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博 士 論 文 概 要

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Academic year: 2022

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(1)

早稲田大学大学院 先進理工学研究科

博 士 論 文 概 要

論 文 題 目

Development of efficient computational methods for many-body perturbation

calculations of extended systems 巨大系の多体摂動計算のための

効率的計算手法の開発

申 請 者

Michio Katouda 河東田 道夫

2011 年 5 月

(2)

1

非 経 験 的 分 子 軌 道 法 に 代 表 さ れ る 量 子 化 学 計 算 は 、 電 子 状 態 ・ 分 子 の 構 造 ・ 機 能 ・ 反 応 等 の 化 学 現 象 を 解 明 す る た め の 非 常 に 有 効 な 方 法 で あ る 。 現 在 、 サ イ ズ の 小 さ い 分 子 の 量 子 化 学 計 算 は 実 験 に 並 ぶ 、 あ る い は そ れ 以 上 の 精 度 で 上 記 諸 物 性 を 再 現 す る こ と が 可 能 で あ る 。 し か し 、 高 精 度 な 量 子 化 学 計 算 で は 分 子 の サ イ ズ が 大 き く な る に つ れ て 計 算 負 荷 が 急 激 に 増 大 す る こ と が 問 題 と な る 。 巨 大 な ナ ノ ・ 生 体 分 子 の 化 学 現 象 を 量 子 化 学 計 算 で 解 明 す る た め に は 、 高 速 か つ 汎 用 性 の 高 い 量 子 化 学 理 論 ・ 計 算 手 法 の 開 発 が 重 要 な 研 究 課 題 と な っ て い る 。特 に 、ナ ノ ・ 生 体 分 子 の 現 象 で は 、v a n d e r Wa a l s 相 互 作 用 の よ う な 電 子 相 関 に 由 来 す る 弱 い 非 共 有 結 合 相 互 作 用 が 重 要 な 役 割 を 果 た す 。 現 在 、 応 用 計 算 に お い て 一 般 的 に 用 い ら れ て い る 密 度 汎 関 数 理 論(D F T)で は 、既 存 の 代 表 的 な 汎 関 数 を 用 い る 限 り 、 非 共 有 結 合 相 互 作 用 を 正 し く 記 述 で き な い と い う 問 題 が あ る 。 そ こ で 、 こ の 相 互 作 用 を 正 し く 記 述 こ と が で き る 非 経 験 的 分 子 軌 道 法 に 基 づ く 電 子 相 関 計 算 手 法 に よ る 取 り 扱 い が 不 可 欠 と な る 。

