ギガヘルツ超音波による強相関低次元電子状態の研究

ギガヘルツ超音波による強相関低次元電子状態の研

究

著者

松井 広志

ギガヘルツ超音波による

強相関低次元電子状態の研究

(課題番号13640345) 平成13 - 14年度 科学研究費補助金(基盤研究(C)(2))

研究成果報告書

平成15年4月

研究代表者 松井 広志

(東北大学･大学院理学研究科･助教授)

ギガヘルツ超音波による

強相関低次元電子状態の研究

(課題番号13640345) 平成13 - 14年度 科学研究費補助金(基盤研究(C)(2))

研究成果報告書

平成15年4月

研究代表者 松井 広志

(東北大学･大学院理学研究科･助教授)

目 次 はしがき 研究発表 A.学会誌等 B.口頭発表 C.出版物 研究成果による工業所有権の出願･取得状況 研究成果 A.研究成果の概要 B.公表論文 1 2   5   8       8 2 9   2

は しがき

本報告書は､日本学術振興会 科学研究費補助金 基盤研究(C)(2) ｢ギガヘルツ超 音波による強相関低次元電子状態の研究｣ (平成13 -14年度､課題番号13640345) の研究成果報告書である｡研究代表者と研究分担者は､ dcからギガヘルツ帯の高周波 伝導率測定技術の向上を推進してきた｡マイクロ波技術と超音波技術を駆使して､ギ ガヘルツ超音波を利用した物性研究を実現することを目的に本研究を開始した｡ なお､本研究を遂行するに当たり､根岸栄一君(現､東北大学大学院理学研究科 博 士課程1年)の多大なる努力に対して､ここで感謝申し上げる｡ 平成15年5月 研究代表者 松井 広志 研究組織 研究代表者:松井 広志 (東北大学 大学院理学研究科 助教授) 研究分担者:豊田 直樹 (東北大学 大学院理学研究科 教授) 交付決定額(配分額) (金額単位:千円) 直接経費 亊I ｨﾆ N 合計 平成13年度 ﾃ3 0 ﾃ3 平成14年度 塔 0 塔 総計 釘ﾃ 0 釘ﾃ

研究発表

A学会誌等

(J ハイパーソニックス突放技術

1) "Construction of Hyper80mic Absorption SyStem'', E. Negishi, H. Matsui

and N. 1byota, submitted to Jpn. J. Appl. Phys.

(b)ラジオ波帯超音波軸定

2) `rtJltra80nic Studies for the Spin･Thplet Order PaLraneter and the Conective Mode in

Sr2RuO4", H. MatSui, Y. YoShida, A. Mukai, R. Settai Y. Onuki H. T∈止ei, N. Kimura,

H.Anki, N. Toyota, Phys. Rev. B., 63 (2001) 060505収).    ･･･-･･････････ p･ 23

(C)マイクロ波測定

3) "Anomalous Dielectric Response in the 7一･d Correlated Metauc State of

九･(BEDT･TSF)2FeClJ', H. MatSui, H. Tsuchiya, E. NegiBhi, H. Uozaki, Y. IshiZ;aki,

Y. Abe, S. Endo, N. Toyota, J. PhyS. Soc. Jpn., 70 (2001) 2501･2504. ･･････････-･ p. 27

4) ｢準2次元導体九一(BEI)T･TSF)2FeC14における異常金属状態-マイクロ波伝導･

誘電異常-｣､豊田直樹､松井広志､日本物理学会誌､ 87(2002)5751580.･-････ p.31

5) ``Reply to CoⅡ皿ent by H.Kitano and A. Maeda'', H. MatSui, H. TBuChiya and N･

Toyota, J. PhyS. Soc. Jpn., 71 (2002) 668･669.       1･-･･････-･･･ p･ 37

6) "Antiferromagnetic Resonance in久｢(BEDT-TSF)2FeC1㌔, T. Suzuki, H. Matsui, H. Thchiya, E. Negi8hi, K. Koyama and N. Toyota, Phys. Rev. B 67 (2003) 020408(R).

････-･-- p.39

7) `Dielectric ReSpOnSe in the Metallic States of i-(BEDT･TSF)2FeCh",

H. Matsui, H. Tsuchiya, H. Uozaki, Y. Abe, Y. Ishizaki, E. NegiShi, S. Endo, N. Tbyota,

Synth. Met. 1331134 (2003) 559･560.       ･･････････････ p･ 43

-2-8) `Microwave ReSpOnSe in the Antiferronagnetic lnSulating States of

L-(BEDT･TSF)2FeClr, H. TBuChiya, H. Matsui, H. Uozaki, Y. Abe, Y. Ishizaki,

E. Negishi S. Endo, N. Toyota, Synth. Met. 133･134 (2003) 561･562･ ･･････-･･- p･ 45

9) "A Dielectric MetalL-(BEDT･TSF)2FeClf', N. Toyota, H. MatSui, H. T8uChya,

E. Negishi, H. Uozaki, Y. Ⅰ8hizaki, Y. Abe and S. Endo, Synth･ Met･ 133･134 (2003)

493･495.       --････････ P. 47

10) "Anisotropic Microwave Complex Conductivities in A-(BEDT･TSF)2FeCIL', H. MatSui, H. Tsuchiya, Y. ⅠShizaki, E. NegiShi, Y. Abe, S. Endo, N･ Tbyota,

Sy71th. Met. 135･136 (2003) 569･570.      ･･･.--･･H p･ 50

ll) 〝Antiferromapetic Resonance ill A-OEDT-TSF)2FeC14", T･ Suzuki, H･ Matsui,

H. TSuChiya, E. NegiBtLi, K. Koyama, N. Toyota, Synth. Met. 136･136 (2003) 5671568･

-I-･･--･･-･ p.52

12) 1bbxor Ferroelectric Behaviors and Conective Modes in n･d CozTelatedAnomalouS

Metal九一佃EDT･TSF)2FeC1㌔, H. Mat8ui, H. Tsuchiya, T. Suzuki, E. NegiShi and N. Toyota, Phys. Rev. B, (2003), in press.       ･････-･-･･-･- P･ 54

