九州大学学術情報リポジトリ

(1)

九州大学学術情報リポジトリ

Kyushu University Institutional Repository

高次のスピン間相互作用を持つ競合スピン系の相転移 : 軸性次隣接イジングモデル

村岡, 良紀

https://doi.org/10.11501/3111016

出版情報：Kyushu University, 1995, 博士（工学）, 論文博士バージョン：

(2)

図斗-6 ，..._，図4ト10にS二1 [2-21モデルの6Xの×斗()格子上における1回のrunから

得られたフーリエ係数

イ

+b

J

，比熱，磁化， u磁化の絶対値竹及び<5:; >の温度依存性を示す. 図4-6(は)はK2⁼-0.2に対応し、ピークは波数q二()から移動せず、その高さが温度上昇とともに低くなり消滅する. これは秩序一無秩序転移温度までド相であることを示している. 図ι6(b)はK2⁼^-0.4に対応し、ピークは波数(/二()から移動し、そして消滅する. これはF相→M 相→P相という逐次転移が起こっていることを示している. 最後に、図4-6(じ)はK2二一0.6に対応し、ピークは波数(/⁼1/4 (A 相)から長波長側へ移動し、そして消滅する. これはA相→M相→P相という逐次転移が起こっていることを示している. このようにフーリエ係数の温度依存性より転移温度及び対応する秩序相を決定できる. フーリエ係数の温度依存性より決定した秩序一無秩序転移温度をTFt.，、 F相(またはA相)→M相転移温度をT円，と表すことにする.

図4ー7の比熱のグラフから、 K2⁼^-0.1 ^， - 0.2に対しては1つのピークが、町二-0.4

，-0.6に対しては2つのピークが見られる. 前者の1つのピークはF相→P相への転移に対応する温度(Tc)を示している. 後者の2つのピークの位置は低温側がF相

(またはA相)→M相への転移温度(TL)、高温側がM相→P相への相転移温度(九 )に対応すると考えらる. ピーク聞は揺らぎが大きく緩和時間の長いこと及びM相内での波数の変化にともなう1次転移的な比熱の振舞によりデータにばらつきが見られる.

図4-8のK2二一0.1及び-0.2の転移点近傍では、系全体のスピンの逆転が起こり、

激しく磁化が変化しているように見えているが、図4-6(a)からわかるように系全体は強磁性的である. 図4-9の “磁化の絶対値" の温度依存性はK2二一0.1 ，ー0.2に対しては単調に減少する. 一方、 F 相(またはA相)→M相転移を示すK2 ⁼ - 0.4 ^， - ^O.Ó に対しては、その転移点近傍で大きく減少し、 M相内における各層ごとの磁化の減少が大きいことを示している. 図4-10の<52>の温度依存性も図4-9に対応する変化

117

(3)

モンテカル口法第4章

(a)

_K =-0^.2

一一一ー : T/J =1 .0

・ーー・圃 :1リ=2.57 - --- - : T/J =2.61 - : T/J二2.7

1 5

(b)

_K =-0^.4

一一一一一 : T/J二0.5 --- : T/J1二2.04

-ー圃圃国:T/Jl=2.05

一一一 :T/Jl=209 - : T/J 1=2.20 1 0

1 0

40*q

5 0.8

0.6 0.4 0.2 -S+'d

h十hr

。

0.8

N 0.6

A

N+0.4

C司

0.2

。

(c)

_K _=-0.6

1 5

.、

I ':'

，、 .、

.( ・・-

e 、 . 、

ユ2

Î 0 0.5

0.4 : T/J =0.6 ---:T/Jl二2.00

・ーー圃圃 :T/Jl=2.14 : T/l二2.16

一一一一 : T/J 1二2.65

内 0.3

A

N;。2 O. Î

40*q

に.v。

。

S二1 l2-2jモデルのフーリエ係数イ+bJの温度依存性.

図牛6

(4)

3 2.5 2 U Î.5

0.5

。

ロ K =-0.1

・ K =ー0.2

o K =-().4

事札口町J・A罰句

、

証31内q

Y K =一0.6

。 Î .5 2

T/Jl

0.5 2.5 3 3.5

図4-7 S= 1 [2-2]モデルの比熱の温度依存性.

0.5

�

⁰

-0.5

場句、

• ro

-

n ・・

己 . 込

おふーて._L哩

Y YYYYYYYYY Y守電... 明司司n...司田園・四・F唖耳目x:xコ

ロ K =-0.1 供

....，

^.・、

戸

^ー ^ロ

• K =-0.2

自【

O K2=ー0.4 I 11

Y K =ー0.6

。 0.5 5 2

T/Jl ^2.5 ³ ^3.5

図4-8 ^{S = 1}l2-2]モデルの磁化の温度依存性.

1 I c)

(5)

0.9 0.8

-t 0.7 ハU 戸。

0.5 0.4 0.3 0.2

0

第4章モンテカル口法

ロ K =ー().1

・ K =-0.2

o K =一0^.4

� K =-0.6

0.5 ¹.5 2

T/Jl 2.5 3 3.5

図4-9 S二1 l2-2]モデルの“磁化の絶対値刊の温度依存性.

0.95 0.9 NA0.85 _rJJ.

V

0.8 0.75 0.7

0

ロ K =-0.1

・ K =-0^.2

o ^K =-0.4

0.5 5 2

T/Jl 2.5 3 3.5

図4-10 S二1 [2-21モデルの<S2>の温度依存性.

