全有機炭素を考慮した残留塩素濃度予測モデルに関する研究

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全有機炭素を考慮した残留塩素濃度予測モデルに関する研究

2009

年

3

月

佐藤親房

首都大学東京

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全有機炭素を考慮した残留塩素濃度予測モデルに関する研究

第１章序論

第１節水道水の塩素消毒‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥ 1 第２節水道における残留塩素管理‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥ 3 第３節本研究の目的と構成‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥ 5 参考文献‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥ 8

第２章高度浄水処理の導入に伴う全有機炭素濃度の低減化と残留塩素濃度の推移

第１節緒言‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥ 9 第２節東京都における高度浄水処理の導入‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥ 11 第３節高度浄水処理施設の概要‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥ 33 第４節高度浄水処理による効果‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥ 37 第５節高度浄水処理稼働前後の浄水場浄水TOC及び残留塩素 ‥‥‥ 50 第６節配水（給水栓）における全有機炭素濃度低減化と残留塩素‥‥ 53 第７節結言‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥ 57 参考文献‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥ 59

第３章全有機炭素を考慮した残留塩素減少に関する化学反応論モデル第１節緒言‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥ 61 第２節残留塩素濃度減少速度係数‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥ 63 第３節実験方法‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥ 67 第４節実験結果と考察‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥ 70 第５節結言‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥ 83 参考文献‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥ 84

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第４章送配水系統における実用的な残留塩素濃度予測式

第１節緒言‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥ 87 第２節実験方法‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥ 89 第３節残留塩素濃度減少における速い反応成分に関する考察‥‥‥‥ 93 第４節送配水過程における水中の残留塩素濃度減少予測の実用的

モデル‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥ 101 第５節結言‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥ 109 参考文献‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥ 110

第５章大口径送水管路における残留塩素濃度に関する調査結果

第１節緒言‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥ 113 第２節対象地域及び調査方法‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥ 115 第３節残留塩素濃度減少速度モデルの推定‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥ 122 第４節高度浄水処理を想定したシナリオ分析‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥ 129 第５節結言‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥ 133

参考文献‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥ 135

第６章結論

第１節研究の成果‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥ 137 第２節今後の課題‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥ 141

謝辞‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥ 143

資料

資料1 金町浄水場、三郷浄水場、朝霞浄水場高度浄水処理施設の概要

資料2「全有機炭素を考慮した残留塩素減少に関する化学反応論モデル」実験データ一覧

資料3「送配水系統における実用的な残留塩素濃度予測式」実験データ一覧

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第１章序論

第１節水道水の塩素消毒

水道を供給する基本は安全な水を安定して供給することである。水道水の安全性は様々な角度から検討され水道法を中心としてその管理の手法が規定されている。特に、水道が水系伝染病の感染経路としての機能を絶つため、水道水源が病原菌に汚染されたとしても、消毒により安全な水を供給することは最も基本的なことである。図1.1に1880年（明治 10年代）以降の水系消化器系伝染病患者数と水道普及率の推移を示した ¹⁾。この図からも明らかなように、水道普及率が50%を超えた1970年代（昭和45年前後）以降水系消化器系伝染病の患者数が激減している。これは、飲料水による経口感染と手洗い等による生活環境衛生の向上が水道の普及によってもたらされたと解することができる。

図1.1 水系消化器系伝染病患者数と水道普及率の推移

（金子光美編著「水道の病原微生物対策」丸善株式会社から引用）

この水系伝染病予防のため導入された塩素消毒は、多くの水系伝染病原菌の消毒に有効である。近年、塩素消毒に耐性のあるクリプトスポリジウム等による感染症の事例も見られるが、コレラ等に代表される水系伝染病には非常に効果的である。水道法22条には水道事業者に対して消毒その他衛生上必要な措置を講ずることを義務づけており、施行規則において、給水栓における水道水が遊離残留塩素濃度を0.1mg/L以上保持するよう義務づけられている。一方、水道水の塩素消毒に伴い、水道原水中の不純物と塩素が反応することにより生ず

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るいわゆるカルキ臭はおいしい水の観点から問題を起こしている。また、カルキ臭だけでなく塩素が様々な有機物と化合して生成する消毒副生成物のなかには、健康影響上の観点から一定濃度以下にコントロールする必要のある物質が含まれている。更に、塩素消毒は残留性があるため消毒効果が給水栓まで保持されるという利点があるとともに、消毒副生成物の濃度が時間とともに上昇するという欠点もある。すなわち、塩素消毒は利点と欠点の二面性を持っており、

