帰納論理プログラミングを用いた化学実験支援

帰納論理プログラミングを用いた化学実験支援

∗

Supporing Chemical Experiment with Inductive Logic Programming

力 規晃

1

越村 三幸

2 †

西田 光生

3

阿部 幸浩

3

Noriaki Chikara,

1

_{Miyuki Koshimura,}

2

_{Mitsuo Nishida,}

3

_{Yukihiro Abe}

3

藤田 博

2

_{長谷川 隆三}

2

Hiroshi Fujita,

2

_{Ryuzo Hasegawa}

2

1

_{徳山工業高等専門学校}

2

_九州大学

3

_{東洋紡株式会社}

1

_{Tokuyama College of Technology}

2

_{Kyushu University}

3

_{TOYOBO CO., LTD.}

Abstract: We developed a software system which supports chemical experiment with Inductive Logic Programming (ILP). The system aims to guide experimental chemists to get good experi-mental results which satisfy their objectives by analyzing experiexperi-mental data obtained so far. This paper shows two methods with ILP: one is for experimental data with positive examples, another is for that without positive examples.

1

はじめに

化学反応を利用して，原料から所望の性能を満たす 化合物を効率よく生成するには，化合物を生成する原 料の濃度，流量，温度，即ち反応条件に関連したパラ メータを適切に設定する必要がある．最適な反応条件 は，実験を繰り返し行うことによって求めるのが普通 であるが，起こりうる全ての場合を実験で網羅するこ とは，現実的に不可能である．最小の実験回数で最適 な条件を求めることが重要である． 実験化学者は専門的知識に基づいて実験を行うが，所 望の結果がすぐに得られるとは限らない．そのような 場合には，試行錯誤が続くことになり，実験コストが 増大してしまう．また，時間経過によってビジネスチャ ンスを逃してしまうかもしれない． 本研究は，次に試す実験パラメータの決定に際し，指 針を与えるシステムを構築し，より早く最適な反応条 件にたどり着くことを目指す．指針は，それまでに行っ た実験データの解析によりなされるが，本研究では，解 析に帰納論理プログラミングを利用する． 帰納論理プログラミングは述語論理に基づく帰納推 論を行うデータマイニングの一手法である．背景知識の 下，正例（positive example）を説明し，負例（negative example）は説明しないルールを作成する．本稿では先 ず，実験データに正例がある場合の解析例を示し，次 に，正例がない場合の対処法を示す． ∗_{本稿は文献 [4, 5] を合わせてまとめたものである．} †_{連絡先：九州大学大学院システム情報科学研究院}       福岡市西区元岡７４４        E-mail: [email protected]

2

帰納論理プログラミング

帰納論理プログラミング (Inductive Logic Program-ming: ILP)[1]とは一階述語論理に基づいた機械学習の 手法である．ILP の一般的な枠組みは，正例 E+ と負 例 E−，背景知識 B が節集合で与えられ， { B̸|= E+ B∪E−̸|= 2 であるとき，つまり，背景知識では正例が説明できず， しかも，背景知識と負例が矛盾しないとき， { H∪B|= E+ H∪B∪E−̸|= 2 を満たす，つまり背景知識に仮説を加えると正例を説 明でき，しかも，背景知識と仮説と負例は矛盾しない 仮説 H を見つけることである．

3

化学実験データ概要

本研究で取り扱うデータは化学反応の条件パラメー タ (説明変数) とその性能を示す値 (目的変数) とがセッ トになっている．条件パラメータには組成項があり，組 成の合計を一定値にするという制約がある場合もある． 与えられるデータ件数についてはデータマイニングの 対象のデータとしては少ない．具体的には 10 例程度 から 50 例程度である．これは，データを得るための化 学実験は人間が行うのである程度時間がかかることと， 人工知能学会研究会資料 SIG-FPAI-B401-02 − 7 −

表 1: 化学実験データの例 A B C D E F 0.83 0.25 0.25 0.4 0.59 0.51 0.83 0.25 0.5 0.4 0.59 0.51 0.83 0.5 0.1 0.6 0.55 0.46 コストが高いためである．そのため，少ないデータか らルール抽出を行うというところに挑戦課題がある． 表 1 に化学実験データの一例を示す．ここで，A，B， C，D が反応物，E，F が生成物である．１行が１デー タに対応している．数値は，反応物あるいは生成物の 特性を表す化学的な量を表す．

4

帰納論理プログラミングの適用

実験データの内，目標の性能を満たすデータを正例， 満たさないデータを負例と呼ぶ．本節では先ず，実験 データに正例がある場合の解析例を示し，次に正例が ない場合の対処法と解析例を示す．

