レジンへの レジンセメントの接着強さに及ぼす影響

レジンセメント接着システムに到達する光エネルギー量が

レジンへの レジンセメントの接着強さに及ぼす影響

Effect of the amount of light energy transmitted through CAD/CAM resin block on bonding performance of resin cement adhesive system

日本大学大学院松戸歯学研究科 顎口腔機能治療学専攻 阿部 圭甫

（指導：小見山 道 教授）

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Ⅰ【Abstract】

Ⅱ【緒 言】

Ⅲ【材料および方法】

研究 1：接着材を構成するモノマーの成分が CAD/CAM レジンへのデュアルキュアレジンセメントの接着

強さに及ぼす影響 1．材料 2．方法 3．統計分析

研究2：4種類のレジンセメント接着システムに到達する光エネルギー量がCAD/CAMレジンへのデュア ルキュアレジンセメントの接着強さに及ぼす影響

1．材料 2．方法 3．統計分析

Ⅳ【結 果】

研究 1：接着材を構成するモノマーの成分が CAD/CAM レジンへのデュアルキュアレジンセメントの接着

強さに及ぼす影響

1．CAD/CAMレジン研磨面およびブラスト面のSEM観察

2．接着材の塗布がレジン研磨面およびブラスト面へのデュアルキュアレジンセメントのせん断 接着強さに及ぼす影響

3．試作2液性シランプライマー処理がCAD/CAMレジンへのデュアルキュアレジンセメントのせ ん断接着強さに及ぼす影響

4．接着材を構成するモノマー成分がCAD/CAMレジン（CEブラスト面）へのデュアルキュアレジ

ンセメントのせん断接着強さに及ぼす影響

研究2：4種類のレジンセメント接着システムに到達する光エネルギー量がCAD/CAMレジンへのデュア ルキュアレジンセメントの接着強さに及ぼす影響

1．CAD/CAMレジンを透過する波長468 nmの光強度の測定および光エネルギー量の決定

2．4種類のレジンセメント接着システムに到達する光エネルギー量がCAD/CAMレジンへのデュ アルキュアレジンセメントのせん断接着強さに及ぼす影響

Ⅴ【考 察】

Ⅵ【結 語】

Ⅶ【参考文献】

Ⅷ【Tables and Figures】

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Ⅰ【Abstract】

Introduction

Resin-ceramic hybrid materials for computer-aided design/computer-aided manufacturing (CAD/CAM resins) have been developed. In this study, the effects of the amount of light energy transmitted through the four types of 1.5-mm-thick CAD/CAM resin blocks on the bond performance of corresponding resin cement adhesive systems consisting of an adhesive and a dual-curable resin cement were examined.

Materials and Methods

Four types of bonding systems consisting of CAD/CAM resin block and corresponding resin cement adhesive system were used. The resin cement adhesive systems consisting of an adhesive and a dual-curable resin cement are the KA bonding system (Kuraray Noritake Dental) consisting of Clearfil Ceramic Primer Plus (CPP) and Panavia V5, the CE bonding system (GC) consisting of G-Multi Primer (GMP) and G-Cem Linkforce, the HC bonding system (Shofu) consisting of HC Primer (HCP) and Block HC Cem, and the ES bonding system (Tokuyama Dental) consisting of Tokuyama Bondmer Lightless (TBL) and Estecem. These adhesives were classified into two categories based on their components: CPP and GMP were a silane primer and HCP and TBL are a resin primer, respectively.

The amount of light energy passing through those four types of 1.5-mm-thick CAD/CAM resin blocks was measured by varying the distance of the exit window head for the LED light unit from the resin block surface at 0 and at 2 mm. Next, the bond strength of each bonding system was evaluated by using the bonded specimens prepared as follows. The 80-m-thick double-faced tape with a circular hole was placed at the alumina-blasted surface of each CAD/CAM resin block. The adhesive for each resin cement adhesive system was applied to the blasted resin surface within the circular hole and the adhesive-coated surface was then air-dried in accordance with manufacturer’s instructions. After a 1-mm-thick silicone ring mold with a circular hole (internal diameter=3.2 mm) was mounted on the double-faced tape placed, the corresponding dual-curable resin cement was immediately condensed on the adhesive-coated surface inside the hole. Immediately thereafter, the four types of dual-curable resin cements were cured with or without LED light irradiation. The light was irradiated to resin cement adhesive system through the 1.5-mm-thick CAD/CAM resin block to for 20 s. The distance of the exit window head and the CAD/CAM resin block was set at 0 and 2 mm. As a control, the exit window head for the LED light was positioned on top and in direct contact (0 mm) with the four types of dual-curable resin cements filled into the hole of the silicone ring mold.

Thereafter, the LED light was directly irradiated to the adhesive and corresponding dual-curable resin cement. After bonded specimens were stored at 37ºC in water for 24 h, the shear bond strength was measured by using each specimen. After measuring the bond strength of each bonded specimen, the fractured surfaces of the CAD/CAM resin blocks and the corresponding resin cements were observed using a light microscope. The fracture type was determined in each specimen.

Result

Interposition of the four types of 1.5-mm-thick CAD/CAM resin blocks (at a distance of 0 mm) decreased not only the amount of light energy reaching the corresponding resin cement adhesive system by approximately 88% but also the initial bond strengths by from 17 to 46%, respectively. The KA and CE bonding systems whose adhesives, CPP and GMP showed greater reductions in the bond strength than the HC and ES bonding systems whose adhesives, HCP and TBL. Further decreases in the amount of light energy reaching the resin cement adhesive system from

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approximately 88 to 100% allowed further reductions in the bond strengths of the HC and ES bonding systems from 11.6 to 1.1 MPa and from 15.8 to 11.7 MPa (p<0.05). The predominant fracture type of the HC and ES bonding systems changed from a Category 2 to Category 0 or a Category 1, respectively (p<0.05). The HC bonding system showed a greater reduction rate in the bond strength than the ES bonding system. However, a significant difference in the bond strengths was not observed between experimental groups 1 (0 mm) and 2 (2 mm) in terms of the distance of the exit window head from the resin block surface. In contrast, the KA and CE bonding systems a constant value in the bond strengths at approximately 3 and 7 MPa, respectively, even the amount of light energy was decreased to zero. The CE bonding system showed a greater bonding performance than the KA bonding system and exhibited different fracture types from the KA bonding system (p<0.05). The KA and CE bonding systems showed different effects of the amount of light energy of the bond strengths from the HC and ES bonding systems. The ES bonding system, in each experimental group, showed greater bond strengths than other three types of bonding systems and had significantly different fracture types from other three types of bonding systems (p<0.05).

Conclusion

Adhesives play a key role in the bonding performance of resin cement adhesive systems to the CAD/CAM resin restorations, since the bond strength is strongly affected by the types of adhesive and initiator system utilized. The chemical-curable resin primer provides greater bond strengths than the light-curable resin primer and also silane primers, even with decreasing the amount of light energy reaching the resin cement adhesive system existed under CAD/CAM resin restoration until zero.