水道事業者は確実な塩素消毒と合理的な残留塩素濃度管理を行うことによって、

利点を最大限に発揮し、欠点を最小限に抑える必要に迫られており、それ故、

塩素の注入管理や残留塩素濃度保持に関して十分な知識と経験を駆使して管理に当たる必要がある。

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第２節水道における残留塩素管理

水道における水質管理は、原水中に含まれる水質成分を踏まえて、健康障害防止や生活衛生維持に必要な水道水を得るために行われる浄水処理工程における水質管理と水質の劣化防止や塩素の追加注入など送配水系統における水質管理に大別される。水質管理においては、水系伝染病予防や重金属除去のために行われる塩素注入と残留塩素濃度の管理は極めて重要である。浄水処理工程において行われる塩素注入と残留塩素濃度の測定は浄水場における重要な管理点である。塩素注入の管理は、通常は浄水場内に設置されている塩素要求量計等のデータによるフィードフォワードによるコントロールと残留塩素濃度の自動測定器による常時監視結果のフィードバックによるコントロールを組み合わせて行っている。浄水場における塩素注入は、沈砂池出口や着水井で原水に直接注入する前塩素処理、凝集沈殿池出口や生物活性炭(biological activated carbon:BAC)ろ過池出口で注入する中塩素処理、砂ろ過池、粒状活性炭(granular activated carbon:GAC)ろ過池及び緩速ろ過池出口で注入する後塩素処理に分類される。これらの塩素注入は単独又は組み合わせて使用される。また、浄水場内の主要地点に残留塩素濃度の自動測定器が設置されており、残留塩素濃度はきめ細かく把握され、これらのデータに基づいて塩素の注入管理が行われている。このようにシステムの整備、浄水処理に要する時間及び専任オペレーターの存在などから、浄水処理工程における残留塩素濃度の管理は比較的容易であり、十分管理されていると言える。一方、送配水系統における残留塩素濃度の管理は、送配水管が面的広がりを持つことや水量の変動が大きいこと、水を使用するまでに要する時間が不均一で長時間も存在することなどから、非常に難しく、経験的な判断によることが多い。配水管内の残留塩素濃度は、水温、水質などの水質的要因及び流下時間等により減尐量が変わるとともに、管網の状況、管径、管の種類により減尐量が影響される ²⁾。特に、大規模な水道施設においては上記の理由が複雑に絡み合い非常に複雑な構造になっている。東京都水道局においては、送配水系統における水質管理を強化するために、平成4年度から23区内を対象に自動水質計器を順次設置し、残留塩素濃度の常時監視を実施しており、平成14年からは多摩地域を含めて給水区域全体で自動水質計器による常時監視を実施している。自動水質計器の設置により、配水管末端の残

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留塩素濃度はリアルタイムで管理拠点である水質センターや浄水場において把握することが可能となった。しかし、浄水場出口から配水管末端までは地域によって水道管内の流下時間が72時間にも及ぶこともあり、浄水場出口における残留塩素濃度の決定を自動水質計器による残留塩素濃度測定結果から直接フィードバックすることは困難であり、これまでの経験を加味して推定し、浄水場出口等における残留塩素濃度を決定しているのが現状である。

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第３節本研究の目的と構成

送配水系統における残留塩素濃度の管理を十分に行うためには、自動水質計器による常時監視とともに、残留塩素濃度の減尐を科学的根拠に基づいて精度良く推定することが重要である。その結果、浄水場出口における残留塩素濃度の決定や給水所における塩素追加注入の制御を適切に行うことが出来る。すなわち、浄水場出口から配水管末端までに消費される残留塩素濃度を精度良く予測することができれば、浄水場出口における残留塩素濃度を必要最小限に保つことが可能となり、配水管末端における残留塩素濃度も必要最小限となることから、配水区域全体の残留塩素濃度の低減化が可能となる。

このため、残留塩素濃度の予測についてはこれまで様々な研究が進められてきた。その結果、式(2-1)で示されるように残留塩素濃度は残留塩素の初期濃度と経過時間との関係が明確にされた³⁾。

 ^kt

C

C  ₀exp  (2-1)

ここで、t：時間（h）、C：時間tにおける残留塩素濃度（mg/L）、C0：初期残留塩素濃度（mg/L）、k：包括残留塩素濃度減尐速度係数（h^－¹）、である。

しかし、包括残留塩素濃度減尐係数kは、水質に関しては水温や水質成分などの影響を受けて変化し、水道管に関しては管内面の材質や接触などに左右される。従って、包括残留塩素濃度減尐係数は個々の水質や水道管網固有の値をとることから、過去の結果から予測を行おうとする場合非常に多くのケースを想定する必要があり、必ずしも満足な予測結果が得られるとは限らなかった。

このため、包括残留塩素濃度減尐係数を水中における反応と水道管内面に起因する反応など個々の要素に分けて取り扱う方法が用いられる ⁴⁾。この中で、

水中における反応は塩素注入直後から送配水末端までの全ての過程において進行することから最も重要である。また、大規模な水道においては大口径の送配水管による移送の時間が多いため、水量に対して管内面の接触面積が相対的に小さくなることから、水中における反応が主要な部分を占めることとなる。

一方、原水の水質汚濁が進んでいる東京都水道局の利根川水系の浄水場においては、平成4年度から順次高度浄水処理の導入が進んでいる。高度浄水処理の導入に伴い水道水中の有機物の量が減尐するとともに、残留塩素濃度の減尐

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速度も遅くなってきていることが経験的に観察されている。また、配水管路も内面ライニングが劣化した経年管の更新が進み、管内面に起因する残留塩素の消費量も減尐している。特に、配水管のうち、送配水の機能を有する大口径配水管においては残留塩素濃度の減尐は水質に起因する要素が大部分を占めると考えられる。そこで、これらの点に着目して、水質に起因する残留塩素濃度の減尐を、浄水場出口において常時測定されている水質項目から精度良く予測するための予測式を化学反応論に基づいて導出し、実際の残留塩素濃度管理に活用することを目的として研究を行った。

本研究は全6章で構成されており、各章の概要は以下のとおりである。

第1章は序論であり、本研究の背景と目的について述べ、論文の構成を示している。

第2章では東京都水道局における高度浄水処理の導入の背景と経過を述べるとともに、高度浄水処理導入による水道水の水質改善効果について解析した。

更に、高度浄水処理の導入後、配水系統における水質改善効果と残留塩素濃度の減尐について解析した。特に、水道水中の全有機炭素(total organic carbon:TOC) と残留塩素濃度の減尐との関係について検討した。

第3 章では、水中における残留塩素濃度を予測するため、TOC濃度([TOC]) 及び水温に着目して水道水の残留塩素濃度減尐実験を行い、残留塩素濃度減尐の反応メカニズムについて検討した。実験は浄水場における前塩素処理を前提として、塩素注入後24時間後以降における残留塩素濃度の減尐について行っている。そして、浄水場出口における[TOC]、水温、残留塩素濃度から任意の時間経過後の残留塩素濃度予測式を提案し、検証した。

