博 士 （ 工 学 ） 三 好 太 郎
学 位 論 文 題 名
膜 分 離 活 性 汚 泥 法 (MBR) に お け る 膜 フ ん ウ リ ン グ 発生機構の解明に向けた膜フんウリング物質の特性解析
学位論文内容の要旨
膜分離活性汚泥法(MBR)は、活性汚泥による生物処理と膜分離による固液分離を組み合わせた 処理技術であり、現在世界中で広く用いられている標準活性汚泥法と比較して、高度を処理水質を 安定して達成できること、設置面積が小さいこと、運転管理が容易であることといった様々を利点 を有しており、近年急速に適用例が増加している。しかし、MBRにおいては膜の閉塞（膜フんウリ ング）に起因する運転コストの増大が大き教問題と極っている。MBRにおける膜フんウリングの 進行を抑制できる運転条件を確立するためには、膜フんウリングの発生機構を正確に理解すること が不可欠であるが、この部分に関しては現段階において十分顔知見は得られていをい。
MBRにおける膜ファウリングの発生機構を理解するためには、膜フんウリングに関与している 有機物（膜フんウリング物質）の特性を把握することが重要である。既往の研究において、糖やタ ンパク質といった有機物がMBRにおける膜ファウリング物質の主要誼構成成分とをっていること が明らかとをっているが、具体的にどのよう教糖もしくはタンパク質が膜フんウリングの進行に大 きく寄与しているのかは明らかとをっていをい。本研究では、実下水処理を行うMBRにおける膜 フんウリング物質の起源を検討すると同時に、MBRにおいて膜ファウリングに関与している糖及 びタンパク質の特性に関して検討を行った。
MBRにおける有機物の起源としては、微生物の基質代謝に伴って放出される有機物(UAP)、微 生物の死滅に伴って放出される有機物(BAP)及び流入原水中に含まれる有機物の3種類が考えら れることに着目し、実下水処理を行うMBRにおける膜フんウリング物質の起源を検討した。その 結果、汚泥滞留時間(SRT)の短い条件では、UAPが膜フんウリング物質中で支配的であったのに 対し、SRTが長い場合はUAPの膜フんウリングヘの寄与率が低く次り、BAPの膜フんウリングヘ の寄与がかをりあったものと考えられた。SRTを短く設定したMBRにおいて膜フんウリングが より速やかに進行していたことから、UAPは膜フんウリングを引き起こしやすい特性を有してい るものと考えられた。MBRにおける膜フんウリングの季節変動を検討したところ、物理洗浄で解 消できる物理的に可逆的を膜ファウリングは水温の低下に伴って進行速度が増大した一方で、物理 洗浄では解消することができ叔い物理的に不可逆的顔膜ファウリングについては、水温の高い時期 の方が速やかに進行することが明らかと叔った。物理的に可逆的款膜フんウリングの進行速度は活 性汚泥懸濁液中の有機物濃度とー定の関連性が認められたものの、物理的に不可逆的を膜フんウリ ングの進行速度は活性汚泥懸濁液中の有機物濃度からでは説明ができ教かった。水温の異放る時期 では活性汚泥懸濁液中の有機物の特性が異をっていたことを考慮すると、物理的に不可逆的款膜 フんウリングの進行速度には有機物の量ではをく、質が大きく影響していた可能性が示唆された。
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また、膜透過水fluxの差異が膜ファウリング の進行及び膜フんウリング物質特性に及ばす影響を検 討 する ため 、同 一のMBR反応 槽 に2つ の膜 モ ジュ ール を浸漬し、膜透過水fluxを変化させてろ過 を行った。その 結果、膜透過水fluxを高く設 定することによって単位ろ過水量当たりの膜フんウリ ングの進行度がより大きく誼ることが明らかと教った。また、同―ーの汚泥をろ過していたにもかか わらず、膜透過 水fluxが異をることによって 、異をる有機物が膜フんウリングに関与していたこと も 明らかと教った 。膜透過水fluxの差異に起 因する膜フんウリング物質特 性の差異を活性汚泥懸 濁液中に含まれ る有機物の粒径と関連付けて 検討したところ、膜透過水fiuxを高く設定した場合に は、粒径の大き 教成分（主に糖やタンパク質 から構成される）の膜フんウリングへの寄与が増大し ていたものと考 えられた。これらの結果から 、粒径の大き教成分の中に大きをろ過抵抗を発生させ る成分が含まれ ている可能性が示唆された。