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Ⅱ【緒 言】

全部金属冠は高い機械的強さを有し，形態再現性に優れていることから，臨床に広く用いられている。

しかし，その使用は審美的な観点から外観に触れにくい部位に限られること，また，歯科用金属は金属ア レルギーを引き起こす可能性があることなどの欠点が知られている。そのため，金属材料を使用しない修 復処置，すなわち，メタルフリーの審美修復が注目されている。

近年，CAD/CAMシステムによる補綴装置製作方法のデジタル化の進歩に伴い，適合のよい補綴装置を容

易に製作することが可能となった。CAD/CAMシステムを用いて作製可能なメタルフリー修復材には，セラ ミック（ジルコニア，二ケイ酸リチウム）やCAD/CAM冠用ハイブリッドレジン（以下，CAD/CAMレジン）

などがある。なかでも CAD/CAM レジンは，セラミックスと異なり焼成などのプロセスを必要としないた め即日修復¹⁾が可能であり，今後，さらに臨床に応用される機会は増加すると考えられる。しかし，公益 社団法人日本補綴歯科学会が行った CAD/CAM レジンクラウンの短期経過に関するアンケート調査 ²⁾によ ると，CAD/CAMレジンクラウンは装着後 1か月以内の脱離が43.8％あり，その約半数は1週間以内に脱 離するなど，早期脱離が問題視されている。

CAD/CAMレジンへの接着性を向上させるため，接着材とデュアルキュアレジンセメントから構成される

レジンセメント接着システムが開発され，これら接着システムの CAD/CAM レジンへの接着性が検討され ている。しかし，これら接着システムの接着性の評価には CAD/CAM レジン表面に設置したデュアルキュ アレジンセメント表面にLED光を直接照射して作製された試験体が用いられているため^3,4)，得られたデ ータを基に口腔内に装着したレジンクラウンの長期的な安定性を推測することは難しいと考えられる。

これは，レジンセメント接着システムを用いてレジンクラウンを支台歯に接着する場合，その外側から LED光を照射するため，照射器から出力された光エネルギーの大部分はレジンクラウンにより吸収・散乱 され，その直下に存在するレジンセメント接着システムに到達する光エネルギー量は大きく減少し，その 結果，接着材やデュアルキュアレジンセメントの重合率の低下⁵⁾，ひいてはデュアルキュアレジンセメン トの接着性の低下を招く恐れがあるためである。

そこで，4種CAD/CAMレジンおよびそれに対応するレジンセメント接着システムを用い，口腔内に装着

したレジンクラウンを長期間維持させるために接着材が具備すべき機能に関する知見を得ることを目的

5 とし，以下の研究を企画した。すなわち，

研究1では，従来の評価法に従って，CAD/CAMレジンに設置したデュアルキュアレジンセメントに直接 光照射を行い，接着材の接着機構が CAD/CAM レジンへのデュアルキュアレジンセメントの接着性に及ぼ す影響を検討した。さらに，試作 2 液性シランプライマーを調整し，シランカップリング剤処理による

CAD/CAMレジンへのデュアルキュアレジンセメントの接着強さを向上させる効果について検討した。

研究2では，臨床で行われている接着操作を模倣し，CAD/CAMレジンを介してデュアルキュアレジンセ メントに光照射を行いレジンセメント接着システムに到達する光エネルギー量が CAD/CAM レジンへのデ ュアルキュアレジンセメントの接着性に及ぼす影響を検討し，接着材のモノマー成分およびその重合開

始機構がCAD/CAMレジンへのデュアルキュアレジンセメントの接着性に及ぼす影響を検討した。

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Ⅲ【材料および方法】

研究 1：接着材を構成するモノマーの成分が CAD/CAM レジンへのデュアルキュアレジンセメントの接着

強さに及ぼす影響 1．材料

本研究では，CAD/CAMレジン，デュアルキュアレジンセメントおよび付属接着材から構成される4種類 の市販レジンセメント接着システム，すなわちクラレノリタケシステム（クラレノリタケデンタル株式会 社，東京，日本）（以下，KA bonding system），ジーシーシステム（株式会社ジーシー，東京，日本）（以 下，CE bonding system），松風システム（松風，京都，日本）（以下，HC bonding system），トクヤマシ ステム（株式会社トクヤマデンタル，東京，日本）（以下，ES bonding system）を用いた（Table 1）。KA bonding systemのCAD/CAMレジンには，Katana^® Avencia^® Block（以下，KA），CE bonding systemの CAD/CAMレジンにはCerasmart^®270（以下，CE），HC bonding systemのCAD/CAMレジンにはShofu Block HC（以下，HC）およびES bonding systemのCAD/CAMレジンにはEstelite Block（以下，ES）を用いた。

なお，CAD/CAMレジンのシェードはA3-LTとした。さらに，KA bonding systemの接着材にはClearfil^® Ceramic Primer Plus（以下，CPP），レジンセメントにはPanavia^® V5(ユニバーサル)，CE bonding system の接着材にはG-Multi Primer（以下，GMP），レジンセメントにはG-Cem Linkforce^®（A2），HC bonding systemの接着材にはHC Primer（以下，HCP），レジンセメントにはBlock HC Cem（アイボリー），ES bonding systemの接着材にはTokuyama Bondmer Lightless（以下，TBL），レジンセメントにはEstecem（ユニバ ーサル）を用いた。

KA bonding system の CPP お よ び CE bonding system の GMP は シ ラ ン カ ッ プ リ ン グ 剤 （- methacryloyloxymethoxytrimethoxysilane: -MPTS） と 酸 性 モ ノ マ ー （10-methacryloyloxydecyl dihydrogen phosphate: 10-MDP）から構成されているためシランプライマーに，HC bonding systemの HCP お よ び ES bonding system の TBL は 多 官 能 性 モ ノ マ ー （2,2-bis [4- (2-hydroxy-3- methacryloyloxypropoxy) phenyl] propane: Bis-GMA，triethylene glycol dimethacrylate: TEGDMAも しくはurethane dimethacrylate: UDMA）と光または化学重合開始剤から構成されているためレジンプラ イマーに分類した⁶⁾（Table 2）。

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なお，LED可視光線照射器としてG-LightPrima（ジーシー，東京，日本）を使用し，L.E.D.RADIOMETER

（Kerr，バージニア，米国）にて，G-LightPrimaの光強度が1200 mW/cm²であることを確認して使用し た。

2．方法

1）被着面の調整

4種類のCAD/CAMレジンをISOMET（Buehler，イリノイ，米国）にて厚さ3 mmに切断した後，これを アクリル系レジン（松風ポアーレジン，松風，京都，日本）で包埋した。つぎに，ポアーレジンで包埋し

たCAD/CAMレジンの表面を#100，#400，#800，#1000の順に耐水研磨紙（理化学研究所，埼玉，日本）に

て注水下で平滑に研磨した。その後，蒸留水にて超音波洗浄し，エアー乾燥して被着面とした（以下，レ ジン研磨面）。

また，レジン研磨面に25 mのアルミナ粒子（COBRA 25 m，平均粒子径：29.2±1.5 m，最大：49

m，最小：16.5 m）をブラスター（Jet BlastⅡ，モリタ，東京，日本）にて噴射した。その後，蒸留水

にて超音波洗浄し，エアー乾燥して被着面とした（以下，レジンブラスト面）。なお，噴射圧は0.15 MPa，

ブラスト時間は10秒間，ノズルから研磨面までの距離は10 mmとして，CAD/CAMレジン表面にブラスト 処理を行った。

2）試作2液性シランプライマーの調製

A液とB液からなる2液性のシランプライマーを調製し，本研究に用いた⁷⁾。すなわち，A液は-MPTS

50 mgをエタノール1 mLに溶解して調製した。また，B 液は0.1 N塩酸水溶液をエタノールに溶解して

調製した（50/50 vol％）。 3）接着試験体の作製

（1）接着材の塗布がレジン研磨面およびブラスト面へのデュアルキュアレジンセメントの接着強さに及 ぼす影響

4種類のCAD/CAMレジンの研磨面およびブラスト面中央に内径3.2 mmの穴が開いた厚さ80 mの両面 テープを仮着し，各レジンセメント接着システムの接着材を仮着した両面テープの穴の内面に塗布し，10 秒間強圧エアーブローして接着材に含まれる溶媒を除去した。その後，内径3.2 mmの穴を有する厚さ1