(d)その他

13) "Anomalous Splitting of lH･NMR Spectra in九･(BEDTITSF)2FeCh", S･ Endo, T･ Goto,

T. Fukn8e, H. Matsl吐H. Uozaki, H. Tbuchiya, E. NegiBhi, Y. Ishizaki, Y･ Abe,

N. Toyota, J. Phys. Soc. Jpn., 71 (2002) 732･734.      ･･････････････ p･ 91

14) "Nonlinear ElectriCalTransportinL-(BEDT･TSF)2FeClf', N. Tbyota, Y･ Abe, H. MatSui, E. NegiBhi, Y. Ishizaki, H. Tsuchiya, H. Uozaki, S･ Endo,

Phys. Rev. B, 66 (2002) 033201.       ･-･･･-･････ P･ 94

15) "CryStalStructures,and ElectriCalConducting and Ma印etic Properties inthe Plate cryStals of (Ethylenedithiotetrathiafulvalenoquinone l 1 ,31dithioleznethide)拡4伽

= Fe, Ga, Ⅹ ≡ Br; M = Fe, Ⅹ ≡ Cl) Salts", T. MatSumOtO, T. Ko血ami, K･ Ueda,

T. Sugimoto, T. Tada, H. Yoshino, K. Murata, M. Shir°, E･ NegiBhi, S･ Endo,

H. MatSui, N. Toyota, K. Thkahashi, a. Solid State Chem. 168 (2002) 408･417･

16) ``77Se NMR Evidenceforthe Devebpment ofAmtiferroma印etic Spin Flucttlation8 0f

7E･Electron8 in i-(BETS)2GaC14", S. Taka由D. Mamta, H. Sasaki, H･ Uozaki,

H. TBuChiya, Y. Abe, Y. ⅠShizaki, E. NegiShi, H･ MatSui, S･ Endo and N･ Toyota･

J. Phys. Soc. Jpn. 72 (2003) 483･486.         ･･-･･･-･･･H P･ 108

17) "SpeciSc Heat of Organic Superconductor A-OEDT･TSF)2GaC1㌔, Y･ ⅠStd2'aki･

H. Uozaki, H. TBuChiya, Y･ Abe, E･ NegiShi, H･ Matsui, S･ Endo, N･ Toyota,

synth. Met. 133･134 (2003) 219･220.         ･････-･'･-H p･ 112

18) "Specific Heat StudieSfor i-OEDT･TSF)2FeCl√, E･ NegiShi, H･ Uozaki Y･ Ishizaki･

H. TSuChiya, S. Endo, Y. Abe, H. MatSui, N･ Toyota,

synth. Met. 133･134 (2003) 555･556.         ･-･･'-一日''- p･ 114

19) Wetal･InSulatorTranSitions in Mapetic Conductor九一但EDT･TSF)2FeCl4 Studied by

lHand 77Se NMR'', S. Endo, T. Goto, T. FukaBe, H. MatSui, H. Uozaki H･ TBuChiya,

E. Negishi, Y. Ishizaki, Y. Abe, N. Toyota, Synth･ Met･ 133･134 (2003) 557･558･

--･--- p. 116

20) "Lew Frequency Dielectric Constant intheAntiBerromapetic hSulating State of

L-(BEDT･TSF)2FeC1㌔, Y. Abe, H. Uo2iaki, H. Tsuchiya, E. NegiShi, Y･ Ishizaki,

H. MatSui, S. Endo, N. Toyota, Synth. Met. 133･134 (2003) 563･564･

---･･-I p. 118

21) ``NMR EvidenoeforAntiferromapetiC Spin Fluctuations in Superconducting 九一(BETS)2GaC1㌔, S. Tikagi, D. Maruta, H. Sasaki, H. Uozaki, H･ TBuChiya, Y･ Abe, Y. Ⅰ8hizaki, E. Negi8hi, H. MatSui, S. Endo and N･ Toyota,

synth. Met. 137 (2003) 129711298.      ･･-'日.'-'''' p･ 120

22) ``No血ear ElectriCalTransport in A-(BEDT･TSF)2FeCl4 under Mapetic Field",

Y. Abe, T. Kuwabara, H. TBuChiya, Y. ⅠShizaki, E. NegiShi, S･ Endo, H･ MatSui

and N. Toyota, Synth. Met. 1361136 (2003) 565･566･    -･･-'･-･'''- p･ 122

23) `Magnetic Susceptibilityand ElectriCalResiStiviO of a Mesoporous Carbon CMK'1"I

M. Kuno, T. Naka, E. Negishi, H･ Mat8ui, 0･ TeraSaki, R･ Ryoo, N･ Toyota, Synth. Met. 136･136 (2003) 721･722.

B.口頭発表

1) H. Mat8ui, H. TBuChiya, H. Uozaki, Y. Abe, Y. Ishizaki, E･ NegiShi, S･ Endo, N･ Toyota, ･Dielectric RbsponSe in the Metallic States of A-(BEDT･TSF)2FeClf'

Yanada Conference I〃Ⅰ, the Fotdh lnternationalSymposium on Crystalline Organic

Metals, SupercondtlCtOrS and Ferromapet8,

Hokkaido, Japan, September (2001).

2) H. TBuChiya, H. MatSui, H. Uozaki, Y. Abe, Y. Ishizaki, E･ Negishi, S･ Endo, N･ Toyota,

TMicrowave Response in theAntiferrona印etic lnSulating States of 九一OE DT ･ TSF)2Fe C1㌔

Yamada Conference Im, the FourthIntemationalSymposiun on Crystalhe Orgamic

Metals, Superconductors and Ferromagnet8,

Hokknido, Japan, September (2001).

3) N. Toyota, H. Mat8ui, H. Tsuchiya, E. NegiShi, H･ Uozaki, Y･ Ishizaki, Y･ Abe

and S. Endo,

"A Dielectric Metal久｢(BEDT･TSF)2FeCh"

Yamada Conference Ln, the Fourth lnternationalSynposium on Crystalline Organic

Metals, Superconductors and Ferromagnets,

Hokknido, Japan, September (2001).

