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液体中に発生する流動電流を決定する要因について

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(1)

愛知工業大学研究報告 第19号 B 昭和59年

1

液体中に発生する流動電流を決定する要因について

伊 藤 正 一 ・ 渡 辺 茂 男 ・ 落 合 鎮 康

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Factors Concern Themselves with t

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-

l

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u

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a

c

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.

1

.

まえ力ずき 絶縁性に富む液体の流動帯電現象は,電力系統を構成 する油浸機器の保全に関して看過することのできない重 要な問題である。そして石油化学工業の面においても然 りである。 流動帯電によって生ずる流動電流生成の要因は,例え ば,

B

u

s

t

i

n

ら1)によれば,液体の放電時定数(誘電率と抵 抗率との積),固体壁に沿って流れる油流の流速そして液 体と固体との境界の条件によって定まる定数ということ Uこなっている。 ところで,以上の3つの条件のうちの最終要件は非常 に難しい問題で,未だに十分明らかにされてはいないと 言っても過言ではない。 筆者らは, P.V.C., P.E.,ステンレス・スチーノレおよび 銅など4種類の材質のパイプ中を石油(灯油〕を流して 得たデータから,この問題の解明を試みてみたところ, この要件は国一液界面に形成される電気二重層の構造に 依 存 し て い る こ と が 推 論 さ れ る 具 体 的 な 結 果 を 得 た の で,その詳細を報告する。

2

.

国一液界面の電気二重層の構造

2

.

1

電気二重層のモデノレ このことについては, 1870年代に,電解質溶液につい て

Helmholtz

モデノレ2)が立てられている。このモデノレは 良く知られているように,固 液界面に正負のイオンが 分子の大きな程度の距離に相対してならぶ恰も薄い平行 板コンデンサと相似なモデノレである。 ところが,

Gouy

Chapman

ら 運動を行ない,これと静電力とが釣合った状態,すなわ ち,重力場における沈降平衡現象と向様な拡散分布を取 るとの考えに基づき,拡散二重層説を提唱した。 このモデノレは,或る一部の点を除けば剖)一応妥当な ものと考えられている。 上記の二つのモデノレを組合わせたものが,

S

t

e

r

n

4)のモ デノレで、ある。

2

.

2

流動電流の生成 このことを

Gouy

Chapman

の二重層モデノレによっ て,ひとまず説明しておく。 第

1

図に示すように,固 液界面に平行に外力を与え たとする5)。このカは液体の内部に対しては電気力すなわ ち電界を加えたのと同様に働く。電界は本来は液体中の 各イオンに働くものであるが,液体の内部摩擦のため力 は液体全体に伝えられるからである。したがって,液体 が動けばこれに応じて粘性力が働く筈である。 いま,界面から

x

の距離にある厚さ

dx

の単位面積の 層について,上記の考えを式で表わせば, (注1.)

Gouy

Chapman

のモテソレでは電荷(イオン〕を 点として扱っている。

(2)

E

E

l

批 η ド

il

VA1111111

回 体

(

)

X

第1図 固一液体界面に働くカ

F

i

g

.

1

.

F

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x

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a

c

e

E

.

p

=

(

)

(

L

ここで

E

は電界

(V

/m),ρは液中の電荷密度

(C/

m')

,甲は液体の粘性係数

(

P

a

.

s

)

そしてUは液層

dx

の 動く速度 (m/s)である。要するに,液層

dx

(m')にU (m/s)の速度で液体を動かす力を与えると,これに対し て

E

.

p.(N)の力が反抗力として生じ,釣合うというこ とである。 (1)式の右辺は粘性力を表わし,次のようにかくことが できる。

(dv¥

/dv¥ . d2

v,

引高)

x+dx

一円高)

x

=

i

'

ax

(1),と(2)式より

P

o

i

s

s

o

n

の式を作れば ~d2V

d2

tノ

ε

ι

~dX2

=一刀一一一-

ソ dx2 上式の V は電位であり,正しくは

V

(

x

)

と表すべきも のである。 (3)式を液体が運動する全領域について積分すれば,

dV

~

d

s

E

'

d

;

+C

1= 甲

2

2

x→ ∞ で

dV/dx=0

そ し て の

/dx=0

として積分 常数 C1を定めれば

C

1=0となる。更に(4)式をxにつ いて積分すれば,

+C

2=

U (5) 界面への固着相と流動層との境(これをずり面とい う。)の電位V をC(

V)

とすれば, ここでは,

v=

0で あるので, 平

v=

ε

E(t-V)

(

6

)

となり

x =

∞ で は 早 v~= ε Et (7) となる。 ここで,界面より

x

方向への電位

V(

ゅの分布を第 2 図に示しておく。 いま,液体の流れているパイプの断面積を

S(m

2)とす れば, (7)式は次のようになる。

S

U∞ =

SeE

申 (8) 一方,液体の導電率を

K(S/m)

とすれば

E=l

s

/

(

S

.