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mm のシリコーンリングを設置し，4 種レジンセメント接着システムのレジンセメントをリング内にそれ ぞれ充填した。レジンセメントの表面はストリップスを介してガラス板にて圧接した。その後，レジンセ メント表面に光照射器の出力口を垂直に直接接触するように設置（距離：0 mm）し，20秒間光照射して レジンセメントを重合した。なお，試験体の作製はセーフライト（630 nm）下で行った。つぎに，シリコ ーンリングを除去し，作製した接着試験体を37℃温水中に24時間保管した。また，コントロールとして 4 種レジン研磨面およびブラスト面に接着材を塗布せずレジンセメントを接着させた試験体を作製した。

さらに，被着体の種類が接着強さに及ぼす影響を検討するため，HC bonding systemのHCPをKAブラス ト面に塗布した後，Block HC Cemを接着した試験体を作製した。各CAD/CAMレジンで接着試験体は各表 面処理条件につき15個とした。

（2）試作2液性シランプライマー処理がレジンブラスト面へのデュアルキュアレジンセメントの接着強 さに及ぼす影響

試作2液性シランプライマーA液およびB液をそれぞれ1滴ずつダッペングラスに採取し，A液とB液 を30秒間スポンジにて混和した後，4種レジンブラスト面中央に内径3.2 mmの穴が開いた厚さ80 mの 両面テープを仮着し，仮着した両面テープの穴の内面に塗布した。シランプライマーを塗布したレジンブ ラスト面を室温に3分間放置し，溶媒を蒸発させた後，エアー乾燥してシラン処理を行った。その後，内

径3.2 mmの穴を有する厚さ1 mmのシリコーンリングを設置し，4種レジンセメント接着システムのレジ

ンセメントをリング内に充填し，ストリップスを介してガラス板にて圧接した後，4種類のレジンセメン ト表面に光照射器の出力口を垂直に直接接触するように設置（距離：0 mm）し，20秒間光照射し，レジ ンセメントを重合した。なお，試験体の作製はセーフライト下で行った。つぎに，シリコーンリングを除 去し，作製した接着試験体を37℃温水中に24時間保管した。接着試験体は各CAD/CAMレジンにつき15 個とした。

（3）接着材を構成するモノマー成分がCAD/CAMレジン（CEブラスト面）へのデュアルキュアレジンセメ ントのせん断接着強さに及ぼす影響

CEブラスト面中央に内径3.2 mmの穴が開いた厚さ80 mの両面テープを仮着し，4種レジンセメント 接着システムの接着材をCEブラスト面に仮着した両面テープの穴の内面に塗布し，10秒間強圧エアーブ

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ローして接着材に含まれる溶媒を除去した。その後，内径3.2 mmの穴を有する厚さ1 mmのシリコーン リングを設置し，G-Cem Linkforceをリング内に充填し，ストリップスを介してガラス板にて圧接し，G-

Cem Linkforce表面に光照射器の出力口を垂直に直接接触するように設置（距離：0 mm）し，20秒間光照

射して，G-Cem Linkforceを重合した。なお，試験体の作製はセーフライト下で行った。その後，シリコ ーンリングを除去し，作製した接着試験体を37℃温水中に24時間保管した。接着試験体は各接着材につ き15個とした。

4）せん断接着強さの測定

37℃温水中に24時間浸漬したそれぞれの接着試験体についてせん断接着強さを万能試験機（TG-5kN，

ミネベア，長野，日本）にて測定した。なお，クロスヘッドスピードは1 mm/minの条件とした。

5）破壊様式の分類

せん断接着強さを測定した後，レジンセメントが破断したレジン研磨面およびブラスト面を実体顕微 鏡（LEICA M60，Leica，ヴェッツラー，ドイツ）にて観察し（Fig.1），各試験体について破壊様式の分 類を行った^8,9)。破壊様式は，つぎの5つのCategoryとした。Category 0はCAD/CAMレジン表面でのレ ジンセメントの界面破壊，Category 1はレジンセメントの界面破壊とレジンセメントの凝集破壊とから なる混合破壊でレジンセメントが凝集破壊する面積が1/2以下，Category 2はレジンセメントの界面破

壊とCAD/CAMレジンの凝集破壊とからなる混合破壊でCAD/CAM レジンが凝集破壊する面積が1/2以下，

Category 3はレジンセメントの界面破壊とCAD/CAMレジンの凝集破壊とからなる混合破壊でCAD/CAMレ ジンが凝集破壊する面積が1/2以上，Category 4はCAD/CAMレジンの完全な凝集破壊である。

6）レジン研磨面およびブラスト面の走査電子顕微鏡（SEM）観察

4種類のCAD/CAMレジンをISOMETにて厚さ1 mmに切断した後，その表面を#100，#400，#800，#1000 の順に耐水研磨紙を用い注水下で研磨した。その後，研磨したCAD/CAMレジン表面に粒子径25 mのア ルミナ粒子をブラスターにて噴射した。

研磨およびブラストCAD/CAMレジンを蒸留水にて超音波洗浄し，デシケータ中に24時間保管して，乾 燥させた。イオンコーター（IB-3）にて金－パラジウム合金を蒸着した後（7 mA，80秒），4種レジン研 磨面およびブラスト面をSEM（S-3400N）にて加速電圧15.0 kVの条件で観察した。

10 3．統計分析

統計解析ソフトウェアSPSS 12.0 packageを用いてKolmogorov-Smirnov検定を行い，接着強さのデー タが正規分布していることを確認した後，一元配置分散分析を行い，Tukey HSD testによる多重比較を 行った。なお，有意水準は5％とした。

研究2：4種類のレジンセメント接着システムに到達する光エネルギー量がCAD/CAMレジンへのデュアル キュアレジンセメントの接着強さに及ぼす影響

1．材料

研究1の1．に記載した材料を使用した（Table 1，2）。

2．方法

1）CAD/CAMレジンプレートの作製

4種類のCAD/CAMレジン（KA，CE，HC，ES）をISOMETにて厚さ2.5 mmに切断した後，各CAD/CAMレジ ンの両面を#100，#400，#800，#1000の順に耐水研磨紙にて注水下で研磨し，最終的なCAD/CAMレジンの 厚さを1.50±0.01 mmに調整した。ここで，CAD/CAMレジンの厚さを1.5 mmに設定したのは，支台歯に

装着したCAD/CAMレジンクラウンの破折を防ぐために，大臼歯の咬合面部の厚さは1.5 mm以上確保する

ことが推奨されているためである^10-12)。その後，CAD/CAMレジンを，蒸留水にて20分間超音波洗浄した。

2）光強度の測定

厚さ1.5 mmの4種類のCAD/CAMレジンを透過する光の強度は微小パワーセンサー（Power max PM3，

COHERENT，カリフォルニア，米国）を用い（Fig.2a），検出器の波長を光重合開始剤であるカンファーキ

ノンの極大吸収波長である468 nmに設定し¹³⁾，レーザーパワーメーター（Lab max pro，COHERENT，カ リフォルニア，米国）を用いて透過する光の強度を10回/秒測定した。なお，光強度の測定はセーフライ ト下で，光照射時間は20秒間とした。

実験群は臨床での接着操作を考慮して設定した（Fig.2b）。

Group 1:厚さ1.5 mmのCAD/CAMレジン表面に光照射器の出力口を垂直に接触させて設置（距離：0 mm）

し，CAD/CAMレジンを透過する波長468 nmの光強度を測定した。なお，光照射時間は20秒間とした。

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Group 2:厚さ1.5 mmのCAD/CAMレジンから2 mm上部に光照射器の出力口を設置（距離：2 mm）し¹⁴⁾，

