著者 大塚 良仁, 山本 政儀, 小藤 久毅, 横田 喜一郎, 小村 和久
著者別表示 Ohtsuka Yoshihito, Yamamoto Masayoshi, Kofuji Hisaki, Yokota Ki‑ichirou, Komura Kazuhisa
雑誌名 地球化学
巻 35
号 2
ページ 85‑106
発行年 2001‑06‑20
URL http://doi.org/10.24517/00063582
doi: 10.14934/chikyukagaku.35.85
地 球 化 学
35
,85− 106
(2001
)Chikyukagaku
(Geochemistry ) 35, 85 − 106
(
2001
)報 文
湖 沼 環 境 で の 物 質 循 環 に 関 す る 研 究
一 琵 琶湖
にお け る 天然 放 射性核種 21
°Pb と
21°Po
の挙 動 一
大 塚 良 仁
*・
***・ 山 本 政 儀
*・小 藤 久 毅
*横 田 喜 一 郎
**・小 村 和 久
*(
2000
年6
月30
日受付 ,2DO1 年 3
月11
日受 理 )Studies
on
geochemical
cycles
in
lake
e
皿vironment
− Behavior
ofnaturally
ocounring radionuclides 2’oPband
2】oPo
in
Lake
Biwa
,Japan −
Yoshihito
OHTsuKA
“1
***,Masayoshi
YA
]scAMoTo
*,Hisaki
KoFuJI
*, Ki − ichirou
YoKoTA
**and
Kazuhisa
KoMuRA
’Low
Level
Radioactivity
Laboratory,
Kanazawa
University
,Tatsunokuchi,
Nomi ・ gun
,Ishikawa
923 − 1224
,
Japan
**
Lake
Biwa
Research
lnstitute
,1 − 10
,
Uchidehama
,Otsu,
Shiga
520−0806,
Japan
***
Present
address
;Institute
of
Environmenta1
Sciences , Obuchi,
Rokkasho,
Kamikita
,Aomori
039−3212,
Japan
The
behavior
of21°Pb
and 脚Po
in
Lake
Biwa
, alarge
mesotorophic
lake
situatedin
the Kinki
district
ofJapan,
wasinvestigated
by
analyzinglake
water at variousdepths
andprecipi −
tation
at approximately 皿 ont}11yintervals
fbr
aperiod
ofl. 5
years ,
and sediments,
streams flowing
into
and
out
ofthe
lake,
Flux
balance
calculationindicated
that
atmosphericdepositien
wasthe
major source (97
% oftotal
)of21°Pb
to
the
lake,
andfor
210Pogrowth
in −
situfrom
the
decay
of21ePbeontributed
about75
%ofthe
total
21ロ Po
supply
to
the
lake .
Most
(about90
%)of
allthe
!
1Pb
inputs
to
this
lake
wasf
()und
to
be
inc
町 〕oratedinto
sediment.
Residence
times
via sedimentationin
the
epilimnion andhypoliminion
were estimatedto
be
27
(6 − 40
)and22
(5 − 45
)days,
respectively,
for
2i°Pb
and 95
(47 −146
)and32
(7−109
)days
for
21°Po .
These
residencetimes
sugges 七that
there
is
adifference between
21°Pb
and 2’°Po
in
the
extent eftheircycling
in
the
water column , with a more rapid re−
moval of2i°
Pb
than
2ioPo,
Overall
, 210Pband 21°
Po
were ,furthermore,
f
()und
to
be
remeved more ef− ficiently
during
the
transit
periods
ofhigh
biological
productivity ,
such asplankton
blooms.
Key
words :Lead−210,
Polonium− 210 ,
Removal
process ,
Scavenging,
Sedimentation
,Biogeo − chemical
cycle ,Lake
Biwa
**
金 沢 大 学 理 学 部附属
低
レベル放 射 能 実 験 施 設〒
923 − 1224
石 川県 能 美 郡 辰口町 和 気 オ24
滋
賀県
琵 琶 湖 研 究 所〒
52
〔}− 0806
滋 賀 県 大津市 打
出 浜1−1Q
*
’*
現
在 ,
働環
境 科 学 技 術 研 究 所〒
039 − 3212
青 森 県上北 郡六 ケ所村
大字
尾 駮字 家ノ前
1 − 7
1 .
