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著者 大塚 良仁, 山本 政儀, 小藤 久毅, 横田 喜一郎,  小村 和久

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全文

(1)

著者 大塚 良仁, 山本 政儀, 小藤 久毅, 横田 喜一郎,  小村 和久

著者別表示 Ohtsuka Yoshihito, Yamamoto Masayoshi, Kofuji Hisaki, Yokota Ki‑ichirou, Komura Kazuhisa

雑誌名 地球化学

巻 35

号 2

ページ 85‑106

発行年 2001‑06‑20

URL http://doi.org/10.24517/00063582

doi: 10.14934/chikyukagaku.35.85

(2)

地 球 化 学

35

85− 106

2001

Chikyukagaku 

Geochemistry )  35,   85106

 

2001

報   文

湖 沼 環 境 物 質 循 環 関 す

一 琵 琶湖

天然 放 射性核種 21

°

Pb と

21°

Po

挙 動 一

大 塚 良 仁

本 政 儀

・小 藤 久 毅

       横   田   喜 一 郎

・小  村  和  久

2000

6

30

受付 ,2DO1 年 3

11

受 理 )

      Studies

 

on

 

geochemical

 

cycles

 

in

 

lake

 

e

vironment

− Behavior

 of 

naturally

 ocounring  radionuclides  2oPb  

and

 2oPo

 

in

 

Lake

 

Biwa

 

Japan −

   Yoshihito

 

OHTsuKA

1

Masayoshi

 

YA

scAMoTo

 

Hisaki

 

KoFuJI

,              Ki ichirou

 

YoKoTA

and

 

Kazuhisa

 

KoMuRA

   Low

 

Level

 

Radioactivity

 

Laboratory,

 

Kanazawa

 

University

   Tatsunokuchi,

 

Nomi ・ gun

 

Ishikawa

 

923 − 1224

 

Japan

  Lake

 

Biwa

 

Research

 

lnstitute

   1 − 10

Uchidehama

 

Otsu,

 

Shiga

 

520−0806,

 

Japan

Present

 

address

Institute

 

of

 

Environmenta1

 

Sciences , Obuchi,

 

Rokkasho,

 

Kamikita

 

Aomori

 

039−3212,

 

Japan

   The

 

behavior

 of21°

Pb

 and

Po

 

in

 

Lake

 

Biwa

 a 

large

 

mesotorophic

 

lake

 situated  

in

 

the Kinki

 

district

 ofJapan

 was  

investigated

 

by

 analyzing  

lake

 water  at various  

depths

 and  

precipi −

tation

 at approximately ont11y 

intervals

 

fbr

 a 

period

 ofl

. 5

 

years ,

 and  sediments

 

streams flowing

 

into

 

and

 

out

 

ofthe

 

lake,

   Flux

 

balance

 calculation  

indicated

 

that

 atmospheric  

depositien

 was  

the

 major  source

97

of 

total

of21°

Pb

 

to

 

the

 

lake,

 and  

for

 210Po 

growth

 

in −

situ  

from

 

the

 

decay

 of21ePb  

eontributed

 about

75

ofthe

 

total

 21

Po

 supply  

to

 

the

 

lake .

 

Most

about  

90

of

 all 

the

 

Pb

 

inputs

 

to

 

this

 

lake

 was

f

und

 

to

 

be

 

inc

orated  

into

 sediment

 

Residence

 

times

 via sedimentation  

in

 

the

 epilimnion and  

hypoliminion

 were  estimated  

to

 

be

 

27

6 − 40

and  

22

545

days,

 respectively

 

for

 2i°

Pb

 

and 95

47 −146

and  

32

7−109

days

 

for

 21°

Po

 

These

 residence  

times

 sugges

that

 

there

 

is

 a 

difference between

 21°

Pb

 and  2’°

Po

 

in

 

the

 extent  eftheir  

cycling

 

in

 

the

 water  column  with  a more  rapid  re

moval  of2i°

Pb

 

than

 2ioPo

 

Overall

210Pb

 and  21°

Po

 were  

furthermore,

 

f

und

 

to

 

be

 remeved  more  ef

− ficiently

 

during

 

the

 

transit

 

periods

 of 

high

 

biological

 

productivity ,

 such  as 

plankton

 

blooms.