上述した実験 の結果を踏まえ、本研究では 、膜フんウリングに大きく寄与している糖及びタンパ ク質の特性を検 討した。糖については、レク チンアフィニティークロマトグラフイーを適用し、一 部 の糖のファウリ ングポテンシャルを評価し たところ、糖の種類が異教る ことでフんウリングポ テンシャルが大 きく異教ることが明らかとを った。タンパク質については、活性汚泥懸濁液中溶存 性タンパク質及 び膜フんウリングに関与して いたタンパク質に関してプロテオーム解析を行った。
SDS‑PAGEによって 膜フんウリングを引き起こ しやすいと考えられるタンパ ク質を分離したのち、
N末端アミノ酸配 列解析を用いて該当タンパ ク質の同定を試みた。
本研究では、 これまで全く検討されてこ顔 かった、膜フんウリングを引き起こしやすい糖及びタ ンパク質の特性 解析を行うことができる手法 を確立した。これらの手法を用いて膜フんウリングヘ の寄与が大きい 有機物の特性を詳細に検討す ることで、有機物と膜との間に働く相互作用に関する 知見を深められ ると考えられる。これらの知 見は、膜ファウリング発生機構の解明に大きく寄与す るものと期待さ れる。
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学位論文審査の要旨
学 位 論 文 題 名
膜分 離活 性汚 泥法 (IvIBR) にお ける 膜フんウリング 発生機構の解明に向けた膜ファウリング物質の特性解析
膜分離活性汚泥法(MBR)は、活性汚泥による生物処理と膜分離による固液分離を組み合わせた 処理技術であり、現在世界中で広く用いられている標準活性汚泥法と比較して、高度誼処理水質を 安定して達成できること、設置面積が小さいこと、運転管理が容易であることといった様々顔利点 を有しており、近年急速に適用例が増加している。しかし、MBRにおいては膜の閉塞（膜ファウリ ング）に起因する運転コストの増大が大き次問題とをっている。MBRにおける膜フんウリングの 進行を抑制できる運転条件を確立するためには、膜フんウリングの発生機構を正確に理解すること が不可欠 である が、この 部分に関 しては 現段階に おいて 十分誼知 見は得 られてい教い。
MBRにおける膜フんウリングの発生機構を理解するためには、膜フんウリングに関与している 有機物（膜ファウリング物質）の特性を把握することが重要である。既往の研究において、糖やタ ンパク質といった有機物がMBRにおける膜フんウリング物質の主要誼構成成分とをっていること が明らかと教っているが、具体的にどのようを糖もしくはタンパク質が膜ファウリングの進行に大 きく寄与しているのかは明らかと叔ってい教い。本研究では、実下水処理を行うMBRにおける膜 ファウリング物質の起源を検討すると同時に、MBRにおいて膜ファウリングに関与している糖及 びタンパク質の特性に関して検討を行った。