CAD/CAMレジンを透過する波長468 nmの光強度を測定した。なお，光照射時間は20秒間とした。

また，コントロールとして，CAD/CAMレジンを介在させずに光照射器の出力口を設置（距離：0 mm）し，

波長468 nmの光強度を測定した。なお，光照射時間は20秒間とした。

各CAD/CAMレジンで試験体は光照射条件につき6個作製し，光強度の測定は1試験体につき1回とし

た。

4種類のCAD/CAMレジンを透過する光エネルギー量は，測定により得られた光透過曲線を積分して求め

た。また，光エネルギー量の減少率は，Group 1または2で算出された光エネルギー量をコントロールで 算出された光エネルギー量で除して求めた。このとき，コントロールで算出された光エネルギー量を 100％と仮定した。

3）接着試験体の作製

厚さ1.5 mmの4種CAD/CAMレジンを流水下でISOMETにて幅10 mm，長さ12 mmに切断し，CAD/CAMレ ジンプレートの角をカーバイドバーにてトリミングした。厚さ1.5 mmの4種CAD/CAMレジンプレートの 片面に研究1に準じてブラスト処理を行い，蒸留水で10分間超音波洗浄後室温にて乾燥させ，その表面 を被着面とした。内径3.2 mmの穴が開いた厚さ80 mの両面テープをレジンブラスト面中央に仮着し，

4 種レジンセメント接着システムの接着材をレジンブラスト面に仮着した両面テープの穴の内面に塗布 し，10秒間強圧エアーブローして接着材に含まれる溶媒を除去した。その後，内径3.2 mmの穴を有する

厚さ1 mmのシリコーンリングを設置し，4種レジンセメント接着システムのレジンセメントをリング内

に充填した。レジンセメントの表面はストリップスを介してガラス板にて圧接した。

その後ただちにFig.3に示すような方法で，4種類のレジンセメントを重合させた。

光照射群（Group 1，2，およびコントロール）の接着試験体は光照射後，室温に10分間放置した。ま た，光照射なし群（Group 3）の接着試験体は，レジンセメントをリング内に充填し，その表面をガラス 板にて圧接した後，室温に10分間放置した。その後，シリコーンリングおよび両面テープを除去し，37℃

温水中に24時間保管した。なお，試験体の作製はセーフライト下で行った。

4種レジンセメント接着システムの接着強さの維持率は，Group 1，2または3で得られた接着強さを

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コントロールで得られた接着強さで除して求めた。このとき，コントロールで得られたそれぞれの接着強

さを100％と仮定した。

4）せん断接着強さの測定

37℃温水中に24時間保管した接着試験体を，ステンレススチールロッド（直径12 mm，高さ15 mm）に

瞬間接着剤を用いて接着し，さらに，接着試験用治具に固定した（Fig.4）。その後，研究1の4）に記 載した方法に準じてせん断接着強さを測定した。各レジンセメント接着システムで接着試験体は各光エ ネルギー量につき15個とした。

5）破壊様式の分類

せん断接着強さを測定した後，レジンセメントが破断したレジンブラスト面を実体顕微鏡にて観察し，

接着試験体の破壊様式を，研究1の5）に記載した分類に準じて5つのCategoryに分類した（Fig.1）。

3．統計分析

Kolmogorov-Smirnov 検定および Shapiro-Wilk 検定を行い，データが正規分布していることを確認し た。つぎに，CAD/CAMレジンの種類がCAD/CAMレジンを透過する光エネルギー量に及ぼす影響，また厚さ

1.5 mmのCAD/CAMレジンの上部から光照射器の出力口までの距離がCAD/CAMレジンを透過する光エネル

ギー量に及ぼす影響についてはそれぞれ一元配置分散分析および，Bonferroni の多重比較検定により統 計解析し，有意差判定を行なった。接着強さのデータは二元配置分散分析および，Bonferroni の多重比 較検定により統計解析し，有意差判定を行なった。さらに，破壊様式の分類は，カイ2乗検定（chi-square test）により統計解析し，有意差判定を行なった。

つぎに，CAD/CAMレジンを透過する光エネルギー量がCAD/CAMレジンへのレジンセメントの接着強さに

及ぼす影響を明らかにするため，4種類のレジンセメント接着システムごとに光エネルギー量の減少率と 接着強さとの間で最小二乗法により回帰直線を求め，回帰直線の傾きは，Bonferroni の多重比較検定に より統計解析し，有意差判定を行なった。なお，有意水準は5％とした。

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Ⅳ【結 果】

研究1：接着材を構成するモノマーの成分がCAD/CAMレジンへのデュアルキュアレジンセメントの接着強 さに及ぼす影響

1．レジン研磨面およびブラスト面のSEM観察

レジン研磨面のSEM像をFig.5および6に示す。4種CAD/CAMレジンの研磨面すべてにおいて，耐水研 磨紙による研磨痕が一様に観察された（Fig.5,6）。

Fig.6から明らかなように，KAには粒子径約0.04 mの球状シリカ粒子が，またESには約0.2 mの 球状シリカ粒子がそれぞれ分散され，単一粒子分散型コンポジットレジンであった。さらに，CEにはKA およびESと比較して粒子径の大きい不定形シリカ（粒子径：0.1～0.8 m）が，またHCには粒子径1.2

～9.8 mの球状シリカ粒子がそれぞれ分散され，ハイブリッド粒子分散型コンポジットレジンであった。

また，ESおよびHC研磨面（Fig.5）において，1.3～3.0 mおよび1.0～4.0 mの球状の気孔（白 矢印で表記）がそれぞれ観察された。また，HCの球状シリカ粒子は耐水研磨紙により研削され，その表 面はマトリックスレジンと同一平面（Fig.5,6のHC中，白の矢印で表記）に観察された。

レジンブラスト面のSEM像をFig.7および8に示した。KAとES研磨面をアルミナブラスト処理すると シリカ粒子は CAD/CAM レジン表面に露出するが，そのシリカ粒子の形状は研磨面で観察されたものに類 似し，アルミナブラスト処理によるシリカ粒子の形状に変化は認められなかった。

しかし，CE研磨面をアルミナブラスト処理すると（Fig.8），不定形シリカ粒子がCAD/CAMレジン表面 に露出し，不定形シリカ粒子に見られる特徴的な鋭利な角はアルミナブラスト処理により切削され，丸み を帯び（Fig.8中白矢印で表記），新鮮なシリカ表面が露出していることがわかった。さらに，HCに分散 されている球状シリカ粒子はアルミナブラスト処理により破折（Fig.7 中 FSP：Fractured silica particleとして表記）あるいは脱離（Fig.7中SRS：Smooth resin surface after silica filler removed として表記）され，破折された球状シリカ粒子（Fig.8中FSP：Fractured silica particleとして表記）

内には気孔（Fig.8のHC中，黒の矢印で表記）が観察された。

2．接着材の塗布がレジン研磨面およびブラスト面へのデュアルキュアレジンセメントのせん断接着強 さに及ぼす影響

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接着材の塗布がレジン研磨面およびブラスト面へのレジンセメントのせん断接着強さおよび破壊様式 に及ぼす影響をTable 3および4にそれぞれ示す。

レジン研磨面に接着材を塗布せずレジンセメントを接着した場合，レジンセメントの接着強さは 1.9 MPaから3.3 MPaを示し（Table 3），KAとCE bonding systemの間で接着強さに有意差が認められた（p