第4章では、浄水場における中塩素処理等を想定して、塩素添加直後からの残留塩素濃度の減尐について、水源河川及び処理方式の異なる浄水場のろ過水及び高度浄水処理水を用いて実験を行った。この結果と第3章で得られた予測式から送配水過程における水中の残留塩素濃度の実用的な予測モデルについて検討した。そして、第３章で得られたモデルの係数を、塩素注入から浄水場出口の残留塩素濃度測定点までに要する時間を使用して補正することにより、中間塩素処理や高度浄水処理における塩素注入点から浄水場出口の残留塩素濃度測定点までの塩素接触時間に相当する、塩素添加後8時間以降についてモデル

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の適用が可能であることが解った。

第5章では、大口径送水管路における残留塩素濃度の低減化可能性を検討するため、東京都東南幹線における水質調査を実施し、測定されたデータに含まれる時系列変動を検討した。第4章で得られた残留塩素濃度予測式と水道管に由来する残留塩素濃度減尐を組み合わせることにより、残留塩素濃度減尐速度のモデルを構築した。そして、得られたモデルを用いたシナリオ分析を行ない、

高度浄水処理の導入に伴う水道水質の向上における残留塩素消費の変化について検討し、高度浄水処理に伴う水質向上の効果が、残留塩素濃度低減化可能性として定量的に把握できることを具体的に明らかにした。

第6章は結論であり、本研究で得られた知見をまとめるとともに、今後の課題について記述した。

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参考文献

1) 金子光美編著：水道の病原微生物対策、丸善株式会社、pp.2-3 (2006)

2) 日本水道協会：水道維持管理指針2006

3) 後藤圭司：配水管網における水質変化（Ⅲ）、水道協会雑誌、第571号、pp.51-65 (1982)

4) AWWA Research Fundation: Characteristics and modeling of chlorine decay in distribution systems、 USA: AWWA (1996)

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第２章高度浄水処理の導入に伴う全有機炭素濃度の低減化と残留塩素濃度の推移

第１節緒言

東京都水道局の水源は、高度経済成長の進展に伴い、昭和 38 年から昭和 60 年にかけて四次にわたる利根川系水道拡張事業によって、それまでの主流であった多摩川水系から利根川水系へと大きく変化した。利根川水系は中流域にある利根大堰から武蔵水路と荒川を経由して取水地点に至る朝霞浄水場及び三園浄水場並びに利根川の派川である江戸川から取水している金町浄水場及び三郷浄水場がある。何れにおいても流域の人口増加や産業の発展に伴う排水の流入により河川水質の汚濁が進行するとともに、大規模な河川水質事故も発生している。また、金町浄水場では水源である江戸川の取水点付近上流で流入する坂川水系に起因するカビ臭原因物質の影響を受けて、水道水のカビ臭着臭被害が発生した。カビ臭原因物質は主にジェオスミン(geosmin) と 2-メチルイソボルネオール(2-methylisoborneol:2-MIB)が知られているが、生活排水等で汚濁した坂川流域で異常増殖した微生物に起因する両物質が原因であった。カビ臭原因物質は通常の凝集沈殿・急速ろ過による浄水処理では除去できないため、粉末活性炭を使用して除去に努めたが、安定的にヒトが臭いを感じる閾値以下まで除去することは困難であり、カビ臭が原因である水質苦情が継続した。カビ臭の被害は金町浄水場に止まらず、その後利根川水系の各浄水場においても発生している。

このような河川汚濁に伴うカビ臭原因物質を含めた汚濁物質を安定的に除去するため、オゾン及び粒状活性炭（GAC）を用いた高度浄水処理についての調査実験を金町浄水場において昭和58年から開始した。その後、昭和59年から実験プラントを建設して調査研究を進め、平成元年度から実施設の工事に着手し、平成 4 年度に第一期工事(26 万 m³/日)が完成し、通水した。引き続き、第二期工事(26万m³/日) を実施し、平成8年に通水した。現在、金町浄水場では第三期工事が進められており、この工事が完成すると金町浄水場における浄水処理は全量高度浄水処理となる。金町浄水場における高度浄水処理はカビ臭原因物質を安定的にかつ非常に低濃度まで除去できるため、粉末活性炭処理を併

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用する通常処理の浄水と混合(混合比 50%程度)しても、初期の目標であるカビ臭はヒトが感じる濃度以下となるため高度浄水処理施設の稼働後は金町浄水場の配水区域におけるカビ臭苦情は皆無となった。また、この時採用した生物活性炭（BAC）処理（GACによる吸着とGAC表面に繁殖した微生物による生物接触酸化によるハイブリッド処理）はカビ臭の除去だけでなく、いわゆるカルキ臭の原因となる原水中のアンモニア態窒素(NH₄-N)の除去やトリハロメタン生成能(trihalomethane formation potential:THMFP)の除去にも効果があり、その効果が長期間継続するという特徴も証明された。このため、金町浄水場と同様に原水の汚濁が進んでいる利根川系の浄水場すべてに高度浄水処理を導入することとし、順次整備を進めている。これまでに、三郷浄水場（平成11 年）、朝霞浄水場（平成16年）、三園浄水場（平成19年）において施設整備が進み、稼働している。その結果、利根川系の配水量に占める高度浄水処理浄水量の割合は平成 19 年度において、施設能力で約 40%、配水量で約 60%である。高度浄水処理の導入に伴って、高度浄水処理を導入した各浄水場の浄水において[TOC]

が低下した。[TOC]は水道水の残留塩素濃度の減尐速度に関係すると考えられるため、高度浄水処理導入に伴い、送配水系統における残留塩素濃度減尐速度も遅くなることが予測されることから、高度浄水処理整備事業の伸展は送配水系統における残留塩素濃度管理にも大きな影響を与える。そこで、これまでの高度浄水処理施設整備に伴う、浄水の[TOC]変化を検証することにより、利根川系全量高度浄水処理導入後の送配水系における水質管理に対して知見が得られると考えた。