M ø l l e r- P l e s s e t 摂 動 2 次 (M P 2) 法 は 最 も 簡 便 な 電 子 相 関 計 算 手 法 と し て 応 用 計 算 に 広 く 用 い ら れ て い る が 、 巨 大 系 の M P 2 計 算 を 行 う 際 に は 分 子 の サ イ ズ N に 対 し て O(N5)の 割 合 で 増 大 す る 計 算 コ ス ト が 問 題 と な る 。M P 2 計 算 に お い て 計 算 時 間 を 最 も 要 す る 処 理 は 電 子 反 発 積 分 生 成 と そ の 積 分 変 換 で あ り 、 こ れ ら の 処 理 を 高 速 化 す る た め に 様 々 な 計 算 手 法 が 提 案 さ れ て い る 。 本 論 文 の 著 者 も 以 前 の 研 究 に お い て 、 随 伴 座 標 展 開 漸 化 関 係 式 (A C E - R R) 法 に 基 づ く 電 子 反 発 積 分 の 高 速 計 算 プ ロ グ ラ ム の 開 発 を 行 っ た 。 ま た 、 電 子 反 発 積 分 に 完 全 系 (R I) 近 似 を 導 入 し た R I - M P 2 法 も 積 分 変 換 の 計 算 コ ス ト を 減 ら す 高 速 化 手 法 と し て 広 く 用 い ら れ て い る 。 こ れ ら の 手 法 は 計 算 の プ レ フ ァ ク タ を 減 ら す こ と で 計 算 の 高 速 化 を 実 現 し て い る 。 原 子 の 配 列 に 周 期 性 が あ る バ ル ク 固 体 や 固 体 表 面 の 様 な 巨 大 系 の 場 合 に は 、 周 期 境 界 条 件 (P B C) を 課 す こ と で 効 率 的 な 計 算 を 行 う 手 法 が 発 達 し て い る 。こ の 手 法 は M P 2 法 に も 拡 張 さ れ て お り 、周 期 境 界 条 件 M P 2(P B C M P 2) 法 と し て よ く 知 ら れ て い る 。 そ の 一 方 で 、 原 子 配 列 に 対 称 性 の 無 い 巨 大 分 子 の 応 用 計 算 の 場 合 に は O(N5)の 計 算 量 が 本 質 的 な 問 題 と な る 。 そ の た め 、 計 算 量 の 次 数 を 減 ら す 低 ス ケ ー リ ン グ M P 2 法 の 研 究 も 盛 ん に 行 わ れ て い る 。 代 表 的 な 低 ス ケ ー リ ン グ M P 2 法 と し て 、 局 在 化 軌 道 を 用 い た L o c a l - M P 2 法 、 原 子 軌 道 (A O) を 用 い た A O L a p l a c e 変 換 M P 2(A O - LT- M P 2)法 、全 系 を 小 さ な 部 分 系 に 分 割 し て 取 り 扱 う フ ラ グ メ ン ト 分 子 軌 道 M P 2 (F M O - M P 2) 法 ・M o l e c u l a r Ta i l o r i n g A p p r o a c h - M P 2(M TA - M P 2)・ 分 割 統 治 M P 2(D C - M P 2) 法 が 挙 げ ら れ る 。 こ れ ら の 低 ス ケ ー リ ン グ 法 は 巨 大 系 を 効 率 よ く 取 り 扱 う こ と が で き る 一 方 で 、 実 際 の 応 用 計 算 に 適 用 す る 際 に は プ レ フ ァ ク タ が 大 き い こ と が 問 題 と な る 。 そ こ で 、 プ レ フ ァ ク タ を 減 ら し 計 算 を 更 に 高 速 化 す る こ と が で き る 手 法 の 発 展 が 強 く 求 め ら れ て い る 。 ま た 、 近 年 、 性 能 の 向 上 が 著 し い 並 列 計 算 機 を 活 用 し 、 巨 大 系 の 量 子 化 学 計 算 を 高 速 実 行 す る 試 み も 盛 ん に 行 わ れ て お り 、 そ の 重 要 性 も 増 し て い る 。

(3)

こ の よ う な 背 景 の も と 、 本 研 究 で は 巨 大 系 の M P 2 計 算 を 高 速 化 す る こ と を 目 的 と し て 研 究 を 行 っ た 。 具 体 的 に は 、 ま ず 、 並 列 計 算 機 を 有 効 活 用 し て M P 2 計 算 を 高 速 に 実 行 す る こ と を 目 指 し 、R I - M P 2 法 の 並 列 計 算 ア ル ゴ リ ズ ム と プ ロ グ ラ ム の 開 発 を 行 っ た 。 次 に 、 周 期 系 の M P 2 計 算 の 高 速 化 を 目 的 と し て P B C R I - M P 2 法 の 開 発 を 行 っ た 。 さ ら に 、 ナ ノ ・ 生 体 分 子 の 様 な 巨 大 系 の M P 2 計 算 の 高 速 化 を 目 的 と し て 、 低 ス ケ ー リ ン グ M P 2 法 の プ レ フ ァ ク タ を 減 ら し た 並 列 計 算 手 法 の 開 発 を 行 っ た 。 具 体 的 に は 、F M O - M P 2 法 ・M TA - M P 2 法 に R I - M P 2 法 を 適 用 し て 高 速 化 を 行 っ た 。 ま た 、D C - M P 2 法 と A O - LT- M P 2 法 の 高 速 ・ 高 並 列 計 算 ア ル ゴ リ ズ ム と プ ロ グ ラ ム の 開 発 を 行 っ た 。