< 0.05）。また，すべてのレジンセメント接着システムにおいて，レジンセメントがレジン研磨面から界

面破壊し，Category 0を示した（Table 4）。

さらに，レジン研磨面に接着材を塗布しても，KA，CEおよびHC bonding systemにおいては有意なレ ジンセメントの接着強さの上昇は認められず，大部分の試験体は Category 0 を示した。しかし，ES

bonding systemにおいては，レジン研磨面に接着材を塗布すると，レジンセメントの接着強さの有意な

上昇が認められ（p < 0.05），Category 2に分類される試験体の数が増加し，ESの凝集破壊が認められ た（Table 4）。

一方，レジン研磨面をアルミナブラスト処理すると，レジンセメントを直接接着させても，レジンセ メントの接着強さはレジン研磨面のそれより有意に上昇した（p < 0.05，Table 3）。KA，CEおよびHC bonding systemの大部分の試験体はCategory 0を示したが，ES bonding systemにおいてはCategory 1もしくは2を示す試験体の数が増加し，ESの凝集破壊が認められた。

さらに，レジンブラスト面に接着材を塗布すると，レジンセメントの接着強さは，KA，CE，HC，ES bonding systemの順に5.4 MPaから18.4 MPaへと上昇した（Table 3）。統計分析の結果，KAとCE，KA とES，KAとHC，CEとES bonding systemの間で接着強さに有意差が認められた（p < 0.05）。その破 壊様式は，KA bonding systemにおいては大部分の試験体がCategory 0，CE bonding systemにおいて は大部分の試験体がCategory 2を示し，CEの凝集破壊が認められた。またES bonding systemの大部 分の試験体はCategory 2および3，さらにHC bonding systemの大部分の試験体はCategory 3を示 し，ESまたはHCが凝集破壊する面積の増加が認められた（Table 4）。

また，KAブラスト面に接着材としてHC bonding systemのHCPを応用した場合，レジンセメントの 接着強さは20.8±5.9 MPaと，KA bonding systemの接着強さ（4.5±1.9 MPa）の約5倍の値を示し，

大部分の試験体はCategory 3（破壊様式：[0/0/0/14/1]）を示し，KAの凝集破壊が認められた。

15

3．試作2液性シランプライマー処理がCAD/CAMレジンへのデュアルキュアレジンセメントのせん断接着 強さに及ぼす影響

試作2液性シランプライマー処理が4種レジンブラスト面へのレジンセメントのせん断接着強さおよ び破壊様式に及ぼす影響をFig.9に示す。

レジンブラスト面に試作シランプライマーを作用させると，レジンセメントの接着強さは，直接レジ ンセメントを接着させた場合の接着強さと比較して，KA（シリカの充填率：62 mass％）ブラスト面の

場合12％，CE（シリカの充填率：77 mass％）ブラスト面の場合には55％，ES（シリカの充填率：75

mass％）ブラスト面では19％，HC（シリカの充填率：61 mass％）ブラスト面においては36％上昇し，

KA以外のCE，ESおよびHCを被着体として用いた場合には大部分の試験体においてCAD/CAMレジンの凝

集破壊が認められた。

CEおよびHCブラスト面へのレジンセメントの接着強さにおいて，-MPTS処理群とレジンセメントを ブラスト面に直接接着した試験体群との間に有意差が認められ（p < 0.05），CEブラスト面において は，-MPTS処理群はCE bonding systemのそれより高い接着強さを与えた。その値はES bonding systemおよびHC bonding systemの接着強さに近似し，Category 2に分類される試験体の数が増加 し，大部分の試験体においてCEの凝集破壊が認められた。しかし，HCブラスト面においては，レジン セメントの接着強さはHC bonding systemより低い値を示したが（p < 0.05），大部分の試験体は

Category 2を示し，HCの凝集破壊が認められた。また，ESブラスト面へのレジンセメントの接着強さ

においては，-MPTS処理群とレジンセメントをブラスト面に直接接着した試験体群との間に有意差は認 められなかったが，その値はES bonding systemに近似し，Category 2に分類される試験体の数が増加 した。

4．接着材を構成するモノマー成分がCAD/CAMレジン（CEブラスト面）へのデュアルキュアレジンセメン

トのせん断接着強さに及ぼす影響

接着材を構成するモノマーの成分がCAD/CAMレジンへのレジンセメントのせん断接着強さおよび破壊 様式に及ぼす影響をFig.10に示す。

CEブラスト面に4種レジンセメント接着システムの接着材をそれぞれ塗布すると，直接G-Cem

16

Linkforceを接着させた場合の接着強さと比較して有意に上昇した（p < 0.05）。

CEブラスト面にCPPを作用させた場合，G-Cem Linkforceの接着強さはKAブラスト面にCPPを作用 させた場合（KA bonding system）の接着強さ（5.4 MPa）より有意に上昇し，12.5 MPaに達した。その 値は，CEブラスト面にGMPを作用させた場合（CE bonding system）の接着強さの値（13.4 MPa）に近 似し，接着材CPPとGMPとの間には接着強さに有意差は認められなかった。大部分の試験体はCategory 2を示し，CEの凝集破壊が認められた。

また，多官能性モノマーが添加されている接着材TBLおよびHCPの場合，その接着強さはそれぞれ16.8 MPa，18.6 MPaを示し，CPPとHCPおよびGMPとHCPとの間で接着強さに有意差が認められた（p < 0.05）。 さらに，TBLで接着した大部分の試験体はCategory 2，またHCPで接着した大部分の試験体はCategory 3を示し，ESおよびHCの凝集破壊がそれぞれ認められた。

研究2：4種類のレジンセメント接着システムに到達する光エネルギー量がCAD/CAMレジンへのデュアル キュアレジンセメントの接着強さに及ぼす影響

1．CAD/CAMレジンを透過する波長468 nmの光強度の測定および光エネルギー量の決定

厚さ1.5 mmの4種CAD/CAMレジンを透過する波長468 nmの光の典型的な光透過曲線をFig.11に示 す。また，CAD/CAMレジンを介在させずに波長468 nmの光の典型的な光透過曲線をコントロールとして 示す（実線：黒；Fig.11a）。

光強度は4種CAD/CAMレジン表面に光照射器の出力口を接触させ光照射しても（距離：0 mm），コント

ロール（実線：黒；Fig.11a）と比較して大きく低下した（実線：カラー，Fig.11a,b）。さらに，4種CAD/CAM レジンから光照射器の出力口までの距離を2 mmに増大させ光照射すると（距離：2 mm），光強度はさら に低下した（点線：カラー；Fig.11b）。

つぎに，CAD/CAMレジンの種類がCAD/CAMレジンを透過する光エネルギー量に及ぼす影響を明らかにす

るため，光透過曲線を積分して光エネルギー量を決定した。その結果をTable 5に示す。

LED光の光路に厚さ1.5 mmのCAD/CAMレジンを設置し，その表面に光照射器の出力口を接触させ光照 射しても（距離：0 mm），光エネルギー量はコントロール（9.44 J/cm²）と比較して，KAは0.90 J/cm²，

17

CEは1.26 J/cm²，HCは1.35 J/cm²，ESは1.09 J/cm²とそれぞれ有意に低下した（p < 0.05）。また，4 種CAD/CAMレジンの間で透過する光エネルギー量に有意差が認められた（p < 0.05）。つぎに，4種CAD/CAM レジンから光照射器の出力口までの距離を2 mmに増大させ光照射すると（距離：2 mm），光エネルギー 量はさらに低下し，0.76 J/cm²から1.14 J/cm²を示した（p < 0.05）。また，4種類のCAD/CAMレジンの 間で透過する光エネルギー量に有意差が認められた（p < 0.05）。