(6)

3

2.5

ï

-

尽H ¹⁵

0.5

。

を示している.

。

容

色

ー0.2

。

X 色

ー0.4

a

K 2

Q

。 ^る

�

色 1三

o T ^orT

x T

ð. T 二T

-0.6 ー0.8

図4-11 S= 1 [2-2]モデルの磁気相図.

これらのデータに基づいて決定したS二1 [2-2]モデルの磁気相図が図4一日に示されている. 0及びムはそれぞれ秩序一無秩序転移温度Tc (九)及びF相( A相)→M 相転移温度TLを示している• xで示された温度TFl!はフーリエ係数のピークが消滅(

lO-3のオーダー)する温度であり、この温度以上では競合方向の相関がほとんどない.

しかしながら、図ι9からT"l'以上においてもM.lは大きな値を示しており、層内は 121

(7)

強磁性的にそろっている. したがって7'11以上において、 2次元的な振舞をしていると考えられる. 一方、フーリエ係数のピークが基底状態の位置から移動し始める温度 T1-1は、比熱等から決定した温度Tしと誤差の範囲で一致している.

図4--12にK2二一0.52及び-0.8の場合の波数ベクトルの温度依存性が示されている.

波数ベクトルは「悪魔の階段」状に長波長側ヘ変化し、分子場近似の結果と定性的に一致している.

0.25

0.2

ゲ0.15

0.1

0.05

1 .5

- ・o.。

• 0。

• 0 00:コ

‘"" /j. /j.

" 企

" " /j./j./j./j.企

-・ 000000αコ企企

-

-・

•

-

2

I/Jl

O K2=-0.52 企 K =一0.8

• K =-0.52

" K =-0.8

2.5 3

図4--12 5=1[2-2]及びl3--4Jモデルの波数ベクトルの温度依存性. 0及びムは K2 = -0.52及び-0.8，・及び...はK3 = - 0.52及びー0.8を表している.

(8)

3-1 5ニlモデル

図ι13 ---図4-lóに5= 1 13-41モデルの(1 X (1 X 40格子上における1回のrun

から得られた比熱，磁化， u磁化の絶対値竹及び<s:. >の温度依存性を示す. 図斗ー7--

図4-10との比較より、各物理量の温度依存性は定性的に5二I [2-21モデルと同じと考えられる. したがって、転移温度の決定に関しては5= 112ーさ|モデルと同様の方法を採用する. 図 4-12にK]二一0.52及び-0.8の場合の波数ベクトルの温度依存性が示されている. 波数ベクトルは「悪魔の階段」状に長波長側へ変化し、同じ相互作用比でl2-2]モデルの場合と比較すると、[3-4Jモデルの波数ベクトルの変化する範囲が広くなっており、分子場近似の結果(図3-2)と定性的に一致している.

モンテカル口法により得られたデータに基づいて決定したS二1 13-41モデルの磁気相図が図 4 -17に示されている. ・及びAはそれぞれ秩序一無秩序転移温度Tc(九)及びF相(A相)→M相転移温度を示している. Xで示された温度THJはフーリエ係数のピークが消滅( 10-3のオーダー)する温度であり、この温度以上では2次元的な振舞をしていると考えられる. 一方、フーリエ係数のピークが基底状態の位置から移動し始める温度Tf-Lは、比熱等から決定した温度TLと誤差の範囲で一致している. これらの磁気相図の特徴は5= 1[2-2]モデルと同じである. 両者の磁気相図の比較のため、両者を重ねて描いた磁気相図が図4 -18に示されている. ここで、エラーパー及びT町は省略している. [2-21モデルと[3-4]モデルの転移温度を比較するとK双方)の減少とともに、その大小関係が逆転しTc (Tm )は�(3)二一0.4、TしはK2(])= -0.5の付近で

[3-4]モデルの転移温度の方が低温側に位置するようになる. これは分子場近似の結果(図3-11)と定性的に一致し、高温領域において3ーサイト4ースピン相互作用は、

その効果をそれ自身が持つ51の部分により弱める性質を持つことを示している. モンテカル口;去により決定したTc (�、)は分子場近似によって求めた値から約25(!r_程度減少しており、これはS二112 l2-21モデルにおけるモンテカル口計算の分子場近似か

らのに(九)の減少率とほぼ同程度である9) 123

(9)

第4章モンテカルロ;去

3

2.5 2 ぃ1 .5

0.5

• K =-0.

2

o K =ー0.4

• K =-( ).6

x K =-1.0

v-:z

•

• -

××n v司、Xx

。

。 0.5 1.5 2

T/Ji

2.5 3

図4-13 S二1 [3-41モデルの比熱の温度依存性•

0.5

�

⁰

ー0.5

。

•

。

。 •

。

4・

…×双×窓

口戸』L-f--R

-r-()2 031f ^fJ-

o K =一0.4

• K =-0.6

x K =-1.0

0.5 1 .5 2

T/J

2.5 3

図4-14 S二113-41モデルの磁化の温度依存性.

3.5

(10)

0.9 0.8 0.7 2勾0.6

0.5 0.4 0.3 0.2

0

• K = 一0^.2

o K = 一0^.4

• K = 一0^.6

x K = -1^.0

0.5 1 .5 2

T/Jl ²^.⁵ ³ ^3.5

図4-15 S = 1 l3-4Jモデルのu磁化の絶対値"の温度依存性.

v 可 σ

0.95 0.9

N八0.85

切っ

V

0.8 t

。 K = -0^.4

0.75ト ³

v K ₃= -0^.6

0.7

。 0.5 1 .5 2 2.5 3 3.5

T/J

図4-16 S二1 [3-41モデルの<S2>の温度依存性.