4.1

正例がある場合

実は，表 1 のデータはある実験データ（データ数 96） からの抜粋である．各数値は対応成分の量を 0 以上 1 以下の実数値に正規化したものである．この実験の目 標は，投入する資源量を最小化しつつ，得られる資源 量（収量）を最大にすることである．これは正規化後 のデータでは，A，B，C，D をいずれもできるだけ小 さくし，E，F の双方をできるだけ大きくする，と言い 換えられる． 4.1.1 データの量子化 実数値のデータを離散的に扱うため量子化を行う． 元の領域を 10 段階のレベルに分けることを目安に区分 し，名前を付ける．反応物 X の値がレベル n であるこ とを’inX n’（n は 0∼9 の整数）と表現する．ただし， 実験に用いたパラメータは元々離散的な値であり，A は 2 通り，B は 3 通り，C は 4 通り，D は 6 通りの値 を取る．そして，それぞれ表 2 (a) ∼ (d) のように名 前を付ける． 収量についても同様に Y の値がレベル n であるこ とを’outY n’（n は 0∼9 の整数）と表現する．実験で は，E は 0.1510 以上 0.6500 以下，F は 0.188167 以上 0.639667 以下の範囲に収まった．それぞれ，表 2 (e) (f)のように 10 等分した．量子化後の表現については 表 3: 本研究で用いる知識表現 知識表現 意味 inputA(J, In) データ J の A は In である． inputB(J, In) データ J の B は In である． inputC(J, In) データ J の C は In である． inputD(J, In) データ J の D は In である． outputE(J, Out) データ J の E は Out である． outputF(J, Out) データ J の F は Out である．

表 4: 本研究で用いる知識表現 知識表現 意味 inputAGreaterOrEqual(J,In) データJのAはIn以上 inputALessOrEqual(J,In) データJのAはIn以下 inputBGreaterOrEqual(J,In) データJのBはIn以上 inputBLessOrEqual(J,In) データJのBはIn以下 inputCGreaterOrEqual(J,In) データJのCはIn以上 inputCLessOrEqual(J,In) データJのCはIn以下 inputDGreaterOrEqual(J,In) データJのDはIn以上 inputDLessOrEqual(J,In) データJのDはIn以下 帰納論理プログラミングの枠組みでのアトムとして取 り扱う． 4.1.2 正負例と背景知識 本実験データ数は 96 例である．収量をできるだけ多 くするのが目標であるので，望ましい実験データは，E が outE 9 であり，かつ，F が outF 9 であると考えら れる．このようなデータは 11 例あり，これらを正例と した．そして他の 85 例を負例とした．背景知識は 96 例分の実験データを述語表現したものを与える．本研 究で用いる述語表現を表 3 に示す． 説明変数の値がある値以上，あるいは，ある値以下で あることを扱う表 4 のような知識表現を導入する．例 えば B がレベル 1 以上ならば， inputBLessOrEqual(J,inB 1):-inputB(J,inB 0). inputBLessOrEqual(J,inB 1):-inputB(J,inB 1). のようなルールを背景知識に追加する．このように各々 の条件に関して，必要なルールを背景知識に追加する． 4.1.3 ILPによる解析結果 本実験データを SWI-Prolog 5.6.63[3] 上で稼働する ILPシステム Aleph[2] Version5 を用いて解析した．結 果として得られたルールを図 1 に示す．要した計算時

表 2: 反応物と生成物の化学的な量の量子化 (a) Aの量子化 元の値 0.833333 0.888889 量子化後の表現 inA 0 inA 9 (b) Bの量子化 元の値 0.125 0.25 0.5 量子化後の表現 inB 0 inB 3 inB 9 (c) Cの量子化

元の値 0.1 0.25 0.5 0.7 量子化後の表現 inC 0 inC 2 inC 6 inC 9

(d) Dの量子化

元の値 0.2 0.3 0.4 0.6 0.8 1 量子化後の表現 inD 0 inD 1 inD 2 inD 4 inD 7 inD 9

(e) Eの量子化

元の値 [0.1510,0.2009) [0.2009,0.2508) [0.2508,0.3007) [0.3007,0.3506) [0.3506,0.4005) 量子化後の表現 inE 0 inE 1 inE 2 inE 3 inE 4

元の値 [0.4005,0.4504) [0.4504,0.5003) [0.5003,0.5502) [0.5502,0.6001) [0.6001,0.6500] 量子化後の表現 inE 5 inE 6 inE 7 inE 8 inE 9

(f) Fの量子化

元の値 [0.188167,0.233317) [0.233317,0.278467) [0.278467,0.323617) [0.323617,0.368767) [0.368767,0.413917) 量子化後の表現 inF 0 inF 1 inF 2 inF 3 inF 4

元の値 [0.413917,0.459067) [0.459067,0.504217) [0.504217,0.549367) [0.549367,0.594517) [0.594517,0.639667] 量子化後の表現 inF 5 inF 6 inF 7 inF 8 inF 9

[Rule 1] [Pos cover = 6 Neg cover = 0] example(J) :- inputB(J, inB_3),

inputD(J, inD_7).