は じ め に大 気や河川 を通じて湖 内に運 び 込 ま れ る外 来 性 物 質
,
ある いは湖 内で生産さ れ た プラン ク トン な どの 自 生 性 物 質は生 物・
化 学 的作 用 を受 けて 固相へ と移 行 す る。 更にこ れ ら はその場の環 境 条件
の影響
を受
け な がら深 層 を経て湖 底に堆 積 する。 湖 底で は堆 積し た物 質
86
大 塚・
山本・
小 藤・
横田・
小村
が 続 成作用 を受 け
,一
部は水 中に 回帰 する、
世 界 各 地 で湖 沼の 水 質 汚 濁 が 深 刻 化 してい る 現在, 吸着 ,
脱 離, 沈
降,
拡 散,
堆 積 などの複 雑 なメカニ ズム の結
果 と して起 こ る湖 沼生態 系の変 化 を・
予測 し, 水 質を保全 する施 策を策 定 する た めの物 質 循 環 機 構 解明の研
究
が 重要
かつ 緊急
の課 題となっ てい る。
海 洋に は
,
湖 沼と同様に, 大気
や河
川を通じ て流 入 し た ウラ ン (U
)や トリ ウム (Th )壊
変系
列の 天然 放射性
核種
及び大 気 圏 核 実 験 等に由 来 するセ シウ ム137
(LS℃s) などの人工放 射 性核
種が微
量 で はある が 広 く分 布・
存 在 してい る。 これ らの放射 性核種
は,
注 目する成 分の トレー
サー
になるだけ で な く,
固有の物 理 的 半減 期で減 少 する ことに加 え, その供 給 源と供 給 量 が よく把 握 されてい るため に存 在 量 を測定 する だけ で水
圏で起こっ てい る種々 の過 程の時 間や速度
の変化
を 提 供 して くれる側 面 を持 ち 合わせてい る。 海 洋 学の 分 野では
,
た とえ ば, 水 中で粒 子 との反応性
が高 く固 相 を形 成し やすい トリウム 同 位 体 (2:M 、
2a‘Th
),
プロ トア ク チニ ウム
231
(z31Pa ), 鉛210 (
2i° Pb )
及び ポロ ニ ウム
210
(:i°Po
) を 水 中の粒 子の鉛 直・
水 平 方向
の輸 送及 び 生物地球 化 学 的プロセス解 明の トレ
ー
サー
とし て 利 用 す る な ど
,
海 洋 内で起こっ てい る諸現象
解明の トレ
ー
サー
と し て多 くの放 射 性 核 種 が 利 用 され その有 効 性が実証 さ れ て き た
(
例え ば, Bacon
et
al . , 1976
;Brewer
et al.
,ユ
980
;Spencer
et α1 . , 1981
;An − derson
et al. , 1983
;Fleer
andBacon ,1984
;Tsunogai
et α
1、 ,1985, 1988
;角皆 , 19871Kasemsupaya
et
al. , 1989
;原 田, 1989
;Nozaki
et αL
,1976 , 1987
,1991
;Isotopic
Tracers
in
U .
S .
JGOFS , 1990
;Wei
and
Murry ,1994 ) 。
一
方,
湖 沼 系 で は その利 用 は 広 が りつ つ ある ものの , 海 洋 と比べ て, 湖盆形 成
,
周 辺 地 形,
集 水 域 など の性 状 が 様々であ り,
内部
での諸過程が季 節 変 化や湖 底及 び縁辺 か らの影 響 を受 けやす く,
さ らに非 定 常 的な
一
時 的あるい は突発現 象に よっ て支 配 さ れる部 分 が あるな ど余 りにも複
雑
な た め に その利 用は数 少 ない(
Stumm , 1985
;Schuler
et α1 .
,1991
;Balistrieri
et
α
1 . , 1995) 。
これ ま で に放射
性 核 種 を利 用 した湖 沼の 物 質 循環
研究の対象
は,
北 米 (例え ば, Talbot
andAndren
,1984
;Hawley
et α1 .
,1986
;Balistrieri
et α1 . , 1995
)やス イス を中 心とするヨー
ロ ッ パ (例 えば, Benoit
andHemDnd , 1987 , 1990
;Dominik
et α1. , 1989
;Santschi, 1989
;Santschi
etal
.