2．4種類のレジンセメント接着システムに到達する光エネルギー量がCAD/CAMレジンへのデュアルキュ アレジンセメントのせん断接着強さに及ぼす影響

CAD/CAMレジンへの4種類のレジンセメント接着システムのせん断接着強さ（MPa）と標準偏差（SD）

をTable 6に示す。

厚さ1.5 mmの4種CAD/CAMレジン表面に光照射器の出力口を接触させレジンセメントに光照射をする

と（距離：0 mm），レジンセメント接着システムに到達する光エネルギー量が約88％減少し，シランプラ イマーを接着材とするKAとCE bonding systemの接着強さはそれぞれ5.9 MPaから3.3 MPa，13.0 MPa から7.0 MPaまで低下した（p < 0.05）。また，レジンプライマーを接着材とするHCとES bonding system の接着強さはそれぞれ17.8 MPaから11.6 MPa，19.0 MPaから15.8 MPaまで低下し（p < 0.05），HCと ES bonding systemの接着強さの間に有意差が認められ（p < 0.05），CAD/CAMレジンが凝集破壊する面 積が減少した（p < 0.05，Table 7）。

さらに，4種類のレジンセメント接着システムに到達する光エネルギー量の低減量を約88％から100％

にすると，HCとES bonding systemの接着強さはそれぞれ11.6 MPaから1.1 MPa，15.8 MPaから11.7 MPaまで低下し（p < 0.05），主な破壊様式も前者はCategory 2からCategory 0，後者はCategory 2か らCategory 1に変化した（p < 0.05）。

ES bonding systemの接着強さは光エネルギー量の減弱に伴って有意に低下を示した（Table 8）。しか し，CAD/CAMレジンと光照射器の出力口の間の距離を0 mmから2 mmに増大させ光照射しても(4種類の レジンセメント接着システムに到達する光エネルギー量を約90％減少させても)，Group 1とGroup 2の 間で接着強さに有意差は認められなかった。HC bonding systemの接着強さはES bonding systemより光 エネルギー量の減少に伴って大きく低下した（p < 0.05）。

18

一方，KAとCE bonding systemの接着強さはレジンセメント接着システムに到達する光エネルギー量 をさらにゼロまで減少させても約3 MPaおよび約7 MPaと，それぞれほぼ一定値を示した。CE bonding

systemはKA bonding systemと比較して有意に高い接着強さを示し，レジンセメントが凝集破壊する試

験体が多数認められた（p < 0.05）。光エネルギー量はHCおよびES bonding systemの接着強さおよび 破壊様式に大きな影響を及ぼしたが，KAおよびCE bonding systemの接着強さおよび破壊様式にはほと んど影響を及ぼさなかった。

それぞれの実験群において，ES bonding systemは他の3種類のレジンセメント接着システムと比較し て有意に高い接着強さを示し，レジンセメントあるいは CAD/CAM レジンが凝集破壊する試験体が多数認 められた（p < 0.05）。

19

Ⅴ【考 察】

CAD/CAMレジンとデュアルキュアレジンセメントの接着性を向上させるため，各メーカーは接着材と

デュアルキュアレジンセメントから構成されるレジンセメント接着システムの使用と，支台歯に装着し

たCAD/CAMレジンクラウンを介してレジンセメント接着システムに光照射を行うことを推奨している。

しかし，レジンクラウンの頬側，舌側面および咬合面咬頭に光照射器の出力口を直接接触させLED光を 照射することは可能であるが，近心・遠心隣接面には光照射器の出力口を直接接触させLED光を照射す ることはできないのが現状である。また，咬合面の咬頭に光照射器の出力口を接触させても，その裂溝 部との間に約2 ㎜のデッドスペース（間隙）が生じることも事実である¹⁴⁾（Fig.12）。

本研究では，このような現状を踏まえ作製した接着試験用試験体を用い，CAD/CAMレジンを透過する 光エネルギー量がレジンセメント接着システムの接着性に及ぼす影響を検討し，口腔内に装着したレジ ンクラウンを長期間維持させるために接着材が具備すべき機能について考察した。

従来の評価法に準じて接着材の接着機構がCAD/CAMレジンへのデュアルキュアレジンセメントの接着 強さに及ぼす影響を検討するため，LED光をデュアルキュアレジンセメント表面から直接照射し，

CAD/CAMレジンに接着した試験体を用いて4種レジンセメント接着システムの初期の接着強さを求め

た。その結果，接着強さは4種レジンセメント接着システム間で大きく異なり，化学的な接着を誘導す るシランプライマーを接着材とするKAおよびCE bonding systemは機械的な接着を誘導するレジンプ ライマーを接着材とするHCおよびES bonding systemに比べて有意に低い接着強さを示し，この結果 はこれまでに報告された結果と一致した⁶⁾。これは，KA（CPP）およびCE（GMP）bonding systemのデュ アルキュアレジンセメントの接着サイトがサンドブラスト処理によりシリカフィラー粒子表面に露出し た新鮮なシリカ面に生成される水酸基（OH基）とシロキサン結合（化学吸着）を形成した-MPTS分子種 に制限されるためと考えられる¹⁵⁾。すなわち，CAD/CAMレジンのマトリックスレジン部は-MPTS分子種 の化学吸着サイトにはならないためである。

試作シランプライマーを用いて，デュアルキュアレジンセメントの接着強さを向上させる-MPTS の効 果を検討したところ，その効果は CAD/CAM レジンに添加されるシリカフィラーの充填率よりも CAD/CAM レジンのシリカフィラーの粒子径に依存し，接着強さはKA（シリカフィラーの粒子径：0.04 m），ES（シ

20

リカフィラーの粒子径：0.2 m），HC（シリカフィラーの粒子径：1.2～9.8 m），CE（シリカフィラーの 粒子径：0.1～0.8 m）の順に上昇した。これは，シリカフィラーの粒子径が0.04 mのKAに粒子径25

m のアルミナ粒子をブラストするとシリカ粒子がマトリックスレジンと一緒に切削・除去され，シリカ 粒子表面に新鮮なシリカ表面を露出させることができないためと考えられた。しかし，KA に分散されて いるシリカフィラーの粒子径より大きいシリカ粒子をフィラーとするCE，ESおよびHC研磨面をブラス ト処理すると，シリカ粒子表面がアルミナ粒子により切削され，その粒子表面に新鮮なシリカ面が露出す るため，デュアルキュアレジンセメントの接着強さを向上させる-MPTS の効果が向上したものと考えら れ，またその効果は露出するシリカの表面積，つまりシリカフィラーの粒子径に大きく依存すると考えら れた。ここで，-MPTSの効果がHCブラスト面の方がCEブラスト面より低かったのは，ブラスト処理に よりHC内部のシリカフィラーに破折や脱離が生じること，またHCの機械的強度がCEより低いことなど に起因すると考えられた¹⁶⁾。

-MPTS 分子内メトキシ基の加水分解を促進するために塩酸を用いた試作シランプライマーは，MDP を

加水分解促進剤とするGMPより高い-MPTSの処理効果，つまりCEブラスト面へのデュアルキュアレジン セメントの接着強さを向上させる効果が高いことが明らかとなった。これは，塩酸の電離度が MDP 分子 内のリン酸基のそれより大きいためで，塩酸が-MPTS のメトキシ基を加水分解させるのに必要な水素イ オンをMDPのリン酸基より充分に供給するためと考えられた¹⁷⁾。したがって，CE bonding systemがKA

bonding systemより高い接着強さを示したのは，CEに分散されているシリカフィラーの粒子径がKAの

それより大きいため，ブラスト処理によりシリカフィラー粒子表面に露出される新鮮シリカ面の面積が 増大し，その結果，-MPTS処理の効果が向上したものと考えられた。

一方，HCおよびES bonding systemの接着材であるレジンプライマー，HCPおよびTBLはブラスト処 理により粗造化されたCAD/CAMレジン表面のアンダーカット部に侵入し，HCPとTBLを構成する多官能性 モノマーを光あるいは化学重合させることによりデュアルキュアレジンセメントを CAD/CAM レジンに機 械的に嵌合させるため，高い接着強さが得られたものと考えられた。