K

)

(9) である。ここで,

I

s

は液体が固体壁に沿って流れるとき に生ずる,流動電流である。 (8)および(9)式より,単位時聞にパイプを通して流れる 液体の流量 Sv~ は 弘 一 ば (10) (1) となる。 下 も

E

(2)

x

k

品 川

d

w

川 崎

- u

h

B

1

4

, 回 -O 一 -P

一 一 分

m

μ

の 出

-1

v

h

-一 位 ・

n

一 一 図

Z

1

2

g

n

n u J f ' V (3) (4) (注2.)界面より液体中に向い電面電位

V

oの

l

/

e

の値の点 までの距離をしづ。 eは自然対数の底である。

(3)

液体中に発生する流動電流を決定する要因について (10)式によれば,単位時間の液体流量

Sv

∞,(m3/s)と流動 電流 Is (A)との比は, このパイプの単位長さに生じた 反抗起電力E (V /m)と加えた圧力差

p

CPa)との比に 等しいことがわかる。 この関係は,

Wiedeman

により実験的に見出されたも のである6)。したがって, (9)式を用いて,

互_eS

_

_

_

_

h

_

P ~K P'SK の関係が得られ,

S

電{立は次式より求まる。

=l

s甲

/

(

p

.

5

e

)

(11)式は,

Helmholtz-Smoluchouski

の式とよばれてい るものて、ある。 この式の成立する条件としては, (1)流れのモ トは層流であること。

(

2

)

パイプの曲率半径は,電気二重層の厚さ回)よりは るかに大きいこと。 (3) パイプ内の表面伝導を支配する導電率が,液体パ ノレクのそれと等しいこと。 などがあげられている。 ちなみに,絶縁性に富む液体では,固液界面の電位と, ずり聞の電位(ゼータ電位)との差は小さく,両者の値 は近似的に同じとみて差支えないとされている。

3

.

実験の装置と方法

3

.

1

パイプと試料液体 市販のPV.C,P.E.,ステンレスースチーノレおよび銅 製のパイプを用いた。パイプの内径はいずれも

6

m mで あるが,銅パイフ。だけは入手の関係で

3

m mのものを用 いた。いずれのノミイプも,実験に際してはト分洗糠し乾 燥させて用いた。 試料液体には灯油を用いた。灯油の常数を第1表に示 しておく。

3

.

2

タンク 容量

1

5

Qの円筒形のステンレススチ←ノレ製タンク

3

1

固 を用いた。これらのタンクはテアロン材によって

1

0

14fl 程度に絶縁された支持台...Eにおかれている。 実験装置の概要を第

3

図に示す。 第l表 燈 油 の 常 数

T

a

b

l

e

1.

Q

u

a

l

i

t

i

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l

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q

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d

o

i

l

水分含有量 導 電 率 比 誘 電 率 (Qメーターによる〕 粘度(15'C) 引 火 点 比 重

1

2

0

ppm

7

.

8

X

1

0

-

12

S/m

2

.

3

1.

87x10-

3

Pa's

4TC

0

.

7

8

3

X ) -ー ( 第 3図 実 験 装 置 の 概 要

F

i

g

.

3

Schematic diagram o

f

e

x

p

e

r

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m

e

n

t

a

l

a

p

p

a

r

a

t

u

s

(12) 電 6 ← 流 4

2

_ 2

4 _ 6 _ 8

1

0

/" / 心

V o

0

.

5

1.

0

(

m

/

s

)

一 一 → 流 速 第4図 実験装置各部の発生電流

F

i

g

.