,1988 , 1990
;Schuler
et al.
,199
ユ;Robbins
et al,
,1992
;Wieland
etα
1 .
,199
ユ, 1993
;Vogler
ef 畆,1996 )
の主 と し て貧 栄 養 湖に限ら れて きた。著 者
ら は,
放 射 性 核 種 利用の一
環 と し て,
中 栄 養 湖の 琵 琶 湖 を研 究フィ
ー
ル ド に ウ ラン壊 変 系
列に属 するu°
pb
(T
、 、,
=
22 .
3
y ,
β一
)及び脚
Po
(T
, ,= 138 .
38
d ,
or
)
を トレー
サー
と した湖沼に お け る 物 質 循 環 研 究 を 始 め た。 地 表 よ り大 気に拡 散し た ラ ドン222 (
222Rn)
の放 射 壊 変に よっ て生 成 した21°
Pb
が,
大気 降
下物
として湖 沼 表 面へ もた ら さ れ る
。
Lt’°Po
は,
z1°Pb
のβ 一
壊 変に より短 寿 命の ビス マ ス
210 (
Zl°Bi > ( T
、 Z= 5 .
O
d ,
β
一
) を経て生 成 される。
21°
Pb
や:]°Po
は,
上記し た よ うに湖 水 中で粒 子との親 和 性が高く,
難溶性 物 質が湖 水 か ら 除 去 さ れる過 程 を 調べ る ト レー
サー
にな り うる。 琵 琶 湖で も
,
湖 内の物 質循 環の鍵 を 握る もの と し て主栄 養 塩や重 金 属の湖 水か らの 沈降 粒 子 に よ る除 去 過 程 に 注 目 し, セ ジメン ト トラップを用いた研 究 がこ れ までにい くつ か 行 われ てきた (Toyoda
et al、 , 1968
;前田 ほ か
, 1987
;手 塚ほ か, 1990
;Hama
et αt.
,1990
;Takahashi
et
al .
,1995
;杉PLI ,1996
;杉 山ほ か,1998 ) 。
こ れ ら に より
,
沈 降 する粒 子 束や組 成の季 節 変 化及び 水 深との関 係な ど,
その全体 像がある程 度明 ら か に さ れ て き た が,
トラップその ものが 鉛 直 方 向の沈 降粒子 の みを補 集
してい るのか どうか などの検 討 課 題 (Bin−
ford
a皿d
Brenner, 1986
;Bloesch
andEvans , 1982
;Butman , 1986
) も多 く,
新たな動 的 側 面の情 報が得
ら れ る
手
法が 望 ま れてい る。本研究で は
,
琵琶湖で1 . 5
年 問 約1
ヶ月間 隔 で 湖水中
の2u° Pb
, LI°PO
ue
度の 深 度 分 布 を 継 続 測 定 し, それ と 併せ て大 気及 び 流 入河川 か らの:’°Pb
lk
給 量,
さ ら に湖 底 堆 積 物 中の21°Pb
蓄 積 量 も測定
して,
年 間を通 じて の これ ら核種
の供
給,
内 部で の循 環,
除 去 過 程 を 含 む循 環メカニ ズム を解
明 する こ と を目 的と し た。2 . 琵 琶 湖
の概 要
琵 琶 湖の表 面
積
は674km2
,貯水
量は275
億 トン,
最 大 幅22 . 8km
, 長 軸 (瀬田〜
塩津)63 . 5km
の 大 き な 湖であり
,Fig.1
に示 すよう
に,
琵 琶 湖 大 橋 を 基 準 に北 が 北 湖,
南が南 湖 と呼ば れ てい る。
北 湖 と南 湖 は,
地 質 的 な差 異 だ けで なく, 水 質
も生物
相 も異 なる。 北湖の
表
面積
は616
km2
, 貯 水量 は273
億 トンで平 均 深 度は44m
(最 大 深 度は 湖 西の安
曇川沖で1041n
)である
。一
方, 南 湖の 表 面 積は58
kmz, 貯水
量は0 . 2
億 トン で最 大 深 度は8m
平 均深
度は3. 5m
であ り,
琵 琶 湖 全 貯 水 量の1
%に も 満 た ない (Table
1
:Lake
湖 沼 環 境で の
物質循
環に 関する研 究87
Fig.1
Table
l Physical
Dimensiens
ofLakeBiwa .