本章では、東京都における高度浄水処理導入の基本的な考え方と期待される効果の考え方を説明するため、高度浄水処理導入時点に遡って、実施した調査研究を再度整理するとともに、高度浄水処理施設稼働後における高度浄水処理施設の運転状況と高度浄水処理の効果、高度浄水処理導入に伴う給水栓水質の変化について検討した。これらの検討を行うに当たっては、東京都水道局水質年報を始め、種々の水道局内の報告書や資料のデータを用いた。資料の整理や検討を行うに当たっては、[TOC]と残留塩素濃度について特に着目することとした。

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第２節東京都における高度浄水処理の導入 2.1水源河川の汚濁進行

東京都水道局の主な水源は利根川水系と多摩川水系である。このうち、利根川水系の取水点は利根川の派川である江戸川と武蔵水路を経由して導水される荒川にあり、いずれも河川の下流部に位置するため流域の都市化等の影響により水質の汚濁が進んでいる。そこで、主な取水地点における水質汚濁の指標である NH4-N や過マンガン酸カリウム消費量（KMnO₄消費量）等の経年変化を図2-1及び図2-2に示す。なお、KMnO₄消費量の測定は水道法水質基準の改正に伴い、平成16年度から全有機炭素(TOC)となったため、平成16年度以前の KMnO4消費量は平成16年度前後に重複して測定したKMnO4消費量とTOCとの相関関係からTOCに換算し、表示している。原水水質の換算に用いたKMnO₄ 消費量とTOCとの相関関係については図2-3に示した。また、金町浄水場原水のカビ臭原因物質(2-MIB)の濃度の推移を図2-4に示した。

0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7

1960 1965 1970 1975 1980 1985 1990 1995 2000 2005 年度

原水　NH4-N (mg/L)

金町三郷朝霞三園

図2-1 金町、三郷及び朝霞浄水場原水のNH4-N濃度の経年変化（1960-2007）

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0 0.5 1 1.5 2 2.5 3

1960 1965 1970 1975 1980 1985 1990 1995 2000 2005 年度

原水　TOC (mg/L)

金町三郷朝霞

図2-2 金町、三郷及び朝霞浄水場原水の[TOC]の経年変化（1960-2007）

y = 0.1709x + 0.6687 R² = 0.7615

0.0 1.0 2.0 3.0 4.0 5.0 6.0

0.0 5.0 10.0 15.0 20.0 25.0 30.0 KMnO4消費量(mg/L)

TOC(mg/L)

図2-3 東京都主要浄水場原水におけるKMnO₄消費量とTOCとの相関関係

（金町、三郷、朝霞、三園、境浄水場、2004.4～2006.1 n=110）

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0 50 100 150 200 250 300 350 400 450 500

1984 1989 1994 1999 2004

年度

原水2-MIB最大値(ng/L)

図2-4 金町浄水場原水の2-MIB濃度の経年変化（1984-2007、年度最大値）

図 2-1及び図 2-2 からわかるように、利根川系浄水場の原水は近年浄化の傾向は見られるものの、何れの浄水場の原水においても水道原水としては汚濁が進んでいる。金町浄水場においてはカビ臭原因物質である2-MIBが1980年代に高濃度で検出された。これは金町浄水場取水点の上流で流入する支川の坂川等が生活排水等により汚濁が進み、その結果微生物が大量に増殖し、その微生物が産生するカビ臭原因物質によるものである。近年は坂川流域における下水道の整備や国土交通省が実施した流水保全事業（清流ルネッサンス）の効果により濃度は著しく低下したものの、依然として継続しており、また、他の支川からのカビ臭原因物質の流入もみられている。これらの汚濁に対して粉末活性炭の注入により対応したが必ずしも十分に除去することができず、水道水へのカビ臭による苦情等が多く寄せられた（図2-5）。

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図2-5 金町浄水場カビ臭苦情件数の推移

2.2高度浄水処理施設導入の検討

金町浄水場において粉末活性炭処理ではカビ臭が十分に除去できないことから、カビ臭を安定的、効果的に除去することを目的としたオゾン及び GAC(BAC)を用いた高度浄水処理を導入することを前提に、各種の実験を昭和 58年から実施した。実験は室内実験（昭和58年度）、モデルプラント実験（昭和59年度から昭和63年度）及び実施設計のための特性実験を行った。この実験結果はその後の高度浄水処理施設の建設の指針となるとともに、高度浄水処理の効果を論じる上で貴重な情報を含んでいることから、東京都水道局に残されているこれらの実験結果と雑誌等に報告された内容を基に、主な内容と経過について細述する。

(1) オゾン処理とBAC処理の組み合わせによる処理効果

GAC処理は前段で塩素処理を行いGACの吸着能のみに着目して処理する方法と、塩素処理を行わずGACの吸着能とGACに着生する微生物による生物接触酸化を併せて行うBAC処理が知られている。BACは生物接触酸化処理を伴うため、GACの吸着能が再生されその有効期間が延長される可能性が高いこと、

いわゆるカルキ臭の原因となる原水中の NH₄-N を酸化除去することができるなどの利点を有している。一方、臭気原因物質の除去はオゾン処理と BAC 処

0 100 200 300 400 500 600 700 800 900 1000

件数（件）

1972 74 76 78 80 82 84 86 88 90 92 94 96 98 年度

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理の何れもがその能力を有している。そこで、オゾン処理、BAC処理についてそれぞれ単独と両者を組み合わせた場合の処理性について比較検討した。その結果を図2-6に示した。

実験には急激な水質変動時における処理の安定性を知るために行った2-MIB の添加高負荷実験も含まれている。オゾン処理及び BAC 処理単独の場合には水質項目によってそれぞれ十分な処理効果が得られなかった。すなわち、オゾン処理単独では有機物は酸化されるものの完全な分解までには至らない。一方、

BAC単独では有機物は物理的には吸着するが、生物の作用による酸化が十分には進まないことが推察された。そこで、おのおのの欠点を補完し、長所がより効率的に活用できる両者を組み合わせた処理を採用することとした。

