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マスク用エアフィルタの高性能化と評価技術に関す る研究

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(1)マスク用エアフィルタの高性能化と評価技術に関す る研究 著者 著者別表示 雑誌名 学位授与番号 学位名 学位授与年月日 URL. 湯浅 久史 Yuasa Hisashi 博士論文本文Full 13301甲第4326号 博士(工学) 2015‑09‑28 http://hdl.handle.net/2297/43850. Creative Commons : 表示 ‑ 非営利 ‑ 改変禁止 http://creativecommons.org/licenses/by‑nc‑nd/3.0/deed.ja.

(2) ス. 用エ. タ. 評価技術に関. 湯浅 成 27. 高性能化 研究. 久史 7 月.

(3) 博. ス. 士. 論. 用エ. タ. 評価技術に関. 文. 高性能化 研究. 金沢大学大学院自然科学研究科 物質科学専攻 生産. 学籍番号 氏名 主任指導教員. セス講. 1223132010 湯浅. 久史. 大谷吉生教授. 成 27. 7 月 3 日.

(4) 目 第 1 章. 序論. 1-1 1-2. 次. 1. めに 既往. 3. 研究. 1-2-1. ナノ. 1-2-2. サ. バ. タに関. 10nm 粒 子. 発生. 3. 既往研究. 捕集に関. 既往研. 7. 究 1-2-3. 呼吸用保護具 価に関. 1-3. 本研究. 呼吸条件下におけ. 性能評. 既往研究 14. 目的. Literature Cited. 第 2 章. ナノ. 2-1. 緒言. 2-2. エ. 2-3. 2-4. 2-5. 15. バ積層. タ 単一繊維. 2-2-2. ンモ. タ捕集性能へ. 影響. 実. 17. 過理論. 18. 過理論 タ (FMF) タ. 試験用ナノ. 圧力損失 バ. 2-3-1. ナノ. 2-3-2. 湿式法によ. サン. エ. 17. 2-2-1. 2-2-3. 11. タ. 過理論. 20. 推定. 21. 作製. 21. バ及び基材. 圧力損失. サン. 18. 作製. 不均一性因子. 物性 評価. 評価. 23 30. 2-4-1. 実験方法及び条件. 30. 2-4-2. 実験結果及び考察. 30. サン. 35. 捕集効率測定. 2-5-1. 実験方法及び条件. 35. 2-5-2. 実験結果及び考察. 37. 2-5-3. PA N ナ ノ. バ. 比較. 41.

(5) 2-5-4. ナノ 率へ. 2-6. 第 3 章. 影響. 47. Literature Cited. 49. 帯電状態を制御. 3-2. エ. た気中. 分子. 発生. 捕集. 測定 51 タによ. 3-2-1. 拡散によ. 3-2-2. ワ. 粒子 粒子. ス. 帯電状態を制御. 52. 捕集理論. 52. 捕集. ーンへ. 粒子. た PEG 分 子. 54. 捕集. オン. 発生特性. 55. 3-3-1. 実験装置. 55. 3-3-2. 試験試料及び実験条件. 58. 3-3-3. 実験結果及び考察. 59. エ 荷電数. 3-6. 43. Appendix A. 緒言. 3-5. 単一繊維捕集効. 45. 3-1. 3-4. 積層によ. 結論. 効率. 3-3. バ. ス 評価. ー. 発生. た PEG 分 子. PEG1000 単 分 子. オン. オン. 71. 発生. 3-4-1. 実験方法及び条件. 71. 3-4-2. 実験結果及び考察. 72. 気中. 分子を用いた. 74. タ捕集試験. 75. 3-5-1. 実験装置及び試料. 3-5-2. 実験装置. 検証 1. 透過率. 3-5-3. 実験装置. 検証 2. 試験粒子濃. 3-5-4. 実験方法及び条件. 80. 3-5-5. 実験結果. 80. 3-5-6. 考察. 84. 経時変化 影響. 77 79. 結論. 85. Literature Cited. 87.

(6) 第 4 章. 呼吸シ. 4-1. 緒言. 4-2. 呼吸シ. ータ. 開発. 応用 88. ータ. 構造. 89. 制御. 4-2-1. 呼吸シ. ータ. 4-2-2. 呼吸シ. ータによ. 構造. 89. 仕様 空気波形. 発生. 91. 制御 4-2-3 4-3. 4-4. 呼吸再生時. 呼吸波形. 96. 検証. 呼吸波形記録装置. 96. 4-3-2. 実験方法及び条件. 97. 4-3-3. 実験結果及び考察. 99. 呼吸シ. ータを用いた電動 防護性能. ン付き呼吸用. 103. 評価. 4-4-1. 実験方法及び条件. 103. 4-4-2. 実験結果及び考察. 105. 非定常流. におけ. ス. 4-5-1. 実験方法及び条件. 4-5-2. 繊維層. 4-5-3. 4-6. 再生シス. 4-3-1. 保護具. 4-5. 記録. 93. 位置補正. タ タ. 用. 脈動流. 4-5-5. 実験結果及び考察. 換気条件. 性能評価. 107 107 113. 捕集理論. 各捕集機構へ. 4-5-4. タ. 流. 117. 影響. タ透過率. 関係. 125 130. 結論. 139. Literature Cited. 140. 総括. 144. Nomenclature. 147. 謝. 152. 第 5 章. 辞.

(7) 第 1章. 序論. 1-1. 空気中 い. 様々. 大気粒子. 大 組. さや組 や粒度分. 気中. 蒸気. 蒸気. 凝縮や超微粒子 風. 程度. 核生. 巻 分. 非. 街化域. い. 2.5µm. Fig. 1-1. Fig.1-1. 示. SPM 濃度. 健康. う. 0.1μm. そ. 超微粒子. あ. 600 億個. 民. 浮 15. さ 吸入. 粒子状物質 SPM 間. わ. 死亡率. 追跡調査 相関. あ. 核生 そ 大粒子 104 個/cm3. 街地域 人. 生活 濃度. え. 起源. 大粒子. 仮. 微粒子. 影響. 微粒子 蓄積. 1~数 10μm 程度. う. 大 生. [1] 大気微粒子 濃度 一般. 米国 6 都. 8000 人. 々. 0.1~1μm 程度. 長. 103 個/cm3 程度 1 時間当. Dockery et al. [2] 死亡率. 凝集. 分. L/min. 存. 発生. 土壌. 3. 粒子. 分時. 10. 吸量. い 吸器循環器系. PM2.5 空気力学的相当 示. さ. 労働. Typical particle size fractionation, formation/transformation processes for ambient aerosols in general from Baron and Willeke (2001) [1]. 1.

(8) 環境. い 作業. 大気粒子 多く存. 定 本. 比 厚生労働省. 作業[3]. 数万人. 粉. 作業. 職業性疾患. 国. 大. 着率. 重篤. 健康. 毛. 動. 管支. 比. 通. 排泄さ. い物質. 到. そ. 比較的容易. 体外. 排出さ. 遅い 肺胞. 着. 粒子. 着. 着. 直接血中. 粒子. 鼻腔内. 感覚神経. 現. 1 次粒子. 害粒子. 体内. 通. 脳. 関わ. 健康. =. 作業環境 ン. 前述. 粒子. 数 µm. 粒子 着. 粒子. 着. 微粒子. 排出. 臓器. 度. 微粒子. 多く. 使用者. 高. 大. 粒子. さ. 着 粒子. 吸入さ. 及. 利用. 管. 肺気腫や肺. さ. 悪影響. 気. 残留性. 肺胞. 蓄積さ. 人体. う. い. い. 膜繊. ン. 起. 部気. 研究[6]. 吸. 着. 引. 超微粒子. 害. 次式. エン. ×. 可能性. 示唆さ. 製品. 場. 急. 粒子. 吸入暴露. 拡大. さ ウ. エ. い. ×. 時間. 人体 PM2.5. 近. 急. 高性能 高. 2. あ. 軽減. 健康 害性. 害 高い粒子. 暴露. 大気環境汚染問題や強毒. 懸念. 性能認証 関心. 関係. 吸入. ン 府. う あ. 暴露濃度. 溶接作業 石綿除去作業. 米国 効性. 効. 害. 用い. N95 吸入防護. 部. 考え. 到. 毒性. 吸用保護具 防. さ. 粒子. 気管支. 影響. 幾何 吸. 多い場合や石綿. 減. 目的. さ 濃度. い. 吸入暴露. 減. 日. 胸外部. 線維化. 作業者や製品. い. 性新型. 量. 要因. 100 nm. 製造 懸念さ. 入. わ. 食さ. 最近. 肺胞. 多岐. 吸入さ. 肺胞. 肺細胞 発症さ. 作業. [4]. 着. 着. 微粒子. 留. 粉. 発生. い 一方. 約 40%. 暴露さ. あ. 大. 吸. い. 要因. 割合. 健康影響. 吸入さ. ウン拡散. 肺胞. 通常. 粒子. 起. 病気. 粒子 い. [5]. 100 nm. い. 様々. 人. 大粒子. 微粒子. 可能性. 環境. 課題. 肺胞. 様々. 起. 害. 工事 石綿除去作業. 異. 引. 長期間肺胞内 肺. 害性. 害. 気管支. 引. う. ICRP. 試算. 高濃度. い. い. 10 µm 程度. く異. 害. い. 従事. 現. 射線防護委員会. 器官内. 健康. 溶接. 学的形状 化学的特性及び生体 入暴露. い. 一般 商品 い. 広く. 場. い. 及 装着者. 吸.

(9) 空気中. 害物質. 過. 防護性能 及び. 着用者. 吸. 本章. 気中 い. 性能. 決定. 評価技術. 記. 関. 既往研究. 近. 着目. 高分子繊維. い. さ. く. い. 高度. 粒子. 発生. 捕集. 防護性能. び. 1-2. 既往. 関. 要. 進歩. 捕集性能. 影響. 実. 装置. 関. 調査. 素材 出さ. い 向. 種類 課題. 多 検討. 10 nm 粒. 吸条件. 関. 既往研究. 示. 既往研究. 実験的. 評価. 評価. 関. 多く. 報告. 研究 研究. さ 積層. 次元構. い. A. Podgorski, et al. (2006) 2006) [7]. 作製. ン(PP) 評価. 行. 10 ~ 500 nm. 粒子. 関係. 物性値. 粒子. Table 1-1. 部分捕集効率 捕集性能. Fig. 1-3. 粒子透過率 P [-]. 含. 繊維層. 捕集性能. い そ. 積層さ. あ. 評価. 懸念. 発生. ョン. 実験的及び理論的. (qexp ). 研究. 売. 最後. 吸波形. Podgorski. い. 性能. 近. 関. 特. 法. 要素. 研究. い. (1). 果. い. 高性能化. 捕集性能. 及. 研究. 伴い注目さ. 製品. 既往研究. 機械的. 関. 損 高捕集効率化. い. 1-2-1. 造. 既往. 基. 影響. あ. 構. 微細化技術. 製造技術. 既往研究 次. 子. 得. 理論的 実験的. い. 因子. 示. 従来 期. 機構. 構. 3. 知見. 問題点及び課題. 吸入. 粒子. 深く関わ. 用. 高性能化及び 次節. 述. 清浄空気. 示. 示. 試験用. Fig. 1-2. 向. 示 Quality factor. わ. Quality factor. 力損失∆p [Pa]. 3. Eq.(1-1). 用. 性能 う. 算出さ. 示. 指標.

(10) Table 1-1. Physical properties of nanofiber filters and a base filter. Fiber diameter,. Thickness,. df [µm] Base filter (BF). Packing density,. L [mm]. α [-]. 16. 2.1. 0.149. Nanofiber 1 (NF1). 0.68. 1.4. 0.035. Nanofiber 2 (NF2). 0.60. 2.5. 0.033. Nanofiber 3 (NF3). 1.10. 3.1. 0.029. Nanofiber 4 (NF4). 1.08. 5.5. 0.020. Nanofiber 5 (NF5). 1.10. 4.3. 0.014. q exp =. − ln P ∆p. Fig.1-3 能. (1-1). 50 nm. 良く. い. 50 nm. い. 必. 粒子. 性能. 良い. 積層さ. 粒子. いえ. い. い. 解明出来. Fig. 1-2. い. 積層. う 積層. 原因. い. 性. 捕集効率 性能. 良い い粒. 作製 範. い. Single fiber collection efficiency of sample filters. [7]. 4. 出現.