125

(11)

3

2.5 r

2 r

「回ー

、H^、^・^、3

1 .5

0.5

。

•

' 車

-0.2 ー0.4

血

K 3

• 2R

.. 孟

-0.6

•

き

X

ー昼

J‘

• T _orT

C 打1

x T

l孔j Â T = T

-0.8

図4-17 _S二1 [3-4Jモデルの磁気相図.

(12)

3

2.5

2

き Î^.5

H

0.5

。

‘

，

- 心舎'

A ハN

S A び w

bu

O

・ D - ・ a

-nu

a

- mu

。

，.--

4主

ð.- _ 、 - ，，'

、_:_ð.'，， ^k. ^-

"

一・かー T ^orT :[2-2

_.. ^..-・--- T ^orT : 13-41 -a-- Ti :12-2l

…・&… TIJ13-41

。ー0.2 -0.4 -0.6 ー0.8

K 2(3)

図4-18 S二1[2-21及び[3-4]モデルの磁気相図の比較. 0及びムは [2-2]モデル，・及びAは[3-4Jモデルを表している.

127

(13)

第4章モンテカルロ法

5 = 1 [3斗lモデルにおいて、分子場近似ではリエントラント転移が出現したが、モンテカル口;去によるK1<一0.505の領域での計算は、どの温度においてもフーリエ係数のピークが強磁性相に対応する位置に現れないことから、少なくともこの領域では

リエントラント転移は起こらないことを示している. ー0.505く同<-0.5の領域における計算は、競合が強く非常に収束が遅いため良いデータが得られていない. 分子場近似においてー0.53 <同<ー0.5の領域でリエントラント転移が現れたことと比較すると、

逆位相構造相側への強磁性相の張り出しはほとんど無いと言える. このことは、分子場近似による解析において得られた、リエントラント転移を引き起こした磁化の減少がそれほど大きくないことを示唆している.

3-2 5> 1モデル

S二1[3-4]モデルではリエントラント転移が見られなかった. ここでは、 5>1モデ

ルを用いてリエントラント転移の有無すなわちK3 < -0.5の領域への強磁性相の張り出しの有無について議論する. 分子場近似による議論からスピン量子数が大きいほど強磁性相の張り出しが広くなることから、大きいスピン量子数について計算すれば良いが、一般に自由度が大きくなると収束が遅くなるためモンテカル口法による計算が困難になる. ここでは5=2モデルについて計算を行った.

6 X 6 X 12格子上におけるS二2モデルの's二一0.52に対するフーリエ係数

イ

+bqz

の温度依存性を図4-19に示す• T /1， = 5.0でのA相に対応するピークが温度の上昇とともにM相に対応する長波長側にシフトし、 T/1，二6.0付近でF相に対応する位置に到達し、鋭いピークとなって現れる. したがって、リエントラント転移すなわちF相の張り出しの存在をこの図は示している. さらに温度が上昇するとF相→M相→P 相転移が起こることが分子場近似から期待されるが、この温度領域ではデータの揺らぎが大きく明確に相境界を決定できていない. またこのことから、 F相→P相転移が起こっている可能性すなわちリフシッツ点が町<一0.52の領域にあることも考えられる.

(14)

図4-19

3 2.5

2

れa

f15

れE

司

0.5

。

; 日

0，

_ x、，，

，、ζ_ー・，、

、h酬L ーー

2 4 6

12*q

- -ロ- - T/J l二5.0

---{)・ー T/J l=5.(L - -x-- T/J l=5.り - - a- - T/J l二().()

一一+一一 T/J =7.0

白

O '，...x

8 Î 0

6 X 6 X 12格子上におけるS二2 [3-4Jモデルのフーリエ係数

イ

^+b

f

^の温

度依存性.

3

2.5 ^。

2 u Î .5

0.5

。

ー-c

C AVG

2 4 6

T/Jl

8 Î 0 Î 2 Î 4

図4-2₀ 6 X 6 X 12格子上におけるs= 2l3-4Jモデルの比熱の温度依存性.

129

(15)

図斗-20には比熱の温度依存性が示されており、破線は図斗ーlリの1回のrunのデー夕、 Cは40サンプルについての平均を取った結果を示している. 比熱に現れている

2つのピークは低温側がA相→M相転移(TIJ， = 5.0付近)、高温側がF相(または M相 )→P相(T /1，二7.3付近)に対応しており、 M相→F相(T IJ，二凸()付近)の転移に対しては2つのピーク間の小さな比熱の飛びに対応するものがあると考えられるが、比熱のデータからはその位置を決めることは困難である.

図ι21に磁化とM 、図4-22に<52>の温度依存性を示す. ここで、ご及び二は

40サンプルについての平均値を示している. 5 = 1 l2-21及び[3-41モデルと同様、 Ma はA相→M相転移温度(T /1， = 5.0付近)付近でその勾配が変化するが、 M相→F相転移温度(T /11 = 6.0付近)へ向かいながらいったん増加しその後減少する. このよ

うに、リエントラン卜F相へ向かつての磁化の成長が見られる. 磁化に関しては、 M 相→F相転移温度において、フーリエ係数の鋭いピークに対応し、 1次転移的に増大

している. <ダ>の温度依存性もMaと同様の振舞を示している. モンテカル口;去により得られた秩序一無秩序転移温度は分子場近似の結果(図 3-12)と比較して約30�) 低下している. 一方、リエントラントF相の温度幅は約500/0の減少であり、リエン

トラントF相は温度幅に関して非常に狭いと考えられる.