4) Y. ⅠShizaki, H. Uozaki, H. TBuChiya, Y. Abe, E. NegiShi, H･ Matsui, S･ Endo, N･ Toyota,

"specific Heat of Organic Superconductor A-(BEDT･TSF)2GaC1㌔･

Yamada Conference LVI, the Fotdh hternationalSymposiuJn On Crystalline Organic

Metals, Superconductors and Ferronagnet8, Hokkaido, Japan, September (2001).

5) E. Negishi, H. Uozaki, Y. Ⅰ8hizaki, H. TSuChiya, S･ Endo, Y･ Abe, H･ MatSui, N･ Toyota･

･TerroelectriC･likeTranSition inフトOEDT･TSF)2FeC14 Studied by SpeciRc Heaで',

Yamada Conference Iiu,the Fourth lnternationalSymposium on Crystahe Organic

Metals, Superconductors and Ferromagnet8, Hokkaido, Japan, September (2001).

6) S. Endo, T. Goto, T. Fuknse, H. Uo2:aki, H. TBuChiya, H･ MatSui, N･ Toyota,

"Anomalous Splitting of lH･NMR Spectra in i-(BEDT･TSF)2FeClJ',

Metals, Superconductorsand Ferromapets,

Hokkaido, Japan, September (2001).

7)根岸栄一､杉本豊成､松本拓也､土屋秀昭､阿部康典､石崎有祐､松井広志･ 高橋かず子､豊田直樹,

｢新有機導体(EDTTFVO)2M丑r4 (M=Fe, Ga)の伝導と磁性｣

日本物理学会春の年会(2002年3月立命館大学). 8)阿部康典､土産秀昭､石崎有祐､根岸栄一､桑原隆比古､遠藤聡､松井広志･ 豊田直樹､ ｢L-OEDTITSF)2FeIGal･XC146(=1, 0.45)の非線形伝導｣ 日本物理学会春の年会(2002年3月立命館大学). 9)丸田大輔､佐々木彦一郎､高木滋､舛尾崎寛､土屋秀昭､阿部康典･石崎有祐･ 根岸栄一､松井広志､遠藤聡､豊田直樹､ ｢ (BEDT･TSF)2MC14(M=Fe,Ga)系のNMR III｣ 日本物理学会春の年会(2002年3月立命館大学). 10)松井広志､土屋秀昭､阿部康典､石崎有祐､根岸栄一､遠藤聡､豊田直樹､ ｢ LT(BEDT･TSF)2FeC14のマイクロ波伝導:温度依存性｣ 日本物理学会春の年会(2002年3月立命館大学). ll)土屋秀昭､松井広志､阿部康典､石崎有祐､根岸栄一､遠藤聡､豊田直樹､ ｢九_但EDT･TSF)2FeC14のマイクロ波伝導:磁場依存性｣ 日本物理学会春の年会(2002年3月立命館大学). 12)石崎有祐､鈴木貴博､松井広志､土屋秀昭､阿部康典､根岸栄一､遠藤聡､ 豊田直樹､ ｢L-(BEDT･TSF)2FexGal･xChk=0.45)のマイクロ波伝導｣ 日本物理学会春の年会(2002年3月立命館大学). 13)久野桃子､伸俊彦､根岸栄一､松井広志､寺崎治､ RyongRyoo､豊田直樹･ ｢カーボンメソ多孔体CMX･1の磁性と伝導｣ 日本物理学会春の年会(2002年3月立命館大学).

14) H. MatSui, H. TBuChiya, Y. Ishizaki, E. NegiShi, Y. Abe, S･ Endo, N･ Toyota,

･･A血otropicmicrowave complex conductivities in i-(BEDT･TSF)2FeClJ'･

InternationalConference of Science and Tbclmology of Synthetic Metals, shanghi, China, July (2002).

-6-15) T. SuZluki, H. MatSui, H. Tsuchiya, a. Koyama, N. Toyota,

``observations of antife汀Omagnetic resonance in九一(BEDT･TSF)2FeC1㌔, InternationalConference of Science and Teclmology of Synthetic Metals, Shanghi, China, Jdy (2002).

16) Y. Abe, H. Morgan, H. Uomki, H. TSuChiya, Y. ⅠShizaki, E. NegiShi, S. Endo,

H. Matsui,N. Toyota, ``Non･Linear DynamiCalConductivity intheAntiferromagnetic

lnSulating State of i-(BEDT･TSF)2FeCh",

IntemationalConference of Scienceand Technology of Synthetic Metals,

Shanghi, China, July (2002).

17) S. Thkngi, D. Maruta, H. Sasaki, H. Uo2:aki, H. TBtAChiya, Y. Abe, Y. ⅠShizaki,

E. NegiShi, H. Mat8ui, S. Endo and N. Toyota, "NMR evidence for antiferromagnetic Spin

Auctuation8 in SuPerCOnducting九一(BEDTITSF)2GaC14''

InternationalConference of Science and Teclmology of SyTLthetic Metals, Shanghi China, July (2002).

18) Y. Abe, T. Kuwabara, H. Tsuchiya, Y. Ishizaki, E. NegiShi, S. Endo, H. Mat8ui

and N. Toyota,

``NonlinearelectriCaltran8pOrt in九一OEDT･TSF)2FexGal･XC14 bl=l and 0.45)",

hternationalConference of Scienceand Tbclmology of SyTLthetic Metals, Shanghi, China, July (2002).

19) M. Kuno, T. Naka, E. NegiShi, H. MatSui, N. Toyota,

"Magnetic SuSCeptibihty and electriCalresistivity of a me80POrOuS CaLrbon CMKl 1",

InternationalConference of Scienceand Technology of Synthetic Metah,

Shanghi, China, July (2002).

20)石崎有祐､松井広志､根岸栄一､豊田直樹､ ｢超伝導体LT(BEDT･TSF)2GaC14 :マイクロ波伝導率｣ 日本物理学会春の年会(2003年3月 東北大学). 21)松井広志､鈴木貴博､根岸栄一､豊田直樹､ ｢7C.d系磁性伝導体L-(BEDT･TSF)2FeC14 :マイクロ波伝導率｣ 日本物理学会春の年会(2003年3月 東北大学).