(11) Fig. 1-3. Quality factor of sample filters. [7]. (2) B. Maze, Maze, et al. (2007) [8] Maze 率. 関. 捕集効. 試験粒子. 元的. 層内. ョン x-y. 粒子 ンオ. Fig. 1-4. 200 nm. 繊維. 行. い. 面内. 粒子. 移動. ン. 軌跡. Fig. 1-4 軌跡. 示 動. 考慮 静. い. 次. 空気中. 粒 う. 粒子. 20, 30 nm 1 ms. い. Trajectory of 20 and 30 nm particles in the x-y plane within the first milliseconds of their travel from the origin,(0.0.0), in a stagnant air. [8]. 5. 間.

(12) う. ン. 動い. い. 粒子. Fig. 1-5. 入 Fig. 1-6. ョン結果 厚. び. そ. 力損失. 場合. 捕集効率. 各粒. 捕集効率. 示. う. 捕集効率. 繊維. 粒. 予測. 50, 100, 200 nm あ. penetrating particle size ; MPPS). く配列 行. い. 示. 一定. 昇. 規則. い 繊維. 変化さ. 繊維. さい. わ. 最大透過粒子. 微細化. 粒. 側. (Most 移動. い. Fig. 1-5. Simulation domain and boundary conditions. [8]. Fig. 1-6 Collection efficiency of filter media made of fibers 50, 100 and 200 nm. [8]. 6.

(13) (3). 実. く. 織 点. 性能. 関係. ン. 捕集特性. 関. 課題. 問題点 実験的. さ. い. あ. 積層 一方. 議論. 作. 作製さ. 過去. 報告 積層. 均一. い. そ. 分子. 粒子. 均熱. 発生. 捕集. オン. Wang & Kasper[9]. 影響. 繊維充填. 関. 資. 度 Vim. 跳. 得. 行わ. 現状. あ. 厚. 極. 薄. 均一性. 捕集. 形. さ. 変化さ 関係. い. 評. 考え. 既往研究. 返. 次式. 均一性. 検証. い. 量. 繊維表面. 繊維表面 動. 繊維充填. 積層. 捕集効率. 10 nm 粒子 粒子. 少. 積層. 高性能化. (1). 製品. 文献. 価. 1-2-2. 理論的. 考え. 基材 困. 向. 量産化. 1. 理由. 高性能化. 着特性. 起. 理論検討 理論 検討. 粒子. 理論的. 検討. え 12.  48kT  Vim =  2  3  π ρ p d p  k 粒子. 跳. T. ン定数 返. 起. 度 Vcr. 臨界. ρp. 温度. 粒子. (1-2). dp. 密度. 2. 次式. 粒. 表. う. え. B-H model.  A  Vcr =   2  πρ p Zd p  A. Hamaker 定数. Z. 粒子−表面間. 分. 12. (1-3). 距. あ. JKR model.  37 π 4 K + K 2 σ 5  p-s  s p Vcr =  3 5   ρp dp  . (. Ks. Kp. 壁面. 粒子. ). 縮弾性係数. 7. σ p-s. 1/ 6. 壁面. (1-4). 粒子. 付着エ. あ.

(14) Wang & Kasper Fig. 1-7. 結果 持. 計算 示. 算出. あ. 粒子 分子. 繊維表面. い. そ. 値. 跳. 確. 起. さい粒. 跳. Fig. 1-7. 粒. [10]. 起. 動. 度. い. 臨界 必要. 10 nm. あ. 結果. 予測. 熱. 縮弾性係数や付着エ. B-H model そ. 度. 報告. 着特性. 予測. 臨界. 起. 困. 繊維表面. 返. 粒子. 返. 求. 度 (B-H model 及び JKR model). 臨界. 材質. オン. 返. 度 範. 跳. 粒子. Guillaume Mouret い. 動. 1 ~ 10 nm. 粒. 研究 度. 均熱. 関. 議論や実験的. 使用. 検討. 付着エ. Wang & Kasper. 行わ. 推定 予測. 行. 粒. い. Comparison of mean thermal impact velocity and critical velocities derived from the JKR and B-H models. Note that the crossover occurs between 1 and 10 nm. [9]. (2). 粒子. 10 nm. オン. 粒子. 繊維表面 繊維表面. Ag 粒子や NaCl 粒子. 子 (粒. 分子. 2.5 nm ~ 20 nm) 見. い. 報告. 用い い. 着特性. 着特性 実験的. Heim[11]. 用い. SUS. 捕集効率 2.5 nm 8. 試験粒子. 実験的検討 検討 帯電 測定. 試験粒 無帯電 NaCl 粒子 結果. 跳. 返. Ude & de la Mora.

(15) [12]. エ. ン. 発生さ. ウ. 2 nm 程度. オン. 効. 物理的大. さ. あ. 分子. 報告. 持. オン. い. 分子. 分子量. あ. オン. 単一分子. 程度制御. 可能. あ. 子. Heim. [13]. あ. 酸化. ン ン WOx. ン 捕集試験. 集効率. 拡散. い. 透過率. 求 分子. Fig. 1-8. 理論. オン(THAB ions). ウ. 試験粒子 着特性. 検討. 一致. 報告. い. WOx 粒子. オン. 結果. 一致. 繊維表面. SUS ワ. 用い. 行い. ン. WOx 粒子. 行. Fig. 1-8 い. 跳. 返. 球形粒. 用い. 捕. THAB ions 回使用. 起. 求. い. い. 用. 粒子や 報告. い. Penetration of THAB ions and WOX with the electrical mobility distribution of the THAB ions. [13]. Lee [14] ン. (PEG)等. コ 試験粒子 検討. 行. ン. ウ. 分子. オン. SUS ワ Fig.1-9. オンや直鎖構造 エ. オン 9. エ. 発生さ. ン 分子. い. 捕集試験 試験粒子. 用い. 行い 求. 着特性 捕集効率.

(16) 結果. 示. 実験. 捕集効率. い. 繊維表面 様 論. 跳. 返. 起. 理論線 い. Fig. 1-9. 子. 範. そ. 研究. 結論付. い. 全. 分子. 粒子. 境界. 理論値 分子. オン. 粒子. い. 粒子. 関. 結. 粒. 性能評価. DMA. 式防 さい. 用. い. わ. 示さ. い. Rengasamy et al. [15] 使い捨. 実線. Single fiber collection efficiency through SUS wire screen. [14]. 用. 類. 単一繊維捕集効率. 固体粒子. く. (3). 求. 粒子. 4-30 nm. 分級. 捕集性能. 評価. 透過率. さ. 捕集. 粒子. 捕集. 拡散機構. い. 考察. 含. う い. い. 10. 5種. 単分散銀粒子. (Fig.1-10) 結果 値. 示. 示. い. 関係. あ. 検討. 報告. い. 理論的. 解析 熱. 粒. 行 発. 起.

(17) Fig. 1-10. Penetration of mono-disperse silver and NaCl particles through N95 respiratores from five manufactures at 85L/min. [15]. (3) 10 nm. 粒子. 捕集. 10 nm 跳 究. 返. 境界. 粒子. 研究[14]. 理論線 再検証. 多価. 詳細. 装置. 信頼性. 吸用保護具 吸 用保護具. 防 一定流量. 気. 伴う脈動流 評価. 行わ. 用い. 評価. 近. 研. 多価. 帯電. い. あ. そ. い. 評価. 国家検定試験. 従 う 11. 分子. 観点. 用い. Lee. そ 粒子. 実験. 及び帯電状態. 確立. 性能評価. 異. 可能性. 試験粒子. 気中. 装着. 一定流量. 含. 考え. い. 行わ. い さ. 着特性. 吸条件. 検討. 報告. い. 固体表面. 着特性. 求. 大粒子. 行い 粒子発生方法. 用. い. 帯電. 発生. 検証実験 検証. オン. 粒子. 捕集効率 エ. 関. 問題点等. 厳密. 発生さ Lee. 性能. 課題. 粒子 分子. エ. 1-2-3. 関. 捕集試験 行う必要. 関. あ. 既往研究. 表さ. う. ン. 実. 人間. 吸. 一定流量. 用 吸気. 試験. Jannsen et al. [16]. 実 N95.

(18) 12. 装着. 労働者. 防護率. Fig. 1-11. う. 吸. 数. 性能評価. 繰. 返. 行う. 評価. 試験. ン. い 再生. あ. 必要. Maria. 100. 値. 問題や高価. い さ. あ. 吸 実作業者. 人. 問題. 解決. 吸波形. 気. 吸用保護具 評価. 使用. ン. 数種類 害. 作業者. そ. い 12. 環境 複雑. 機械的 温湿度. 模擬 び. 評価試験. 装置. 吸 研. 気. 濃度. 装置. 多く. 一般的. 研究室内 適. 複. 比較. 要. 吸波形. 装着 ン. 吸. 吸波形. (Fig.1-12 Fig.1-13). 構築. く 実 吸. 用い. 人. 行わ. く. 労力. あ. 吸保護具. 被験者試験. 時間. あ. [17]. (ABMS). 調整. 被験者. 集. 問題 装置. 行わ. 取. 中. い. い. 多数. 性能. 防護性能. Probability plot of overall WPF distribution. 吸条件. 人. 波形. そ. Fig.1-11. 報告. 究. 計測. い. 吸模擬装置や ABMS. 実験的. 採. 考え 再生. 報告.

(19) Fig. 1-12. Schematic diagram of ABMS hardware system. [17]. Fig. 1-13. Breathing waveforms for test, medium work and heavy work. [17] . 被験者試験. 必要 比較研究 高度. あ. 防護性能評価 労力. 向. 吸 試. い. 要. 再現性. あ. 課題. 開発さ. い. い 特. 近. あ. 13. 効性. 吸 吸. 鋭敏. 示. くく 複数 機械的. 人 人. 得. 実. 人. 吸. 再生. 模擬 性能. 応. 電動. ン付. 評価 吸.

(20) 用保護具や 進. ン. 吸. 缶. い. 信頼性. 人. 1-3. 吸. 本研究. 本論文. 忠実. 吸用保護具. 用. 研究. 微細化技術. 繊維. 利用. 各章. 背. 既往. 進歩. 研究. 非常. 薄く. 延伸法. 捕集効率測定法. 経路内. 構築. 粒子. 人. さ. 研究目的. い. 述. 記述. 着目. 近. 高分子. 性能. 資. 及. あ. い. 測定機器. 粒子. 実験的. 目的. 捕集. 確定要素. 多い. 影響. 分子. 捕集. 研究. オン. い. 得. 粒子用. 粒子. 分子. 製造技術. 捕集性能. 粒子. 測定. 吸. 入力. 記録 再生. 吸. 気量. 忠実. 差. オ. 限 限界や. ウン拡散. 多い 本研究 荷電条件. 再生. エ 制御. 実使用. 実. 性能 用性. 確認. 検証 研究. 把握. 吸. 行. 総括 14. 吸. 装置. え う. 記録 吸. 再生. 可能 吸. 本研究. 解消. 吸条件. 行 果. 評価 さ. 課題. 実. く 本研究. 実験的. 開発. 気流再生時. 目的. 第5章. 第 2 章~. 実施. 第4章. 理論的. 目的. 因子. 積層型. 均一性. び. 領域. 発生. 行い. 開発. 課題. 3. 一般的. 期. 10nm 領域. 目的. 実験. あ. 微細. 高性能化. 実証. 決定. 研究目的. い. 困. 第3章. 報告. 最善. 性能. 解決. そ. い. 解明. 検討. 開発. 数百 nm. 繊維充填. 開発. あ. い. 注目さ. 均一充填. そ. 吸気量. 必要. 高性能化. 法や PTFE. ン. 外部. 装置. 課題. 伴い 繊維 開発. エ. 詳細. 行う. 使用. 繊維. 用い. 吸. 使用. 実施. 第2章. ン. 人. 高性能化及び新規評価技術. 研究. 第1章. 理論的. 搭載. 目的. い. 厚. 機能. 評価. 再生. 前述. 第 4 章. 知. 非定常流. 詳細. い. 過効率. 測定. 吸. 記述. 応用 過. い.