なお、Ｅ260は波長260nmの紫外線吸光度で不飽和結合を有する有機物濃度の指標である。また、THMFP及びE260は何れもある性質が共通する有機物合計量の濃度指標であることから図2-6においては除去率として表現した。

0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100

2-MIB NH4-N THMFP E260 水質項目

除去率（％）

オゾン単独ＢＡＣ単独オゾン＋ＢＡＣ

図2-6 オゾン単独、BAC単独及び両者を組み合わせたときの主な水質項目の

除去性（対沈殿水）

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(2) 処理フローの選定

オゾン及び GAC の組み合わせによる高度浄水処理を導入するに当たって、

塩素の注入位置及び砂ろ過の位置を検討する必要がある。特に、GAC を BAC として有効に機能させるためにはこの検討は重要である。そこで、表 2-1 に示すように3通りの処理フローを比較検討した。

表2-1 処理フローの選定

比較検討は、水温及び負荷の大きさによる処理性の観点から、2-MIB、NH₄-N、

THMFP、E260 について、その他、溶存マンガン、流出生物について、また、

2-MIB高負荷時の処理性、処理の継続性について比較実験結果に基づき行った。

その結果、後段に塩素・砂ろ過を配することにより、微小動物の漏洩防止及びマンガン除去を期待したフロー1 が総合的に見て優れているため、選定した。

しかし、このフローは砂ろ過池の前にBAC処理を配することからBACへの濁質負荷が大きいという欠点があり、このことへの対応を併せて考える必要がある。

(3) オゾン注入率及び接触時間の検討

オゾン注入率は実験開始当初は1mg/Lの定率注入であったが、夏期に残留オゾンが検出されなくなった。オゾン処理を安定的に行うためには、原水水質に応じたオゾン注入率を設定することが望ましく、そのためには残留オゾン濃度

フロー番号処理フロー概念処理フローの考え方

１

原水→凝集沈澱

←(オゾン) (中塩素・後凝集剤)(塩素) (凝集剤)

オゾン処理→ＢＡＣ処理→砂ろ過→浄水

後段に塩素・砂ろ過を配することにより、微小動物の漏洩防止並びにマンガン除去を期待した。砂ろ過の前段にＢＡＣ処理を配することからＢＡＣへの濁質負荷が大きい。

２

原水→凝集沈澱→砂ろ過

←(オゾン) (塩素) (前塩素・凝集剤)

オゾン処理→ＧＡＣ処理→浄水

前段に塩素・砂ろ過を配することにより、ＧＡＣへの濁質負荷を小さくし、微小動物の漏洩防止及びマンガン除去を期待した。活性炭がＧＡＣ(吸着)であることから有効使用期間が短い。

３

原水→凝集沈澱→砂ろ過

←(オゾン) (塩素) (凝集剤)

オゾン処理→ＢＡＣ処理→浄水

沈澱・砂ろ過の後段にオゾン・ＢＡＣ処理を配することにより、活性炭の有効使用期間の延長とＢＡＣへの濁質負荷を小さくすることを期待した。後段に砂ろ過がないことから、微小動物及びマンガンの漏洩の恐れがある。

(21)

のフィードバックによる制御が適切である。一方、オゾン注入率はオゾン発生器の容量などコストにも大いに関係する。そこで、オゾン注入率に関する実験を行った。実験はモデルプラントによる連続的な実験と臭気原因物質を添加して高負荷をかける実験を行った。その結果を図2-7及び図2-8に示す。

0 0.5 1 1.5 2 2.5 3 3.5 4

84/7 84/11 85/3 85/7 85/11 86/3

年月

注入率(mg/L)

図2-7 実験期間中の月平均オゾン注入率の推移(1984/7～1986/6)

0 200 400 600 800 1000 1200 1400 1600 1800

1 (1.9)

2 (2.1)

3 (2.0)

4 (2.0)

1 (4.1)

2 (4.2)

3 (4.1)

4 (5.0) 実験回数（回）　（左：低注入率、右：高注入率）

　カッコ内はオゾン注入率(mg/L)

2-MIB濃度(ng/L)

沈殿水オゾン処理水 BAC処理水

図2-8 添加高負荷実験におけるオゾン処理水及びBAC処理水の2-MIB濃度

(22)

18

図2-7に示したオゾン注入率によってBACろ過搭からの2-MIB漏出は殆どなく、図2-8 に示した高負荷実験でも BACろ過搭からの 2-MIB漏出濃度は目標値を下まわっていた。これらの実験結果からオゾン注入率としては2~3mg/L、

オゾン処理後の滞留時間10分程度を確保することが、2-MIBの除去率を確保する上で必要なことが解った。

(4) オゾン接触池水利特性の検討

オゾン接触池の設計諸言を求めるため、大規模実験槽を用いて接触池形状の変化による混合・溶解特性把握を行った。実験は幅1m、有効水深6m、槽の長

さは0.3~3.6mの範囲で変化させて行った。オゾン接触池は同じ形状の複数の槽

で構成されるため、単一の槽の抽出モデルからシミュレーションで解析した。

オゾン溶解特性の把握は、定常の通水状態でオゾンを連続注入し、散気管の間隔と接触槽の長さを変えて、溶存オゾン濃度分布と排オゾン濃度測定を行った。混合特性の把握は、電磁流速計で水深別縦横断方向の流速分布を測定するとともに、NaClをトレーサーとして濃度変化を測定した。槽内の混合モデルは、

槽長に応じて「バックフローを有する完全混合モデル」と「内部分割流モデル」

を設定し、シミュレーションによる解析を行った。このシミュレーション結果とオゾン吸収率並びに施行性や維持管理の容易さを考慮して図 2-9のようなオゾン接触池の形状を決定した。

図2-9 オゾン接触池の形状（単位：mm）

4700 1000 4700 1000 4700

1000 7300

6000

流入

流出

溶解反応槽

滞留槽

滞留槽散

気管

4700 1000 4700 1000 4700

1000 7300

6000

流入

流出

溶解反応槽

滞留槽

滞留槽散

気

管

(23)