U
面tNo
曲 Basin South Basin @To 煽 S曲ce Area2Volume 瓦1 9
m3Maximum
de
μh
mM ¢a面
epth
m
帥ofshheli
e 2Reside 馳cetime
oWa
艶r yCa ‘伽e
皿 t。
a
z167
1
咽
C5
028o
.
6
.
40441
53174
9
喚Location
map
of Lake Biwashowing
sam
−Pling
sitesof
lakewater
, rerine
water
, precipitationand
sediment . BiwaResearch
Institute and NationalInstitute
f
( )rResearchAdvancement
,1984。 集 水域
3
,174
km2 は , 滋 賀 県の面積 に 敵し,流入 河 川は小 水路 まで
含 めると 500
河川以上 にるが 一
級
河 川 に限 定すると 121
河川 になる。琵琶湖ら の 流 出 河 川は
瀬
田 川 (1905
年に
南 郷 洗 堰を
設 し,水 位調 整開始 ) で,下流 で宇 治
川
, 淀川と名を えて 大阪 湾 に 注 い でい る。 また,1890
年 に 建 された 琵 琶湖疏水
からも京都方
面 に 湖水を供 給 し てい( 横山,
1995
) 。そ
れ らの流 出 量は , 合 計 で 年約
51 億トンと 見
ら
れて い る( 滋
賀県琵琶湖研 究 所,1988
)。琵 琶
湖 は
,年 1
回成 層する
亜 熱 帯湖 に 属し,4
月旬から 成
層
し 始 め8
月頃
に 水 温躍層の深 度 が最も 浅ュ
,10m
程 度 までになる 。 そ れか
ら12
月初
旬に向 っ て 徐 々に 水
温 躍層 の 深度 が下が り,翌年の1
〜3
月に z
環 期に 入る 。表
層水 はほと ん ど の場
合pH
6
,8 9
,1
を 示す。pH
は水
深と
とも に 下 がり ,堆積
物 と 水 と境 界 付 近 では
pH
6
.8
〜7
.7
になる( 例えば ,賀県 琵 琶 湖 環境 部環境 政
策
課 ,1999
)。湖 水 生物
及び 化学
的 特 性は長 年調査 されて おり , 溶存素濃度 は8 月 頃 に水温 躍 層 付 近で有機物 の分解 の め に低 くなる傾向 にあるが
, 年
間を通じて無 酸 素状 態 にな
る時期
は存
しない (Ueda
et
at ,, 1998
) 。北 湖 おび南湖の水の滞 留時間 は,それぞれ約5.
5
年,約O .04
年と推定 さ れて いる (Lak@Biwa
Research
Institute and NationalInstitut@for
Rearch Advanceme
,ユ984 ;
Te
ka
,1992
)。3
.調査方法と試料 採 取及 び 測 定3
,1
調 査方 法 年間 を 通じて のti ° Pb
b ム
:mPO
の湖底への除
去過程 を含む
環 メカニ ズ ム を 把握す る 観点か ら ,調 査対象 を
の 4
項目 (1
:i
〜〔4
}に
分けた。 〔1
)大 気 から降 水
な ど に よるm
°Pb
供給量 (2 )
河 川 か ら の 孔0
.45
μm
フィルタ ーを通過する 溶存態及 び孔0
.45
μm
フィルター
に補集
され る 懸濁態 成 と して の :1
Pb
及び ! ’ °Po
供給量 〔3
}湖中
の両核種の溶存態及び懸濁態成分の 鉛
直 濃 度 分布@
(4
)湖 底 堆積物中 の !1
°Pb 蓄
積 量 特 に1
} と〔3
〕 に重点 を置 き,への
供
給と 存 在 量 の化
を時
間 分 解能よ く追
跡 す る ため に ,約1
ヶ 月 間 隔 で 同期 さ せて採 取 を実施 し
た 。3
,2
試 料 採取 3 .2
.1
大気 降 下物
琵琶湖
研究所
(滋賀県大
津市)
と滋賀県大学(
滋
賀県彦根市 ) の 屋 上 に 有 効面積O
.2M フ
水盤 を 設 置し (Fig
.1
) ,1997 年 2
月 一18
年8 月
まで,
湖水採取と同期 さ せて約1
ヶ 月間 隔大 気か らの降
下
物(湿 性 降 ド 物+ 乾性
下物
)
を採
取した 。 採 取 し た試料は洗液と共に20e
容折畳み 式ポ リ エ チ レ ン タ
ン
クに移し,研究室に持ち帰っ
。
3
,2
.2
河
川水 全 流 入 量 の 約83
%
を
占め る
主 な188
大 塚・
山 本・
小 藤・
横田・
小村
両
核種
の流 出 量を評 価 するために南 郷 洗 堰の直 前の瀬 田 川で も採 水を実 施し た。 河 川水は, 35e
容ポ リエ チレ ン バケツに採 水 し
,
直 ちにダイ ヤフラム式 加 圧 ポン プ を 用いて孔 径0 . 45
μm ニ トロセ ルロー
ス製メ ン ブ ラン フ ィル タ
ー
(ADVANTEC
製,
直 径142
mm )で ろ 過し た。 ろ液は直接20e
容 折 り畳 み 式 ポ リエ チレ ン タン クに
受
け,
濃 硝 酸をO .