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(23) 第2章. ノ. 積層. 捕集性能. 影響. 2-1 緒言 用. 利用さ. 繊維. 微細化技術. 進歩. こ. 生. ン. 法や延伸法. こ. 圧力損失. さ. 繊維充填. 圧力損失. 次元的. ノ. 方法. 作製. ノ. 抜け 影響 ノ. い い. 均一. ノ. 本. 現状. 方法. 13-16). あ. 抄 法 ベ. 原料. 充填構造. 作製 行い 捕集性能. 堆積さ. 均一 あ. こ 方法. ノ 作製. 繊維 基材 可能性. あ. 本. 繊維充填 均一性. び. え 影響 実験的 理論的 評価. 過理論 粒子捕集機構. 主. こ. 均一 作製. こ. 2-2. ノ. 実現. 着目. い. こ. 問題 あ. ノ. 厚. 9-12). ノ. 繊維周. ン. う. 液 過法 重力 降法. 研究. 8). 高分. 用い. け. 減 期. い. 捕集効率. 積層. ノ 繊維. 作製 行わ 薄. 近. ノ. 基材. 厚. 高捕集効率. nm 以. 粒子 捕集効率 向. ノ. 本研究. 数. 1-7). い. さえ. 分子. 使用さ. 繊維. 研究開発 注目 集. あ. 繊維や. 織布や 金属繊維 作. 子繊維. 来有. い. こ. 捕集機構. 支配的. 大 さ. 決定さ. ン繊維. 持 微細繊維層. 粒子捕集機構. や充填. 均一性. 推定 用い 理論 基. 拡散 さえ. 17,18). 粒子捕集. 特. 条件. 粒. 高性能. 一方 影響. ン拡散 静電気力 過 度 捕集媒体 繊維. 圧力損失 高捕集効率 実現. こ. い. 拡散 さえ. う 繊維層. え. こ. い 繊維 均一 充填さ 実. 重力. 過特性 推定法. 17. 知 ン い 述. い い. 13). 効果. 繊維. 本節 19)(FMF). 分散. 捕集性能 及び FMF.

(24) 2-2-1 単一繊維 過理論 様々 ン. あ. ン状 分け. 的大 いこ. 部構造. 一般的 繊維層. 空間率 高. 個々 繊維 集 体 考え. 織布. 求. 単一繊維捕集効率 η. 粒子 捕集体. 全体 捕集効率 E. こ 捕集効率 E. 全体. 状. 繊維間 距離 比較. 繊維 単独. 単一繊維 捕集効率 η. 働 推定. 積層状. 関係. Eq. (2-1). う. え. ln. Cout 4 α L = ln(1 − E) = − η Cin π (1 − α ) d f. Cin. ここ. 厚. 2-2-2. df. 繊維. (FMF) 対. 直角. 過理論 こ. µm 以. 影響. Fig. 2-1. 本研究 さえ. 過特性理論 18,19) Fig. 2-1. ン FMF. 基. 示. う. 均一. 充填さ. 繊維. い 構築さ. 90 %程度 捕集効率 示. 分散 あ. 充填率 L. あ. (FMF). ン. 来. 出口濃度 α. 入口濃度 Cout. ン. 流体 流. (2-1). い. 適用. 繊維 こ. こ. 対. 少 い. 均一. FMF. 繊維. 多少 充填 こ. あ. 従 10. や繊維. 出来. Photograph of a fan model filter (Kirsch and Stechkina(1978)).. ン 拡散-さえ. 粒子 捕集 対象 領域. い. 支配的 捕集機構 拡散. け 単一繊維捕集効率 推定式. 8) 表さ. 18. Eqs. (2-2) ~ (2-.

(25) =. +. = 2.7. +. (2-2) (2-3). =. 2 1+. ln 1 +. − 1+. +. (2-4). = 1.24. = =. (2-5). !. (2-6). d". (2-7). d. # = −0.5lnα + α − ηf. ここ. &' (. FMF. −(. (2-8). 単一繊維捕集効率 あ 拡散 さえ. 単一繊維捕集効率 表 表. Peclet 数 R. Pe. い. 拡散 さえ 同時 作用. 生 Kf. さえ. 相乗効果. 桑原 水力学因子. い 一方 高性能. 部構造(繊維. 繊維. 0.3 µm. 捕集効率. 微細. 分布. 繊維充填. FMF. 分散 影響 考慮. =. ,. 2 1+. 1 + 0.39 # ln 1 +. = 1.24/# 0. # = −0.51+ 2. &. 3. #+. − 1+. +. &. 4 − 0.52 + 0.64 2. 3. ). 均一性. 拡散. う 提案. 高い 変化. Kirsch. 8,17,18). び拡散 さえ. い. (2-9) + 2.86#+. 4 + 5 21 −. &. (2-10) (2-11). 3. 4 #+. (2-12). 6. (2-13). ここ. α. 考慮. 水力学因子 Kn. 充填率 σ. 繊維表面. Fig. 2-2. 大. さえ. #+ = !. こ. 極. 効果 発現. 単一繊維捕集効率推定式 次式 = 2.7. 99.97%以. 粒子 対. 微細化 伴い 繊維表面 流体. 効果 繊維. τ. 効果. う 繊維. Knudsen 数 λ 気体. 係数 繊維. 分散 Kf. 繊維. あ. 均一. 充填. 100, 300 nm. 仮定. 均自 行程 df. τ=1.43. FMF. 19. 粒. 分散 繊維系. あ け. 場. 繊維. 対. 捕集効率. 推定可能. 理論単一繊維捕集効率 示.

(26) u =0.05 m/s α= 0.1. df =100 nm. df =300 nm. Particle diameter, dp [nm] Fig. 2-2. Fig.2-2. Single fiber collection efficiency of nanofiber (100 nm, 300 nm).. 分. け. う. 繊維. 最大透過粒子. 微細化さ. (MPPS). 繊維 微細化. 2-2-3 実 実. 粒. 側. 捕集効率 向. 移動. 単一繊維捕集効率 増加 い. こ. ノ. 有効 いえ. 圧力損失 推定 け 圧力損失 推定. 性因子δ いう無次元数 考慮 本報. こ. 均一性因子 δ. い. こ. FMF. Eq.(2-14) 近似式 あ. Kirsch and Zhulanov(1978)8) 充填 実. 圧力損失 実 こ 近似 妥当性. ∆9. 7 = ∆9:. 圧力損失 推定 行 圧力損失 比 い. Appendix A. (2-14). 20. 均一 い. 次式 表 記述.

(27) ∆Pf. ここ. 圧力損失 ∆Pr. FMF. 圧力損失ΔPf. FMF ∆. = ;<=1. ;=. ,. 実. 圧力損失 あ. Kirsch and Fuchs(1968)17). 考慮. 次式 表さ. (2-15). (>. (2-16). 無次元抗力 µ 流体. F. ここ. 度 u. 度 l. 過. 単 面積あ. 総. 繊維長さ あ 以. 補正 行うこ. 実. 際. 圧力損失 推定. こ. け. ノ. 基材 堆積さ. ノ. 懸濁液. 厚さ 堆積さ. 2-3-1. ノ. 本実験. こ. 濃度. こ. 作製 行. 調整. こ. 既知量. ノ. SEM 像. 二. あ. 程. 示. あ こ 均繊維. こ 分. ン(PP) SEM 像. 繊維. こ 本実験. 以. Eq.. 求. d fg84.13. (2-17). d fg 50. d f = d fg50 exp(0.5 ln2 σ g ). 真. 方法. ノ. 除電. Fig. 2-3. さ. dfg. こ. 繊維 Code100(Johns Manville 社). 極細 ン. (2-17)及び Eq.(2-18)式 用い. ここ. ベ. 及び基材. 均一. σg =. ノ. 基材. 用い. 抄 法. 可能 あ. 積層さ. 用い. 方法. 作製. 液 過法 重力 降法 採用. 度. 均一性因子 着目. 可能 あ. 2-3 試験用 ノ 本研究. 構造 特. 幾何 均 繊維. (2-18) あ. 幾何 均. 500 本以 計測 求. 21. SEM df84.13. 繊維 写真 撮影 繊維. 写. 篩い 分布 対数確率.

(28) ッ Code100. こ. 繊維 分布. び PP. 均繊維. Fig. 2-4. 繊維 分布. 0.35 µm. 繊維. 3.06µm 幾何標準偏差. 均繊維. 作成. 取 示. 1.29. Code100. こ 1.63. 分散 幾何標準偏差. こ. あ. 基材. あ. (b). (a). SEM images of (a) Code100 and (b) Polypropylene filter.. Undersize fraction, u(df) [%]. Fig. 2-3. PP filter. Code100. Fiber diameter, df [nm] Fig. 2-4. こ. う. Fiber size distributions of Code100 and Polypropylene filter.. 物性値. 試験用. ノ ノ. 基材 作製 行. 22. ン. 組. わ. こ.

(29) 2-3-2 湿式法 (a)液 液 過法 液. ン 試験用. 過法. 作製. ノ. Code100. 濃度 7.5 g/L. ノ. 層 形成さ 直. 作製 物性 評価. 水. 懸濁さ. 液. こ. 積層さ. SEM 像. 表面. 6 時間乾燥さ. 付い い い. 示. 目付 増加. Code100. 最 多い. ノ. 過有効面積 一定量積. 試験用. ) 作製 行. ここ. 繊維. Code100 表面 見. (10 cmHg) Illustration of the liquid filtration process. 23. こ Code100. わ. Fig. 2-5. 方法. 基材 表面. 10 cmHg. 積層量 最 少 い. Code100. こ. W=1.45 7.15 12.4 28.3 g/m2. (以後 Sample A B C D Fig. 2-6. 示. 引 過. 引 過圧力. 量 (W [g/m2]). ノ. 種類 試験用. ン. PP. う. 作製後 75℃ 恒温槽. 層さ. 真空. こ 際 真空 ン. 47 mm. Fig. 2-5. 作製方法. 4. 試験 細い繊維. 堆積量 増え い こ.

(30) Sample A. Sample B. (W=1.45). (W=7.15). Sample C. Sample D. (W=12.36). (W=28.32). Fig. 2-6. 4 種類 試験用. こ. 述. 特. 均繊維. 対数透過式中 物性値 あ こ. ここ. 厚. df. 均繊維. 作製. (PEACOCK, 充填率α. 次式. 算出. @. (2-19). A!B C. ン株式会社製) ds. ρCode100= 2,400 kg/m3. こ. い. 分布 比 液 過. い 表面 積層. 重さ L ) 密度. 繊維材質(. あ. 一致. Code100. Code100. 測定. 面積 ρ. 製作. 量 多い Sample C. Code100. け こ. L. 均値 用い. 電子 秤(. 抄. 示. 透過率試験 行う前. L 充填率α 計測 重要 あ. 20 回計測. Code100 層 厚. い. 後述. Table 2-1. Model G-6C). wf. 求. 重要 あ. 厚 物性値. Fig. 2-7. 繊維 分布. 方法. 物性値 知 こ. ?=. SEM images of four filters.. 積層. こ. 一方 抄 量 少 い Sample A. わ. 幾何標準偏差 値 い. ン. Sample D. 繊維. さ. 細い繊維 透過 い 作製. い 300 ~ 400 nm. 均繊維 い こ. 24. 繊維. わ. 幾何標準偏差. 若. Sample B. 大側 あ ノ. 考え 基材.