次に5=1モデルと同様にL=40に対する計算結果を示す. M相→F相転移温度近傍における、 20サンプルについて平均を取ったS二2モデルのフーリエ係数

イ

^+b

f

の温度依存性を図 4-23に示す. ここで(a) ^，(b)及び(じ)は同=-0.52，ー0.54及び-

0.56における温度依存性を示す. フーリエ係数の温度依存性より決定されたK�二一

0.52のM 相→F相転移温度はT/11二6.06であり、 L二12に比べてわずかに高温側ヘ

シフトしている. 図4-23(c) (K3二-0.56)ではF相に対応するピーク自体も低くなり、リエントラン卜F相の領域が狭くなっていることがわかる. またこのL.= 40の計算からはKJ豆一0.57の領域ではリエントラントF相は現れなかった. これは、分子場近似においては町三一0.66まで存在したリエントラントF相は同二一O.5óまでしか存在せず、磁気相図において温度方向及び町方向に関してリエントラントF相は非

(16)

2 1 .5

勾 0 .5

:;

必 ^。

:; ^-0.5

- 1 .5 - 2

。

山-0- -0臼E・1

ij

-一一Ma - - 一 - -M

o Ma AVG 臼 M AVG

2 4 6 8

T/J

10 12 14

図4-21 5二2 [3-4Jモデルの磁化及びMの温度依存性.

4 _{. . .}

‘ 、. . . -. . . . . . _.

. . - “ ・ . l'

、 .

3.5

N ∞八

v 3

• • • • ‘ • • • • • • • • ‘ 句• • • • • ‘ • • • •• • • • ‘

• • • • ・唱• .，

2.5

2

0 2 4 6 8

I/Jl

10 12 14

図4-22 5二:2 l3-4Jモデルの<52>の温度依存性.

131

(17)

2.5 2

N Î

.5

..c +

れ司

何

0.5下、斗

.. _____-1__・司h ^.-一

。。

2.5 2

F、， Î

.5

..c +

れ司

司

0.5

ドー \

。ト l一千三と=:t--d

。

5 40*q

Î

0

Î

0 (a) K __ =-0.2

3

- : TIJ二5.9

司・司・・:

T/J =6.06

ーーーーー :

T/J二6.10 : T/i二6.16

K =-0.6 3

一一一: T/J =6.20 - - - : T/J =6.24

ーーーー・ : T/1二6.28 : T/J =6.30

図4-23 S二2 [3-4]モデルのフーリエ係数

イ

+b

f

の温度依存性(L.二40)

Î

5

Î

5

(18)

1 .5

。 OOO�恒国鎚�Q

望

日ロロ日日ロ

u

。 K =ー

0

.

52

1

× K =-

0

_.

54

3

日 K =-

ü

.

56

E 3

。

5.8 5.9 6 6.1 6.2 6.3 6.4

T/J

図4-24 M相→F相転移温度近傍のS二2l3-4]モデルの比熱の温度依存性.

常に狭いことを示している.

図4-24にM相→F相転移温度近傍の比熱の温度依存性を示す. M相→F相転移温度近傍において比熱の飛びは見られず、ム= 12の系と同様比熱はM相→F相転移温度近傍において特異的な振舞を示していない.

133

(19)

4. 12-41モデル

図ι25にらx ⁽⁾^X 12格子上における1回のrunから得られた5= ^I12---l1モデルの

比熱の温度依存性を示す. K� = -2.0では2つのピークがT/J)こ1.16及びT /})二2.04に現れ、 K-J> ()及び町三-3.0ではピークは1つだけ現れているように見える. 図斗-2らにはK_I二-2.0及びK-J= - 5.0における、く52>及び各層ごとのstZの熱平均値<s\ご)>

の温度依存性が、図4-27には磁化及びMaの温度依存性が示されている. 図斗-26^(川、

(b)はともに低温では各層が5，二l及びst=()の状態に2層ごとに秩序化していることを示しており、低温相は“↑↑CC竹相であることがわかる. 図牛26 (は)ではT 11)二 1.16において<52(z)>のグラフは急激な変化を示し、全ての層の ^<s2(ご)>がく52>と

ほぼ等しい値を取るようになる. さらに図4-27(a)ではT /1)二1.16以上においても磁化が有限値を取っており、この温度領域において強磁性的であることがわかる.

8 「

フト

6ト 5ト

U

4ト

3ト 2ト

。

。 0.5

× +

"if-

• ×

��

^h^也

^ ^

/み併特ぬ?

1.5 ^ウ 2.5

T/J

。 K =-2.00

4

• K =-3.00

斗

色 K =-3.05

斗

× K =-5.00

4

+ K =-lO.O

斗

臼 K =2.00

4 巴

f口

白目

臼

-・.

3 3.5

図4-25 5 = 1 12-41モデルの比熱の温度依存性(L_= 12)

4

(20)

�L一

0.8 1-- fh06

\、JN

N�0.4 I

V

0.2

。

ー0.2

1

.2

0.8 fh06

'"'--' N

V304

V

0.2

。

-0.2

。

...

‘JLI"\..