本 論 文 は 9 章 に よ り 構 成 さ れ て い る 。 各 章 の 概 要 は 以 下 の 通 り で あ る 。 第 1 章 は 序 論 と し て 本 研 究 の 目 的 を 述 べ る 。

第 2 章 で は 、 本 論 文 の 理 論 的 な 背 景 を 説 明 す る 。 具 体 的 に は 、 分 子 と 周 期 系 の M P 2 計 算 の 高 速 化 に つ い て の こ れ ま で の 研 究 を 概 説 す る 。

第 3 章 で は 、 分 子 の M P 2 計 算 の 高 速 化 手 法 と し て 、R I - M P 2 法 の 高 速 ・ 高 並 列 ア ル ゴ リ ズ ム を 提 案 す る 。R I - M P 2 計 算 で ボ ト ル ネ ッ ク に な る の は 、O(N5)の 計 算 量 を 要 す る 3 中 心 積 分 を 用 い て 4 中 心 の ク ー ロ ン 積 分 を 生 成 す る 過 程 で あ る 。 そ こ で 、 計 算 の 高 速 化 ・ 高 並 列 化 の た め に 、 特 に こ の 過 程 に 対 し て 効 率 的 な 負 荷 分 散 と I / O 処 理 が 可 能 と な る よ う に 並 列 ア ル ゴ リ ズ ム を 設 計 し た 。 さ ら に 、 開 発 し た ア ル ゴ リ ズ ム を 量 子 化 学 計 算 プ ロ グ ラ ム G A M E S S へ 実 装 し た 。 こ の プ ロ グ ラ ム を 用 い て 並 列 テ ス ト 計 算 を 行 っ た と こ ろ 、 非 常 に 高 い 並 列 性 能 を 出 す こ と が 確 認 さ れ た 。 さ ら に 、2 0 0 原 子 、4 0 0 0 原 子 軌 道 を も つ 分 子 の R I - M P 2 エ ネ ル ギ ー 計 算 を P C ク ラ ス タ を 用 い て 実 行 す る こ と に 成 功 し た 。

第 4 章 で は 、 周 期 系 の M P 2 計 算 の 高 速 化 手 法 と し て 、P B C R I - M P 2 法 を 提 案 す る 。P B C R I - M P 2 法 で は ガ ウ ス 関 数 を 補 助 基 底 関 数 と し て 用 い た 場 合 、 ク ー ロ ン 積 分 の 発 散 、 ま た は 極 め て 遅 い 収 束 が 問 題 と な る 。 本 研 究 で は 、 近 年 提 案 さ れ た ポ ワ ソ ン・ガ ウ ス 混 合 補 助 基 底 を 用 い た R I 近 似 法 を 適 用 す る こ と に よ り 、P B C R I - M P 2 法 の 計 算 で の ク ー ロ ン 積 分 の 発 散 、 収 束 性 の 問 題 が 回 避 で き る こ と を 示 し た 。 さ ら に 、P B C R I - M P 2 法 を G A M E S S に 実 装 し 、M P 2 エ ネ ル ギ ー の 精 度 と 計 算 時 間 に つ い て 検 証 を 行 っ た 所 、 応 用 計 算 に 必 要 な 精 度 を 損 な う こ と 無 く 、 従 来 法 の 計 算 結 果 と 比 較 し て 数 十 倍 程 度 高 速 で あ る こ と を 確 認 し た 。

第 5 章 か ら 第 7 章 ま で 低 ス ケ ー リ ン グ M P 2 法 の プ レ フ ァ ク タ を 減 ら す 高 速 化 手 法 を 提 案 す る 。第 5 章 で は F M O - M P 2 計 算 の 高 速 化 の た め に R I - M P 2 法 を 適 用 し た F M O R I - M P 2 法 を 提 案 す る 。F M O R I - M P 2 法 の 高 速 計 算 を 行 う た め に 、 第 3 章 で 開 発 し た 並 列 R I - M P 2 プ ロ グ ラ ム を 用 い た 実 装 を 行 っ た 。 開 発 し た プ ロ グ ラ ム を 用 い て 水 ク ラ ス タ ー や タ ン パ ク 質 等 の 分 子 に 対 し て テ ス ト 計 算 を 行 っ た 結 果 、 応 用 計 算 に 必 要 な 精 度 を 損 な う こ と 無 く 、 計 算 が 高 速 化 さ れ た こ と を 確 認 し た 。