(31) Undersize fraction, u (df) [%]. Bace filter. Fiber diameter, df [nm] Fig. 2-7. Fiber size distributions of the four filters by liquid filtration.. Table 2-1 Properties of test filters and Code100. Fiber diameter,. Mass of. Geometric. Thickness,. Packing. df [µm]. glass fibers. standard deviation,. L [µm]. density,. [g/m2]. σg [-]. α [-]. Base filter. 3.06. -. 1.29. 294.6. 0.113. Code100. 0.35. -. 1.63. -. -. Sample A. 0.47. 1.45. 1.31. 13.8. 0.042. Sample B. 0.44. 7.15. 1.25. 39.7. 0.072. Sample C. 0.38. 12.36. 1.71. 50.2. 0.089. Sample D. 0.29. 28.32. 1.72. 125.8. 0.090. 25.

(32) (b)重力 重力 降法. 試験用. 重力 降法 材. ノ. 作製方法 Code100. 入. さ. こ. 付い い い い こ. ここ. こ. Code100. 物性値 抄 量 関わ こ. 液 過. う 重力 降法 用い 場 表面 積層さ. Code100. 述. 繊維 分布 異. 方法 ン. 重力 降. 繊維. 均繊維. 求 Code100. 300 ~ 400 nm 確認出来. Illustration of the gravitational settling process. 26. 目 (以後 Fig. 2-9. 示. 細い繊維 表面. 見. 繊維 分布. 細い繊維 抜け. 作製 可能 あ こ. Fig. 2-8. ノ. SEM 像. 試験. 基. 12 時間乾燥. 4 種類 試験用. 4 種類 試験用. こ. こ 方法. 積層さ. Code100. 目付 増加. 分. 示. 75℃ 恒温槽. 堆積量 最 少 い. 示. 材. 作製 行. ) 作製 行. 液 過 時 同様. こ. 液 浸. W=1.63 6.60 11.80 28.62 g/m2. Sample E F G H. 示. Fig. 2-8. 水 懸濁さ. 試験用. 付(W [g/m2]). 向. 作製. Fig. 2-10 Table 2-2. 結果 分布 い ノ. 同 傾 あ 基.

(33) Sample E. Sample F. (W=1.63). (W=6.60). Sample G. Sample H. (W=11.80). (W=28.62). Undersize fraction, u (df) [%]. Fig. 2-9. SEM images of four filters.. Bace filter. Fiber diameter, df [nm] Fig. 2-10. Fiber size distributions of the four filters by gravitational settling.. 27.

(34) Table 2-2 Properties of test filters and Code100. Fiber diameter,. Mass of. Geometric. Thickness,. Packing. Df [µm]. glass fiber. standard deviation,. L [µm]. density,. [g/m2]. σg [-]. α [-]. Base filter. 3.06. -. 1.29. 294.6. 0.113. Code100. 0.35. -. 1.63. -. -. Sample E. 0.48. 1.63. 1.67. 14.5. 0.060. Sample F. 0.44. 6.60. 1.65. 40.3. 0.070. Sample G. 0.33. 11.80. 1.71. 89.9. 0.074. Sample H. 0.32. 28.62. 1.60. 189.7. 0.086. (c) 積層. ノ. 本研究. 膜厚 ノ. 重力 降法 着目. 積層方法 行. こ. 物性 中 重要 因子 あ. Code100. 膜厚. 目付 対. 厚. 目付 対 場. 比例. 材 部. 表面 積層 堆積 いこ. こ. 厚. 場. 比例的. ノ. 引 過. 力 加え. う 作製 捕集性能 実験的. 重力 降法. C 及び D 用い. 圧力損失. 理論的 評価. 28. い こ び. 異. 分. こ. ノ. 実際. 厚. 分 膜. い いこ. 考え. 引 過. 高さ方向 厚 積層さ. 示. ノ 増加. 起因. ン. ノ. 液 過法 作製. 引 過 行うこ. 一方. 検討. Fig.2-11. ッ. ノ 分. 際. 程度変化. 液 過 際. 基材繊維. G 及び H. 膜厚. 分 膜厚 目付 対. あ. 液 過法. 捕集 実験. 作製方法 相違. い こ. ノ こ 相違. 後 行う. ノ. 重力 降法 作製. 抄 法 ベ. 基 基材. 力. Fig.2-11 わ. ン 次節. 捕集効率 測定 行い.

(35) Fig. 2-11. Relationship between mass of glass fiberst and thickness of nanofiber.. 29.

(36) 2-4. ン. 圧力損失測定. 均一性因子 評価. 2-4-1 実験方法及び条件 前節. 2 種類。液 過法 重力 降法) 方法. 明. Fig. 2-12. 圧力損失測定経路 こ. 示. ここ. 0.05 ~ 0.15 m/s. 過 度. 流部. 変化さ. testo 510). 差圧計(株式会社. 作製. 試験用 ン. 流量. 実験 行い. 調整. 圧力損失. 測定. ɸ47 u : 0.05 ~ 0.15 m/s. Fig. 2-12. Experimental setup for measuring pressure drop of filters.. 2-4-2 試験結果及び考察 。a)液 。a)液 過法 液. 作製. 過法. 作製. ノ. 積層. 試験用 試験用. い. 抄 量 増加. Sample C(W=12.36 g/m2) 均一充填 仮定 Fig. 2-14. 較. あ こ. 示. い. 7.3. 対. ノ. 層 (FMF). ン. いこ. わ. 均一 充填さ. い. 30. こ あ. い. こ. 圧力損失∆PNF. こ 分. 2-2-3 節. け 理論圧力損失 比. 理論線 あ ここ. 示. ッ. 圧力損失 高. 中 破線 均一充填 場. 実験値 圧力損失 均一性因子δ. 際. Fig. 2-13. 圧力損失測定結果. 圧力損失 抄 量. 各 過 度. 示. 圧力損失. 理論線 実験値 比較. Eq. (2-14). 求. 圧力損失. 7.3 分. 1.

(37) Pressure drop, ∆PNF [Pa]. 500 0.05 m/s 0.10 m/s 0.15 m/s. 400 300 200 100 0 0. Fig. 2-13. Fig. 2-14. 10 20 30 Mass of glass fiber, ∆W [g/m2]. Pressure drop of sample test filters made by liquid filtration.. Comparison of experimental pressure drop with theoretical one for Sample C.. 31.

(38) 液. 過法. 結果 行. 作製. Fig. 2-15. ン. 示. 推定線 あ. 圧力損失 Eq. (2-14) 用い. 中 実線. 過 度 対. ッ. 均一性因子 δ. 補正. 均一性因子 δ. 抄 量. 7 ~ 10 程度. わ. Pressure drop, ΔPNF [Pa]. 600 A(W=1.45). 500. B(W=7.15) C(W=12.36). 400. D(W=28.32). δ = 10.51. 300 200. δ = 7.34 δ = 6.48. 100. δ = 7.18. 0 0. 0.05 0.1 0.15 Filtration velocity, u [m/s]. Fig. 2-15. Pressure drop of Sample A,B,C,D.. 32. あ こ.

(39) (b) 重力 降法. 作製. 重力 降法. 作製. 液 過法. 度. 同様 あ. ノ 均一性因子 δ. 求. 液 過 作製. 重力 降法. ン. 均一 積層. ノ. 重力 降. Fig. 2-16. 作製. FMF. け. 均一性因子 補正後 圧力損失 示. 重力 降法. 均一性因子. 作成 際 液 過法. う. い わ. 理論圧力損失 過. 度 対. 引. さ. 力. Pressure drop, ∆PNF [Pa]. 1000 0.05 m/s 0.10 m/s 0.15 m/s. 600 400 200 0 0. Fig. 2-16. 10 20 30 2 Mass of glass fiber, ∆W [g/m ]. Pressure drop of sample filters made by gravitational settling.. 33. 2~. 値. 考え. 800. 各. 均一性因子 δ. い. 試験用. こ. 圧力損失. 場. い こ. 圧力損失∆PNF. 示. 積層. 圧力損失 高 層. Fig. 2-17. ッ 5 程度 あ. 圧力損失測定結果. 抄 量 増加. 各試験用 比. 試験用. ッ. い. 圧力損失. 作製. 抄 量 対 過. 試験用. 繊維.

(40) Pressure drop, ΔPNF [Pa]. 800 700. E(W=1.63). 600. G(W=11.80). 500. H(W=28.62). F(W=6.60). δ = 5.22 δ = 2.93. 400 300. δ = 2.46. 200 100. δ = 3.72. 0 0. 0.05 0.1 0.15 Filtration velocity, u [m/s] Fig. 2-17. Pressure drop of Sample E,F,G,H.. 34.

(41) 2-5. ン. 捕集効率測定. 本節 率. 液 過法. 測定. い. び重力 降法. 作製. 試験 ン. 捕集効. 明. 2-5-1 実験方法及び条件 実験方法及び条件 本実験 使用 セ. ッ. 241. 放射線源 用い こ. 希釈. 後. 10 ~ 200 nm. 粒. Am 放射線源. DMA(Differential mobility analyzer, TSI inc.) 241Am. 示. 理化製作所 ARF-30K). 電気管状炉(. NaCl 粒子. 発生さ. Fig. 2-18. 実験装置. 得. ホ. 用い. 単分散粒子. コ. 中和 子. 入. こ. ン. 場. 03B) 用い. 粒子計測. 経路. 壁面. Cblank. 変化さ. 挿入. い い. ホ. 測定. 経過 伴い濃度 変動. こ. さ. い ホ. い いホ. 測定. 挿入さ. 各粒. N. ∑ Pa v e ( d p ) =. ここ. N. n=1. 対.  1 − . 透過率 Pave. (C. 全. b la n k , n. 同. 示. う. Eq. (2-20) 用い 求. (2-20). N. 35. い. N=4. 示. い わけ. 粒子個数濃度 Cfilter Cblank. 本実験. Fig. 2-18. け 粒子個数濃度 Cfilter. 出口. Table 2-3. 際. 挿. f ilt e r , n. 透過率 測定回数 あ. 粒. 評価. 形状.   + C b la n k , n + 1 ) . 2C. 放射線源. こ 場. 透過率. え 可能性 考え. あ. 試. (SEC-510 STEC Inc.). 試験粒子 濃度 常 安定. 時間. 241Am. 入. ノ粒子. ホ. 入さ. NaCl 粒子. 範. あ. OPC(Optical Particle Counter RION KC-. 並列 接続. ここ. 200 ~ 500 nm. コン. 拡散 着 影響. う 入. 範. 再度. 凝縮核計数器. ホ あ. 過 度 調整. 用い 行い 0.05 ~ 0.15 m/s. 多分散. 後. ン. 捕集部. 分. 粒. 発生. 学式. 静電分 器 あ. 単分散 無帯電 試験粒子 清浄乾燥空気 混. 清浄乾燥空気 混 希釈. 計測. 試験粒子. 蒸発凝縮法. 衡帯電状態 荷電. CPC(Condensation Particle Counter, TSI inc.) 用い 験粒子. 用い. 範. あ. 挿入 交互.

(42) excess aerosol. Fig. 2-18. Schematic diagram of experimental setup for determining particle collection efficiency.. Table 2-3 Penetration measuring method 1 Cblank Cfilter. 2. 3. 4. 5. Cblank,2. Cblank,1 Cfilter,1. 6. Cblank,3 Cfilter,2. 8. Cblank,4 Cfilter,3. 36. 7. 9 Cblank,5. Cfilter,4.

(43) 2-5-2 実験結果及び考察 液 過及び重力 降法 0.15 m/s) 粒 液 ッ. 対 過. 作製. 100 nm 程度 若. FMF. >. (&A. & !. D. 減少. 傾向 一致. 単一繊維捕集効率 ηf. 最 D. 中 実線 均一性因子 δ. 単一繊維捕集効率 ηr. 除. こ. Eq. (2-22) 示. H. (2-22). 実験値 理論値. 一致. 捕集効率 補正 あ 程度妥当 あ こ. い因子. 作製. 抜け. い. 重力 降. 液. 過. 減. 繊維充填 推定さ. 37. 均一性 10 nm. 微. 均一性 δ. け. う 傾向 重力. 透過率 均一性因子. 考え. こ. 同様 あ. 作製. 作製. い こ. 分. こ. 影響 あ. 作製方法 替え 方. 抜け 影響. う 高. え. 度 変化さ. こ. 透過率. 抜. (2-21). 透過率 実験値. 補正. 中. 理論線 あ. 理論線 実験値 比. 粒子. 示. 示. 7. = EF G−. 因子 δ. 明. 200 nm 程度 最 抄 量 高い ン. う 補正 行い こ 補正後 算出. い. 抄 量 増加. Fig.2-2 得. 対数透過則 代入. 過. A. ン. さ. Eq. (2-21). こ. (u=0.05 m/s). 試験用. い. Eqs. (2-9) ~ (2-13). =. Figs. 2-19 ~ 2-21 及び Figs. 2-22 ~ 2-24. 結果. 実験値 あ. 抄 量. 透過率 ( 過 度:u = 0.05, 0.10,. 試験用. ッ. 各試験用. 大透過粒. D. 作製. さ. 降法. いこ 膜厚. 分. 厚いこ.

