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金属 水銀 酸化 にお け る鉄化 合物 と 過酸化 水 素の役割 につ いて

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Academic year: 2022

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(1)金属 水銀 酸化 にお け る鉄化 合物 と 過酸化 水 素の役割 につ いて 岡 山大学 医 学部 公 衆衛 生学 教 室(指 導:緒 方 正 名教 授) 愛. 甲. 博. 美. (昭和55年10月30日 受稿). 緒. は 生 体 内 に遊 離 の 鉄 が 存在 す る可 能 性 も考 え ら 言 れ る た め,水 金 属 水 銀1)は 各 種 の 電 解 用 電 極,計 計,気. 圧 計etc.)水. 銀 灯,水. 身 に よ る 肺 炎,腎. 銀 取 り込 み に お け る 鉄 化 合 物 と過. 酸 化 水 素 の 役 割 に つ い て 検 討 した の で 報 告 す る.. 度. 銀 化 合 物 の 原 料,. 歯科 の ア マ ル ガ ム な ど に 用 い ら れ,工 く用 い られ て い る.こ. 器(温. 実 業 的 に広. れ らの 水 銀 蒸 気 は そ れ 自. 障 害 な ど を生 じ る.ま. 験. 実 験 試薬. た,生. 実 験試 薬 はすべ て精密 分析 用 特 級試 薬 を用 い. 体 内 に 取 り)込ま れ た 金 属 水 銀 は 水 銀 イ オ ン に 酸. た.鉄(III)は. 化 さ れ2),蓄 積 さ れ,毒 性 が 増 す と考 え ら れ て い. 必 要 に 応 じ て 希 釈 して 用 い た.鉄(II)はMerck. る.こ. の 特 級 試 薬(FeCl2・4H2O)を. の 水 銀 イ オ ン は 主 に 血 液 中,特. 多 く分 布 す るが,金. に 血漿 に. 属 水 銀 は 赤 血 球 中 に 多 く分. 布 す る こ と が 知 られ て い る.一. 実 験 方 法 と して,サ ラ ス コ(容. は 金 属 水 銀 が 人 血 に よ り敏 速 に たKudsk5)は. 用 い,蒸 留 水 は 再. 実 験 方法. し て い る.. 酸 化 され る こ と を示 し,ま. 準 溶液 を. 蒸 留 し た も の を 用 い た.. 方, Magos3)は. この 金 属 水 銀 が 脳 に も 取 り込 ま れ る こ と を報 告. Clarkson4)ら. 原 子 吸 光 用1,000ppm標. 量15me)のmainchamberに2me入. れ, side armに. エチル. ン プル は ワール ブ ル グフ. 金 属 水 銀0.1ml, center. 必 要 に 応 じ て1%‑H2O2を. wellに. 入 れ, 37℃ で 振 盪 し. ア ル コー ル が 人 血 に よ る 水 銀 取 り込 み を抑 制 す. な が ら90分 イ ン キ ュベ ー ト し た. 90分 イ ン キ ュ. る効 果 が あ る こ と を 見 い 出 して い る.し. ベ ー トし た 後 サ ン プ ル(0.1〜1.0me)を. か し,. 採 取 し,. これ らの こ とに つ い て は カ タ ラ ー ゼ 一 過 酸 化 水. 6%‑KMnO45meと(1+1)H2SO410meを. 加. 素錯体 が 水銀酸 化 に どの よ うな影響 を及ぼ す か. え,過. 除. が 問 題 と な る.一. 去 し た.総. 方, Magos6)ら. ル ー の 存 在 下 で3‑Amino‑1, ン キ ュベ ー トす る と,カ. は メチ レ ンブ. 2, 4‑Triazoleと. イ. タラー ゼ活 性 が失 な わ. 剰 のKMnO4は10%‑NH20H・HClで. 測 定 し た.ま. の 測 定 は 発 色 剤 に0‑フ. ェ ナ ン ス ロ リン, pH=. れ る と同 時 に セ ル 中 に 飽 和 さ れ た 水 銀 蒸 気 の 取. 4.5,波. り込 み が 減 少 す る こ と を報 告 し て い る.. 所 製Model. 1948年 に 高 原7)ら に よ っ て 記 述 さ れ た ア カ タ ラ セ ミア に は ま れ に 先 天 性 異常 が あ り,カ. め,過. 銀 取 り込 み が 減 少. 果. 酸化 水素 添加 あ る いは無 添加 の 系 につ い の 結 果 をFig.1に. 