22)木滞俊和､川又修一､鈴木貴博､根岸栄一､松井広志､豊田直樹､石田武和､ rL-OEDT･TSF)2FeC14のESR｣日本物理学会春の年会(2003年3月 東北大学)･ 23)鈴木貴博､松井広志､土屋秀昭､根岸栄一､小山佳-､豊田直樹､ ｢7(･d系磁性伝導体L-(BEDT･TSF)2FeC14 :反強磁性共鳴｣ 日本物理学会春の年会(2003年3月 東北大学)･ 24)阿部康典､桑原隆比古､根岸栄一､松井広志､豊田直樹､ ｢7rd系磁性伝導体L-OEI)T･TSF)2FeC14 :非線形伝導の磁場依存性｣ 日本物理学会春の年会(2003年3月 東北大学). 25)桑原隆比古､遠藤聡､阿部康典､根岸栄一､松井広志､豊田直樹､ ｢7E･d系磁性伝導体L-(BEDT･TSF)2FetGal･xC14bFO.4, 0.45) : H･T相国 日本物理学会春の年会(2003年3月 東北大学).

C.出版物

なし

研究成果による工業所有権の出願･取得状況

なし

-8-研究成果

以下では､まず研究成果の概要として､本研究計画で行ったハイパーソニックスの 技術開発について解説する｡それに引き続き､公表論文を掲載する｡

A.研究成果の概要

1.ハイパーソニックス研究の背景

固体中における超音波は､伝搬方向と変位方向で決定される歪み場を励起する｡ラ ジオ波周波数帯における超音波は､電子の運動する時間スケールに比べて､はるかに 遅く､静的な歪みとして考えられる｡したがって､電子系のダイナミックスを超音波 歪みで捉えるには､より周波数が高い超音波を使う必要がある｡ここでは､通常よく 物性研究で利用されるラジオ波帯の音波を単に超音波と呼び､マイクロ波帯の周波数 をもつ音波をハイパーソニックスと呼ぶことにする｡固体中を伝搬する音波と電磁波 の周波数と波長の関係が､図1に示してある｡電磁波は周波数､又は､波長の額域に ょり､多くの呼称が定められている｡ラジオ波帯の電磁波乱メガヘルツのオーダー の周波数をもち､メートルオーダーの波長をもつ｡テレビ､ラジオ､そして･情報通 借に多く利用されている｡携帯電話をはじめとする現在の高度情報通信社会を支えて いるの臥マイクロ波帯における高周波技術である｡テラ波帯は次世代通信､及び､ ガン細胞の検出など､医療分野への応用も有望視されている｡ 周波数の増加により､波長は減少するが､エネルギー的には増大する｡周波数Vと 温度Tの間には､ hv =k,Tの関係が存在する｡この関係式から､ 30GHzは約l Kに､ 3THzは約100Kに相当する｡したがって､金属､超伝導､モット絶縁体などの電子 系が有するダイナミックスを研究するには､マイクロ波帯以上の電磁波が必要である 電磁波     ラジオ波 マイクロ波ミリ波テラ波 波長(cm) 101 103   106   10'  1012

周波監了  箭- 帯-一万

固体中の音波 可聴域 超音波 :)1=:]妄ス 図1電磁波と固体中の音波の周波数と波長の関係 格子 フオノン

ことが分かる｡図1から､同じ周波数であっても､電磁波に比較して固体中の音波の 波長は10･5程度小さい｡電磁波を用いた電子物性研究は､これまで直流からマイクロ 波･ミリ波､そして､最近ではテラ波に至る広帯域で行われている｡一方､超音波に ょる電子物性研究は､主に数10から数100MHzの間で行われている｡これはエネル ギーに換算して､ 1 mK程度にすぎず､通常金属のフエルミエネルギーに比べてはる かに小さい｡ラジオ波帯における超音波音速･吸収測定は､重い電子系､酸化物超伝 導体などの強相関電子系の研究に幅広く利用され､強相関電子系と格子系の相互作用 を研究する上で重要な貢献を果たしている｡フエルミ面の研究に関しては､音速の磁 場中量子振動効果である音響ドハース効果が､多くのCe,U化合物､ BEDT-TTF系有 機伝導体において観測された｡その他,半金属中の巨大量子減衰が吸収の磁場効果と して精力的に研究された歴史がある｡ 図2に示すように､ラジオ波帯のパルス法を利用した超音波測定では､圧電素子(ト ランスデューサ)に高周波の電気信号を入力して､機械的な超音波歪みを励起する｡ 電気信号 音波  電気信号__

画頑

変換素子

図2 超音波謝定における信号の流れ マイクロ波

空胴共振

図3 ハイパーソニックスの発生 その逆の過程により､超音波を受信する｡超音波として試料中を伝搬することにより､ 信号源の信号に比べて遅れが生じ､位相差が現れる｡この位相差は､音速Vに関する

-10-情報をもっている｡密度pを用いて､弾性定数はC=pv2から求まる｡超音波は試料 満面で反射を繰り返し､パルスエコーが観測できる｡パルスエコーの強度は､伝搬距 離に対して指数閑数的に減少する｡ ラジオ波帯における超音波は､図1から､波長が数m程度であり､実験には同程 度の厚みをもつ試料が必要である｡無機物では､大きな単結晶試料が得られるため問 題はない｡しかし､小さい単結晶しか得られない有機物質,或いは薄膜状試料などで は適用が困難である｡本研究で取り上げるハイパーソニックスが実現できれば､この ような物質において吸収測定が実行できる｡ ハイルーソニックスの励起は､ B6rrmelとDmnSfTeldが1958年に成功している【1]｡ 図3に示すようなリエントラント空胴共振器に圧電性を有する水晶を挿入し､ 1 GH2: のハイパーソニックスが発生､検出されている｡ハイルーソニックスの周波数として は､これまで最大70GHzの報告がある｡しかし､物性研究としては､ 10GHz前後の 周波数が一般的である｡マイクロ波発生源としては､数10-100Wの大出力をもつマ グネトロンを用いている｡これは､入力パワーを大きくすることで､低い検出感度を 補うためである｡水晶やMgO､Al203などの誘電体や高純度のGeやsiの吸収係数の 温度依存性が測定されている｡他に､磁性イオンをドープした絶縁性誘電体を用いて, 超音波常磁性共鳴が実験されている｡ 5 Li, 0.00.1   0.5     1.0 T/Tc 図4 BCS足伝導体における吸収係鼓の温度依存性 ハイ/トソニックスのエネルギーは､ 1 Kに接近するため,転移温度がl K以下の 超伝導体では､クーパー対を直接破壊する素過程が検出できる｡超伝導ギャップ4T) に対し､音波のエネルギーhLDsが小さい場合(hals < 2A(T))､熱励起された準粒子 により吸収が起きる｡一方､ ha)S > 2A(T)では､クーパー対の破壊が生じ､吸収が 起こる｡等方的なギャップをもつ通常のBCS型超伝導体では図4で示すように､ ha?S -2A(T)となる温度において､吸収係数が不連続に変化する【2]｡図5に9･3 GHzのハ イパーソニックスから得たAlの吸収係数を示す｡黒丸は実測値であり､ Tc=1 Kより も5×10･3 K低い温度において､点線で示すように吸収係数が急激に減少することが 1.5 1.0 三 さ〕 i:=■ t3 0.5 0.1 0.0