(44) 1. 0.05m/s. A(W=1.45) B(W=7.15). Penetration, P [-]. C(W=12.36). 100-1 100-2 -3 10 10 0 -3. -4 10 0 0.01. Fig. 2-19. D(W=28.32). 0.1 1 10 Particle diameter, dp [μm] Particle diameter, dp [μm]. Penetration of NaCl particles through sample A,B,C,D.(u=0.05 m/s). Penetration, P[-]. 1. u=0.10m/s. 100-1 100-2 100-3. A(W=1.45) B(W=7.15) C(W=12.36) D(W=28.32). 100-4 0.01 0.1 1 10 Particle diameter, [μm] Particle diameter,dp dp [μm] Fig. 2-20. Penetration of NaCl particles through sample A,B,C,D.(u=0.10 m/s). 38.

(45) Penetration, P[-]. 1. u=0.15m/s. 100-1 -2 10 0. 10 0-3 -4 10 0 0.01. Fig. 2-21. A(W=1.45) B(W=7.15) C(W=12.36) D(W=28.32). 0.1 1 10 Particle diameter, Particle diameter,dpdp[μm] [μm]. Penetration of NaCl particles through sample A,B,C,D.(u=0.15 m/s). Penetration, P [-]. 1. u=0.05m/s. E(W=1.63) F(W=6.60) G(W=11.80) H(W=28.62). 100-1. 100-2. 100-3. 100-4 0.01. 0.1. 1. 10. Particle diameter, dp [µm] Fig. 2-22. Penetration of NaCl particles through sample E,F,G,H.(u=0.05 m/s). 39.

(46) Penetration, P[-]. 1. u=0.10m/s. E(W=1.63) F(W=6.60) G(W=11.80) H(W=28.62). 100-1. 10-1. 100-2. 100-3. 100-4 0.01. 0.1. 1. 10. Particle diameter, dp [µm] Fig. 2-23. Penetration of NaCl particles through sample E,F,G,H.(u=0.10 m/s). Penetration, P[-]. 1. u=0.15m/s. E(W=1.63) F(W=6.60) G(W=11.80) H(W=28.62). 100-1. 100-2. 100-3. 100-4 0.01. 0.1. 1. 10. Particle [µm] Particle diameter, diameter,,ddpp [μm] Fig. 2-24. Penetration of NaCl particles through sample E,F,G,H.(u=0.15 m/s). 40.

(47) 2-5-3 PAN. ノ. 比較. 既往 研究 16) 報告さ. 本節. (PAN) ノ PAN. 本研究 作製. ノ. (Sample A) 物性値 示 繊維充填量(目付). ノ. 液 過法. こ 表 示. う. Sample A. う. 作製. PAN. 0.042. ノ. ノ. Sample A. 作製. 繊維充填量 同. 因子 影響. 比較 行う Table 2-4. ノ. 比較対象. 本研究. 0.42. 充填率. ン 法 作製さ. 繊維 PAN. 同様 あ. 約 10 倍高. い. ここ. 際 単一繊維捕集効率 繊維 充填構造や 均一性 変化. 検討. Table 2-4 Properties of filters. Weight,. Fiber diameter,. Packing density,. W [g/m2]. df [μm]. α [-]. Sample A. 1.45. 0.47. 0.042. PAN. 1.48. 0.36. 0.42. Sample. Fig. 2-25. PAN. ッ. あ. 方. 示. 実験値 比. い. こ. 理論的. 値 あ こ PAN. わ. 過 度 u=0.05 m/s. 層出来 い. 作製. 方 あ. Sample A. あ. 考え. 41. 均一性因子 δ δ. Sample A. 程度. 厚. 充填率 ッ. こ 傾向. ノ. 圧力損失. 仮定. 捕集効率. 求. 5 Pa 3 Pa. 捕集効率 高い け. FMF. 推定さ. あ. 場. 対. 均一充填 時. 捕集効率 高いこ 方. 粒子. い. 圧力損失 測定結果. 約 9 倍程度大. 過法. 均一 充填さ. PAN. PAN. 定線 実線 い. 破線. 単一繊維捕集効率 理論線 あ. 高い PAN. Sample A. 2. 中. 拡散 さえ. 単一繊維捕集効率 η. Sample A. ノ. 本研究 いこ 持. 補正. 次元的. 推. 圧力損失. 作製 わ. 66. ノ こ. 構造. 液 繊維. 積.

(48) dp Fig. 2-25. Single fiber collection efficiency of PAN filter and Sample A.. 42.

(49) 2-5-4. ノ. 液. 過法. 26. 積層. び重力. 単一繊維捕集効率. 降法. 作製. び Fig. 2-27. 因子 δ. い いうこ う. い. 推定線. 補正後 い. 液 過. び重力 降. こ こ. 抄 量. 2 ~ 5 程度. い. あ. 適. 手法 あ. こ. 破線 実線. 均一性. 抄. 若 理. 量 増加. 同様 捕集効率曲線 単一繊維捕集効率. 堆積. 3 次元的 厚. 液 過法. あ. 条件. 実験値. 繊維 方向 積層さ. い こ. 予想さ. 均一性因子 約 7 ~ 10 重力 降法. い. 2. 積層. 方法. 3 次元的. ノ. 考え. Single fiber collection efficiency, η [-]. B(W=7.15) C(W=12.36) D(W=28.32). 1. 0.1. 0.01 100. 1000. Particle diameter, dp [nm] Fig. 2-26. い 示. A(W=1.45). 10. 変わ. Fig. 2-28. 100. 10. Fig. 2-. 単一繊維捕集効率. 2. こ. 繊維堆積層 構造 保. こ. 試験用. 補正前 補正後 各. 論捕集効率 増加. 影響. Single fiber collection efficiency of sample A,B,C,D.. 43.

(50) Single fiber collection efficiency , η [-]. 100 E(W=1.63) F(W=6.60) G(W=11.80). 10. H(W=28.62). 1. 0.1. 0.01. 10. 100. Particle diameter, dp [nm] Fig. 2-27. Single fiber collection efficiency of sample E,F,G,H.. Fig. 2-28. Illustration of nanofiber layer.. 44. 1000.

(51) 2-6 結論. 本研究. 捕集性能 向 さ. 程度 厚さ 基材 価. 以. 堆積さ. 1.. 得. ノ. こ. 液 過法. 抄 法 ベ. 積層さ い. 試験用. 理論的 評. 繊維. 測定. 細い線 液 過時 基材繊維. 繊維 分布 比. 若 微 繊維 側 300 ~ 400 nm 程度. 均繊維. ノ 作製. 膜厚 測定 比. こ. 膜厚 薄. 抄 時 圧力 加え こ あ. 行. ン. ノ. 作製. 試験. 降法. ン(PP) 作製. 液 過法 重力 降法. 表面 積層. 作製. 液 過法 重力 降法. 抄 量 少 い範 Code100. い. こ. ノ. 液 過法 方 重力 液 過法. 基材 部. ノ. 堆積. い. 考え. 試験. 捕集性能 評価. こ. 試験. 圧力損失 測定値. 比較 行い. NaCl 粒子 用い. 捕集試験 行. 量 増加 伴い 捕集効率 い 算出. FMF. 昇 関. 均一性因子δ. 圧力損失. 結果 液 過法 約2~5. い. 求. 捕集効率 推定. い. こ. 各. 作製方法. 可能 あ. 45. 圧力損失測定. 理論線 実験値 傾向 補正. 抄. 各試験用. 理論単一繊維捕集効率 補正 行. 均一. あ. い 傾向 見. 均一性因子 こ. (FMF) 理論圧力損. ン. 均一性因子δ 算出. 性因子 約 7 ~ 10 重力 降法. 4.. 捕集特性 実験的. 繊維(df = 0.35 µm) 基材. 抜け. 失. あ. 主 知見. 積層方法. (df = 3.06µm). 3.. ノ. 作製. Code100. 2.. 目的. 作製. 本研究. 試験用. こ. こ. ノ. 一致.

(52) PAN 5.. ノ 抄. 比較. 量 同. 液 過法. 作製. 捕集性能 比較 行 単一繊維捕集効率 堆積. 示唆. 堆積 6.. 過法 こ. 圧力損失 方. 高いこ. わ. PAN. う 二次元構造. 次元的 厚. 66. 液 過法 比. 持. 約 10 倍程度大. 捕集性能 高. 単一繊維捕集効率 堆積量 依存 ノ. 次元的 液. 作製. こ. 堆積構造. ン. 作成. 7.. 液 過. い. ノ. 各. こ. 均一性因子. 繊維充填 均一. PAN. 試験用. 一致. 次元的 厚 方向 積層さ. ノ. 積層さ. び重力 降法 適 捕集性能 向. 手法 方法 あ 見込. 46. い こ. 今回 わ. 均一性因子 比較的大 今後. 均一. い 作製.

(53) Appendix A. 常圧. け 圧力損失 8). Kirsch. Kirsch. 8). う. ン. 比. 定義. 求. 均一性因子 差 関. 圧力損失 測定. い. 検証実験. 繊維充填. 無次元抗力 Ff. Kn=0. 無次元抗力 Ff. ン. Ff =4π[ 0.5lnα 0.52+0.64α]. Kirsch. 20). 1971. 関係 式(A-3). 1. 1. FMF. (A-2). Kn=0. 対. え. こ. け 無次元効力 F0. 式(A-3) 同様 式(A-4) 提案. 当. 圧力損失 測定 こ. け. Ff. δ. 求. HEPA. 式(A-4) 大気圧. 結果. Table A-1. F. こ. 7 torr. 1. P. 関係 求. 得. 行. 研究. 抜粋 Kirsch. 圧力損失 減圧条件 測定. け 実 示. Jia21. δ=1. い. 1. F0. 異. 繊維. 方法 求. 絶対圧力 P. 実. 今回 実験 使用. 様. Kirsch. 実. Jia. 760 torr. い. (A-4). 求. 外装. け. (A-3). 均一因子δ. P 1=0. あ 圧力. 示. 1.43 (1-α)δ1/2Kn/4π. 変化さ. 比較. 式(A-2) 表さ. 1. い. 式(A-1). 直線. 無次元抗力 F0. け 実. τ(1 t2/3)Kn/4π. 実. F 1=F0. 式(A-1). (A-1). ここ. F 1=F0. い. 均一性 示 指標. δ=Ff / F0. F. 均一性因子. 均一充填 圧力損失 Kirsch. こ. 47. 求. 同. 大気圧 Fr. 均一性因子. 比 取 6.53 常圧. δ.

(54) 実験的 求. 均一性因子. 7.63. 近い値. こ. 確認. Table A-1 Comparison of inhomogeneity factor (Ff/Fr) and degree of un-uniformity by Kirsch et al.(1973)3) Degree of Dimensionless. Inhomogeneity. Dimensionless Non-uniformity by. Sample. Glass fiber A. force of FMF. force at Kn=0. factor, Ff/Fr. Kirsch et al. Ff [-]. F0 [-]. δ = Ff/Fr [-]. 10.72. 1.64. 6.53. 48. δ [-] 7.63.