(4)

3

第 6 章 で は 、M TA - M P 2 計 算 の 高 速 化 の た め に R I - M P 2 法 を 適 用 し た M TA R I - M P 2 法 を 提 案 す る 。第 5 章 と 同 様 に M TA R I - M P 2 法 の 高 速 計 算 を 行 う た め に 、 第 3 章 で 開 発 し た 並 列 R I - M P 2 プ ロ グ ラ ム を 用 い た 実 装 を 行 っ た 。 開 発 し た プ ロ グ ラ ム を 用 い て 水 ク ラ ス タ ー や タ ン パ ク 質 等 の 分 子 に 対 し て テ ス ト 計 算 を 行 っ た 結 果 、 応 用 計 算 に 必 要 な 精 度 を 損 な う こ と 無 く 、 計 算 が 高 速 化 さ れ た こ と を 確 認 し た 。

第 7 章 で は 、D C - M P 2 計 算 の 高 速 化 を 目 的 と し て 、D C - M P 2 法 の 二 段 階 並 列 ア ル ゴ リ ズ ム を 提 案 す る 。従 来 の D C - M P 2 計 算 プ ロ グ ラ ム で は 部 分 系 自 体 の 計 算 の 並 列 化 が 行 わ れ て い た 一 方 、 本 来 独 立 し た タ ス ク と し て 取 り 扱 う こ と が で き る 個 々 の 部 分 系 の 計 算 は 並 列 化 さ れ て い な か っ た 。 そ の 結 果 、 並 列 化 効 率 が C P U コ ア 数 の 増 加 に 対 し て 早 い 段 階 で 頭 打 ち に な る こ と が 問 題 と な っ て い た 。 二 段 階 並 列 ア ル ゴ リ ズ ム で は 部 分 系 間 と 部 分 系 内 を そ れ ぞ れ 違 う 階 層 で 並 列 化 す る こ と に よ り 、 並 列 化 効 率 を 大 き く 向 上 さ せ る こ と が 可 能 で あ る 。 本 章 で は さ ら に 、 部 分 系 自 体 の 計 算 の 高 速 化 す る た め に 、D C - M P 2 計 算 の 高 速 プ ロ グ ラ ム の 開 発 も 並 行 し て 行 っ た 。開 発 し た プ ロ グ ラ ム を 用 い て P C ク ラ ス タ や T 2 K - Ts u k u b a ス ー パ ー コ ン ピ ュ ー タ 上 で 並 列 テ ス ト 計 算 を 行 っ た と こ ろ 、従 来 の D C - M P 2 計 算 プ ロ グ ラ ム を 用 い た 結 果 に 比 べ て 並 列 化 効 率 が 著 し く 改 善 す る の を 確 認 し た 。