4

C

u

r

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g

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s

3.3 実験方法 試料液体はポンプによって2個のタンクの間を第3図 に示す矢印の方向に循環流動させられる。パイプと 2個 のタンクおよびポンプとはテアロン材によって絶縁され ている。 流動電流は主として,第

3

図の下部に示したパイプ中 で発生すると考えられるが,その他の場所での発生を皆 無にすることは不可能であった。しかし,その量は比較 的僅かであると考えられる。なお, この図の上部に示し たパイプ(帰路)は,径の進かに大きな

P.V.C

パイプを 用いたので,ここでの電荷発生量も比較的僅かであろう と考えられる。 この間の事情を第4図に示す。図にみられるように, テストパイフ。中での発生電流んは 2個 の 電 流 計 の 読 み Lと12との差から求められ,この値は今l個の電流計の 読み

L

とほぼ同じ値〔符号反対)となっていて,電流連続 性はみたされている。

(4)

テフロン絶縁材

0

.

1

発生流動電流 電極 第5図 絶縁パイプにおける電流測定

Fig.5

C

u

r

r

e

n

t

smeasurement i

n

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s

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l

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g

p

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NaOH

十日2

0

C

c

m

/

s

)

1

0

0

L!...Ll

1

0

なお,

P.V.C

PE

パイプについては,パイプ中での 発生電流を,第

3

図に示した接続そのままでは読み取る ことはできない。したがって,第5図に示すように,テ ストパイプと帰路のノ之イプをこれらより一層太い

P V

C

パイプに

NaoH

の水溶液を満たしたものの中に収め, この溶液中に挿入した電援を通して漏れ電流を電流計に 導いた。 液体の流速 第6図 生成流動電流と管内流速との関係

F

i

g

.

6

.

Streaming c

u

r

r

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n

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v

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l

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y

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p

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第2表 液 体 中 の と 電 位

T

a

b

l

e

2.Z巴

t

ap

o

t

e

n

t

i

a

l

s

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n

l

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q

u

i

d

実験結果 4

H

e

l

m

h

o

l

t

z

S

m

o

l

u

c

h

o

w

s

k

i

の 計算式による値 (mV)

1

0

4

2

8

12

1

9

C

X

1

0

-

10

A)

ρ h υ ウ i q ペ υ つ ム ハ U ハ U

009

0

.

9

溶液の粘度は1.

8

7

X

1

0

-

3

C

P

a

'

s

:

1

5

0

C)

1

7

=

0

.

5

m/s

のときの値で計算

5

.

1

液体中の電荷密度の分布 液体のノりレク中には,含有不純物の解離により生じた 正負等量のイオンが密度目。で存在する。 しかしながら,国一液界面近くの液体中では,国体面 の電荷と反対符号のイオン(対イオン〕は界面に向って 引ょせられ,向符号のイオンは界面より液体のノりレクに 向って反援される。そして界面近傍には両者の差による

Net charge

が存在することになる。 この

Netcharge

の分布密度は界面から液体のパノレク に向って,次式に示すような変化をしている。

5

.

実験結果の整理と検討 質

P.V.C

P.E

ステレレス スチーノレ 銅 〔注)1

2

材 で与えられる。この式中平は液体の粘性係数

(

P

a

.

s

)

,百 は液体の平均流速

Cm/s)

そして

o

はパイプの半径

(m)

である。ちなみに,この式を用いて,パイプ内の液体平 均流速が

0.5(m/s)

のとき

P

8.1X10'

CPa/m)

となる。 た だ し 鍛 パ イ プ は そ の 内 半 径 が 他 の パ イ プ の そ れ の 半 分であるので,

P

3.2XI0

4

CPa/m)

となる。 第

2

表に示したのは

C

電位であるが,既に述べたよう に,この値は冨 液界面の電位れとほぼ等しいことを再 度付記しておく。 (13)

C

P

a

)

P

) 4 l ( ここで,

Z

はイオンの価数,

e

は電荷の素量,kはボノレ

4

.

1

パイプ中で発生する流動電流 前章で、述べた,

4

種類のパイプ中を灯油を流したとき 発生した流動電流とパイプ中の液体流速との関係を第6 図に示す。図にみられるように,流動電流と流速との関 係は,いずれも直線関係にあり,

Re

数とも考えあわせて, 流れのモードは,すべて層流であることがわかる。

4

.

2

液体中の

C

電位 第 6図に示した実験結果から,第 2章の (12)式により, それぞれの液体中のど電位を求めてみたところ,

P.V.C

パイプ中での値が最も高<,ついで,

P

.

E

ステンレス・ス チーノレおよび銅パイプの順に

C

電位は低くなっている。 ただし銅がパイプ中では

C

電位は負の値であった。これ らの値を第

2

表に示しておく。 ところで, (12)式のなかで,パイプの単位長あたりに加 わる圧力差

P

は次のようにして求めた。すなわち,ポア ズイユ流では,上記の圧力差

P

は,

C/m

3 p(x)= ~2 znoe sinh(ze

v

(

x)/ kT)

(5)

5 ( 1同式は

e

V

kT,すなわち界面電位九が小さいとき は指数関数の項が展開され,

V

02以上の項が無視で、きるの で,次のような簡単な式となる。

eVo /2町 内2

e

'

¥

!