(5) オゾン注入制御の検討

オゾンの最大注入率は3mg/Lとした。これは先に示したように、オゾン注入

率2~3mg/L程度で後段の BAC吸着処理との組み合わせにより、処理目標（処

理水の 2-MIB 濃度 20ng/L 以下）を十分満足できたことによる。これは高負荷

（2-MIB濃度1000ng/L）実験についても同様であった。また、注入率を3mg/L 以上にしても、除去効果に大きな変化が見られなかった。

処理実験において、接触時間約10分間に加え、流下時間としてBAC上面まで20分程度で十分な処理効果が確認されており、それ以上の時間を設定しても顕著な効果は見られなかった。そこで、実施設では接触時間12分間、滞留槽6 分間、配管及び渠とBAC上面までの水深における流下時間18分間とした。これは、実験結果に20%程度の余裕をもたせたものである。

散気方式は維持管理が容易で、設備費や運転経費の経済性を考慮して、ディフューザ方式を採用し、ブロワの送気能力を考慮してオゾン接触池の水深は6m とした。

オゾン注入率の制御は、総オゾン発生量一定制御、注入率一定制御、排オゾン濃度によるフィードバック制御、溶存オゾン濃度によるフィードバック制御、

排オゾン濃度及び溶存オゾン濃度併用フィードバック制御の何れもが行えるようになっている。モデルプラント実験の結果と運転開始後の各制御方式の比較検討結果から溶存オゾン濃度フィードバック方式を主体として運用している。

(6) GACの炭種選定

炭種を選定するため、ろ層厚(1.25m)、ろ過速度(150m/日)の同一条件で、石炭系２種類とやしがら系１種類の計３種類の GAC について、カラム試験を実施

し、2-MIB、NH4-N、THMFPについて除去効果を比較した。その主な結果を表

2-2に示す。表2-2では、2-MIBは原水中の濃度が高かった8月、9月のデータを、NH₄-Nも同様に12月、１月のデータを、THMFPは全期間のデータを示した。これらの結果を見ると、石炭系はほぼ同等の効果を示したが、やしがら系はNH4-Nの除去率とTHMFPの除去率で劣っていた。

更に、BAC として使用した GAC を再生した場合の処理効果について BAC として21ヶ月間使用したGACを再生して新炭との性能評価を行った。再生炭

(24)

は初期の吸着性能は若干低下するが、BAC化後の能力には差は見られなかった。

表2-2 炭種による2-MIB、NH₄-N、THMFPの除去効果の比較

試料オゾン処理水石炭系Ａ石炭系Ｂやしがら系

60 最高 18 10 9 12

年最低 0 0 0 0

8 平均 9.2 2.6 2.3 3.8

2-MIB 月除去率(%) 71 65 59

(ng/L) 60 最高 70 24 14 14

年最低 19 0 0 0

9 平均 30 10 6 8

月除去率(%) 65 81 73

60 最高 1.00 0.59 0.61 0.82

年最低 0.23 0.00 0.00 0.00

12 平均 0.49 0.11 0.11 0.27

NH₄-N 月除去率(%) 84 84 56

(mg/L) 61 最高 1.16 0.96 0.89 1.21

年最低 0.35 0.00 0.00 0.19

1 平均 0.81 0.33 0.27 0.67

月除去率(%) 62 70 19

59 平均 21 7 7 13

THMFP 年度除去率(%) 69 68 42

(μ g/L) 60 平均 20 10 10 13

年度除去率(%) 45 48 31

(7) BACろ過速度等の検討

ろ層厚、ろ過速度を検討するため、石炭系のGACを用いて、ろ層厚(0.6m、

1.25m、2.5m)及びろ過速度(150m/日、300m/日)を組み合わせたカラム試験を実施し、2-MIB、NH₄-N、THMFPについて除去効果を比較した。その主な結果を表2-3に示す。表2-3では、2-MIBは原水中の濃度が高かった8月、9月のデータを、NH4-Nも同様に12月、1月のデータを、THMFPは全期間のデータを示した。これらの結果を見ると、2-MIBの除去率はカラムによる差は見られなかったが、空間速度(SV)が5 / 時のカラム1及び4と10 / 時のカラム２及び3を比べると、NH₄-NとTHMFPの除去率では前者が優れていた。

(25)

表2-3 ろ過速度及びろ層厚別2-MIB、NH4-N、THMFP除去効果の比較

試料オゾン処理水カラム1 カラム2 カラム3 カラム4

ろ過速度(LV)(m/日） 300 300 150 150

炭層厚(m) 2.5 1.25 0.6 1.25

空間速度(SV)(1/hr) 5 10 10.5 5

60 最高 18 6 9 8 10

年最低 0 0 0 0 0

8 平均 9.2 1.2 1.7 1.8 2.6

2-MIB 月除去率(%) 80 91 86 71

(ng/L) 60 最高 70 26 28 25 24

年最低 19 0 0 0

9 平均 30 8.3 12 10 10

月除去率(%) 76 62 65 65

60 最高 1.00 0.62 0.75 0.84 0.59 年最低 0.23 0.00 0.00 0.00 0.00 12 平均 0.49 0.12 0.24 0.29 0.11

NH₄-N 月除去率(%) 82 63 54 84

(mg/L) 61 最高 1.16 0.93 1.15 1.25 0.96

年最低 0.35 0.00 0.08 0.17 0

1 平均 0.81 0.32 0.60 0.69 0.33

月除去率(%) 64 29 17 62

59 平均 21 5 10 12 7

THMFP 年度除去率(%) 77 54 44 69

(μ g/L) 60 平均 20 8 12 13 10

年度除去率(%) 58 38 33 45

(8) BAC池洗浄特性の検討

選定されたフローでは沈殿水を砂ろ過なしでBACろ過を行うことから、BAC 池に濁質が沈積し目詰まりを起こす可能性が高く、頻繁に洗浄を行う必要があると考えられる。また、洗浄を確実に行うために、洗浄強度等 BAC 池の洗浄特性を十分検討する必要がある。そこで、大規模な実証プラントを用い、BAC 吸着池の洗浄方式の選択、適正な洗浄速度、洗浄時間等の諸元を求める実験を行った。この実験結果は採用した高度浄水処理において重要な知見であるため、