Key

 words

Lead−210,

 

Polonium− 210 ,

 

Removal

 

process ,

 

Scavenging,

 

Sedimentation

 

Biogeo −          chemical

 cycle  

Lake

 

Biwa

金 沢 大 学 理 学 部

放 射 能 実 験 施 設

923 − 1224

 石 川県 能 美 郡 辰町 和 気 オ

24

賀県

琵 琶 湖 研 究 所

52

〔}

0806

滋 賀 県 大

津市 打

出 浜

1−1Q

’*

在 ,

境 科 学 技 術 研 究 所

039 − 3212  

青 森 県北 郡六 ケ

所村

尾 駮

字 家

1 − 7

1 .

は じ め に

 

大 気川 を湖 内運 び 込 ま れ る外 来 性 物 質

る い湖 内さ れ た プ ク ト な ど 自 生 性 物 質生 物

化 学 的作 用 を受 け 固相 移 行 す こ れ ら は環 境 条

影響

け な が

深 層 を経湖 底堆 積 す 湖 底 堆 積し た物 質

(3)

86

大 塚

小 藤

が 続 成用 を受 け

,一

水 中に 回帰 す

世 界 各 地 湖 沼 水 質 汚 濁 が 深 刻 化 し る 現

着 ,

脱 離

, 沈

拡 散

堆 積 な複 雑 な ム の

と し こ る湖 沼態 系変 化 を

測 し 水 質施 策策 定 する た め物 質 循 環 機 構 解の研

課 題

 

海 洋に は

湖 沼同様

を通じ て流 入 し た ウラ ン (

U

リ ウ

Th )壊

の 天然 放

射性

大 気 圏 核 実 験 等由 来 す

137

LSs) なの人放 射 性

量 で はる が 広 く分 布

存 在 し れ ら

放射 性核種

成 分

け で な

理 的 半減 期減 少 する こ加 え 供 給 源供 給 量 が よく把 握 され め に存 在 量 を定 する だ

々 の過 程時 間

変化

を 提 供 して くる側 面 を持 ち 合 海 洋 学 分 野

た とえ ば 水 中粒 子 との

高 く固 相 を形 成し や ム 同 位 体 (2

M 、

2a

Th

ク チ

231

z31Pa

210 (

2i

° Pb

び ポ

ロ ニ

210

i°

Po

) を 水 中粒 子鉛 直

水 平 方

輸 送及 び 生球 化 学 的解 明

し て 利 用 す る な ど

海 洋 内 る諸

と し て多 く放 射 性 核 種 が 利 用 され そ

の有 効 性証 さ れ て き た

え ば

Bacon

 

et

 

al . , 1976

Brewer

 et al

 

980

Spencer

 et α

1 . , 1981

An − derson

 et al

. , 1983

Fleer

 and  

Bacon ,1984

Tsunogai

et α

1、 ,1985, 1988

角皆 , 19871Kasemsupaya

 

et

 al

. , 1989

原 田

, 1989

Nozaki

 et α

L

1976 , 1987

1991

Isotopic

 

Tracers

 

in

 

U .

 

S .

 

JGOFS , 1990

Wei

 

and

Murry ,1994 ) 。

  一

湖 沼 系 で は そ利 用 は 広 が

海 洋 と 形 成

周 辺 地 形

集 水 域 な の性 状 が 様あ り

季 節 変 化湖 底及 び辺 か ら影 響 を受 けす く

さ ら非 定 常 的

時 的

現 象に よ 支 配 さ れ部 分 が あな ど余 りも複

な た め に そ利 用数 少 な

Stumm , 1985

Schuler

 et α

1 .

1991

Balistrieri

 

et

α

1 . , 1995) 。

れ ま で に

性 核 種 を利 用 し湖 沼 物 質 循

北 米 (例え ば

, Talbot

  and

Andren

1984

Hawley

 et α

1 .

1986

Balistrieri

 et α

1 . , 1995

中 心

例 え

, Benoit

  and  

HemDnd , 1987 , 1990

Dominik

 et α

1. , 1989

Santschi,  1989

Santschi  

et

 

al

 1988 , 1990

Schuler

 et al

199

ユ;

Robbins

 et al

1992

Wieland

 et

α

1 .