。

仰向町、

h

。

一・くS�>戸ヲ

。くS】(z)>:S二1 layer

... くS2(z)〉:S=O l^ay^e^r

2

3

4

T/J

一ーーーーくS�>

0 くS2(z)>:S=1layer a くS2(z)>:S二o layer

0.4 0.8 1.2 1.6 2 2.4 2.8 3 .2

3.6

T/J1

図4-26 S = ¹[2-4]モデルの<S2>及び各層ごとのSt Zの熱平均値<S2(Z)>の温度依

存性. (は)K�=-2.0， (b)町=^-5.0.

l35

(21)

0.8 0.6

0.4

。司

豆 ^0.2

� _。

�

ー0.2 ー0.4 -0.6

0.6 0.5 0.4

� ^0.3 必

� ^0.2

0.1

。ー0.1

。 2 T/J ³

4

x M:-5.0 5

向山崎局、

^o ^Ma:-5.0

o 0.5 1

。

×

。

×

、h問問…

×

ゆ削機側搬鋼峨卿\ b)

1.5 2 2.5 3 3.5 4

T/J

図4-27 ^S二1 l2-4jモデルの磁化及びMllの温度依存性• (は)K，=-2.0， (b)K戸-5.0 .

(22)

転移に対応する. 高温側のピークは秩序一無秩序相転移温度に対応すると考えられるが、図ιト'26 (a)ではこの温度に対応する領域で特徴的な変化は見られない. また、分子場近似から得られた円d相→F相転移に対応する変化も比熱I <5 ^� >及びMでは見られず、転移点、を決定できない.

K� = - 5.0の場合、図ι'25の比熱には鋭いピークが1つだけ現れ、それに対応してく5\こ)> I 磁化及びM (図ι'26 (b) I 図4-27(b))もその温度で急激な変化を示し、

その高温側では常磁性的な振舞を示しており、 “↑↑ccn相→P相転移がこの温度

Taで起こっていると考えられる. 磁化， Mt及び<5 2>の温度依存性は町=-'2.0の場合とは異なり低温領域より単調に減少している. また各層ことの5 2の熱平均値の温度依存性は、 5{ = 0にオーダーした層の増加よりも51 = 1にオーダーした層の減少が大きくなり、九二-'2.0の場合とその温度依存性が逆転していることがわかる.

図4-'25�図4-27に示されている物理量の温度依存性より決定した、 5= 1 1'2-41モデルの磁気相図を図4-'28に示す. 図4-'28 (a)はK�= -100.0までの領域の磁気相図である. K� � -10.0の領域では、秩序一無秩序相転移温度が民に依存せずえ1J1二1.75:t

0.03とほぼ一定値となり分子場近似の結果と定性的に一致する. この転移温度は分子

場近似から得られた値(TaIJ[ = 3.33)に比べて約470/0低下している. 図4-'29に町二一 10.0における各層ごとの磁化及び<ダ(z)>の温度依存性を示す. 基底状態で5{二oである層の磁化及び<ダ(z)>は転移温度以下の全温度領域でほぼ0であり、この層のスピンはほとんど5=0の状態にある. したがって、 -II 52{ 52{ +2の型の双2次交換相互作用は常に0となることから、その効果が非常に小さくなり町壬-10.0の領域では、秩序一無秩序相転移温度Taが町に依存しないと考えられる.

図4-'28 (b)は- 1.0 <町<-3.5の強く競合している領域の磁気相図である. - 3.0 <

K4三-'2.6の秩序一無秩序相転移温度は揺らぎが大きく比熱等からは決定できなかった.

上で述べたように、 FM相→F相転移に対応する相境界は描かれていない. この相境界を除くと磁気相図は定性的に分子場近似の結果と一致する. この領域における転移

137

(23)

4 3.5 3 2.5 園

-・司

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²

1 .5

0.5

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2.5

... 1 .5

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0.5

第4章 _{モンテカル口法}

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口、ー、巳也司 _• MP

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∞ 0

0 0 o c c

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↑↑00

。

1 .5 2 2.5 3 3.5

-K 4

図4-2� S二1 l2-4]モデルの磁気相図. (は) _:_K�= -100.0までの領域の磁気相図， (b): -3.5< K斗< -1.0の領域の磁気相図.

(24)

1 .2

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0.4

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O ð.ð.ð.ð.ð.ð.ð.ð.ð.ð.ð.ð.ð.ð.ð.ð.ð.企庁'If'fIfYfY'I'IM ð. ð.ð. ð. ð. ð.ð. ð.

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0.5

T/Jl

1 .5 2

図4-:2� S二112-4]モデルのい): M(ご)及び(b): <52(:>;)>の温度依存性.

13<)

(25)

0.9 �

0.8

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2 3

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2 3

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マ

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-1 .0 - 2 .0 -5.0 -10.0 - T=∞

6

K 4

o -2. 0 日 - 2 .4

v -2.6

. 伺2.8 - - +-ー -3.0

一一色ーー3.05 ... -5.0

4 7

図4-30 5 ⁼ ¹ l2--4jモデルの<52>の温度依存性. ^(a):^- !O.O豆町壬2.()，

(b): -5.0壬K...壬- 2.0 ^.