=LEMT11fZ

古 ナ)

2

eV

O

=eKV

o 液体中に発生する流動電流を決定する要因について ツマン常数,

T

は絶対温度,そしてn。は液体ノミルク中の イオン密度で向。==n+==nーである。

5

.

2

固体面への吸着電荷の密度

σ

一方,固体面の吸着電荷の密度

(C/m

2)は,界面を含 む系全体が中性でなければならないことから,次式によ って求めることができる。

C/m

2 (17) この式で Kの逆数

1

/

Kをふつう電気二重層の厚さ国) とよんでいる。 流動電流生成の機構は,界面近傍の

Netc

h

a

r

g

e

が界 面に平行な液体の流れに運ばれて生ずるものであること は,すでに述べた。この

Netc

h

a

r

g

e

の量は国体面の吸着 電荷

σ

と一体の関係にあり,しかも

σ

は電気二重層の電 位%を定めるものであることを,(1司式は明確に示してい ( 1

上式のXはすでに記したように界面から液体中に向 かし、直角方向にとった座標で、ある。 したがって,

σ

は具体的に次の式によって求めること iJ'できる付録1)。

C

/

m'

σ=-

fo~

p(x)批 る。 ところで, (17)式導出の過程でイオンの価数zは,陰, 陽ともに同じ(1価〕と仮定した。しかし,界面動電現 象では闘体面の電荷と同符号の電荷の役割はそれほど大 きくはないので,この仮定は許されるものと考えられる。

(

1

6

)

ここで, εは液体の誘電率である。 流動電流は界面近傍においての液体中の対イオンと同 符号のイオンとの差に等しい量の

Netc

h

a

r

g

e

が界面に 平行な液体の流れに運ばれて生ずる一種の携帯電流であ

σ

=(2nOekT)

L

ex

p

p'2ky-ex

笠 五 一 目 立 三 五

p'

2kT-J

l

C/

m'

液体がパイプ中など固体壁に沿って流れる際生ずる流 動電流の発生源は,界面近くの

Netc

h

a

r

g

e

であること は明らかな事実である。 この

Netc

h

a

r

g

e

の量は,系全体が中性でなければな らないとの条件で,国体面の吸着電荷の量と等しくなら なければならない。そして闘体面の電荷は液体側の要因 である電気二重層の厚さと液体の誘電率および固一液界 面の電位とによってその値が定まる。 固 液界面の電位は電気二重層の電位とよばれるもの であることは,前節で述べておいた。この電伎は,絶縁 性に富む液体では,その

C

電伎とほぼ等しい値であると されているが,物理的な意味という点から考えれば,両 者は判然と区別されなければならないものである。 要するに電気二重層の電位が定まった結果

C

電位な るものが考えられるとしなければならない。 ところで,電気二重層の電位は国体および液体の仕事 関数あるいは電子親和力によって定まるものであること は衆知の事実である。 この実験では,灯油は高分子材質のパイプ中を流れた ときの方が金属パイフ.の中を流れたときよりも,その流 動電流発生量が多かった。このことは,パイプの材質の 仕事関数のちがし、というよりも,発生した電流の緩和の 程度の差によると考えるのが妥当のように考えられる。 いずれにしても,

B

u

s

t

i

n

らのし、う流動電流生成の要因 であるパイプと液体との組合わせによって定まる定数と は,電気二重層の電位とその厚さと考えるべきであろう。 液体の誘電率はその抵抗率と相侠って電荷の緩和に寄与 言

6

.

結 る。 勿論, この

Netc

h

a

r

g

e

1

(

日式に示した

p

(

x)のパイ プ内での総和である。しかし,その一部分はパイプ壁を 通してアースに緩和するはずであろう。これを定めるの が,まえがきのところで、述べた液体の緩和時定数で、ある。 また,

Netc

h

a

r

g

e

(

1

6

)

式にみられるように界面の電位 %に密接に関係して定まっている。 ここで,固体面の吸着電荷密度

σ(C/m

2)と界面の電 位九(士干のとの関係を第

7

図に示しておく。 界面の電位予告は,一般に電気二重層の電位あるいはボ ノレタ電位とよばれているものである。

2

0

0

1

0

0

商 の 電 荷 度

σ

5

0

ハ H υ

t J 1ム円し 9 A H V A I l l i t -a ι , 可 t ム × / ¥ 5

1

0

0

(mV) 第7図 固体面の電荷密度と

C

電位との関係

F

i

g

.