199

, 1993

Vogler

 ef

,1996 )

主 と し て貧 栄 養 湖ら れ

  著 者

ら は

放 射 性 核 種 利

環 と し て

中 栄 養 湖

の 琵 琶 湖 を研 究

ド に ウ ラ

壊 変 系

属 す

u°

pb

T

 

 

 

22

 

3

 

y ,

β

)及

Po

T

, ,

138

 

38

 

d ,

or

を ト

と しに お け る 物 質 循 環 研 究 を 始 め た 地 表 よ り大 気拡 散し た ラ ド

222 (

222Rn

の放 射 壊 変に よ 生 成 した21°

Pb

気 降

て湖 沼 表 面 ら さ れ る

Lt’°

Po

 z1°

Pb

β 一

壊 変 り短 寿 命

210

Zl°

Bi > ( T

 Z

5

 

O

 

d ,

β

) を経生 成 され

21°

Pb

:]°

Po

し た よ湖 水 中粒 子親 和 性

性 物 質湖 水 か ら 除 去 さ れ過 程 を 調 る ト レ

な り う

琵 琶 湖

湖 内物 質循 環鍵 を 握る もと し栄 養 塩重 金 属湖 水か ら降 粒 子 に よ る除 去 過 程 に 注 目 し セ ジ ト トラを用研 究 が か 行 われ て

Toyoda

 et al

、 , 1968

田 ほ か

, 1987

手 塚ほ か

, 1990

Hama

 et α

t.

1990

Takahashi

 

et

 

al .

1995

;杉

PLI ,1996

杉 山ほ か

1998 ) 。

こ れ ら に よ

沈 降 す粒 子 束組 成季 節 変 化び 水 深関 係な ど

体 像程 度明 ら か に さ れ て き た が

が 鉛 直 方 向沈 降粒 の み

補 集

して か どうか なの検 討 課 題 (

Bin−

ford

 a

d

 

Brenner, 1986

Bloesch

 and  

Evans , 1982

Butman , 1986

) も多 く

な動 的 側 面情 報

ら れ る

が 望 ま れ

 

1 . 5

年 問 約

1

間 隔 で 湖

2u

° Pb

 LI°

PO

 

ue

深 度 分 布 を 継 続 測 定 し と 併せ て大 気及 び 流 入川 か ら:’°

Pb

 

lk

給 量

さ ら 湖 底 堆 積 物 中の21°

Pb

蓄 積 量 も

年 間て の これ ら

核種

内 部で の循 環

除 去 過 程 を 含 む循 環 ム を

明 する こ と を目 的と し た

2 . 琵 琶 湖

概 要

 

琵 琶 湖表 面

674km2

貯水

275

最 大 幅

22 . 8km

長 軸 (瀬

津)63 . 5km

の 大 き な 湖

Fig.1

示 す

琵 琶 湖 大 橋 を 基 準 北 が 北 湖

南 湖 と呼ば れ て

北 湖 と南 湖 は

地 質 的 な差 異 だ けで な

, 水 質

相 も異 な

616

 

km2

貯 水量 は

273

平 均 深 度

44m

(最 大 深 度は 湖 西

1041n

であ

。一

南 湖 表 面 積

58

 

kmz, 貯水

0 . 2

ン で最 大 深 度

8m

平 均

3. 5m

あ り

琵 琶 湖 全 貯 水 量

1

も 満 た な

Table

 

1

Lake

(4)

湖 沼 環 境で の

物質循

に 関研 究

87

Fig.1

Table

 

l  Physical

 

Dimensiens

 ofLake  

Biwa

U

t     

No

 Basin    South Basin     @To S曲ce  Area     

2Volume      1 9

m3Maximum  

de

μ

h

  

  mM ¢a

epth

         

m

  帥

ofshheli

e   2Reside ce 

time

  o

Wa

r  yCa

e

t

a

   

z167

1

C5

028o

6

40441

53174

 

9

Location

 

map

 of  Lake  Biwa

showing

 

sam

Pling

 sites  

of

 lake  

water

 r

erine

 

water

precipitation

and

 sediment Biwa  

Research

  Institute  and  National

Institute

 

f

( )rResearch  

Advancement

1984

。 集 水

3

174

 km2 は , 滋 賀 県積 にし,流入 河 川路 ま

含 め

500

河川以上 に

が 一

河 川 に限 定

と 121

になる。

ら の 流 出 河 川

田 川 (

1905

郷 洗 堰

設 し水 位調 整始 ) で

淀川と名て 大阪 湾 に 注 い でい る。 また,

1890

年 に 建 琶湖

からも京

面 に 湖供 給 し て

( 横山

1995

) 。

れ ら は , 合 計 で

51トン

と 見

て い る

( 滋

研 究

1988

 