確羅されている【31｡挿入図は㍍近傍を拡大した ものである｡この急激な減少は図4のhals= 2A(T)における不連続な飛びに対応している｡ 実線はBCS理論において熱励起された準粒子 による吸収から計算された値である｡現在まで のところ､Al以外の超伝導体においてこのクー パー対破壊に起因する吸収係数の不連続な飛び は確認されていない｡ 1960_1970年代のマイクロ波測定機器､及び､ 素子が未発達であったことも重なり､ハイパー ソニックスを利用した吸収測定は､今日に至る 〇･2 0'.T/で o■B l●0 図5 Al単括晶における吸収係 数の温度依存性 まで水晶､Al以外には為されていない｡本研究 臥金属や超伝導体についてハイルーソニックスによる吸収測定を目指して開始した｡ 現代の著しく進歩した高周波エレクトロニクスを用いて･高感度のハイルーソニック ス測定システムの試作に取り組んだ｡ハイパーソニックスの励起･検出を行うには･ 超音波測定技術とマイクロ波計測技術の両方を熟知している必要がある｡ 実際のところ､ハイルーソニックスを励起･検出するためには､幾つも克服しなけ ればならない問題に遭遇した｡まず､高感度なリエントラント空胴共撮器を開発する ことであった｡これは､実際にたくさんの共振器を試作し･その中からQ値の最も高 いものを選ぶことで､問題なくクリアーできた.測定には･ 2個のリエントラント空 胴共振器を用いるが､温度の低下により両者の共振周波数に相違が生じる｡そのため･ 2個のリエントラント空胴共振器に対して､高精度で同調できる機構を開発する必要 に迫られた｡この間題をクリアーするまでには､度重なる改良と･冷却テストが要求 され､相当な時間を費やした｡また､計測システムの感度を高めるために･ダイナミ ックレンジを拡大する努力を行い､同時に､ -100dBm程度の低電力を検出できる計測 機器の試作を行った｡最終的には､これら問題点を克服して､約8 GHzのハイパ-ソニックスを水晶中に励起･検出することに成功した｡

2.ハイパーソニックス計測システムの開発

2.1謝定原理 ハイルーソニックスの励起と検出の原理を､図6を用いて説明する｡周波数f(GHz) に同調したリエントラント空胴共振器間に棒状､又臥円筒状の圧電結晶を挿入する｡ 圧電性をもつ結晶臥マイクロ波電場を加えると歪みが生じ･音波が端面で発生する｡ 図6に示すようにリエントラント空胴共振器内に入る圧電結晶の端面は､もっともマ

-12-イクロ波電場が集中し､垂直に端面に 入射する｡連続正弦波のマイクロ波を パルス状に変調して､駆動パルスとす る｡その駆動パルスを励起側のリエン トラント空胴共振器に入射すると､端 面にパルス状のハイパーソニックスが 発生する｡そして､圧電結晶中を伝搬 して､検出側の端面に達する｡今度は 励起と逆の過程､つまり､高周波歪み が圧電効果により､振動電場に変換さ れ､検出側のリエントラント空胴共振 器にパルス状のマイクロ波が発生する｡ ハイパーソニックスは両端面で反射を 駆動パノレス /(GHz)一十--十一 図6 ハイパーソニックス潮定の原理国 繰り返し､パルスエコーとして検出さ れる｡実際に試料の吸収係数を測定する場合は､挿入図に示すように､ 2本の圧電結 晶の間にはさむ｡圧電結晶による吸収の変化が十分小さくなる30 K以下で､ハイパ -ソニックス測定は一般的に有効と考えられる｡ 圧電法を利用したハイパーソニックスの発生と変換効率について述べる[4]｡ここで は､棒軸方向が【100】方向となるように切断した円柱状圧電結晶に､ 【100】方向に伝搬 する縦波が発生する場合について考える｡圧電結晶中における応力qdは2階テンソ ルで表され､電場Em､及び､ 2階テンソルの歪みC.j･を用いて qu = C.juc.j･ -e肋E桝･ (1) と表せる｡ cLjMは4階テンソルの弾性定数であり､ ekh"は3階テンソルの圧電定数であ る｡結晶棒の端面に垂直に-様な高周波電場Em =(E((,X), 0, 0)を加えると､ X方向 に縦波が励起され､応力qllが発生する｡このときの運動方程式は､変位のX成分を机 密度をpとして ∂2u ∂qll P訂=-ax ' で表せる｡応力01.は(1)式から ∂〟 qll =Cllll言-elllE(t･X)･ (2) (3) で与えられる｡ cllllは通常cllと短縮して表記される｡外部から加えられる高周波電場 の角周波数を臥端面xoでの電場をEoとすれば､圧電結晶中の電場は

E((,X) = E. expl-γ(X - X. )1exp(- jα), (4) となる｡ここで､ Yは電磁波の減衰定数であり･圧電結晶の透磁率FL､誘電率C･電気 伝導*Uとγ2=些吐

･･&-.