過 酸 化 水 素 無 添 加 の 鉄(III)‑水. れ ら 水 鉄 取 り込 み に お け る メ カ ニ. ズ ム を 解 明 す る た め の 基 礎 的 研 究 と し て,著. 立 製作. 測 定 し た.. て 実 験 を お こ な っ た.そ. す る こ と を報 告 し て い る. そ こ で,こ. 用 い,吸 光 光 度 計(日. 139)で. 銀(III)に 関 し て の 水 銀 取 り込 み を検 討 す る た. 臓 ホ モ ジ ネ ー トが 正 常 マ ウ. ス の そ れ と 比 較 し た と き,水. た,鉄(II). 水 銀 取 り込 み に お け る 鉄(IIl)の 影 響. .. 緒 方9)ら は ア カ タ ラ セ ミア の マ ウ ス か ら 調 製 し 臓,肺. 長508nmを. 結. タラ. ー ゼ 活 性 に 欠 陥8)が あ る こ とが 知 ら れ て い る. た 赤 血 球,肝. 水 銀 量10)は 還 元 気 化 原 子 吸 光 計(日. 立 製 作 所 製UV‑207)で. 示 す.. 銀 系 に お い て は,. 鉄(III)の 濃 度 が 増 加 し て も水 銀 取 り込 み 量 は ほ. 者. と ん ど 変 化 な い が,過 1061. 酸 化 水素 添加 の 系 に お い.

(2) 1062. Fig.. 1. 愛. Effect. of. Fe3+. on. the. uptake. of. 甲. mercury. 博. 美. Fig.. vapor. 2. Relationship. between. mole. ratio. and. Hg. uptake. て は,鉄(III)の. 濃 度 が 増 加 す る に つ れ,水. 銀取. を調 べ る た め に,鉄. の モ ル 比(Fe3+/Fe2+)を. 変. り込 み 量 は 増 加 す る 傾 向 に あ る こ と が わ か る.. 化 させ た 際 の 水 銀 取 り込 み 量 を 測 定 し た.そ. しか し,鉄(III)の. 結 果 をFig.. 濃 度 が1.0mM以. 上 に な る と,. 水 銀 取 り込 み 量 は 減 少 の 傾 向 を示 し た.逆. に鉄. に は 鉄 の モ ル 比 に 関 係 な く,そ の 水 銀 取 り込 み. (III)の 濃 度 を一 定 と し,添 加 す る 過 酸 化 水 素 の. 量 は 少 く,ほ ぼ 一 定 で あ っ た.一. 濃 度 が 増 加 す る と,水 銀 取 り込 み 量 も そ れ に つ. 添 加 の 場 合,鉄(II)の. れ て 増 加 す る傾 向 を示 し た.こ. 増 大 す る と,そ. の よ うな こ とよ. の. 2に 示 す.過 酸 化 水 素 無 添 加 の 場 合. 方過 酸 化水 素. 濃 度 が 鉄(III)の 濃 度 よ り). の 水 銀 取 り込 み 量 は 増 加 の 傾 向. り,生 体 内 に は 遊 離 の 鉄 が 存 在 す る 可 能 性 もあ. を示 し,そ の モ ル 比 が0.1の と き 最 大 で あ っ た.. り,さ. し か し,モ ル 比 が0.1以 下 に な る と,逆 に 水 銀 取. らに この遊 離の 鉄が 生体 内で 生産 され る. 過 酸 化 水 素 と の 相 互 作 用 に よ り,水. 銀 取 り込 み. り込 み 量 は 減 少 し た.さ. ら に,イ. ンキ ューべ ー. に か な りの 影 響 を 及 ぼ す 可 能 性 が 考 え ら れ る.. ト前 後 の 鉄(II)の. 濃 度 を比 較 す る と,過. この メカニ ズムにつ いて は今 だ 明 白な結 果 が得. 素 無 添 加 の 場 合 に お い て は イ ン キ ュベ ー ト後 の. られ て い な い が,お そ ら く鉄(III)が 過 酸 化 水 素 に. 鉄(II)が. よ り オ キ シ 水 和 物 と な り,こ の 水和 物 が 金 属 水. 逆 に 減 少 し た.. 増 加 す る の に 対 して,添. 酸化 水. 加 の場合 には. 銀 を 取 り込 む もの と思 わ れ る11).こ の 反 応 を確 か め る た め に,過. ン キ ュベ ー ト前 後 のpH値 ュベ ー ト前 のpH値. を 測 定 し た.イ. ンキ. が0.9で あ るの に 対 し て 後 で. は1.6に 増 加 した. モ ル比(Fe3+/Fe2+)と. 考. 酸 化 水素 添加 の系 に おけ る イ. 過 酸 化 水 素 添 加 と無 添 加 の 系 と を 比 較 す る と, 無 添 加 に お け る 鉄(III)の み の 水 銀 取 り)込み は ほ とん ど起 こ ら な い が,こ. 水 銀 取 り込 み 量 との 関 係. 