(55) Literature cited. 1) Albert Podgorski, Anna Balazy, Leon Gradon, “Application of nanofiber to improve the filtration efficiency of the most penetrating aerosol particles in fibrous filters,” Chemical Engineering Science, 61, 6804-6815, 2006 2) B. Maze, Vahedi Tafreshi, Q. Wang, B.Pourdeyhimi, “A simulation of unsteady-state filtration via nanofiber media at reduced operating pressures,” Aerosol Science, 38, 550-571, 2007 3) Barhate, R. S, Loong, C. K., and Ramakrishna, S, “Preparation and characterization of nanofibrous filtering media,” Jounal of Membrane Science, 283, 209-218 4) Jing Wang, Seong Chan Kim, David Y.H. Pui, “Investigation of the figure of merit for filters with a single nanofiber layer on a substrate,” Aerosol Science, 39, 323-334, 2008 5) Ki Myoung Yun, Adi Bagus Suryamas, Ferry Iskandar, Li Bao, Hitoshi Niinuma, and Kikuo Okuyama, “Morphology optimization of polymer nanofiber for applications in aerosol particle filtration,” Separation and Purification Technology, 75, 340-345,2010 6) Chi-Ho Hung and Wallace Woon-Fong Leung, “Filtration of nano-aerosol using nanofiber filter under low Peclet number and transitional flow regime,” Separation and Purification Technology, 79, 34-42, 2011 7) R. S. Barhate, Chong Kian Loong, Seeram Ramakrishna, “Preparation and characterization of nanofibrous filtering media,” Journal of Membrane Science, 283, 209-218, 2006 8) Kirsch, A.A. and Stechkina, I.B and Fuchs N. A. “Effect of gas slip on the pressure drop in a system of parallel cylinders at small Reynolds numbers,” Karpov Institute, Moscow, USSR. 1971 9) S. Nakano, Y. Hikashiyama, “Nano Fiber Manufacture Technology and the Example of Use Using the Electrospinning Process,” SEN’I GAKKAISHI, 66,12-20,2010 10) Ki Myoung Yun, Christopher J. Hogan Jr, Yasuko Matsubayashi, Masaaki Kawabe, Ferry Iskandar, Kikuo Okuyama, “Nanoparticle filtration by electrospun polymer fibers,” Chemical Engineering Science, 62, 4751-4759,2007 11) 谷垣昌敬, 奥 泰弘, “延伸法. PTFE 膜. 構造制御 機能,” 日本膜学会, 26, 141-. 147, 2001 12) Ellison, C. J., Phatak, A., Giles, D.W.,Macosko, C. W., and Bates, F. S., “Melt blown nanofibers: Fiber diameter distributions and onset of fiber breakup,” Polymer, 48, 3306-3316, 2007 13) 包 理, 大谷 分散 影響,. 生, 森 治朔, 江見 準, “高性能 研究, 12, 38-44, 1997. 49. 集塵性能. 及. 繊維.

(56) 14) Cheng Y. S., Yamada, Y., Yeh, H. C, “Diffusion deposition on model fibrous filters with intermediate porosity,” J. Aerosol Sci. Technol, 12,286-299,1990 15) Barhate, R. S. and Ramakrishna, S, “Nanofibrous filtering media: Filtaration problems and solutions from tiny materials,” Jounal of Membrane Science, 296, 1-8, 2007 16) 大崎 智子, “気中. ノ粒子. 過. け. 構造. 影響,” 金沢大学修士論文,. 2008 17) Kirsch, A. A. and Fuchs, N. A, “Studies on fibrous aerosol filters-3 Diffusional deposition of aerosols in fibrous filters,” Annals of Occupational Hygiene, 11, 293-304, 1968 18) Kirsch, A. A. and Stechkina, I. B, “Chap.4 The Theory of Aerosol Filtration with Fibrous Filters,” Fundamentals of Aerosol Science, 165-257 19) Cheng Y. S., Yeh, H. C. and Brinsko, K. J. “Use of wire screens as a fan model filter,” J. Aerosol Sci. Technol. 4, 165-174,1985 20) Kirsch, A. A., Stechkina, I. B. abd Fuchs, N. A., “Effect of gas slip on the pressure drop in a system of parallel cylinders at small reynolds numbers”, J. Colloid. Interface Sci., 37, 458 21 Jia Yanbo, Personal Communication, 2015. 度金沢大学修士論文用. 50. 抜粋, 2015/6/12..

(57) 第 」 章 帯電状態 制御. 前章. 気中. 子 発生 捕集効率 測定. 構造 関. 資 得. 本章エ. 保護. 研究. 捕集. 要 あ 粒子-. 解明. け 粒子サ. 子 境界. 検討 行. 率評価技術 確立 焦点. 高性能化 向け 影響 関. わ. 本研究. 研究. 捕集. 10 そm 以. 呼吸 最. 単 散粒子. 粒径. 発生 捕集効. い. 」-1 緒言 一般. 数. 度. ン以. 固体粒子. 粒径 サ. ン. 力. 支配的. う. 粒子 衝突 付着過程. 表面 保護具. 着. 場. 蒸気. 要 あ. 検討 行わ. こ. 粒子. 安定 付着. う. 境界. 粒子サ. 能. い. Lee5). 子. ン 発生さ. 近. 研究. 呼吸. 性質. 実験的 理論的 1-6). い 示. わ. 固体表面. こ 粒子. 粒子 材質 形状 固体表面. 粒子 帯電. い. 静電気力. 予想さ. 粒子. 形状 帯電状態. 蒸発凝縮法. 固体表面. 物性 厳密 制御さ. 放電 静電. エ. 法 固体表面. 考案さ. 級器(DMA). 組. 単一 子. 着特性や跳 返. 固体表面. 跳 返. 酸化 ン. ン. 放電. 発生. ン. 過効率 計測. エ. 跳 返. け. 関. ン. 実験結果 対. 固体. 軽減 いう観点. 加え. 加え. エ. 子. 4). こ. 子. 防. 考え 中間的. こ. 要. 報告さ. SUS ワ 反. 最. 発生. Heim. 固体粒子. サ. 粒子. 粒径 0.9 ~ 2.6 nm 一方. 境界. こ. 10 nm 領域 粒子 発生法. 持. 除去. 着 跳 返. 試験粒子 発生法 確立. 法. 微粒子. 吸入暴露. 能性 あ. ワ 場. 流体. 知見. 着現象 実験的 解析. 濃度. 蓄積さ. 粒子 物理的 大 さ. 依存. ン. 粒子 対象. 境界 関. 子. 跳 返. 一方 熱運動 大 い. 防毒. 粒子 固体表面 付着力 変化. サ. エ. 固体表面. 2 nm 程度. 最近. 領域. 物性. 除. 高 衝突. 粒子 固体表面間. 呼. 吸着除去. 粒子 気体 子. サ. さ. 衝突粒子 表面 付着. い 吸着さ. 極. 固体表面. 跳 返. い. 高. わ. 手. 2 nm 程度 大 さ 検討. 起. 結果 報告. 0.9~12 nm. いこ. 報告. 粒径. さ. い 粒子 こ. 相. 検証 必要 あ 法 発生. 51. 粒子. 多価 帯電.

(58) い. 能性 指摘さ. DMA. 級. い. わ. 様々 帯電状態 混. 1 価 粒子 加え. 目的. 価帯電粒子 試験粒子 混入 大. サ. 本章. 電気移動度 有. こ. 粒子 混入. 着率や捕集効率 変化. 同. い エ. 多価帯電粒子 混. 多 物理的. 粒子表面 電荷 影響. 見 け. 能性 あ. エ. 発生さ. 気中. 子. 荷電中和器(241Am) 用い 帯電状態 制御 試 電状態 制御. 大. 気中. 子 試験粒子. 用い. 帯電状態 こ. 制御. う 方法 帯. 捕集試験 行い 捕集. 効率 与え 試験粒子 帯電状態 影響 評価. 3-2 エ. 粒子 捕集理論. 本章. エ. 粒子. 単一繊維. 過理論. い. 散域 捕集 ワ. 3-2-1 拡散 エ 散. 粒子. ). 繊維. 述. 本研究. 用い. ン. 粒子 捕集. 捕集さ 試験粒子. 際. 一般的. 支配的. 捕集機構. 用い あ. 拡. い 述. 粒子 捕集. 力 降 静電引力. nm 以. エ. 拡散. Brown 運動. 捕集 5. 機構. 機構 あ. 基本的 エ. 粒子捕集 支配的 機構 繊維 衝突. さえ. 慣性衝突 拡. 粒子. 捕集(粒径 100. Fig. 3-1. 粒子 捕集さ. Stream line. Fig. 3-1. Collection on single fiber by diffusion (Brownian motion). 52. 示. う.

(59) 本研究 用い 機構. 子. 拡散. 大. 粒子 単一繊維捕集効率. 拡散 尺度. D. 粒子 拡散係数 u. Cc. ここ Zp. 径. 次元数 基. さい. e. 電気素. (3-1). D. 拡散係数 D. 次 関係式 表さ. Z p kT C c kT = 3πµ d p npee. ン定数 T 示. い. 拡散 有効 捕集機構. Eq. (3-3) 表さ. さ. ud f. 補正係数 k. 電気移動度. 拡散捕集 支配的 捕集. Peclet 数(Pe) 表さ. 過 度 あ. D=. あ. 粒径及び濾過 度. Eq. (3-1) 定義さ. Pe =. ここ. 10 nm 以. ン 粒径. (3-2). 絶対温度 µ. Pe 数 対流 作用. 本研究. 単一繊維捕集効率 半実験式 用い. 拡散. 流体 度 dp 比 Chang 結果. 粒. こ 無 7. 報告 Fig. 3-2. 示. = 2.68. 53. (3-3).

(60) Fig. 3-2. Fig. 3-2. 示. Theoretical collection efficiency of single fiber by diffusion. う. 捕集機構 拡散 支配的 領域. 繊維径. さ. 単一. 繊維捕集効率 増加. 3-2-2 ワ. ン. 粒子 捕集. 対数透過則 用い 単一繊維捕集効率 求 率α. 要 あ. こ. 径 一定. ン 試験 与え. Cheng 7). 用い こ. 繊維径 df. 際. 表面 ワ. 粒子 付着効率 ηa. 網目構造 ン. け 透過率 P. 考慮. 次式 提案.  4 α h  P = exp  − nscreen ⋅η s   π 1 − α df . ηs =ηc ⋅ηa. 54. 厚 い. h 充填. ワ 対数透過則. (3-4). (3-5).

(61) ン1枚. h. ここ. 衝突効率 示. ン枚数 ηS 数 µm. こ. サ 粒径. 粒径 数 nm. 一般. 付着効率 ηa = 1. 厚さ nscreen. い. 指摘. 3-3. 帯電状態 制御. ワ. Wang & Kasper1) 付着効率 ηa = 1. 粒子 熱運動. こ. ン. 力 強. 単一繊維捕集効率 衝突効率. 粒子. 成立. 粒子. 単一繊維捕集効率 ηc. PEG. 固体表面. 子. 跳 返. 生. 等 10 nm 以. 仮定. 捕集効率. ン 発生. 3-3-1 実験装置 粒径. 10 nm 以. 計測. い 得. 粒子. 固体表面. 着特性. 計測 限 TSI-3776 S/N 比. 特性 併 生. 試験粒子 発生. 信頼性 検証 必要 あ. 単 散性 荷電数 粒子濃度 本研究 目的. 答. 評価. 50%計数効率 粒径. 1000 個/cc (10fA) 以 検証 必要. 級 計測法 関. 本節 記述. 成. 特. 発生粒子. 特性 関. 要 あ. さ. CPC. 特性 荷電粒子. 応. うえ. 2.5 nm や AE. 粒子濃度 必要 あ. 計測装置 限界や. エ 記課題 考慮. 子 うえ. PEG. ン発. 子 電気移動度 布. 実験的 求. (a)実験装置 実験装置 Fig. 3-3 路. 大. PEG. 子 発生. け. 粒子発生部(エ. (DMA)) 検出部(エ. び電気移動度 布測定 (ESI)). 電流計(AE) 凝縮核計数器(CPC)). 55. 実験経路 示 級部(微 構成さ. 型静電 い. 実験経 級器.