第 8 章 で は 、低 ス ケ ー リ ン グ M P 2 法 の 中 の 1 つ で あ る A O - LT- M P 2 計 算 の 高 速 化 手 法 と し て 、 A O - LT- M P 2 法 の 高 速 ・ 高 並 列 ア ル ゴ リ ズ ム を 提 案 す る 。 A O - LT- M P 2 計 算 で は ク ー ロ ン 積 分 の ス ク リ ー ニ ン グ に よ り 、形 式 的 に O(N5)で あ る 積 分 変 換 の 計 算 ス ケ ー ル を 大 き く 減 ら す こ と が 可 能 で あ る 。 そ の 一 方 で 、 実 際 の 応 用 計 算 で は こ の 積 分 変 換 の 処 理 が 計 算 時 間 上 の ボ ト ル ネ ッ ク と な る 。 こ の 処 理 の 高 速 化 ・ 高 並 列 化 を 実 現 す る た め に 、 効 率 的 な 負 荷 分 散 と I / O 処 理 が 可 能 と な る よ う に 並 列 ア ル ゴ リ ズ ム を 設 計 し た 。 こ の ア ル ゴ リ ズ ム を 実 装 し 、1 次 元 系 で あ る ト ラ ン ス ポ リ ア セ チ レ ン 直 鎖 に 対 し て テ ス ト 計 算 を 行 っ た と こ ろ 、C P U 数 の 増 加 に 対 し て 高 い 並 列 化 効 率 を 保 つ こ と が 確 認 さ れ た 。 ま た 、A O - LT- M P 2 法 と 従 来 法 の 計 算 時 間 を 比 較 す る と 、 直 鎖 が 短 い 場 合 は 従 来 法 の 方 が 高 速 で あ る 一 方 、 直 鎖 が 長 く な る に つ れ て A O - LT- M P 2 法 の 方 が 高 速 で あ り 、 巨 大 系 の 計 算 で は A O - LT- M P 2 法 を 用 い た 方 が よ り 効 率 的 で あ る こ と が 示 さ れ た 。

第 9 章 で は 、 本 研 究 で 得 ら れ た 個 々 の 結 果 に 対 し て 、 巨 大 系 の M P 2 計 算 の 高 速 化 に つ い て の 総 括 的 な 結 論 を 述 べ る 。

(5)

No.1

早稲田大学 博士(理学) 学位申請 研究業績書

氏 名 河東田 道夫 印

(2011年 4月 現在)

種 類 別 題名、 発表・発行掲載誌名、 発表・発行年月、 連名者(申請者含む)

論文

○(1)

○(2)

○(3)

○(4)

○(5)

○(6)

○(7)

○(8)

“Application of resolution-of-identity approximation of second-order Møller-Plesset perturbation theory to three-body fragment molecular orbital method”

Theor. Chem. Acc., to be submitted. M. Katouda and S. Nagase

“Optimization of RI-MP2 auxiliary basis set for 6-31G** Pople-type basis set”

Chem. Phys. Lett., submitted.

M. Tanaka, M. Katouda, and S. Nagase

“Two-level hierarchical parallelization of second-order Møller-Plesset perturbation calculations in the divide-and-conquer method”

J. Comput. Chem., submitted.

M. Katouda, M. Kobayashi, H. Nakai, and S. Nagase

“Application of second-order Møller-Plesset perturbation theory with resolution-of-identity approximation to periodic systems”

J. Chem. Phys., 133, 184103 (9 pages) (2010).

M. Katouda and S. Nagase

“Molecular tailoring approach in conjunction with MP2 and RI-MP2 codes:

A comparison with fragment molecular orbital method”

J. Comput. Chem., 31, 2405-2418 (2010).

A. P. Rahalkar, M. Katouda, S. R. Gadre, and S. Nagase

“Efficient parallel algorithm of second-order Møller-Plesset perturbation theory with resolution-of-identity approximation (RI-MP2)”

Int. J. Quant. Chem., 109, 2121-2130 (2009).

M. Katouda and S. Nagase

“Practical performance assessment of accompanying coordinate expansion recurrence relation algorithm for computation of electron repulsion integrals”

J. Theoret. Comput. Chem., 4, 139-149 (2005).

M. Katouda, M. Kobayashi, H. Nakai, and S. Nagase

“Energy density analysis of cluster size dependence of surface-molecule interactions: H2, C2H2, C2H4, and CO Adsorption onto Si(100)-(2x1) surface”

J. Chem. Phys., 121, 4893-4900 (2004).

H. Nakai, M. Katouda, and Y. Kawamura

(6)

No.2

早稲田大学 博士(理学) 学位申請 研究業績書

種 類 別 題名、 発表・発行掲載誌名、 発表・発行年月、 連名者(申請者含む)

論文 (9)

(10)

(11)

講演 (1)

(2)

(3)

(4)

(5)

(6)

(7)

“Combined theoretical and experimental investigation of acetone physisorption on graphite (0001)”

to be submitted.