過 酸 化 水 素 添 加 あ る い は 無 添 加 で の 鉄(II)に お け る 水 銀 取 り込 み 量 を 測 定 し た 結 果,過. 酸化. 察. す る と,水. れ に過酸 化 水素 を添加. 銀 取 り込 み が 増 加 す る.こ. が 過 酸 化 水 素 を 分 解 し,こ. れは鉄 価. の 分 解 に よ り生 じ た. 酸 素 と鉄(III)と が 反応 す るこ とに よ りFe3+OOH. 水 素 無 添 加 で の 水 銀 取 り込 み は ほ とん ど認 め ら. と な り,さ. れ な い が,過. 酸 化 し て 取 り込 む も の と考 え られ る.ま. 酸 化 水 素 添 加 で は 鉄(III)に お け る. ら に は こ のFe3+OOHが. 水 銀蒸 気 を た,上. 水 銀 取 り)込み 量 よ り も増 加 す る こ とが 認 め ら れ. 記 の 過 酸 化 水 素 添 加 の 系 に 鉄(II)が 共 存 す る と,. た.し. 水 銀 取 り込 み 量 は さ ら に 増 加 す る.一. か し な が ら,こ の 鉄(II)は. イ ンキ ュベ ー. 方,過. 酸. トの 際 に しだ い に 酸 化 さ れ て 鉄(III)に な る 可 能. 化 水 素 無 添 加 の 系 に 鉄(II)が. 性 が あ る た め,サ. 取 り)込み 量 に は ほ と ん ど影 響 を 及 ぼ さ な い.そ. ン プ ル 中 の 鉄(II)と 鉄(III)の. 含 有 率 を検 討 す る 必 要 が あ る.そ. こ でこ の影 響. こ で,イ. 共存 し て も,水 銀. ン キ ュ ベ ー ト前 後 の 鉄(II)を. 測 定 した.

(3) 金 属水 銀酸 化 に おけ る鉄化 合 物 と過 酸化 水素 の 役割 につ い て 結 果,過 酸 化 水 素 無 添 加 の 系 で は,イ ン キ ュ ベ ー ト後 の 鉄(II)が イ ン キ ュ ベ ー ト前 よ り も 増 加 した.こ. 結 鉄(III),鉄(II).を. れ は 共 存 して い る 鉄(III)が 何 ら か の 作. 用 で還 元 さ れ,鉄(II)に. 変 化 し た も の と 思 われ. 検 討 し,以. ベ ー ト前 の 鉄(II)が. (1)遊. イ ン キ ュベ ー ト後 で 減 少 し. な わ ち,鉄(II)が. な こ と に よ り言 え る こ とは,鉄(II)と 共 存 し て い る 系 に お い て,鉄(III)の. 中 心 と し て,過. 酸 化 水素 添. 下 の 結 論 を得 た.. 離 の 鉄(III)は 過 酸 化 水 素 無 添 加 の 系 で は. ほ とん ど水 銀 の 取 り込 み は 認 め ら れ な い が,過. 過 酸 化 水素 に よ り. 鉄(III)に 酸 化 さ れ た も の と思 わ れ る.こ. 論. 加 あ る い は 無 添 加 の 場 合 の 金 属 水 銀 取 り込 み を. る.一 方 過 酸 化 水 素 添 加 の 系 で は 逆 に イ ン キ ュ. て い る.す. 1063. のよう. 酸 化 水 素 添 加 の 系 に お い て は,鉄(III)濃. 鉄(III)の. 度の増. 加 と共 に 水 銀 取 り込 み 量 も増 大 し,鉄(III)濃 1.0mMで. 還 元 が生 じ. 度. 最 大 と な る.. た場 合 に は 水 銀 の 取 り込 み が ほ と ん ど 起 こ ら ず,. (2)過. 逆 に 鉄(II)が 鉄(III)に 酸 化 され る と き に 水 銀 取. (II)が 共 存 し,し. り込 み 量 が 増 加 す る も の と 思 わ れ る.. 量 に 存 在 す る と,そ の 水 銀 取 り込 み 量 は 鉄(III). 酸 化 水 素 添 加 の 系 に お い て,鉄(III)と. >(II)の. 場 合 よ り増 大 し,そ の モ ル 比(Fe3+/. Fe2+)が0.1の. 文 1.. 後藤. 稠,池. 田 正 之,原. 一 郎:産. 鉄. か も鉄(II)が 鉄(III)よ り も 多. と き 最 大 とな る.. 献. 業 中 毒 便 覧,. p. 224,. 1977.. 2. Kudsk, F. N.: Biological oxidation of elemental mercury. In Mercury, Mercurials and Mercaptans, ed. M. M. Miller, Clarkson, T.W. and Thomas, Inc. Springfield, Illinois,. pp. 355-375,. 1972.. 