(62) Fig. 3-3. Experimental set up for measurement of electrical mobility of macro molecular ions.. (b) 粒子発生部 粒子発生法. 発生粒子. 液体 固体 さ. 噴霧法 蒸発凝縮法 静電噴霧法 子. 発生方法. 溶液中 現. あ. 粒径. 用い. 中. 静電噴霧法(エ. ン 気中 取 様々. 目的. 方法. 本実験 用い 気中. ン化法). 出 方法. 考察さ. 散法 液体. い. 計測や ン 特. い. 詳. 述. ン. エ. 要 あ ン化法. 以. 特徴. あ 子 大気 液相中 物質. 非破壊的 子構造. 子 適当 選ぶこ ン化. こ. 近. エ. 選択. こ. 標準粒子 生成. ン化 保. こ. 気相中 取. 目的 サ. 出. や構造 有. 子状. ン 連続的. 能 あ エ 発生さ こ. 発生法 子. 能. 注目さ. ン サ 8-10). Fig. 3-4. 56. い. 子 適. 制御 エ. 概念. 示.

(63) Fig. 3-4. エ. Illustration of ion generation by electrospray.. 法 装置. サン. 入部 高電 印加部 試料溶液 供給 高電. 方法. 印加. ン. 溶媒. 蒸発. 様々. 散さ. 生成. こ. こ. こ 供給さ. 電荷密度. 濃. コ ン. 溶質 種類. 含. ン 得 こ. 溶液. 状態 子. 得. 様々. 反発. 先端. エ. エ. 子. コ ン同士. 気相中 単一 子. あ. 試料. 子. 変え こ 子. ン. い. 多. 級装置 組. 能. 級部 粒子 粒度 布測定 DMA. い. い 利用. 級装置 あ. DMA い. 本研究. 半径 R2 = 32.5 mm. 得. 単. 散粒子. 粒径. び帯電 DMA. 検出装置 組. 組. わ. 決定さ 用い. わ. こ. 比較的 用い. 電気移動度 測定. 57. 1 nm ~. 粒度 布測定装置. Wien 型-DMA11) 使用 異. 粒子 電気移動度. 級 能 粒径範. 有効 級長さ L = 85.5 mm. Wien-型 DMA. エ 流計(AE). 微 型静電 級器(DMA ; Differential Mobility Analyzer) 用. 帯電粒子 粒径. 粒子. あ. 用い 筒. 散. い. 大. ン い 単. エ. 錐状 形状 形成. ン 大 さ. 能. 多価 帯電. わ. 1 µm. 子. い. 用い. 溶液中. 表面張力. 生成さ. 粒子. 散 あ. (c). こ. 帯電液滴. ン 得. ン. コ ン 呼. こ 反発力 溶液 噴霧さ. ン. こ. 先端. 生. 先端観察部 構成さ. ン 管. 筒 外半径 R1 = 27.5 mm 外 流 及び印加電. さい粒径. 粒子. 級. 際. 凝縮核計数器(CPC) エ. 用い 電.

(64) 3-3-2 試験試料及び実験条件 試験試料及び実験条件 粒径 10 nm以 粒子. 発生. 粒子 固体表面. 求. こ. (Wien型-DMA) 用い. 着特性 評価. エ. エ. ン化装置. ン. エ. Fig. 3-5. PEG. 子. 制御. 暴露. PEG. 2.2 ~ 6.2 nm. 粒径. 単. 散性. 高い試薬 入手. ウ ((株)関東化学) 添加. 備実験 結果. 各 子. 4. こ 子状態. 考え. あ. 本実験. 次. 理論的. う 溶液 調整. 電性 与え. 電解質. う 調製. こ 溶媒 予. (2,000 4,600 10,000 21,300 75,200 g/mol) 対 う 調製. 試料 エ. Fig. 3-3 ン. mm O.D., L = 25 cm (株). 供給. CCD. 確認. ン. PEG. (Fig. 3-6) こ. こ. こ. 供給. エ. 1900 ~ 2500 V 子 発生さ. 電. 印加. エ. う 方法 発生さ. 58. エ. 高 電. α 線源 あ. 安 針 先端. こ. 帯電状態 中和. PEG 試料. 付交換針(0.11 mm I.D., 0.24. 先. 用い 観察 う. 考え. エ. エ サ エン ) 用い 行. コ ン 形成さ. 表記. 電気移動度 布 測定 行. 流. 源(HAMAMATSU 製, Model C3350) 用い 定. 試. 能. 500 µg/h. ン. 試料濃. 以降 こ. 噴霧 乾燥さ. 示 実験経路 用い. 試料溶液. い. さい. 能. 10 mM. ン 気中 取 出 こ. 本研究. 部. 生体. PEG2000 PEG4,600 PEG10,000 PEG21,300 PEG75,200. 料溶液. 溶液. 級器. 荷電中和. 試薬 入手. 混 さ. 0.005 0.05 0.02 0.02 0.002 mM. 度. 型静電. 示. こ. PEG 試料溶液 溶媒. 相当. ((株)関東化学) 蒸留水 体積比 1:1 酢酸 ン. 試験. Structure of Polyethylene glycol ion.. 2,000 4,600 10,000 21,300 75,200 g/mol. 子. 制御. 使用さ. 健康影響. Fig. 3-5. 子構造. 微. 子 発生さ. PEG 化粧品や医薬品 PEG. 化. 本実験 用い 試験試料 あ. PEG. コ. PEG 子 電気移動度 布変化 求 安全性 高. サ. コ ン PEG 241. Am. 子 多価 用い. 様子 随時 帯電 中和器 無.

(65) い場. 中和器 設置. 型-DMA. 入. 荷電中和 行. 2 種類 帯電状態. 場. Wien 型-DMA. 級. 電. 印加. (KEITHLEY,INC.製, Model 2410) 用い 実験 行. PEG. 級. エ. コ. (a) PEG. ン観察用窓. Picture of electrospray. び考察. 電気移動度 布 (中和器有 中和器有 無. 計測装置:CPC) 計測装置. 試料. 電気移動度 布. 測定 行. 布 結果. Fig. 3-7. 中和器 設置. 荷電中和. 示. 7. う. 極. 中和器 行. 峰性. 布 見. 場. Fig. 3-8. い. 同様. ン 粒径 正. 示. う 中和器 無い場. 1 価 仮定. あ. 中和器 無い場. Fig. Fig.3帯. 荷電中和 行. 結果 比. 置 右 移動. 2.7 nm. 粒径 求. 結果. 一方 中和器 設置. 1 価あ い 無帯電. 衡帯電状態 2.7 nm. 2.2 nm. 電気移動度. PEG4600 由来. こ 大 い方 粒径. 無い場. 電気移動度 布. 縦軸 個数濃度 横軸 電気移動度(Zp) 逆数 示. 1 価 仮定. 電数. 設定. 求. PEG4600. 3-8. 15 L/min. 凝縮核計数器(TSI 社製 CPC-3776). 電気移動度 布. Fig. 3-6. 3-3-3 実験結果. Wien. 子. 高電 流. 子 個数濃度 測定. 電流計(AE) 測定. PEG. こ 存. う 微 粒子 両 PEG4600. い. 考え. PEG2000 PEG10,000 PEG21,300 PEG75,200. 59. 試料. PEG4,600. 同様. 実験.

(66) 行. PEG10,000 ~ PEG75,200. 中和器 無い場. 場. 電気移動度 布 測定結果. Figs.3-9 ~3- 16. う. 中和器 無い場. 二峰性. Figs. 3-10. 3-12. 3-14 及び 3-16. 和器 無い場 こ. わ CPC. 示. 1価. 2.4 nm PEG75200 設置. 置 右 移動 仮定. 3.5 nm PEG21,300. 粒径. 4.5 nm PEG75,200. エ. 発生. PEG 粒子 多価. 荷電数 用い 計測. 1 価 仮定 際. 正 い粒子径 DMA 入口. PEG4600. 粒径. いこ. 結果 中. 時 同様 傾向 示 2.2nm PEG10,000 こ DMA-CPC. 荷電中和 必要 あ. 60. 2.6 nm. 6.9 nm. 帯電 得. PEG2000. 荷電中和 行. PEG2000. 粒径 求. 示. 時 同様 傾向 得. 1 価 仮定. う 中和器. 結果 比 粒子. PEG4600. 布 見. 2.4 nm PEG21300. 荷電中和 行. Figs.3-9 3-11 3-13 3-15. 示. PEG 由来. 大. 2.4nm PEG10000. 粒径. 径. 二峰性. 中和器 設置. わ. 組. 粒.

(67) Number concentration × 102 [#/cc]]. 70 60. PEG4600. 50 40 30 20 10 0 0. 2. Inverse electric. Number concentration × 102 [#/cc] ]. Fig. 3-7. 4. mobility× ×10-4,. 6. 1/Zp. 8. [V・ ・s・ ・m-2]. Inverse mobility spectra of electrosprayed PEG4.600 (Without Am). 14 12. PEG4600. 10 8 6 4 2 0 0. 2. 4. 6. 8. Inverse electric mobility× ×10-4, 1/Zp [V・・s・・m-2] Fig. 3-8. Inverse mobility spectra of electrosprayed PEG4,600 (With Am). 61.

(68) Number concentration×102 [#/cc]. 140 120. PEG2000. 100 80 60 40 20 0 0. 1. 2. 3. 4. 5. 6. Inverse electric mobilty× ×10-4, 1/Zp [V・ ・s・ ・m-2] Fig. 3-9. Inverse mobility spectra of electrosprayed PEG2000. (Without Am). Number concentration [#/cc]. 1000 900. PEG2000. 800 700 600 500 400 300 200 100 0 0. 1. 2. 3. 4. 5. 6. Inverse electric mobilty× ×10-4, 1/Zp [V・ ・s・ ・m-2] Fig. 3-10. Inverse mobility spectra of electrosprayed PEG2000. (With Am). 62.

(69) Number concentration × 102 [#/cc] ]. 45 40. PEG10000. 35 30 25 20 15 10 5 0 0. 2. 4. 6. 8. Inverse electric mobility× ×10-4, 1/Zp [V・ ・s・ ・m-2] Fig. 3-11. Inverse mobility spectra of electrosprayed PEG10,000. (Without Am). PEG10000. 20. Number concentration ×. 102. [ #/cc] ]. 24. 16 12 8 4 0 0. 5. Inverse electric Fig. 3-12. 10. mobility× ×10-4,. 1/Zp. 15. [V・・s・・m-2]. Inverse mobility spectra of electrosprayed PEG10,000 (With Am). 63.

(70) ] Number concentration × 102 [ #/cc]. 70. PEG21300. 60 50 40 30 20 10 0 0. 2. 4. 6. Inverse electric mobility× ×10-4, 1/Zp [V・ ・s・ ・m-2]. Number concentration × 102 [#/cc] ]. Fig. 3-13. 8. Inverse mobility spectra of electrosprayed PEG21,300. (Without Am). 35. PEG21300. 30 25 20 15 10 5 0 0. 5. 10. 15. 20. Inverse electric mobility× ×10-4, 1/Zp [V・ ・s・ ・m-2]. Fig. 3-14. Inverse mobility spectra of electrosprayed PEG21,300. (With Am). 64.

(71) ] Number concentration × 102 [#/cc]. 45 40. PEG75200. 35 30 25 20 15 10 5 0 0. 2. Inverse electric Fig. 3-15. 4. mobility× ×10-4,. 6. 8. 1/Zp. [V・ ・s・ ・m-2]. Inverse mobility spectra of electrosprayed PEG75,200.(Without Am). Number concentration × 102 [#/cc]]. 20. PEG75200 15. 10. 5. 0 0. 10. Inverse electric Fig. 3-16. 20. mobility× ×10-4,. 30. 40. 1/Zp [V・ ・s・ ・m-2]. Inverse mobility spectra of electrosprayed PEG75,200. (With Am). 65.