1
moM 程 度の 硝 醐 容液にな る ように添 加してか ら研 究 室に持 ち 帰っ た。 フ ィ ル ター
もポ リエチ レン容 器 に 入 れて持 ち帰っ た。 ろ液 中
に
含
ま れ る もの を溶存
態 成 分,
フ ィル ター
上に補 集 され た 成 分 を 懸濁態 成分と して分 析に供し た。
3. 2. 3
湖 水 こ れまで に数 多 くの水 質デー
タが 蓄積
さ れてい る北 湖南
部に位 置 する琵 琶 湖 研 究 所の定 点 観 測 地 点c8
(Fig . 1
;135 °
58 ’ oo ”
N , 35 ° 10 ’
30 ” E
;水
深51m )
を採 水 場 所と して 選 定 した。 湖 水の採 取 は, 1997年 2
月〜 1998
年6H
の期間で,
大 気 降下物 採 取と同 期さ せて約1
ヶ月 間 隔で実 施 した。 琵琶 湖 研 究 所 所 有の実 験 船」 ’
はっ けん号
”
に乗 船し
,C8
地 点で4 〜 6
層の採水
を, 5e
ニ ス キン型採 水 器を24
本 放 射 状 に 取 付 け たロゼッ ト型採 水 器を用いて行っ た。 実 際 の採水
で は,F−Probe
(Fine
Scale
Profiler
:高 精 度 多 項目水 質プロ フ ァイラー )
を採 水に先だっ て湖 水 中に 下ろ し
,
水温,
電 気 伝導度, pH ,
クロ ロ フ ィルー
a蛍 光 度, 光 透 過
率
の鉛直
分布
を把握 し たE
で採 水 深 度 を決 定 した。 成 層 期(4
月〜 12
月)
に は, 表層 (O 〜 1m
),
表層 中 部 と水温 躍 層の 上 部 お よ び水温躍 層下の中 部, 下部の
5
層で, 一
方 ,
循 環期(1
月〜 3
月)には 表 層 (
0 〜 lm
), 10
m, 20m , 40m
の4
層で各
層 約206
採 水し た。
採 取し た 湖水は,一
旦35e
容 ポ リエ チレ ンバ ケ ツ に移し, 河川
水
と同様な処理 を 施して
,
ろ液と懸 濁 物 を 得た。 この 操 作 と並 行 して各深 度の 試 水の
. 一
部 を 分 取 し て浮 遊 懸濁物 (SPM
;Sus−
pended
Particle
Matter
) 濃 度 測 定 用の試 料 も調 整し た。 こ の試 料は,1 〜 2e
を 用い 孔 径0. 45
μm セ ル ロー
ス 混 合アセ テー
ト系フ ィ ル ター
(ADVANTEC
製 ;直 径
47
mm
, 予 め蒸 留水
で よ く洗浄し,80
℃で恒
量に成るまで乾 燥さ せ秤 量し たもの〉
で 吸 引 ろ 過 して 得 た。
これ らの 試 料 以 外 に,
2]°Pb
の先 行核zz6Ra か らの2]DPb = 与 を 評 価 する た め に
, 1993 年 2
月 にC8
地 点 を含 む 北 湖6
地 点 (Fig . 1
)で2m , 30
m ,
更に水深 に依 存 し て
40〜80m
深 さの3
層で各 層 約204
採 水 し た。
その後
, 同様
に ろ 過 し濃
硝酸
をO .