(26)

図4-30に<5':>の温度依存性が示されている. 図斗-30(は)より基底状態が“↑↑C C"相である町壬-3.1の領域では秩序一無秩序相転移温度でく52>は急激に減少する

が、基底状態が F相である同>- 1.75の領域では特徴的な変化は見られない. 例えば、

K4二一1.0の場合転移温度はTcIJ)二2.7らであるが、くs'2 >はその温度領域においても単調に減少している. <52>の興味深い温度依存性はK4=-'2.0で見られ、初め0.5から増加しブロードなピークを経て最終的には2/3を目指して増加していく. 比熱に現れ

た2つのピークの温度領域では相転移を示すような振舞は見られない. このような

<52>の温度依存性は“↑↑00"相→F相→P相の転移が出現する領域の特徴と考えられる. 図4-30(b)よりこのような温度依存性を示す領域は-3.05 <町<- 1.75である. このことから図 4-28の磁気相図におけるF相→P相境界線と“↑↑00竹相→

相境界線との交点すなわちリフシッツ点はK'I二-3.05 :t 0.05にあると考えられる. この値は分子場近似による値K-l= -3.57より大きく、l3-4Jモデルと同様にF相の張り

出しが分子場近似よりも狭くなっている.

上に示した<52>の興味深い振舞については、次のような定性的な解釈ができる.

図4-31にはK-l二-2.0 ^"-J- 5.0の各層ごとの磁化の温度依存性が示されている. 次隣接間の双2次交換相互作用の強いK-l=-4.0及び町二- 5.0の領域では、基底状態、で-1

=0にオーダーしていた層はほとんど磁化を持たず、 5:= 1にオーダーしていた層の磁化が温度上昇とともに単調減少し、系全体の磁化及び<52>もまた単調減少する. 一方、強磁性的双1次交換相互作用と双2次交換相互作用が強く競合していると考えられる- 3.05 <町<- 1.75の領域では、その競合の結果2つの相互作用は互いにその効果を弱め合い各スピンにかかる有効場は減少すると考えられる. したがって、自由エネルギーへの寄与としてはエントロビーによるものが大きくなると考えられる. 基底状態ではS二oにオーダーしていた層が有限の磁化を持つことにより系はエントロビーを獲得し得るため、温度上昇とともに急激に磁化を持つことが系の自由エネルギーの低下につながり、その結果として<52>の興味深い振舞や低温領域における系全体の

141

(27)

0.8 N 0.6

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0.2 0

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o M(ωZυ):S二lハla勾ye引_f

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T/J1

。 0.5 ^Î^.5 ² ^2.5 ³

図4--31 各層ごとの磁化M(ご)の温度依存性.

(28)

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図4-31 各層ごとの磁化M (z)の温度依存性(続き) ^•

143

(29)

司苛

磁化の増加が起こると考えられる.

次に分子場近似の磁気相図(図3-13)に現れた強磁性的変調構造( Ffvl)相について検討する. 分子場近似との対比より FM相は、上で議論した- 3.05 < K4 < ^- 1.75の領域において出現すると考えられる. 6 X 6 X 12格子上の計算からはFfvl相→F相転移温度を示唆するような物理量の振舞は見られなかった. ここではFfvl相が長周期構造であることを考慮して、 ó X 6 X 40格子上で100個のサンプル平均を取ることにより、

FM相→F相転移近傍の系の振舞を調べてみた.

図4-32及び図4-33に各層ごとの磁化を棒グラフで表示したもの及びエラーバーを付けて表示したものを示す. 図4-32より基底状態でs=oにオーダーしていた層の磁化が温度上昇とともに成長し、 T/11 = 1.05からT/1[二1.10の間で磁気構造が劇的に変化していることが見て取れる• T 111三1.10では磁化の平均値からの変調が非常に小さ

く、図4-33よりその変調はエラーバーの範囲内であることがわかる. 図4-34に2体相関<5(0)5 (け>の温度依存性が示されている• T 111 < 1.05の距離依存性は“↑↑00

"相の構造を反映して、 rとともに大きく変化している. 一方、 T/11> 1.05の領域では、図4ー32及び図4-33に示されているように、全体としては強磁性的であるが各層ごとに磁化の値がわずかに異なっているという構造を反映しである平均値のまわりの減衰振動的な距離依存性を示している.

モンテカル口法では FM相→F相の明確な相境界を決定できなかったが、分子場近似の結果と考え合わすと、 FM相は非常に狭いと考えられる.

(30)

0.8 0.6 0.4 0.2

。

0.8 0.6 0.4 0.2 0

0 2 4

。

図4-32 各層ごとの磁化M(z) (ム= 40)・

145

T/J =0.95

T/J1=1.00

T/Jl=1.05

(31)

第4章モンテカル口法

。悶NNNNNNN i 悶NNNNNNN

悶N附NNNNN…

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J

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ソ

悶NNNNN

1悶NNNNNNN 悶NN州N州NNN悶NNNNNNN 悶NNNNNNN 関関関悶悶N州NN州N悶悶NNNNNNN 悶NN州NNNN山川悶NNNNNNN 関NNNNNNN悶NN州NNNNN 関関関関悶州N州N州N州NN 悶N悶NNNN悶悶NNN州N州NN 悶N州N州N州NN州閃NNNNNNNN 悶悶NN州NNN闘関闘関悶NN州N附N州NNN 悶NNNNNNN阿NN州NN州悶州問問NNNNNN悶NNNNNNN 悶N州N州N州N州N 関関関関悶悶NN悶N州NN……悶NNNNNN問問悶NNNNNNNW

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nu ハu ハu nu

o 2 4 6 8 10121416 18 20222426 283032343638

5 悶N悶NNN

l悶NNNNNNN L 悶NNNNNN =ー関関関川 J 悶NN 悶NNNNい T 闘関側関悶NN州N州NNN 悶NNNNNN悶NNNNN附NN 関関悶悶悶N州N附NNNN悶悶NNNNN悶悶N州悶NN附NN悶NN悶悶NN附NN 悶NNNNNNN悶NNNN州N側関悶闘関阿NNNNNN州NN 悶N N NNNN 悶N州NNNN州NN悶州N州NNNN州N 悶NNNNNNN関悶NN悶悶関関関悶N州NN州N州N附図NNNN悶悶NNN州悶悶NNN悶N附NN山悶NNNNNNN 悶N同NN州NNN山関側関関同州NN州NN州NN 悶NN悶NNN闘い川悶悶NNNN州NNN