琵 琶

湖 は

年 1

成 層

亜 熱 帯 に 属

4

旬か

し 始 め

8

に 水 温層の深 度 がも 浅

10m

程 度 まる 。 そ

12

て 徐 々

に 水

温 躍層 の 深 が り,翌

1

3

に z

環 期る 。

水 はと ん ど

pH

 

6

8 9

1

を 示す

pH

とも に 下

物 と 水 と

境 界 付 近 で

pH

 

6

8

7

7

( 例ば ,

県 琵 琶 湖 環境 部境 政

課 ,

1999

湖 水

び 化

的 特 性長 年調査 さて おり , 溶

度 は8 月 頃 に温 躍 層 付 近物 の解 の め に

, 年

を通じ 酸 素状 態 に

Ueda

 

et

 at

, 1998

) 。北 湖 お

湖の 留時間 はれぞれ約5

5

O .

04

推定 さ れる Lak

@Biwa

 

Research

  Institute  and  NationalInstitut

@for

 R

earch   Advanceme

984

Te

ka

1992

3

調査 採 取 測 定

3

1

調 査方 法  年間 を 通て の

ti ° Pb

 

b ム

mPO

環 メニ ズ ム を 把す る 観 ら ,調 査対象

の 4

目 (

1

i

4

分けた  

1

)大 気 か

降 水

な ど に よ

m

°

Pb

供給量  

2 )

河 川 か ら の 孔

0

45

μ

m

タ ーを通過する   溶及 び

0

45

μ

m

ルタ

れ る     懸態 成 と して の :

1

Pb

び ! ’ °

Po

 〔

3

の 鉛

   濃 度 分

@

4

)湖 底 堆物中 の !

1

°

Pb 蓄

  特 に

1

} と

3

〕 に点 を置 き

と 存 在 量 の

分 解よ く

跡 す る ため に

1

ヶ 月 間 隔 で 期 さ せ採 取 を実

施 し

た 。  

3

2

  試 料 採 3

2

1

気 降

 琵

研究

(滋賀県

市 ) の 屋 上 に 有 効

O

2M フ

水盤 を 設 置し (

Fig

1

) ,

1997 2

月 一1

8

8 月

取と期 さ せて

1

ヶ 月

大 気

湿 性 降 ド 物

した 。 採 取 し たは洗

20e

容折

式ポ リ エ チ レ ン タ

クに移しち帰

 

3

2

2

 

川水  全 流 入

83

め る

主 な1

(5)

88

大 塚

山 本

小 藤

核種

流 出 量評 価 す南 郷 洗 堰直 前田 川採 水実 施し た 河 川水

, 35e

レ ン バ採 水

直 ちイ ヤ式 加 圧 ポ プ を 用て孔 径

0 . 45

μm セ ル

メ ン ブ

フ ィ

ADVANTEC

直 径

142

 mm )で ろし た 直接

20e

容 折 り畳 み 式 ポ リレ ン タ

濃 硝 酸

O .

 

1

 moM 程 度 硝 醐 容液る よ添 加か ら研 究 室持 ち 帰 ィ ル

ポ リチ レ容 器 に 入 れ持 ち帰

液 中

ま れ る も

態 成 分

ル タ

補 集 さ

れ た 成 分 を 懸態 成と して分 析し た

 

3. 2. 3

湖 水  こ れ 数 多 く水 質

が 蓄

さ れ 北 湖

位 置 す琵 琶 湖 研 究 所定 点 観 測 地 点

c8

Fig . 1

135 °

58 ’ oo ”

N , 35 ° 10 ’

30 ” E

51m )

採 水 場 所と して 選 定 し 湖 水採 取

, 1997年 2

1998

6H

大 気 降物 採 取同 期さ せて約

1

月 間 隔実 施 し 琶 湖 研 究 所 所 有実 験 船

」 ’

乗 船

,C8

地 点

4 〜 6

採水

5e

採 水 器

24

本 放 射 状 に 取 付 け た ト型採 水 器 実 際

採水

で は

F−Probe

Fine

 

Scale

 

Profiler

:高 精 度 多 項水 質

採 水 湖 水 中

に 下

電 気 伝

, pH ,

フ ィ

a

蛍 光 度 光 透 過

握 し た

E

採 水 深 度 を決 定 した 成 層 期

(4

12

に は

, 表層 (O 〜 1m

層 中 部 と温 躍 層 上 部 お よ び躍 層

の中 部

5

, 一

方 ,

循 環

(1

3

月)