)

の関係がある｡ X=X.のとき､電場の振幅がもっと も大きくなる｡ (2)式にこれらを代入すると,

砦. k2u - 15iLEoS(X -xo)一也Eorexpl-r(X -xo )]･Cllll CIIIl

を得る｡ k:里は音波の波数､ V= V (5) fiiiiは結晶中の音速である｡最終的に変位のX成 P 分､つまり､ 【1001方向の縦波に対する振幅は u -器Eo(.一差)expl- j'- - k'X -xo '']･ '6' で記述できる｡ (6)式からハイパーソニックスの′叩-Pacは､円柱状圧電結晶の断面積をAlのとき

p- -icllll(%)2 xvxAl -浩Eo2AIV, (7'

となる｡水晶の場合､ a)∼10GHzの角周波数では･ γ≡10 1cm-1､ k…105cm-1となり､

毒<<1と近似できる｡

PiAは リエントラント空胴共振器中に入射する電磁波のパワー p･･ -芸纏振器に蓄えられたエネルギ ) (8, -等kdlE2･crA2(a-dlF] I で与えられる｡リエントラント空胴共振器の寸法は･図7に示すように･圧電結晶の 挿入長をdJ.中心導体と共振器の隙間をd､中心導体の半径をro､そして､その断面 積をA2=,(,02とする｡ここで､ Q値は共振器の性能を表す量である｡ (7) , (8)式か らAl =A2のとき､電気音響変換効率ap,_Lmは

-14-vQ 亮 `L adli(1-cr)･C,] =左=K2 ap,-p" Z) (9) e1211 と書ける｡ここで､ Kは電気機械結合定数を表し､ K2=-の関係を持つ｡電気 CllIlCrCo 機械結合定数とは､圧電結晶に入力した機械的エネルギーのうち理想的な条件のもと で電気的エネルギーに変換される効率を表している｡また､電気的エネルギーから機 械的エネルギーへの変換効率も等しい値を持っており､ a,A_,I =a,._pが成立する｡ 断面私, 図7リエントラント垂胴共振券の寸法 圧電結晶の一方の端に､ Pinの電気エネルギーを加えたとき､それが機械的エネル ギーとして変換されるエネルギーは､ pin ･ ap.,tで与えられる｡圧電結晶中に励起され るハイルーソニックスは､伝搬するに従い指数閲数的に減衰する｡ハイルーソニック スのエネルギーがe･1に減衰する距離をa･1とするとき,その逆数aを減衰定数と定義 する｡距離Lだけ伝搬すると､エネルギーがexp(-aL)減衰することになる｡このハイ パーソニックスが圧電結晶の反対側の端に到達すると､機械的エネルギーから電気的 エネルギーへの変換が起こる｡マイクロ波エネルギーを入射して､それを検出する間 に､かなりのエネルギーを失うことになる｡ Pinのエネルギーを励起側の共振器に加 えて､検出側の共振器で捕獲できるエネルギーPzwは pM = P･ha三"_p, exp(一血),       (10) で与えられる｡この式から､圧電素子に琴求される事項として･電気音響変換効率が 高いこと､そして､減衰定数が小さいことが分かる｡

2.2 圧電結晶 本研究では圧電結晶として､水晶とLiNb03を利用した｡まず水晶は､ Ⅹカット面 を両端面にもち､直径2m､長さ10mの円柱状に整形した｡ Ⅹカット面は光学的 フラット面を実現しており､両端面の平行度臥5秒以内である｡なお･加工はベー 汁-フィッシャー社に依頼した｡一方､ Li700,結晶は､ 2 × 2 × 7mm3の直方体に 整形した｡ 2 × 2 mJの直方体の両端面は､ Zカット面であり､ 【0011方向の縦波が 励起できる｡加工､表面仕上げは､東北大学理学部付属のガラス工場で行った｡ここ で取り上げる圧電結晶は三方晶系の由晶構造をもち､その基本特性を表1にまとめる [5]｡表中の電気音響変換効率ap呼n臥周波数が8 GHz､ Q= 5× 103､ d= 0･1 cm､ dl=0･05 cmとした場合の計算値である｡ここに示すパラメータ比後に述べる本研究で試作 したリエントラント空胴共振器の値である｡ LiNb03は水晶に比べ､電気機械結合定 数が約2倍近く大きい｡また､誘電率も約6倍大きい値をもつ｡しかし･誘電率が増 大すると､ (9)式から電気音響変換効率が低下する｡ 比誘電率 Y ｹ. B 電気機械 冕y7 音速V 兔 ｫxﾏ越b C, 貽 ﾆﾄ鬻ﾓ( ｢ 結合定数 K r ﾓ5ﾒ 【m/sec1 Bﾗ " Ⅹカット 水晶 釘紊2 cllll=0.86 2.65×103 迭繆 2 1.SX10-3 (--30dB) Zカット LiNbO3 r纈 C3333=2.45 cr 4.7×103 途 2 1.4×10-3 (--30dB)

表1圧電結晶の特性

2.3リエントラント空胴共振器の開発

リエントラント空胴共振器の断面図を図8に示す｡実際の実験配置では挿入図で示 すように､共振器の底面に穴を開けて比誘電率C,の圧電結晶を挿入する｡ここでは､ 共振周波数の計算を簡略化するため､穴は導体で塞がっているとして考える｡リエン トラント空胴共振器は､半径r.､高さh (2rl>h)の円筒状の空間に､半径rol長さh _ dの円柱導体を共振器の中心においた構造をもつ【6]｡基本モードにおけるマイクロ 波電場Eと磁場Hの配置を示す｡磁場は同心円状に分布し､電場は中心導体から外 側の導体へ放射状に分布する｡電場がもっとも集中するのは､中心導体の底面部分で ある｡中心胴体底面の下部に圧電結晶を配置すれば､もっとも効率よく電気音響変換 が行える｡

-16-図8 円筒形リエントラント空胴共振器の断面図 等価回路をもとに考えると､リエントラント空胴共振器の共振周波数は､ ′= で､ q値は 2可f(C- i豆 27r高石t 27r 7Zro2 d-dl(1-1/C,)