より詳しく記述する。

実験に用いた吸着池及びGACの諸元は次の通りである。

活性炭吸着池：ろ過面積 1.62m²/槽×2 槽、活性炭層厚 1.5m、処理水量 400m³/ 日×2槽（最大500m³/日×2槽）、接触時間8.6分、線速度(LV)250m/日、空間速度(SV)5.7 / 時

GAC：石炭系、有効径1.2mm、均等係数1.3 洗浄方式：空気、水同時洗浄方式

(26)

空気洗浄は、空気の振動により炭層に捕捉された濁質を剥離させ、排出しやすくすることである。その洗浄強度は速度勾配（G値）で評価できると考えられ、エネルギーの損失及び活性炭の流出と摩耗が問題とならない適正な洗浄強度としなければならない。粒子群中で単位体積あたり消費される動力(P)は河村の式で求めることができる。

P=nRTln(P1/P2)

ここで、P：空気による動力(J/sec)、n：空気量(mol/sec)、R：気体定数(8.314J/mol・ K)、T：空気温度(K)、P1：炭層下端での圧力(atm)、P2：水面での圧力(atm)である。

また、空気洗浄時の速度勾配(G値)は次式で与えられる。

G=(P/μV)^0.5

ここで、G：速度勾配(sec^-1)、μ：粘性係数(Pa・sec)、V：槽内容量(m³)である。

実験で得られた最適空気量は0.8m³/m²/minであるから、水温20℃、水深 3m の条件で、速度勾配Gを計算すると、G=340sec^-1程度となり、洗浄強度はG=300

～400sec^-1で十分であるといえる。

一方、空気洗浄時の水洗浄の目的は、炭層に多尐の流動性を与えておくことである。従って、強度をあまり大きくする必要はなく、後段の水単独洗浄の半分程度とした。空気・水同時洗浄後の水単独洗浄の目的は、空気洗浄によって剥離した濁質の排出及び空気洗浄後に炭層内に残留している気泡の排出である。

水洗浄水量は活性炭が流出せず、濁質等を効率的に排出できるように決定する必要がある。実験において得られた、逆洗水量と膨張率の関係及び水温20℃に補正した計算値について図2-10に示した。洗浄排水濁度、洗浄時間等を考慮して得られた最適逆洗水量は約0.8m³/m²/minであり、この時の膨張率は概ね30%

である。

(27)

0 10 20 30 40 50 60

0.4 0.6 0.8 1 1.2

水逆洗速度(m³/m²/min)

膨張率(%)

図2-10 逆洗水量と膨張率の関係の実測値及び計算値

洗浄排水排出特性について考えると、押出流れモデルのろ層から流出する濁質量はその時のろ層が保有する濁質量と逆洗水量に比例する。すなわち、

dW/dt=－K・Ub・W

この式をW=W₀となる初期条件で解くと W=W₀・exp[－K・Ub(t－t₀)]

となる。ここで、W：ろ材単位体積当たり保有する濁質量(kg/m³)、W₀：洗浄前にろ層単位体積当たり保有されている濁質量(kg/m³)、K：比例定数(min^-1)、Ub：

逆洗水量(m³/m²/min)、t：経過時間(min)、t₀：初期時間遅れ(min)とする。

いま、K=0.65 min^-1 として、計算値と実験値（逆洗水量1.0及び0.6 m³/m²/min）

を比較したものを図2-11に示す。計算値は逆洗水量1.0m³/m²/minで計算した。

なお、実験における洗浄工程は、前段の空気洗浄の次に空気抜き行程があり、

水単独洗浄の初期においては洗浄排水濃度が安定しないため濃度は一定とした。

また、排出濁度で割って無次元化している。図2-11で、計算値と実測値は良く一致しており、排出特性は十分に予測することができた。

(28)

0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2

0 2 4 6 8 10 12 14

経過時間(min)

濁質残留割合

図2-11 洗浄排水濁度の時間変化

実験から求められた洗浄諸元は表 2-4のとおりであり、水温を考慮した場合図2-12のように大きく変化するため、運用上は水温による補正に幅を持たせる必要がある。ろ層の洗浄排水は最終残留濁質が問題となるので、抑留濁質の状況によっては洗浄時間を変化することになる。平均的な原水水質で最適逆洗水量以上であれば、累積逆洗水量によっても排水特性を求めることができる。

表2-4 最適な洗浄諸元（水温10~15℃）

洗浄速度 (m³/m²/min) 洗浄時間 (min)

①空気・水逆洗同時洗浄

空気：0.6～0.8 水：0.4

4 4

②空気抜き水：0.4 1

③水単独洗浄水：0.8 10

(29)

0 10 20 30 40 50 60

0.5 0.6 0.7 0.8 0.9 1 1.1 水逆洗速度 (m3/m2/min)

膨張率 (%) ５℃

１０℃

１５℃

２０℃

図2-12 水温と膨張率、水逆洗速度の関係

この実験の結果、水逆洗速度と膨張率との関係、空気洗浄強度などは、すでに文献（水道施設設計指針・解説）に発表された急速ろ過池における理論式と概ね整合していることが分かった。また、押出流れモデルのろ層から流出する濁質量は、ろ層が保有する濁質量と水逆洗速度に比例することが分かり、設計に必要な特性は解明できた。この結果を用いた金町浄水場における逆流洗浄のパターンを図2-13に示した。

図2-13 金町浄水場における逆流洗浄のパターン

(30)