1 8 6 4 2 0

ハυ ハU ハU ハU

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T/J

=

l.20

図4-32 各層ごとの磁化M(こ) (ム=

⁴⁰⁾

(続き)

•

(32)

0.8

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Z

25 30 35 40

図4-33 各層ごとの磁化M(z) (Lご二40) . 147

(33)

�

モンテカル口法第4章

T/J

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T/J

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1 5 20

<5 (0)5 (け>の温度依存性(Lz二40).

1 0

r

FD 。

図4-34

(34)

3次元S三1 ANNNIモデルの有限温度における磁気相図及び熱力学的諸量の温度依存性をモンテカル口法に基づいて、より高精度に調べ、スピン倦造の変化に関してはそのフーリエ変換により得られたフーリエ係数の温度依存性より解析した.

12-21モデルの磁気相図は分子場近似の結果と定性的に一致し、秩序一無秩序転移温度は分子場近似の結果と比べて約24 � 30 (;{低くなっていること、また競合の強い町二一0.5近傍で秩序一無秩序転移温度の低下が大きくなっていることを示した. s三1 [2-2Jモデルの磁気相図及び熱力学的諸量の温度依存性は通常のS= 1/2 ANNNIモデルと定性的に一致することを明らかにした.

[3-4Jモデルの磁気相図及び熱力学的諸量の温度依存性に関しても分子場近似の結果と定性的に一致するが、 S二lモデルの場合、分子場近似で見られたF相の張り出

しがKJ< -0.505の範囲での計算では出現せず、 F相の張り出しすなわちリエントラ

ント転移の出現する領域は存在しないかまたは非常に狭いことを示した. 一方S=2 モデルの計算からF相の張り出しの存在すなわちリエントラント転移の出現を確認したしかしながら、その領域はK戸-0.56であり、分子場近似の円三一0.665に比べて非常に狭くなっていることを明らかにした.

S二1 [2-4]モデルの磁気相図は分子場近似の結果と定性的に一致するが、分子場近似で得られたFM相-F相境界に対応すると考えられる領域での物理量の特異な振舞は見られず、 FM相-F相の明確な相境界を決定できないことを示した. 分子場近似の結果を考慮すると、 FM相は非常に狭いと考えられる. 他のモデルでは磁化， <S2>

等は温度上昇とともにほぼ単調減少を示したが、このモデルでは-3.05 <町<-1.75 の領域において特異な温度依存性を持ち、この温度依存性はエント口ピー効果により理解できた.

149

(35)

司�

参考文献

1) K.BinJcr:MofIle Carlo !vfelhod in 51μliSlical Phりics. cJ. K.Bindcr (Bcrlin:Springcr， 197り)

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1988)

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(36)

競合スピン系における高次のスピン間相互作用及びスピン量子数の果たす役割とその重要性を系統的に明らかにするため、l2-21， l3-41及び12---+1の3種類のANNNlモデルを提案し、その磁気的性質を議論した. ここで、12-21モデルに関するスピン亘子数依存性， 13-4]及び12-4]の拡張ANNNIモデルは本論文で初めてなされた研究である.

本研究では、まずlsingスピン系の基底状態の厳密な解析法として、基本スピン配列の方法を提案し、この方法に基づいて3種類のモデルの基底状態の磁気相図を厳密に決定した. 次に有限温度に関しては、分子場近似を用いて磁気相図，熱力学的諸豆の温度依存性等を調べ、最後にモンテカル口法でその結果を検証した. これらの解析から以下のことが明らかになった.

1 . 高次のスピン間相互作用

双1次交換相互作用と高次のスピン間相互作用との競合、すなわち通常のANNNf モデルとは異なるスピン構造問の競合により変調倦造が出現し得ることを確認した.

特に、双2次交換相互作用を持つ[2-4]モデルにおいて出現した強磁性的変調構造は従来のANNNIモデルでは見られなかった新しいスピン構造である.

双2次交換相互作用及び3ーサイト4-スピン相互作用を持つモデルに共通の特徴として、高温領域における強磁性相の安定化効果を見出した. この効果は双2次交換相互作用及び3-サイト4ースピン相互作用の持つスピン演算子の2次の部分52が 1イオン異方性項D5，2 (D > 0)と同様の働きにより各サイトの磁化の減少を促進し、

それにともなうエントロビーの増加により高温領域において強磁性相が安定化することに起因している. この結果l3-4]モデルではA相→M相→F相→M相→P相のリエントラント転移が出現し、 ANNNIモデルの磁気相図の特徴である「悪魔の花」が部分的に崩壊することを示した.

151

(37)

2. スピン量子数

第5章概要及び結論

通常のA�NNrモデルの5三lへの拡張である12-21モデルでは、その磁気相図は定性的にスピン量子数に依存しないが、[3--41及び12ー斗|モデルの磁気相図は複雑なスピ

ン量子数依存性を持つことを見出した. 特にS二1 [3--41モデルでは12-21モデルと定性的に同様の磁気相図となるが、S>lモデルではリエントラント転移の出現及び

「悪魔の花」の部分的崩壊が見られ、 S二lを境としてその磁気相図の性質が大きく変化することがわかった. 一方l2→叫モデルでは基底状態もスピン量子数に依存し、

スピン量子数の増加とともに多くのスピン構造が系統的に出現することを示した.