1
moM 程 度の硝 酸 溶 液になる ように添 加し て か ら研 究 室に持 ち 帰っ た
。
3. 2.4
湖 底土C8
点での1’°Pb
蓄 積 量 を 評 価 す る た め に, 内径 5cm
, 長 さ60
cm の ア ク リル 製の パ イ プ を装 備し た重 力 型 採泥器(
橋 本科
学 社 製,K . K . 式
採泥 器)を 用い て 堆 積物コ アー
試 料 を 数 本 採 取 し た。
保 存 性の良 好な試 料につ い て
,
直 ちに1Cln
深さ毎
に 切 断 し た。 試 料は,
ポリエ チ レン容
器に 入 れ て密 閉
し
,
研 究 室に持 ち帰っ た。
3. 3
分 析・
測 定
3. 3.1
大 気 降下物 中のSL°Pb
測 定 持 ち 帰っ た試 料は
,
直 ちに粉 末 状の陽イ オン及 び陰イ オン交 換 樹 脂(
The
Graver
Company
が開発したパ ウ デックス樹
脂 :
Powdex
PCH
及 びPAO ,
オル ガ ノ製)
を各 30
g
ずつ混 合し て詰め た
2
段の カ ラム (内 径5cm ,
樹 脂相の長さ
5cm
)に通し, ZL°Pb
を】00
%の回収率
で補集
した (Kimura
,1978
;Matsuura
andKitagawa,1983
;Yamamoto
et
al . , 1998
)。
カ ラ ムか ら樹 脂 を 取 り出 し た 後, 乾 燥・
均一
化し, 一
定 容器 に詰
め たものを線
源 として
,
umPb か ら放 出 さ れる ガンマー
線 (γ線 )46.5 keV
(放 出 比, 4 . 05
%) を低エ ネルギー
用 ゲルマ ニ ウム (
Ge
) 半 導 体 検 出 器 (Low
Energy
Photen
Spec−
trometer,
LEPS
) を用い て測 定 した。 比 較 試 料に は,
21DPb
濃 度の既 知 量 を上記の樹 脂に均
一
に混ぜ たものを測 定 試 料と同
一
の容 器に入れ た もの を用い た。 な
お
,
m°Po
につ い て は採 取 期 間 (約1
ヶ月 間) 中で の3L°
Pb
か ら成 長 する21DPo 寄 与があ り,
今回その補 正が 困 難な た めに測 定を実 施しなかっ た。
3. 3. 2
河 川 及び湖 水 試 料の2i°Pb
と21°Po
測 定 溶存
態 及び懸
濁態
に分 けた試 料は,
山本ほか (1994
)の 分 析スキー
ムに従っ て化 学 分 離し,
銀 板上にPo
e1
°Po
と化 学
収
率 補正の た め に添 加しk
”°9Pe ト レー
サー
)を析 出さ せ た
。
この銀 板 を測定 線 源 として, 表
面障
壁型 シ リコ ン (
Si )
半導
体 検出 器 を 用い たアル フ ァー
(α
)線
スペ ク トロ メ ト リー
に より
21ePo を定
量 し た。 一
方,
ベー
タ(
β)
線 放射体
のz⊥°Pb
は濃 度
が低
く, 非
破 壊γ線ス ペ ク トロ メ ト リー
で は 十 分 な 測 定 精 度 を 得 に くい た め,
ZL°Po 析
出後
の 試料につ い て,
残存
し てい る21°
Po (
z°SPo)
を 陰 イ オン交 換 法に より完 全に 除去 し た 後,
数ヶ 月 放 置 し てZi°Pb
か ら 成 長 し た21rPo を 上 記と 同様
な方 法
で 処 理・
測定す る こ と に より 間 接的 に21°Pb
を 定 量し た (Yamamoto
et al. , 1997
)。