3. Magos, L.: Mercury-blood interaction and mercury uptake by the brain after vapor exposure. ron. Res. 1 , 323-337, 4.. Envi. 1967.. Clarkson, T.W., Gatzy, J. and Dalton, C.: Studies on the equilibrium of mercury. with blood.. AEP. Report, pp. 582, 1961. 5. Kudsk, F. N.:. Factors influencing the in vitro uptake of mercury. Toxicol. 27, 161-172, 6.. vapor. in blood.. Acta Pharmacol.. 1969.. Magos, L., Sugata, Y. and Clarkson, T. W.: Effects of 3-amino-1, 2, 4-triazole on mercury uptake by in vitro human blood samples and by whole rat.. 7. Takahara,. Toxicol. Appl. Pharmacol. 28, 367373, 1974.. S., Progressive oral gangrens probably due to lack of catalase in the blood (acatalasemia).. Lancet 6 , 1101, 1952. 8.. Takahara,. S., Ogata, M., Kobra, T. Y., Nishimura, E. T. and Brown, F. J.,: The "Catalase. acatalasemic 9.. red blood cells.. Ogata, M. and Ikeda, M.: homogenates.. Lad. Invest. 11, 772-790,. of. 1962.. Mercury uptake by acatalasemia. Int. Arch. Occup. Health. 41, 87-93,. Protein". mice and their erythrocytes. lung and liver. 1978.. 10. Jacobs, M. B., Yamaguchi, S., Goldwater, L.J. and Gilbert, H.: Determination of mercury in blood. Am. Ind. Hyg. Assoc. J. 21, 475-480, 11. Deisseroth, A. and Dounce, A.: and physiological role.. 1960. Catalase:. Physical and chemical properties,. Physiol. Ret. 50, 319-375,. 1970.. mechanism of catalysis,.

(4) 1064. 愛. The. role. of. on. iron. the. 甲. compounds. oxidation Hiromi. Department. 博. and. of. (Director:. hydrogen. metallic. peroxide. mercury. AIKOH. of Public Health, Okayama Okayama. 美. University. Medical School,. City, Japan Prof. M. Ogata). The uptake of metallic mercury with ferric and ferrous ions was studied.. The results were;. (1) Mercury uptake of free ferric ion increased with hydrogen peroxide, the maximum uptake was 1.0mM. However, ferric ion was not taken up without hydrogen peroxide. (2) In the presence of ferric and ferrous ions with hydrogen maximum when the mole ratio (Fe3+/Fe2+) was 0.1.. peroxide, mercury uptake was.

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