Q-i--owi(誓･号･2hi)-1

(12) と与えられる｡ここで､導体の伝導度をC.表皮深さをSとした｡ Q値は共振器の性能 を示す量で Q=27F系に蓄えられる単位時間あたりの平均エネルギー 共振周波数-一二･･･二･････ 単位時間あたりの系のエネルギー損失 (fJ 共振幅(r) (13) により定義でき､実験的に決定できる｡リエントラント空洞共振器の周波数特性臥共振周波数 JT,yを中心としたローレンツ型曲線をもつ｡ fwにおけるマイクロ波強度poカ､ら半分の大きさを とる共振幅をrと定義する｡ hが増加すると､全体的にQ値が大きくなる傾向がある｡しかし･ h に依らず,./,oが4付近の億をもつとき最大をとる｡温度の低下に伴い､ Q値は増加する｡し かし､対向するリエントラント空胴共振器間の共振周波数にずれが生じる｡このずれ を克服しなければ､測定は不可能である｡問題の解決には､少なくとも片方のリエン トラント空胴共振器の共振周波数を調節できるようにする必要がある｡当然のことな がら､クライオスタットの室温フランジから制御できなくてはならない｡図9に示す 配置で､上方に位置する共振器に対して同調機構を設置することにした｡下方の共振 掛ま､室温でq値が最大になるように調節し､共振周波数を固定する｡微小なマイク ロ波信号を検出するため､検出感度に相当するq値を最適に調節することも兼ね､上

方のリエントラント空胴共振器を 検出側に､そして､下方のものは 励起用とした｡検波器は8-9GHz のとき､もっとも検出感度が良い ため､共振周波数が上記の周波数 域に入るように設計した｡同調機 構を取り付けるスペース等を考慮 して､リエントラント空胴共振器 の半径をrl=8Ⅱ皿と決定した｡中 心導体の半径は､ ro=2mのとき にq値が最大になる｡しかし､同 調機構や結合孔の関係で､ ro = 1.5 50￡ー同軸ライン 剪 _垂_...M,,.5主同那 き X+ ･ノ1.. M2PO.4徴碑用 ループアンテナ ー▲-:I;- 亦粐貳ﾂ 佶 B 耳7H8ﾘ92 圧電結晶 Ll,/.. 十㌧ 劍*ﾈｬﾂ 排 >'TI ■'1-. ど;I irLp, 剪 励起側 l㌣ エQJ. 剪ｵﾗ"白 I:.i ﾉ)ｨ ﾃｨ粨rT{1. 俣｢ﾘｲ ﾓ｢x爾ﾕ罠)｢ 図9 共振周波敦同調機構 mmにしなければならず､理論的に は約6%ほどQ値が低下している.実際に圧電素子を挿入して･ dの大きさを変える 場合､ 1mm程度の隙間が無いと調節が困難と判断した｡ d=1Ⅲ-に決定すると､共 振周波数を8-9GHzに設定するには､ h=6mmが適当と考えた｡圧電結晶の挿入長 dlは､隙間の長さd- 1 mmに等しいとき､ (9)式から電気音響変換効率が最大になる｡ しかし､同調を行うに当たり､中心導体の長さ調節をするため､ dl=0･5mmとしてd と等しくせず､隙間を空けるようにした｡共据器内面においてマイクロ波は表皮深さ まで侵入するため､オーム損失が発生する｡この影響を極力抑えるために､電気伝導 率が高い無酸素銅を用いて共撮器を製作した｡共振器の内壁臥1ミクロン程度の粒 径をもつアルミナ粉末を用い､鏡面に仕上げた｡ 次に､同調機構について説明する｡この機構の採用により､共振周波数を8GHz付 近で微調節でき､ 17,000程度のQ値を得た｡圧電結晶臥テフロンに挟んで固定し､ 中心導体底面と隙間を保っている｡検出側の共振器に設置した同調機構は､ 3種類設 置した｡ q値を最大に維持するため､結合孔中のループアンテナの位置を調節できる ようにした｡中心導体の長さh - dを変えることで共振周波数を変える｡主同調用と 書いた部品の上部には､ M3のネジがあり､これを回すことで長さ調節を行い･共振 周波数を最大200MHzの範囲で可変できる｡可変の精度臥100kHzである｡微調用 と記されたネジはM2で､共振器の体積を高い精度で調節できる｡共振周波数の可変 範囲は､ 1MHzに抑えられるが､ 10kHzの精度､つまり､ 10Jの感度で調節ができる｡ 実際の共振周波数の同調は､固定した励起側に合うように､まず主同調ネジで調節し てから､微調ネジを回して最終的に10kHzの精度で一致させる｡

-18-2.4計却装置

ハイパーソニックスの励 起､検出はすべてリエントラ ント空胴共振器で行い､電気 計測としてはマイクロ波信 号を処理することになる｡計 測装置全体のブロックダイ ヤグラムを図10に示す｡標 準信号発信器から､連続的な マイクロ波を励起する｡最大 出力は20dBm､周波数域2-20 GHzであり､周波数分解 能は0.1 Hzの極めて高性能 な発振器である｡なお､局所 発信器もまったく同一の性 能を有している｡標準信号発 信器の連続正弦波を､励起側 ゲートスイッチに入力する｡ 励起側ゲートパルスの波形 はTTLの矩形波であり､繰 り返し周期1/fpub.をもち､ト リガー信号(A)が立ち上がる デジタル オシロスコープ ー マイクロ波信号 ーラジオ波信号 一･･一･･-> GP･IB信号  .･-･･････-> TTL信号 図10 ハイパーソニックス測定システム ときだけovとなる｡ 励起側ゲートスイッチは､パルス発生器の励起側ゲートパルスがoVになっている 時間だけスイッチが開き､標準信号発信器のマイクロ波を通し､駆動パルスが出力す る｡駆動パルスは､励起側リエントラント空胴共振器に到達する｡その瞬間共振現象 が起こり､圧電結晶端面に歪みが励起し､ハイ/トソニックスが発生する｡圧電結晶･ そして､試料を伝搬したハイパーソニックスは､検出側のリエントラント空胴共振器 にマイクロ波電場を励起して共振を起す｡ループアンテナで受信したマイクロ波は･ 同軸ラインを伝搬して検出側ゲートスイッチに到達する｡理想的にはハイ/トソニッ クスが圧電結晶の両端面で反射を繰り返すため､共振器から出力される波形は､パル スエコーである｡駆動パルスは電気信号として両共振器を通過する｡ 検出側ゲートスイッチは､駆動パルスの影響を取り除くためにある｡この駆動パル スを除去せず､増幅すると､大きな電力が検波器に入るため､検波器出力にリンギン グが長時間残り､エコーシグナルが検出できなくなる｡検出側ゲートスイッチを導入 することで､駆動パルスに起因したリンギングが抑えられる｡パルスエコーシグナル