7

.

R

e

l

a

t

i

o

n

s

h

i

p

between s

u

r

f

a

c

e

c

h

a

r

g

e

o

f

s

o

l

i

d

and z

e

t

a

p

o

t

e

n

t

i

a

l

5

0

C

電位 ー一一一『一一一ーーー診

(6)

(3) 丘

ε

V

が得られる。ここで, εは液体の誘電率である。 (1)式と(2)式および(3)式を用いて次の式が得られる。 (4)

4

5

=

ヂト

xP(

_

z

k

e

f

)叫評)

J

dV

上式をx→∞のとき

V =0,

そして

d

;

=

0

として,

z

について一回積分すれば,次式が得られる。

豆]!_=(包okT¥!

r

ovn至宝]!__ovn(

ze

V

¥

i

dx

-

ε

J

l

~~jJ

kT

~~jJ\ -

kT

)

J

ところで,固体面の電荷密度

σ(C/m')

は,電気二重 層を形成する系全体が中性であるとの条件によって,液 体中の電荷密度を液体全体について加え合わせたものに 等しくならなければならない。したがって, (5)

1) W. M. B

u

s

t

i

n

:

P

r

o

c

.

A

.

P

.

L

4

3

1

1

1

3

0

7

(1

9

6

3

)

2) A

.

K

l

i

n

k

e

n

b

e

r

g

&

l

L

.

van d

e

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Minne :

E

l

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c

t

r

o

-s

t

i

c

s

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n

t

h

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P

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t

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o

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u

m

I

n

d

u

s

t

r

y

E

l

s

e

v

i

e

r

(1

9

5

8

)

3)

北 原 , 渡 辺 界 面 電 気 現 象

p

.

2

1,共立出版

(

1

9

7

2

)

4) W. Adamson :

P

h

y

s

i

c

a

l

C

h

e

m

i

s

t

r

y

o

f

S

u

r

f

a

c

e

.

3

r

d

E

d

.

John Wiley & Sons

(1

9

7

6

)

5)

北原,渡辺:界面電気現象

p

.

1

0

5

,共立出版(1

9

7

2

)

6)

野 口 , 駒 形 電 気 化 学 と 電 気 惨 透

p

.

1

2

5

, オ ー ム 社 (昭

1

4

)

7)

駒形:界面電気化学概要

p

.

1

0

9

,昭晃堂(昭

4

4

)

すると考えるのが妥当であろう。 引用文献 (6) なる関係式が得られる。 (6)式の右辺を(3)式と(5)式を用いて計算すれば,

σ

は次 のような値になる。

C

/

m2

σ=-

f

p(x)批

(

1

6

)

式の導出 電気二重層の液体中のイオンの分布はボノレツマン分布 則にしたがうとされているので,次のように記すること ができる。 付 録l (1) 3 押1

oexp-

(7) ここで

V

oは界面の電位であり,電気二重層の電位と よばれているものである。一般には

B

o

l

t

a

電位とよぶ。 (7)式において,二重層の電位%が小さい (eVo

くkT)

ときは

exp

の項が展開され

V

o'以上の高次の項が無視 できる。したがって, (7)式は,次のように表わされる。

d=(t

:

nok T

)

t

[

xP

(

若手)吋説

9

J

3 押t 月+およびnーは電位

V

の場所での陽イオンおよび陰 イオンの濃度(個数),そして

n

o

は液体ノミノレク中での陽イ オン,または陰イオンの濃度である。 電荷密度p(x)は単位体積中のイオンの電荷の代数和 であるので,

ze v

n

=

。 exp一

u ~~jJ

k

T

(8) (8)式の最右辺のxはその逆数が電気二重層の厚さ回} に相当する量である。 (受理 昭和

5

9

1

1

7

日〕

ι

ze

V

n

(2nnz2e2

¥

!

=(t: nokT)雪.G ~~O={ 土盟t'T'f5 )

2

e

目立

ε

KV

kT ¥

ε

kT }

(2) で与えられ,これは本文の(14)式に示してある。 電 荷 密 度

ρ

と液体中の電位

V

との聞には,

P

o

i

s

s

o

n

の式が成立するので,

ρ

(

C/m

3

参照

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