MBRにおける有機物の起源としては、微生物の基質代謝に伴って放出される有機物(UAP)、微 生物の死滅に伴って放出される有機物(BAP)及び流入原水中に含まれる有機物の3種類が考えら れることに着目し、実下水処理を行うMBRにおける膜フんウリング物質の起源を検討した。その 結果、汚泥滞留時間(SRT)の短い条件では、UAPが膜フんウリング物質中で支配的であったのに 対し、SRTが長い場合はUAPの膜フんウリングヘの寄与率が低くをり、BAPの膜フんウリングへ の寄与がか顔りあったものと考えられた。SRTを短く設定したMBRにおいて膜フんウリングが より速やかに進行していたてとから、UAPは膜ファウリングを引き起こしやすい特性を有してい るものと考えられた。MBRにおける膜フんウリングの季節変動を検討したところ、物理洗浄で解 消できる物理的に可逆的を膜フんウリングは水温の低下に伴って進行速度が増大した一方で、物理 洗浄では解消することができをい物理的に不可逆的没膜フんウリングについては、水温の高い時期 の方が速やかに進行することが明らかと改った。物理的に可逆的顔膜フんウリングの進行速度は活 ー7201
輝 行
彦 宏
克 尚
佳 正
村 水
井 橋
木 船
松 高
授 授
授 授
教
准 教
教 教
査 査
査 査
主 副
副 副
性汚泥懸濁 液中の有機物濃度と一定の関 連性が認められたものの、物理的に不可逆的教膜フんウリ ングの進行 速度は活性汚泥懸濁液中の有 機物濃度からでは説明ができ教かった。水温の異教る時期 で は活性汚泥 懸濁液中の有機物の特性が 異教っていたことを考慮する と、物理的に不可逆的教膜 フんウリン グの進行速度には有機物の量 では教く、質が大きく影響していた可能性が示唆された。
また、膜透 過水fiuxの差異が膜フんウリ ングの進行及び膜フんウリング物質特性に及ばす影響を検 討 する ため 、同 一 のMBR反 応槽 に2つの 膜モ ジュ ール を浸涜し、膜透 過水fluxを変化させてろ過 を行った。 その結果、膜透過水fiuxを高 く設定することによって単位ろ過水量当たりの膜ファウリ ングの進行 度がより大きくをることが明 らかとをった。また、同一の汚泥をろ過していたにもかか わらず、膜 透過水f:luxが異をることによって、異顔る有機物が膜ファウリングに関与していたこと も 明らかとを った。膜透過水fiuxの差異 に起因する膜フんウリング物 質特性の差異を活性汚泥懸 濁液中に含 まれる有機物の粒径と関連付 けて検討したところ、膜透過水fluxを高く設定した場合に は、粒径の 大き教成分（主に糖やタンパ ク質から構成される）の膜ファウリングヘの寄与が増大し ていたもの と考えられた。これらの結果 から、粒径の大き教成分の中に大き顔ろ過抵抗を発生させ る成分が含 まれている可能性が示唆され た。
上述した 実験の結果を踏まえ、本研究 では、膜フんウリングに大きく寄与している糖及びタンパ ク質の特性を検討・した。糖については、レクチンアフィニティークロマトグラフイーを適用し、一 部 の糖のファ ウリングポテンシャルを評 価したところ、糖の種類が異 教ることでフんウリングポ テンシャル が大きく異誼ることが明らか とをった。タンパク質については、活性汚泥懸濁液中溶存 性タンパク 質及び膜フんウリングに関与 していたタンパク質に関してプロテオーム解析を行った。
SDS‑PAGEによ って膜フんウリングを引き 起こしやすいと考えられるタ ンパク質を分離したのち、
N末端アミノ 酸配列解析を用いて該当タ ンパク質の同定を試みた。本 研究では、これまで全く検討 されてこを かった、膜フんウリングを引 き起こしやすい糖及びタンパク質の特性解析を行うことが できる手法 を確立した。これらの手法を 用いて膜フんウリングヘの寄与が大きい有機物の特性を詳 細に検討す ることで、有機物と膜との間 に働く相互作用に関する知見を深められると考えられる。
これ を要 する に 、著 者は 、MBRにおけ る膜フんウリング発生機構に ついての新知見を得たもの で あり 、膜 ファ ウ リン グ抑 制手 法 の開 発とMBRの広 範顔 普及 に 貢献 する とこ ろ大教るものがあ る 。 よ っ て 著 者 は 、 北 海 道 大 学 博 士 （ 工 学 ） の 学 位 を 授 与 され る 資格 ある もの と 認め る。
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