本研究ではマイクロエマルションを利用する新規な触媒調製法を用いて，Rh・Si02触 媒の Rh粒子径を担持量と無関係に制御できることを示した.この粒子径が制御され た Rh‑Si02触媒を用いて ，CO 水素化反応特性に及ぼす粒子径および担持量の影響につ いて詳細に検討を行った.
本研究で得られた成果をまとめると，次のようになる.
(1)液相中で作製した超微粒子の無機担体への固定化法 (ME法)について検討した.
すなわち，微粒子固定化前後での ZnS粒子径の変化，また Rh‑Si02触媒ヘ応用する ため担持量とは無関係な Rh微粒子の固定化について検討を行った.その結果， ME 法を用いることで，固定化前後で ZnS粒子径は変化せず，液相中で作製した微粒 子を凝集させることなく均一にシリカに固定化できることを見い出した.また，マ イクロエマルション中で悶トヒドラジン錯体微粒子を作製することで，粒子径が小 さく，しかもその分布がシャープな Rh粒子を固定化した悶1‑Si02触媒を調製する ことができた.さらに，微粒子作製条件を一定にし，シリカ生成条件のみを変化さ せることで，粒子径が一定で担持量のみ異なる Rh‑Si02触媒を調製することができ た.
(2)液相中で粒子径測定が容易な ZnS粒子を用いて，粒子径に及ぼす種々の因子の影 響を検討した.その結果，界面活性剤のイオン性，溶媒として用いるアルコールの 炭素数， pH，微粒子作製温度を変えることで，広範囲に ZnS粒子径を変化させる ことができた.得られた知見から，濃厚系マイクロエマルションにおける液相 ZnS 粒子の安定化モデルおよび ZnS粒子径を広範囲にかつ精密に制御する方法を提案 することができた.
(3)上述の知見に基づき，水素化反応用触媒である悶1‑Si02触 媒 の 悶1粒子径制御につ いて検討を行った.その結果，界面活性剤のイオン性，親水基鎖長，アルコール溶 媒の炭素数 ，Rh錯休微粒子作製時間および作製温度を変えることで， Rh‑Si02触媒 の担持 Rh粒子径を担持量とは無関係に広範囲に制御することができた.さらに，
的とする粒子径の Rh粒子を作製するには，界面活性剤のイオン性の選択が重要
129
であった.特に非イオン性界面活性剤を用いた場合には，親水基鎖長およびアルコ ール溶媒の炭素数を変えることで， Rh粒子径を広範囲にかつ精密に制御すること ができた.また， Ru・Si02触媒および Pd‑Si02触媒の金属粒子径制御についても検 討を行った.その結果，これらの触媒に応用可能な粒子径制御法を提案することが できた.
(4)担持量とは無関係に Rh粒子径が制御された Rh‑Si02触媒を用いて ，CO水素化反 応特性に及ぼす粒子径の影響を調べた.その結果， CO水素化活性および C2+含酸 素化合物選択性とも約 4‑‑‑5nm程度のRh粒子径が最適であることがわかった.さ らに，Rh粒子径を最適化することにより，低担持量Rh触媒を高活性化すること ができ， Rh使用量を約 115に低減化することが可能となった.また，粒子径一定 で担持量のみ異なるRh‑Si02触媒を用いることで ，CO水素化反応特性に及ぼす担 持量の影響を詳細に調べ， CO水素化活性および生成物選択性はRh担持量に依存 することを明らかにした.
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謝辞
本研究を行うにあたり，終始適切なご指導ご鞭縫を賜り，また公私にわたり叱陀激 励 を 賜 り ま し た 九 州 大 学 大 学 院 工 学 研 究 科 物 質 プ ロ セ ス 工 学 専 攻 若 林 勝 彦 教 授 に 心
より感謝申し上げます.
本論文を執筆するにあたり，多くの有益な御教示と温かい指導を賜りました.九州 大 学 大 学 院 工 学 研 究 科 材 料 物 性 工 学 専 攻 諸 岡 成 治 教 授 ， 同 化 学 シ ス テ ム 工 学 専 攻 荒 井康彦教授に厚く御礼申し上げます.
多岐にわたり貴重なご助言および有益な教示を下さいました，佐世保工業高等専門 学 校 物 質 工 学 科 長 田 秀 夫 助 教 授 に 深 く 感 謝 い た し ま す . そ し て ， 本 研 究 分 野 に つ い て何も知らなかった私に，研究の基礎から考え方について終始暖かいご指導頂きまし た 岸 田昌浩 助教俊に深く感謝いたします.また，同じ研究室にあって適切なご助去 を 頂 き ま し た 多 湖 輝 興 助 手 に
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より感謝いたします.同 化 学 シ ス テ ム 工 学 専 攻 化 学 プ ロ セ ス 教 室 の 諸 先 生 方 な ら び に 教 職 員 の 皆 様 に は 長きにわたりお世話になりました.心より感謝の意を表します.
本 研 究 の 研 究 グ ル ー プ と し て ， 当 時 化 学 プ ロ セ ス 教 室 の 学 生 で あ り ま し た 王 強 氏 には惜しみないご協力を頂き，心より感謝いたします.また，在学中のボントーント ウ ー パ テ ー ミ ー さ ん ， 池 田 正 憲 君 ， 林 博 樹 君 を 始 め 研 究 室 の 皆 様 の 協 力 も 大 き な 助けとなりました.また，田代静香教務員にもお世話になりました.ここに謝意を表
します.
取後になりましたが，私を博士後期課程まで進学させてくれ，終始応援してくれた
"親に心より感謝します.
平成12年1月
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