LED光の光路に厚さ1.5 mmのCAD/CAMレジンを設置すると，CAD/CAMレジン表面に光照射器の出力口 を接触させ光照射しても（距離0 mm）CAD/CAM レジンを透過してレジンセメント接着システムに到達す

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る光エネルギー量は約88％減少するため，接着強さは初期の接着強さ（コントロール：LED光をデュアル キュアレジンセメント表面から直接照射）より有意に低下し，凝集破壊するデュアルキュアレジンセメン トあるいは CAD/CAM レジンの面積も減少した。これは，光重合システムの方が化学重合システムよりデ ュアルキュアレジンセメントを重合させる能力が高いためと考えられた ¹⁸⁾。すなわち，光エネルギー量 の減少は接着材とデュアルキュアレジンセメントに配合されているモノマー成分を光重合させる能力の 低下を招き，その結果，接着材とデュアルキュアレジンセメントに含有されているモノマー成分の重合率 の低下を引き起こしたものと考えられた⁶⁾。

つぎに，厚さ1.5 mmのCAD/CAMレジンから光照射器の出力口までの距離を2 mmに増大させ光照射し

（距離2 mm），CAD/CAMレジンへの4種レジンセメント接着システムの接着強さを測定した。その結果，

KAおよびCE bonding systemの接着強さはCAD/CAMレジン表面に光照射器の出力口を接触させ光照射し た場合（距離0 mm）の接着強さと比較して有意な変化が認められず，HCおよびES bonding systemにお いても光エネルギー量が約17％（＝100×[Group 1の透過率－Group 2の透過率]/Group 1の透過率）減 少しているにもかかわらず，接着強さの低下は5％程度（＝100×[Group 1の接着強さ－Group 2の接着 強さ]/Group 1の接着強さ）であった。

さらに光エネルギー量をゼロまで減少させても，KAおよびCE bonding systemの接着強さは一定値（約

3 MPaおよび約7 MPa）をそれぞれ示し，接着強さと破壊様式は光エネルギー量に依存しなかった。それ

に対し，HCおよびES bonding systemの接着強さは大きく低下し，HCおよびES bonding systemの接着 強さと破壊様式は光エネルギー量に大きく影響され，KAおよびCE bonding systemと異なる傾向を示し た。これは，CAD/CAMレジンへのデュアルキュアレジンセメントの接着機構がシランプライマーとレジン プライマーの間で大きく異なるためと考えられた。これは，KAとCE bonding systemの接着材として用 いたCPPとGMPに添加されている-MPTSの効果が，前述したようにシリカフィラー粒子表面に露出した 新鮮シリカの表面積に大きく依存するためである。それに対し，HCおよびES bonding systemは光エネ ルギー量の減弱に伴って接着強さの低下が認められた。しかし，HC bonding systemのレジンプライマー

（HCP）はES bonding systemのレジンプライマー（TBL）と同様にCAD/CAMレジンへのデュアルキュア レジンセメントの接着機構が機械的な嵌合であるにもかかわらず，ES bonding system（TBL）よりも大き

22

な接着強さの低下を招くことが明らかとなった。これは，HCPが光重合開始剤を含む光重合タイプ¹⁹⁾のレ ジンプライマーであり，化学重合開始剤を含むレジンプライマー（TBL）のようにHCPのモノマー成分は 化学重合しないため，光エネルギー量の減少は HCP に含有されているモノマー成分の重合率の低下を招 き，接着強さの大きな低下を引き起こしたものと考えられた。一方，TBLの接着強さは光を照射しない場 合でも初期の接着強さの62％（11.7 MPa）を示し，光照射を行うことが困難な隣接面部においても有効 であることが明らかとなった。

以上の結果から，デュアルキュアレジンセメントを CAD/CAM レジンクラウンに強固に接着させるため には，レジンクラウン内面をブラスト処理し，化学重合機能を有するレジンプライマーを介してデュアル キュアレジンセメントを機械的に嵌合させることが大切であることが示唆された。

ただし本研究は，CAD/CAMレジンを介して光照射を行い，より臨床に即した形で接着強さの測定を行っ たが，測定した接着強さは CAD/CAM レジンに対するデュアルキュアレジンセメントの接着強さに限定さ れるため，支台歯に対するデュアルキュアレジンセメントの接着強さの測定ならびに支台歯の前処理法 についても今後検討する必要がある。また，天然歯の形態は複雑であること，口腔内では頬粘膜や舌など により光照射器の出力口を歯牙に直接接触させられない場合があることなどを踏まえると光照射器の出

力口から CAD/CAM レジンまでの距離がさらに増大する可能性が考えられ，さらに口腔内での接着操作に

対する唾液などの湿潤環境の影響などについても，今後は検討する必要性が考えられる。

23

Ⅵ【結 語】

本研究では，従来の評価法に従って CAD/CAM レジンに設置したデュアルキュアレジンセメントに直接 光照射を行い，接着材の接着機構が CAD/CAM レジンへのデュアルキュアレジンセメントの接着強さに及 ぼす影響を検討した。さらに臨床で行われている接着操作を模倣し，CAD/CAMレジンを透過してレジンセ メント接着システムに到達する光エネルギー量が CAD/CAM レジンへのデュアルキュアレジンセメントの 接着強さに及ぼす影響を調べ，接着材を構成するモノマーの成分およびその接着機構が CAD/CAM レジン へのデュアルキュアレジンセメントの接着強さに及ぼす影響を検討した。

その結果，以下の結論を得た。

研究１（CAD/CAMレジン表面に設置したデュアルキュアレジンセメント表面から光照射した場合）

1）機械的な嵌合を誘導するレジンプライマーを接着材としたHCおよびES bonding systemは化学的 な接着を誘導するシランプライマーを接着材としたKAおよびCE bonding systemより高い接着強さを示 した。

2）シランカップリング剤（-MPTS）処理がCAD/CAMレジンへのデュアルキュアレジンセメントの接着

強さを向上させる効果は，シリカフィラーの粒子径が大きいほど-MPTS が化学吸着する新鮮シリカ面の 面積が増大するため，CAD/CAMレジンに添加されているシリカフィラーの粒子径に依存した。試作シラン プライマーはMDPより電離度の高い塩酸を加水分解促進剤として用いているため，MDPを加水分解促進剤 とする市販シランプライマー（CPPおよびGMP）より高い接着強さを与えた。

研究2（CAD/CAMレジン表面から光照射し透過したLED光をデュアルキュアレジンセメントに照射した場

合）

1）LED光の光路に厚さ1.5 mmのCAD/CAMレジンを設置すると，CAD/CAMレジンを透過する光エネルギ ー量はCAD/CAMレジン表面に光照射器の出力口を接触させても（距離0 mm）約88％減少し，さらにCAD/CAM レジンから光照射器の出力口までの距離を2 mmに増大させると（距離2 mm），光エネルギー量はさらに 低下し，約90％減少した。

2）シランプライマーを接着材とするKAおよびCE bonding systemの接着強さはCAD/CAMレジンを透 過してレジンセメント接着システムに到達する光エネルギー量が減少しても約3 MPaおよび約7 MPaと，

24

それぞれ一定値を示したが，レジンプライマーを接着材とするHCおよびES bonding systemの接着強さ は光エネルギー量の減少に伴い約11 MPaから約1 MPaおよび約15 MPaから約11 MPaへとそれぞれ低下 し，光エネルギー量は CAD/CAM レジンに対するデュアルキュアレジンセメントの接着性に大きな影響を 与えた。