(9) BAC有効期間の検討

BACの有効期間を検討するため、原水→凝集・沈殿→オゾン処理→BAC→砂ろ過のフローによる実験を5年間継続して行った。実験の諸元を表 2-5に、処理工程ごとの水質及び除去率の平均値を表2-6及び表2-7に、BACによる対オゾン処理除去率の経年変化を表2-8に示す。

なお、表中のDOCは溶存有機炭素(dissolved organic carbon:TOCのうち溶解している有機炭素)である。

表2-5 実験の諸元

（L/G：気液比、SV：空筒速度）

表2-6 水質項目の５年間平均値

項目単位原水沈殿水オゾン処生物活性

理水炭処理水

DOC mg/L 1.98 1.54 1.56 1.22

UV260 -logT/50 0.140 0.100 0.051 0.039 THMFP μ g/L 36.3 24.9 18.6 12.3 KMnO4消費量 mg/L 6.5 3.6 2.8 1.7 MBAS mg/L 0.08 0.08 0.05 0.02

2-MIB ng/L 21.4 19.2 7.5 0.2

TON 22 20 - 0.1

（昭和５９年７月～平成２年３月）

オゾン処理生物活性炭処理

三段向流上下迂流式ろ過筒 φ 0.2×2.5m 有効水深 5.2m 石炭系活性炭接触時間 10min 層厚 1.25m 全滞留時間 27min 粒径（有効） 0.71mm L/G 8.8 処理水量 400L/h 処理水量 35m3/h ろ過速度 300m/日

接触時間 6min

SV 10/h

(31)

表2-7 水質項目の対原水除去率の５年間平均値（％）

項目沈殿水オゾン処生物活性処理計

理水炭処理水

DOC 22.2 -1.0 22.2 43.4

UV260 26.4 36.7 9.0 72.1

THMFP 31.5 17.2 17.4 66.1

KMnO4消費量 44.1 12.7 16.8 73.1

MBAS -0.2 40.9 34.8 75.5

2-MIB 10.4 54.5 24.8 89.7

表2-8 BAC処理における対オゾン処理水除去率の経年変化（％）

項目昭和５９年６０年６１年６２年６３年

DOC 45.3 32.3 22.4 20.4 15.8

UV260 65.7 25.8 8.0 8.6 1.5

THMFP 54.2 38.5 27.1 24.0 23.6

KMnO4消費量 58.4 43.7 34.7 34.3 28.6

MBAS 69.5 75.5 33.0 20.5 37.7

2-MIB 90.6 82.8 70.1 68.9 78.1

TON 95.4 96.0 88.4 86.4 88.0

NH3-N 85.6 80.8 74.9 74.9 77.2

次に、BAC処理における2-MIBと DOCの濃度の経時変化の一部を図 2-14、図2-15及び図2-16に示す。また、DOC除去率の推移と近似曲線（対数回帰）

を個々の値と年平均値を用いて図 2-17 及び図 2-18に示す。これらの解析に用いたBACろ過筒の諸元を表2-9に示す。

表2-9 BACろ過筒の諸元

名称１号筒２号筒４号筒

炭層厚(m) 2.5 1.25 1.25 ろ過速度(m/日) 300 300 150

接触時間（分） 12 6 12

SV(1/H) 5 10 5

（1号筒は2年間の運転）

(32)

0.000 0.020 0.040 0.060 0.080 0.100

84/6 84/12 85/6 85/12 86/6 86/12 87/6 87/12 年月

2-MIB濃度(μg/L)

原水沈殿水オゾン処理水 BAC処理水

図2-14 BAC処理における2-MIB濃度の推移

（BAC処理水は４号筒のデータを用いた。）

0 0.02 0.04 0.06 0.08 0.1

84/6 84/9 84/12 85/3 85/6 85/9 85/12 年月

2-MIB濃度(μg/L)

１号搭２号搭４号筒オゾン処理水沈殿水

図2-15 BAC処理筒別の処理後の2-MIB濃度の推移

(33)

0 0.5 1 1.5 2 2.5 3 3.5 4

84/6 84/12 85/6 85/12 86/6 86/12 87/6 87/12 年月

DOC濃度(mg/L)

原水沈殿水オゾン処理水 BAC処理水

図2-16 BAC処理におけるDOC濃度の推移

y = -9.9432Ln(x) + 101.81 R² = 0.5138

0 10 20 30 40 50 60 70 80 90

0 200 400 600 800 1000 1200 1400 通水日数（日）

DOC除去率（対オゾン処理水％）

図2-17 BAC処理水のDOC除去率の推移

(34)

y = -13.836Ln(x) + 47.321 R² = 0.9925

0 10 20 30 40 50 60 70

0 1 2 3 4

通水年数（年）

DOC除去率（対オゾン処理水％）

図2-18 BAC処理水のDOC除去率年平均値の推移

BACによる除去対象物質である2-MIBは図 2-14を見ると、４号筒の処理条件ではBAC処理水からの 2-MIBの漏出はみられるものの概ね処理目標値をクリアーしている。そこで、BAC 処理水からの 2-MIB の漏出について尐し詳しい図 2-15 をみると、２号筒＞４号筒＞１号筒の順で 2-MIB の漏出が減っており、１号筒では2-MIBの実験期間中漏出は皆無であった。１号筒の実験は２年間で終了しているが、BAC処理の安全性と安定性からは有力である。

次に、DOCについてみると、図 2-16 では DOC（BAC処理水ではほぼ TOC と同じ値）は通水開始６ヶ月頃までは概ね0.5mg/L前後で推移しているが、その後は徐々に濃度が上昇し、1mg/L前後で推移している。特に、冬季に高く、

夏季に低い傾向が見られる。これを DOC の除去率の推移としてグラフ化し、

対数近似曲線を求めると、

y = －9.9432Ln(x)+101.81 R²=0.5138 となり、一定の相関が見られる。

ここで、x：通水日数、y：DOC除去率、である。