(72) (b) PEG CPC. 電気移動度 布 (中和器無 中和器無. 測定. 2.6 nm. 電気移動度. さい CPC. 結果 比較 AE. 布 結果. 50%検出粒径. こ. 測定. 2.5 nm. 検出感度. AE. 粒子 荷電数 e. PEG. 無い場 AE. あ. 電流値 I. 縦軸. 個数濃度 N. AE. 2.2 ~. 子 粒径. 用い 電気移動度 布 求 Figs. 3-17 ~ 20. 測定誤差 有無 判断. = np. 中和器. 電気移動度 布 結果 示. (Zp) 逆数 あ. ここ. 計測装置:AE) 計測装置. 電流値 I 横軸. 電気移動度. Eq. (3-6) 通. 関係. (3-6). ・ ・. 電気素. qe. エ. 流入. エ. 流. あ Figs. 3-17 ~ 3-20. 二峰性. 1 価 仮定 粒径. PEG4600. 2.5nm PEG75200. 置 変化 見 得. CPC 予測さ や. 粒子. 粒径 2.7nm. CPC 2. さ. ン 多価 帯電. Zp AE. 測定. 濃度 比. 電流値. 100 倍高. 個数濃度 差 出 こ. 差 出 い. い. 同. 考え. 検出効率. 検出効率以. 結果 比較. 測定器 使用. CPC. 個数濃度 求. 2.4nm PEG21300. 粒径. 測定. 計測器 妥当性 確認. 1価. PEG 由来. 大. 2.3nm PEG10000. 粒径. 原理 異. い こ 荷電数. 電気移動度 布 見. こ. 考え. エ 故. 帯電粒子 加え 同 電気移動度 有. 大. 予想さ. 66. 発生 発生. 多価帯電粒子 含. 粒子 1価. 中 い.

(73) AE Current, I× ×10-13 [A] ]. 8. PEG4600 6. 4. 2. 0 0. 2. Inverse electric Fig. 3-17. 4. mobility× ×10-4,. 6. 8. 1/Zp. [V・ ・s・ ・m-2]. Inverse mobility spectra of electrosprayed PEG4.600 (Without Am). AE Current, I× ×10-13 [A]]. 8 PEG10000 6 4 2 0 0. 2. Inverse electric Fig. 3-18. 4 mobility× ×10-4,. 6. 8. 1/Zp [V・ ・s・ ・m-2]. Inverse mobility spectra of electrosprayed PEG10.000 (Without Am). 67.

(74) 10. ] AE Current, I× ×10-13 [A]. PEG21300 8 6 4 2 0 0. 2. Inverse electric Fig. 3-19. 4. 6. mobility× ×10-4,. 8. 1/Zp [V・ ・s・ ・m-2]. Inverse mobility spectra of electrosprayed PEG21.300 (Without Am). 5. AE Current, I× ×10-13 [A]. PEG75200 4 3 2 1 0 0. 2. 4. 6. 8. Inverse electric mobility× ×10-4, 1/Zp [V・ ・s・ ・m-2] Fig. 3-20. Inverse mobility spectra of electrosprayed PEG75.200 (Without Am). 68.

(75) (c) PEG. 子. Figs.3-7~3-20 & Fuchs 3-21. 粒径 関係. 電気移動度. 式 用い. 粒子. PEG. 示. 布. 置. 電荷. 子. 電気移動度 Zp. け. 1 価 仮定. 各条件 計測. 求. Millikan. 以. 粒径 Table 3-1. 粒径 関係. = ここ. CC. Fig.3-21. Cunningham. 補正係数. 縦軸 粒径 横軸. 子. い. 係式. 粒子径 破線 示. 求. = NA. 定数 ρp. Fig. 3-21 及び Table 3-1 変化. いこ. 2.7 ~ 7 nm い場. µ. 度 あ あ. 中. 変化. DMA-CPC. 電気移動度 布. わ. !". #$ %. 組. わ. Mw. 子. 粒子径 関. (3-8). 密度 あ. 中和器 無い場. 理論線. PEG. &. 一方 中和器 使用 2. 求. Eq. (3-8) 求. 球形 仮定. Saucy et al.12) 実験的 検証. 理論線 示. ここ. (3-7). 実線 粒子密度 ρp=1.12 ×103 kg/m3. 粒子径. Fig.. 結果. 一致 粒子径 正. 69. 結果 見 場. 子 子. 中和器 設置 評価. 変更. 増大. 粒径 粒径. 荷電中和 行わ. い いえ.

(76) dp with neutralizer dp without neutralizer (CPC) dp without neutralizer (AE) Saucy's experimental equation Diameter of sphere single molecule. 10. Particle diameter, dp [nm]. 9 8 7 6 5 4 3 2 1 0 1. Fig. 3-21. 10 Molecular weight, Mw [kg/mol]. 100. Relationship between molecular weight and particle diameter of PEGs. Table 3-1 Relationship between molecular weight and particle diameter of PEGs. Molecular Weight. dp with Am (CPC). dp without Am (CPC). dp without Am (AE). [kg/mol]. [nm]. [nm]. [nm]. 2.0. 2.2. 2.4. -. 4.6. 2.7. 2.2. 2.3. 10.0. 3.5. 2.4. 2.4. 21.3. 4.5. 2.4. 2.4. 75.2. 6.9. 2.6. 2.6. 70.

(77) 3-4. エ. PEG. 発生. 子. PEG1000 単 子. ン 荷電数 評価. ン 発生 前節 結果. エ. 荷電中和. い. 発生 正. い粒子径. 発生 DMA. こ. こ. 多価. 帯電. い. こ. PEG1000 単 子. DMA. ン. 示唆さ 原因. PEG4600 及び PEG2000 エ. 級. 1価. 子 いこ. DMA 法) 行い 粒度 布 荷電数. 径測定( ン 結果. 粒子. 求. PEG. あ. ン 発生方法. 前. こ. エ. 推測さ DMA. 中和後 布 求. 入. さ. こ. 粒子 試験. い 実験的 検討. 3-4-1 実験方法及び条件 実験装置. Fig.3-22. ン 発生さ 電中和装置 通. 示. エ. 用い. 直接 DMA. 入. 後 再度. DMA. 1 段目. 試験粒子. DMA 印加電. 粒子径. PEG2000 及び PEG4600. 電気移動度 入. 衡荷電状態. Fig.3-7 及び Fig.3-9. 能 限. 級さ. さ. エ. 荷. 電気移動度 布 計測. 電気移動度 布. AE. 子. PEG1000. 2. 用い. 電気移動度 布 計測. Fig. 3-22. Testing set up for measuring particle size distributions of multi charged PEG aerosol.. 71.

(78) 3-4-2 実験結果及び考察 (a) エ. 発生. PEG. 得. PEG4600. 帯電中和装置 使用 PEG. 含 数 10 nm 以 い. 子. 粒子 np=. 横軸. 約 3 nm 10~30 nm. 2. ン 粒度 布測定結果. Fig.3-23. い. 衡荷電状態 無帯電又. 1 個荷電粒子. 生粒子 帯電 中和. 粒子 粒度. 約1価. 以. 子. 均荷電数 4 PEG2000 6) 用い 個数濃度 換算 さ. PEG 予想さ. 子 こ. 5~18 nm. 粒子 含. 算出. 大. 1. 粒子径 2.2 nm. こ. こ. PEG2000. 示. い. エ. 発 第1. ン 取 出 こ こ. PEG4600. 多価 帯電. PEG4600 2000. こ. 第 多価帯電. 布 計測. 級. 単一 子. 存. PEG4600. Fig.3-9. 同様. Eq.(3-7) 用い 粒子 荷電数. 電気移動度. いえ. わ. DMA 印加電. こ. 同. 多価帯電. 第2 相当. 示. こ. 第2. 級. 布 得. 価 PEG2000. ン. い. い こ. 電気移動度 布 第 1. 第. 子. 粒径. ン あ. 大粒子 含. ン 荷電数 評価 電気移動度 布(Fig.3-7). 求. 単 散 子. 子. 第1. 存 あ. AE. こ. 約4. 測定さ. 電流. 単一 子. ン. PEG4600 Eq.(3-. 考え. 2000 PEG2000 以. さい場. 得. 粒子 発生 試. 72. 1価.

(79) Particle concentration (particles/cc). 60000. 50000. First peak of PEG4600. 40000. Second peak of PEG4600. 30000. 20000. 10000. 0 0. 5. 10. 15. 20. 25. 30. 35. 40. Particle diameter, dp (nm) Fig. 3-23. Particle size distributions of PEG4600 aerosol measured by tandem DMA method.. Particle concentration [Particles/cc]. 40000 35000. First peak of PEG2000. 30000 25000. Second peak of PEG2000. 20000 15000 10000 5000 0 0. 5. 10. 15. 20. 25. 30. 35. Particle diameter, dp [nm] Fig. 3-24. Particle size distributions of PEG2000 aerosol measured by tandem DMA method.. 73. 40.

(80) (b) 1 価. PEG1000 単 子. 濃度 0.005 M. 置. 設置. 計測. こ. 第. 級. 捕集効率試験. 1.84 nm. 1価. 粒子. 考え. 捕集効率実験. 求. 使用. ン あ. 考え 次. PEG1000. こ. 粒子径. さ 粒子 発. いこ 及び 2 峰性 電気移動度. 発生粒子濃度. ン 電. 2 峰性 電気移動度 布 得. PEG1000 単 子. PEG. 子. 子. DMA 入口 帯電中和装. ここ. 電気移動度. 1000 以. 生. 示. 試験 同様. 第 1. 使用. PEG. 発生. Fig.3-25. 結果. い い 結果. こ 節. PEG1000 溶液 用いエ AE. 気移動度 布. ン 発生. 布 得 こ. 使用. Electrical current of AE (μA). 0.5. 0.4. 0.3. 0.2. 0.1. 0 0. 2. 4. 6. 8. 10. Inverse electrical mobility× ×10-4, 1/Zp (V・ ・s・ ・m-2) Fig. 3-25. 3-5 気中 本節. Electrical mobility distribution of PEG1000. 子 用い. 捕集試験. エ. 試験粒子. 実際 ン. 集効率 算出. 発生. 1000~75200g/mol. PEG. 捕集試験 行. 用い各通気条件 拡散理論. 子. い. 透過率. 基 い 推定値 比較. 着特性 評価. 74. 子. ン. 均一充填 ワ 求. 得. 結果. 行い 気中. 子. 単一繊維捕 固体表面.

(81) 3-5-1 実験装置及び試料 (a). ワ. ン SEM 像. 本研究 用い び Nylon 定. 2 種類 ワ. 表面 単一. あ. 付着特性. Fig. 3-26. ン 用い 繊維. 子. 物性. 繊維. 本研究 目的 あ 固体表面. こ. 従来. こ. 配置. ワ. 規則的 ン. (Cheng & Yeh7)). 必要 あ. ン. い. 繊維. 対数透過則 用い 単一繊維捕集効率 求. 本. 繊維径 一. 評価. 用い. 計測. こ. 網目構造. 充填 均一 あ 必要 あ. 充填率 α. SUS. 示. 均繊維径 df. 際. 測定. 均値 用い. (PEACOCK, Model G-6C). SEM 写真. 繊維径 df. 本研究 厚. L 50. 1枚. h. 20 回計測. 厚. 充填率 α. 均値 用い. 次式. 用い 求. α = ms/(Ldsρs) ここ. L. (3-9). ワ. ン 厚. ン 面積 ms. ワ. ン. 3 cm. 正方形. CPA225D) 測定. 填率 α. Fig. 3-26. ン 繊維 材質. SUS304. こ び. こ. SUS304. あ. ρNylon = 1,140 kg/m3. 取. mNylon = 0.00006561 kg. ワ ン 質. ρSUS = 7,930 kg/m3. 度. ρS. ン. 質. 求. 電子天秤(Sartorius,. ン 繊維径 df. 各ワ. (b) Nylon wire screen. df = 30 µm. df = 95 µm. α = 0.247. α = 0.402 Fig. 3-26. SEM micrograph of test filters.. 75. ン 密 ワ. 写真 部 示. (a) SUS wire screen. ワ. mSUS = 0.00008166 kg. ン 質 う. び. 本実験. ワ. 密度 ds. 充.

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