は 表 層 (

0 〜 lm

, 10

 m

, 20m , 40m

4

層で

層 約

206

採 水し た

採 取し た 湖

,一

35e

容 ポ リ

レ ン ケ ツ に

を 施

懸 濁 物 を 得 操 作 と並 行 し各深 度

の 試 水

. 一

部 を 分 取 し て浮 遊 懸

SPM

Sus−

pended

 

Particle

 

Matter

) 濃 度 測 定 用試 料 も調 整 こ の試 料

1 〜 2e

を 用 孔 径

0. 45

μm セ ル

混 合

フ ィ ル

ADVANTEC

製 ;直 径

47

 

mm

予 め蒸 留

で よ く洗

,80

乾 燥さ せ秤 量し たもの

で 吸 引 ろ 過 し得 た

れ ら試 料 以 外 に

2]°

Pb

先 行zz6Ra か ら

2DPb  = 与 を 評 価 する た め に

, 1993 年 2

月 に

C8

点 を含 む 北 湖

6

地 点 (

Fig . 1

2m , 30

 

m

深 に依 存 し て

40〜80m

深 さ

3

各 層 約

204

採 水 し た

に ろ 過 し

O .

 

1

 moM 程 度

の硝 酸 溶 液る よ添 加し て か ら研 究 室持 ち 帰

 

3. 2.4

湖 底 

C8

1’°

Pb

蓄 積 量 を 評 価 す る た め

径 5cm

長 さ

60

 cm ク リの パ プ を装 備し た重 力 型 採

橋 本

学 社 製

,K . K . 式

泥 器を 用 て 堆 積

試 料 を 数 本 採 取 し た

保 存 性良 好試 料つ い

直 ち

1Cln

切 断 し た 試 料

チ レ

に 入 れ て

密 閉

研 究 室持 ち帰

 

3. 3

  分 析

測 定

 

3. 3.1

大 気 降物 中SL°

Pb

測 定 持 ち 帰 試 料

直 ち粉 末 状イ オ及 びイ オ交 換 樹 脂

 

The

 

Graver

 

Company

開発 ウ デ

Powdex

 

PCH

及 び

PAO ,

ル ガ ノ

各 30

 

g

混 合し てめ た

2

(内 径

5cm ,

樹 脂

5cm

  ZL°

Pb

00

収率

補集

した (

Kimura

1978

Matsuura

 and  

Kitagawa,1983

Yamamoto

 

et

 

al . , 1998

カ ラ ムか ら樹 脂 を 取 り出 し た 後 乾 燥

, 一

定 容器 に

め た

umPb か ら放 出 さ れる ガ

線 (γ線 )

46.5 keV

(放 出 比

4 . 05

) を低

用 ゲ

ム (

Ge

) 半 導 体 検 出 器 (

Low

 

Energy

 

Photen

 

Spec−

trometer,

 

LEPS

) を用 測 定 した 比 較 試 料に は

21DPb

濃 度既 知 量 を樹 脂

測 定 試 料

容 器れ た

m°

Po

い て 採 取 期 間 (約

1

ヶ月 間) 中で の

3L°

Pb

か ら成 長 す21DPo 寄 与あ り

補 正 困 難な た め測 定実 施

 

3. 3. 2

 河 川 及湖 水 試 料2i°

Pb

21°

Po

測 定   溶

態 及

分 け試 料

1994

分 析

化 学 分 離

銀 板

Po

 

e1

°

Po

化 学

率 補 た め に添 加

k

”°9Pe ト レ

を析 出さ せ た

の銀 板 を定 線 源 と

, 表

型 シ リ

Si )

体 検出 器 を 用

α

)線

ク ト メ ト リ

に よ

21ePo

量 し た

。 一

β)

線 放

射体

z⊥°

Pb

濃 度

, 非

破 壊γス ペ ク トト リ

で は 十 分 な 測 定 精 度 を 得 た め

ZL°

Po 析

し て

21°

Po (

z°SPo

を 陰 イ オ交 換 法に より完 全に 除し た 後

月 放 置 し てZi°

Pb

か ら 成 長 し た21rPo を 上と 同

方 法

で 処 理

す る こ と に より 間 接 21°

Pb

を 定 量し た

Yamamoto

 et al

. , 1997

 

3.3. 3

  湖 水 試 料amRa 測 定   試 水

20

 

e

化 学 収 率 補 正 用ト レ

225R

Th

の娘

添 加 後

Yamamoto

 et 

al .

1989

方 法 放 射 化 学 分 離 を行

精 製し た

Ra

を銀 板 上電 着表 面 障 壁 型

参照

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