は､利得32dBのマイクロ波増幅器で増幅する｡ しかし､増幅度は十分とは言えず､より検出感度 の向上を考えてスーパーヘテロダイン検波を行 うことにした｡スーパーヘテロダイン検波は､位 相検波器など中心周波数が狭い帯域に限られる 高周波素子を用いるときに極めて有効な手段で ある｡ スーパーヘテロダイン検波と記した額域は､位 相検波までは行っていないが､位相比較法の超音 波システムが利用できる｡局所発信器の周波数を 調整して､ IF周波数が約100 MHzとなるように した｡この周波数だと､ラジオ波帯の超音波シス 写真1測定システム テムで使用している増幅器､それにダイオード検 波器が利用できる｡ここで使用するリエントラント空胴共振器の共振周波数が8GHz なので､ fn + A ∼ 16 GHzとなる高周波成分は完全に除去できる｡中間周波増幅器 に臥1 MHz- 1 GHzの周波数帯域をもつ増幅器を使用し･ +80dBの増幅度を得た｡ ただし注意すべき点は吸収測定を行う上で､周波数混合器が非線形素子であること が一番の問題である｡吸収の変化量が小さいうちは問題ないが､大きな変化では非線 形性が重大になる｡ ダイオード検波した信号臥デジタルオシロスコープに入力し､特定のエコーにゲ -トを掛け､エコー強度を読みとる｡ノイズを減 らすために､デジタルオシロスコープの内部機能 を利用して､エコー強度を加算平均する｡加算平 均したエコー強度は､ GP-IBインターフェースを 経由してコンピュータに記録される｡コンピュー タは他に､温度コントローラから試料の温度を読 みとる｡写真1は､完成したハイパーソニックス 計測システムである｡ 2.5測定例 ここでは､実験装置のテストを兼ねて行った縦 波ハイルーソニックスの励起､検出の結果を述べ る｡実験では､長さ1 cmのⅩカット水晶を用い て､周波数7.99320 GHzの縦波を【1001方向に伝搬 させた｡駆動パルスの幅を0.25 psec､駆動パルス -20-0    2    4    6 時間(psec) 図11エコーパルス 4 ' 一 〇 ( ^ ) K 4 ( γ ヽ エ ー も r l W 瑚 奄 F F 電 波 B ] 髄 磐

間の間隔をlmsecとした｡その結果､入力パ ワーは2.5 pWに抑えられた｡検出した波形 は､デジタルオシロスコープで加算平均して､ ノイズを除去した｡加算平均後のエコーシグ ナルの様子を図11に示す｡第1エコーは､ 駆動パルスから約2 psec遅れた位置に観測 した｡これは､水晶の音速(∼ 5×105cm/see) から期待される値である｡第2エコーは､ 6 psec付近に観測した｡第1エコー強度は､ 35 eI # 堆 さ 宙 ○ ○ .F7.9932GH2:〇 〇 〇 1.OdB/cm〇〇 〇〇〇〇 〇 〇〇〇〇〇〇〇〇 -q∝T. 10       20       30 T(K) 図12 水晶の減衰率の温度依存性 Kでノイズレベル以下まで減少して観測で きなくなった｡第1エコー強度の温度依存性から､水晶の吸収係数の温度依存性が､ 図12のように決定できた｡実線はa(T)-T4の関係を用いて､フィットしたもので ある｡ 15K以上では､実験結果とよく一致している｡この温度依存性は･熱的フオノ ンによる音波の吸収に起因している【7,8]｡吸収係数の変化量が大きいため､ 15 K以下 の実験結果は､理論曲線からずれる｡これは､周波数混合器の非線形性に起因すると 考えられる｡

3.今後の課題

本研究計画の期間内で､ハイパーソニックスのシステムが構築でき､水晶中に縦波 を励起する予備的な実験に成功した｡今後さらに感度の向上をはかる必要があり､改 良すべき点がいくつかある｡そして､本装置を用いて､ハイ/トソニックスを用いた 吸収測定を行い､低次元電子系のダイナミックス､集団励起の研究を推進してゆく所 存である｡ 以下に､装置の改良点をまとめる｡ ･入力電力を増加して､ダイナミックレンジを拡大する｡ ･駆動パルスにAM変調をかけて､ロックインアンプにより検出し､高感度 化を行う｡ .スーパーヘテロダイン検波回路に用いた周波数混合器の非線形性を､補正す るための回路を導入する｡ ･現有の位相比較法音速測定装置の位相検波機能を利用して､ハイ/トソニッ クスにおいても位相検波を用いた測定系を整備する｡ ･ハイパーソニックスによる吸収ドハース効果を観測するために､低温強磁場

用インサートを試作する｡ 以下に､ハイ/トソニックス吸収装置を用いて今後展開をはかる研究について紹介 する｡ ･ S,2RuO.などの異方的超伝導状態､集団励起モードの研究 ･有機伝導体の超伝導､ CDW､ SDW状態のダイナミックス ･ナノ物質の吸収係数測定

参考文献

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B.公表論文

掲載順序は､前章､研究発表A･学会誌等に記載した論文リストの順に従っている｡ ただし､ 1)の論文は､未収録である｡

-22-TOUR ： Tohoku University Repository コメント・シート 本報告書収録の学術雑誌等発表論文は本ファイルに登録しておりません。なお、このうち東北大学 在籍の研究者の論文で、かつ、出版社等から著作権の許諾が得られた論文は、個別にTOUR に登録 しております。 TOUR