3）光重合タイプのレジンプライマー（HCP）を接着材とするHC bonding systemは光エネルギー量がゼ

ロ（光照射を行うことが困難な隣接面部）に達すると接着強さは1.1 MPaで，その低下率は94％であっ た。しかし，化学重合タイプのレジンプライマー（TBL）を接着材とするES bonding systemは光エネル ギー量がゼロに達しても11.7 MPaの接着強さを示し，その低下率は38％であった。

以上の結果より，化学重合タイプのレジンプライマーは，CAD/CAMレジン下に存在するレジンセメント 接着システムに到達する光エネルギー量がゼロに達しても光重合タイプのレジンプライマーおよびシラ ンプライマーよりも有意に高い接着強さを示し，CAD/CAMレジンに対するレジンセメント接着システムの 接着強さは，使用する接着材の接着機構とその重合開始機構に強く依存することが示唆された。CAD/CAM レジンクラウンを口腔内に長期間維持させるためには，レジンプライマーに含まれる多官能性モノマー を化学重合させる機能をさらに向上させる必要があることが明らかとなった。

25

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27

Ⅷ【Tables and Figures】

Table 1 Four types of resin-ceramic hybrid materials for CAD/CAM (CAD/CAM resins ) used and the corresponding resin cement adhesive systems, consisting of an adhesive and a dual-curable resin cement

( ): Abbreviation.

Table 2 Adhesives used and the components for each bonding system

-MPTS: -methacryloxypropyltrimethoxysilane; MDP: 10-methacryloyloxydecyl dihydrogen phosphate; MDTP: 10- methacryloyloxydecyl dihydrogen thiophosphate; UDMA: Urethane dimethacrylate; MMA: Methylmethacrylate; Bis-GMA: 2,2-bis [4- (2-hydroxy-3-methacryloyloxypropoxy)phenyl] propane; TEGDMA: Triethyleneglycol dimethacrylate; HEMA: 2-hydroxyethyl methacrylate; MTU-6: 6-methacryloyloxyhexyl 2-thiouracil-5-carboxylate

*: According to the manufacturer¹⁹⁾.

Table 3 Shear bond strengths of four types of resin-based luting cement adhesive systems to the polished and abraded surfaces of CAD/CAM hybrid resins (unit: MPa)

-: without adhesive; +: with adhesive; ( ): SDs

The different small characters (a-c) at each vertical column indicate a significant difference in the bond strength among four types of restoration systems, respectively, and the horizontal different large character (A-C) at each horizontal line indicate a significant difference in the bond strength in each experimental group, respectively (p<0.05).

28

Table 4 Fracture type of bonded specimens with and without adhesives (category: [0/1/2/3/4]).

-: without adhesive; +: with adhesive

Fracture type: [0/1/2/3/4]; Category 0: No adhesive remained on the CAD/CAM hybrid resin surface

(Interfacial failure at the resin-based luting cement/CAD/CAM hybrid resin interface); Category 1: Less than 1/2 of the resin-based luting cement remained on the CAD/CAM hybrid resin surface (Mixed failure consisting of an interfacial failure of the resin-based luting cement and a cohesive failure of the resin-based luting cement);

Category 2: Less than 1/2 of the CAD/CAM hybrid resin fractured at the bonding interface (Mixed failure consisting of an interfacial failure of the resin-based luting cement and a cohesive failure of the CAD/CAM hybrid resin);

Category 3: More than 1/2 of the CAD/CAM hybrid resin fractured at the bonding interface

(Mixed failure consisting of an interfacial failure of the resin-based luting cement and a cohesive failure of the CAD/CAM hybrid resin);

Category 4: CAD/CAM hybrid resin completely fractured at the bonding interface (Cohesive failure of the CAD/CAM hybrid resin).

The number of each column shows the number of specimen that exhibits each category.

Table 5 The amount of light energy at 468 nm passing through the four types of 1.5-mm-thick resin-ceramic hybrid materials for CAD/CAM (CAD/CAM resins) (Unit: J/cm²) and their reductions of the amount of light energy (Unit: %)

*: The LED light was exposed without a CAD/CAM resin block after the exit window for the LED light was positioned at a distance of 0 mm.

**: The LED light was exposed through the CAD/CAM resin block after the exit window for the LED light was positioned at a distance of 0 or 2 mm from the upper surface of the 1.5-mm-thick CAD/CAM resin block.

***: The reduction was determined by using a following equation: Reduction=100×(1–the ratio of the light energy). There, the ratio of the light energy was calculated by dividing the amount of light energy transmitted through the four types of 1.5-mm-thick CAD/CAM resin blocks determined in Groups 1 and 2 by the amount of light energy, 9.44 J/cm² determined in the absence of any resin block as a control, assuming that the amount of light energy determined as a control represents the amount of light energy of 100%.

The different superscript characters (a-c) at each horizontal line indicate a significant difference in the amount of light energy in each experimental group and the different subscript characters (A-D) at each vertical column indicate a significant difference in the amount of light energy among the four types of CAD/CAM resin blocks (p<0.05).

The number of specimens was 6.

( ): SDs.

29

Table 6 Shear bond strengths of the four types of bonding systems to the respective 1.5-mm-thick resin- ceramic hybrid material for CAD/CAM (CAD/CAM resins) with or without light irradiation (Unit: MPa) and their ratio of the mean bond strength (Unit: %)

*: The LED light was exposed after the exit window for the LED light was positioned at a distance of 0 mm from the upper surface of the dual-curable resin cement.

**: The LED light was exposed to the four types of dual-curable resin cements through the corresponding 1.5-mm-thick CAD/CAM resin blocks after the exit window for the LED was positioned at a distance of 0 or 2 mm from the upper surface of the resin block.

***: The ratio of the bond strength of each resin cement adhesive system to the corresponding CAD/CAM resin block was then determined by using a following equation: Ratio=100×(Bond strength of the Group 1, 2 or 3/Bond strength of the respective control), assuming that the bond strength determined as a control represents a bond strength of 100%.

The different superscript characters (a-c) at each horizontal line indicate a significant difference in the mean bond strength in each experimental group and the different subscript characters (A-D) at each vertical column indicate a significant difference in the mean bond strength among four types of bonding systems (p<0.05).

The number of specimens was 15.

( ): SDs.

Table 7 Fracture type of bonded specimens with or without light irradiation (Category: [0/1/2/3/4])

*: The LED light was exposed after the exit window for the LED light was positioned at a distance of 0 mm from the upper surface of the dual-curable resin cement.

**: The LED light was exposed to the four types of dual-curable resin cements through the corresponding 1.5-mm-thick CAD/CAM resin blocks after the exit window for the LED was positioned at a distance of 0 or 2 mm from the upper surface of the resin block.

Fracture type: [0/1/2/3/4]; A Category 0 is an interfacial failure where no resin cement remains on the resin block surface, a Category 1 is a mixed failure where less than 1/2 of the resin cement remains on the resin block surface, a Category 2 is a mixed failure where less than 1/2 of the resin block is fractured at the bonding interface, a Category 3 is a mixed failure where more than 1/2 of the resin block is fractured at the bonding interface, and a Category 4 is a cohesive failure where resin block is completely fractured at the bonding interface.

The number of specimens was 15.

The number of each column in [0/1/2/3/4] shows the number of specimens in each category.

The different superscript character (a-d) at each horizontal line indicate a significant difference in the fracture type in each experimental group and the different subscript characters (A-D) at each vertical column indicate a significant difference in the fracture type among four types of bonding systems (p<0.05).