spectrometer

マッハ数

Ma=8.8

並進温度

_௧௥

18.2

(5)

実験結果・考察波長依存性の確認

0 10 20 30 40 50

io n s ig n al (a rb . u n it s)

time of flight ( µ s) (a) λ= 283.2nm

(b) λ= 283.0nm

N

2

+ 100ns/ch

1000回

27.5µs

のピークに大きな差

(シミュレーションでは23μs であるがノズルの影響で22V まで電圧低下。)

• V

_ACC

= 29.18V

• V

_EX

= 0V

• V

_CEM

= − 2.7kV

• Power = 4.85mJ/pulse

N 2 のREMPI信号が

確認できた!

(6)

1.5 2 2.5 3

0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 1.4 1.6

lo g( Is )

Laser Energy(mJ)

Slope:1.83

Slope:0.83

レーザーのエネルギー依存性の確認

2次の依存性に近い

振る舞いを確認できた!

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ボルツマン因子

࢘࢕࢚

/

࢈ ࢘࢕࢚

→エネルギーEの特定の量子状態にある相対確立を表す

核スピン縮退度

′′

→ 反対称化波動関数の要請で、回転準位に依存した縮退度をもつ

N

₂分子

(I = 1)

の場合：

6(J-even) : 3(J-odd)

2光子ヘンル・ロンドン因子

′, ′′

※

→ 回転遷移モーメントの角運動量部分の期待値

フランク・コンドン因子

F

→ 振動量子数に依存し、回転準位に無関係

回転量子数に独立な定数C

→ レーザー強度、分子数密度に比例

^ᇲ

,

^ᇲᇲ

O(∆ = -2) M(O) ′′(′′- 2)/15/(2′′ - 1)

※ J. Chen, E.S. Yeung, JCP69, 43(1978)

2光子ヘンル・ロンドン因子

′, ′′

(8)

回転温度の決定

0 5 10 15 20 25 30 35

283 283.2 283.4 283.6 283.8 284 284.2

io n s ig n al ( a rb . u n it s)

wavelength(nm)

T rot =300K

REMPIスペクトルのシミュレーション

0 5 10 15 20 25 30 O 35 P Q R S

J' '

O(14)

(9)

0 1 10

²

2 10

²

3 10

²

4 10

²

5 10

²

6 10

²

283.6 283.7 283.8 283.9 284

io n s ig n al ( ar b . u n it s)

wavelength(nm)

O(12)

O(13)

O(14) O(11)

O(10)

チャンバー内N 2 圧力

0 2 10

²

4 10

²

6 10

²

8 10

²

1 10

³

283.6 283.7 283.8 283.9 284

io n s ig n al ( ar b . u n it s)

wavelength(nm)

O(12)

O(14) O(13)

O(11) O(10)

8.8e − 3Pa 6.8e − 3Pa

(10)

-0.5 0 0.5 1

300 350 400 450 500 550 600 650

ln (I /g S )

E rot /k b Slope: − 0.0035

ボルツマンプロット

真空層の圧力(Pa)

8.8e 8.8e 8.8e 8.8e- - - -3 3 3 3 6.7e 6.7e 6.7e 6.7e- - -3 - 3 3 3

回転温度[K]

192(31) 286(78)

/

࢘࢕࢚

/

࢈

/

_࡯ࡲ^૚ ࢘࢕࢚

/

࢈ ࢘࢕࢚

/

࢘࢕࢚ としてとしてとしてとして

(11)

まとめ

•

異なる波長においてREMPIスペクトルの測定を行い波長依存性を確認した。

•

イオン強度とレーザーのエネルギーに2次の依存性を確認した

•

ボルツマンプロットを行い回転温度を求めたところ、回転温度の変化は、窒素ガス圧力による影響が大きく、高い圧力であるほど回転温度が低くなることがわかった。

•窒素ガス圧力の測定限界の確認

•エネルギー依存性の測定限界の確認

•回転温度の圧力依存性とアライメントによる依存性の確認

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原子物理研究室

【分子イオン生成法】

多光子共鳴イオン化(REMPI)法

Wiley-Mclaren TOF spectrometer

• Power = 4.85mJ/pulse

振る舞いを確認できた!

※ J. Chen, E.S. Yeung, JCP69, 43(1978)

wavelength(nm)

•窒素ガス圧力の測定限界の確認

今後の課題