Y. Nishimura, T. Tsuneda, M. Katouda, K. Morokuma, and S. Irle

“Changes in the electronic structures of a single sheet of sashlike polydiacetylene atomic sash upon structural transformations”

J. Phys. Chem. C, in press.

M. Suhara, H. Ozaki, O. Endo, T. Ishida, H. Katagiri, T. Egawa, and M. Katouda

“Extension of energy density analysis to periodic boundary condition calculation:

Evaluation of locality in extended systems”

Chem. Phys. Lett., 438, 132-138 (2007).

H. Nakai, Y. Kurabayashi, M. Katouda, and T. Atsumi

“RI-MP2 method for large molecules and periodic systems”

Pacifichem 2010, Hawaii, USA, December, 2010.

M. Katouda and S. Nagase

“RI 近似法に基づく FMO-MP2・DC-MP2 計算の高速化”

第 4 回分子科学討論会 2010 大阪 (大阪), 2010 年 9 月 河東田道夫、永瀬茂

“マルチコア SMP システム上での RI-MP2 並列計算”

第 13 回理論化学討論会 (札幌), 2010 年 5 月 河東田道夫、永瀬茂

“RI 近似法に基づく周期境界条件 MP2 高速計算”

第 3 回分子科学討論会 2009 名古屋 (名古屋), 2009 年 9 月 河東田道夫、永瀬茂

“RI-MP2 method for periodic systems”

13th ICQC, Helsinki, Finland, June, 2009.

M. Katouda and S. Nagase

“周期境界条件 RI-MP2 法の開発”

第 12 回理論化学討論会 (東京), 2009 年 5 月 河東田道夫、永瀬茂

“並列 RI-MP2 法による大規模 MP2 計算”

第 2 回分子科学討論会 2008 福岡 (福岡), 2008 年 9 月 河東田道夫、永瀬茂

(7)

No.3

早稲田大学 博士(理学) 学位申請 研究業績書

種 類 別 題名、 発表・発行掲載誌名、 発表・発行年月、 連名者(申請者含む)

講演 (8)

(9)

(10)

(11)

(12)

(13)

(14)

(15)

その他

( コ ン ピ ュ ー タ プ ログラム)

(1)

“Parallel implementation of RI-MP2 energy calculations of large molecules”

WATOC 2008, Sydney, Australia, September, 2008.

M. Katouda and S. Nagase

“Parallel RI-MP2 energy method for large molecules”

The 1st International Conference of the Grand Challenge to Next-Generation Integrated Nanoscience, Tokyo, Japan, June, 2008.

M. Katouda and S. Nagase

“並列 RI-MP2 アルゴリズムの開発”

第 11 回理論化学討論会 (横浜), 2008 年 5 月 河東田道夫、永瀬茂

“Parallel algorithms of Laplace transformed MP2 calculations of large molecular and extended systems”

APCTCIII, Beijing, China, September, 2007.

M. Katouda and S. Nagase

“並列周期境界 MP2 計算アルゴリズムの開発”

第 1 回分子科学討論会 2007 仙台 (仙台), 2007 年 9 月 河東田道夫、永瀬茂

“Laplace-AO MP2 法によるポテンシャル曲面の計算:計算精度の評価”

第 10 回理論化学討論会 (名古屋), 2007 年 5 月 河東田道夫、永瀬茂

“並列 Laplace-AO MP2 アルゴリズムの開発”

分子構造総合討論会 2006 (静岡), 2006 年 9 月 河東田道夫、永瀬茂

“Energy Density Analysis (EDA)による固体表面反応の解析”

分子構造総合討論会 2002 (神戸), 2002 年 10 月 河東田道夫、中井浩巳

他 10 件

“Parallel RI-MP2 energy code in GAMESS-US program”

GAMESS, October R1, 2010.

M. Katouda and S. Nagase

参照

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