これらの事実は高次のスピン間相互作用を持つ系において、スピン量子数が秩序状態・相転移に関する重要な変数であることを示しており、本研究で得られた知見は競合する相互作用を持つ系の理論的・実験的解析に広く適用できると考えられる.

(38)

Fishcr anu Sclkcl). 2)は低温展開を用いてマルチフェイズ点近傍におけるANNNIモデルの解析を行っている. 競合方向に沿ったスピン構造を、 k個の同じスピン状態が連続している部分の1スピンあたりの出現率lk(!ï rs t- ordcrぉlructurc \'ariablcs)を用いて表す. ここで条件

L _kLk = 1 ^， ^{(/\-1 )}

が成立している. このとき1スピンあたりの基底状態のエネルギーは、む二-J./J1 -1/'2 とおくと

ι

〈牛 tドいq仇υl_JんJ

と書くことがでで、きる. ここで仇は面内の最隣接格子点の数である. {Lk}によって指定されるスピン構造に対する還元自由エネルギーの低温展開は

一 - _�) F

{け

= E^l. _l

安企ZN (nz. { lk } )

{

Lk

}

⁼

rnJ' k j

⁼

^Eo ^{{ lk} ^} +n�1

^" ^\ N

\. �) j

， (A-3)

と書け. 企ZN(m，^{

l

k })は基底状態からrn個のスピンを反転させてできる状態からの寄

与を表している. ボルツマン因子を

w = cxp

(

-_'2Ko

)

^. ^x= 叫

(

-_2K1

)

_. K;二f3J;(i ⁼0^，1 ユ⁾ ^，と定義すると、 1次までの展開は

fべ〈守 iト仇υ仏ムl_K爪O + i伊μKκl + ;トドKκl

^十

;ぷ(2

⁺

^円川)wω'1

+打リ叫吋正α句吋iら以2(川州州州(ゆ向州bめ州川)げ凡l九Z

守t九ぱμ人ぷ爪(伶州b

円吋ゆ帆(伶向bめ)二

手苧Kκl

^一

^; _立 _(や _い 2ト一- 3訂ザ3x1 イ x1 は 2 + + 2川+ + 2ö 2ö 払 + +

^円

(A-4)

kμ向刷附川i九以肘仰人ぷ爪州(伶向bめ俳ドÖ)

いトJ=一Jノy一メぺ4必刊〆 = - � 州ぺb ぺ似 t; ( ^~

^l^-

I L

^K

^-3

⁾ ^(1\:

^一

^-^4)x1

^-2b

^-^2.c

⁺ ヰ Iw" ^叫ν

^2，{:

^つ

^{(k> 3)}

(A-7) となる• j{

lk

}を最大にする{ん}を見出すことによって出現し得る安定相を決定できる.

参考文献

1) 1'v1.E.Fishcrはnu \ヘf.Selkc: Phvs.Re\人Lell. 44 ( 1 980) 1502.

2) ìv1.E. Fishcr anu W _.Selke:PhiLos. Trans.R.Sοc.London. 302 ( 1 9� 1) 1 1 53

(39)

人ppcndì'\ l3 l)UI11i.lIll \\�1I1間の相互作用 Appendix B Domai ⁿ\\ all聞の相互作用

低温領域における分子場近似の範囲内でANNNlモデルは相互作用するdOmi.llⁿ\\' ..111 の1次元配列によって書き表すことができる1) T二()における磁化の値σ二i:1からの縮みLlを用いて、A Iモデルのハミルト二アンを

H = -J ^I

L

(0， - ll) (01 + I -lll+ 1) -J ^'2ヱ(01^-^{ll) (げ1}⁺^'2^-U1+ユ)+A玄1I� . (ß- I ) と書き直すことができる. ここで最後の項はLhを小さな値に留める項である. このハミルトニアンより有効自由エネルギーが

F

₌_-

L

_{A 2}

I( j

-i)σiq のように求められる. ここで

1

(

^" dk e1kJ

/(β=一一一l

8凡'2

J

^" P(COS k)

P(て)=れ

↓

^(J2/J1)τ-

↓

^-A川，

(8-2)

(8-3)

(8--4) である. <∞>相に近い状態を考える場合、(8-2)式はp番目のdomain \vallの位置Xp を用いて

予=え十rzω1ーヱヱ(- l)rU(xp+r一χp) ) (8-5) のように書き直すことができる. 第1項は強磁性状態の自由エネルギー、第2J頁はn 個のdomain wallのそれぞれの自由エネルギーへの寄与

ω1 = 4A2

L m f(m) )

そして

U (J) = -8A ²

L m I (j

+

m)

^，

からなる第3項は第r隣接dom山nwは11間相互作用を記述している.

定化する機構は最隣接domain wall間相互作用によって理解される.

領域では

U( 1)二-8J2 ^>⁰ ^，

U (2) = ^- ^{1 ()(}J ^I ⁺J ^�⁾J 2 / A ^>^{0 )}

U(3)二-8J� / ^A^<⁽⁾ ^， U(川)�()，川>3 ^，

( 8-6)

(8-7)

強磁性相が不安このとき、低温

(8-H)

であり、くお>相は不安定となり、 <3>相へ1次転移する. 同様の議論を<2>相の側に

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