[Rule 2] [Pos cover = 4 Neg cover = 0] example(J) :- inputC(J, inC_9),

inputD(J, inD_9), inputBLessOrEqual(J, inB_3).

[Rule 3] [Pos cover = 1 Neg cover = 0] example(ex071).

図 1: 得られたルール

間は数秒程度であった．ここで，Pos cover 値と Neg cover値はそれぞれ，このルールを満たす正例数と負例 数を表す． Rule 1は B のレベルが 3 でかつ D のレベルが 7 の とき望ましい収量が得られていることを意味している． そして，Rule 1 を満たす正例は 6 例ある．また，Rule2 は C のレベルが 9，D のレベルが 9，かつ B のレベル が 3 以下であるときに望ましい収量が得られることを 示している．そして，4 つの正例が Rule 2 を満たして いる．Rule3 は，Rule1 と Rule2 のいずれも満たさな い正例が 1 つあることを示している． 4.1.4 考察 A∼D をいずれもできるだけ小さく，つまりこれら のレベルをできるだけ低くし，E と F の両方をできる だけ大きくするという目標にそって，Rule1 と Rule2 を比較してみよう．Rule1 と Rule2 を満たすデータは， いずれも「望ましい収量」を得ている．この収量を得 るために Rule2 では C と D のレベルを 9 つまり最大 にする必要があるが，Rule1 では D はレベル 7 でよく， Cは無条件となっている．B については，Rule 1 では レベル 3，Rule2 ではレベル 3 以下と，Rule 2 の方が 若干低いレベルとなっている．これらを総合的に考え ると Rule1 の条件がより優れていると考えられる． このように実験データからは，B のレベルが 3 で，D のレベルが 7 の時，望ましい収量が得られる，ことが 導かれる

4.2

正例がない場合

多くの実験では，全ての目標値を満たす実験データ が得られればそれで実験の目的が達せられ，実験をそ れ以上続ける必要がなくなる．そのような実験データ には正例がないので，前節の手法は適用できない．本 節ではそのような場合でも，前節の手法を適用できる − 9 −

図 2: 仮想実験データの作り方 ように，目標条件を満たす説明変数の条件，つまり正 例を推定する方法を提案する． そのために，実験データの近傍において，説明変数 の値と目標変数の値との間に線形性を仮定し，仮想的 に実験データを合成する．こうして得られた仮想実験 データには，目標条件を満たすものもあれば，満たさ ないものもある．前者を正例とし，後者を負例として 元々の実験データ（全て負例）に加えたものに前節の 手法を適用する．結果として得られるルールが，実験 化学者によって妥当と判断されれば，化学実験によっ て本当に目標条件を満たすかどうか実証される． 4.2.1 正例の推定方法 図 2 に条件推定の方法を示す．データの右端の値 (目 的変数) が性能を表わすパラメータ属性であり，この値 によって目標値を満たすか否かが判定される．条件推 定は既存データに 2 つのデータの差分を加えて新たな 条件を生成することにより行われている． まず，(b) の部分のように任意の 2 組の実験値の各々 の要素の差を取り，差分値を生成する．そしてある既 存データ (a) に (b) で生成した差分値を加えて，新た なデータ (c) を生成する．これにより既存データでは 存在しない目標値を満たす条件を生成できる． 4.2.2 ILPによる解析 前節の表 1 とは異なる実験データの解析を行った． 解析１ データ数は 47 例，説明変数は 24 個，目的変数 は 5 個ある．また， 説明変数の値の合計に制約 がある．上記推定法により得られた正例は 78 例， 負例は 9674 例あり，これに ILP を適用した． 解析２ データ数は 20 例あり，説明変数は二つのグルー プとそれ以外に分けられ，第一グループには 5 個， 第二グループには 9 個，それ以外の説明変数は 2 個ある．それぞれのグループの説明変数の値の合 計に制約がある．目的変数は 5 個ある．上記推定 法により得られた正例は 17 例，負例は 1103 例 あり，これに ILP を適用した． 4.2.3 考察 各説明変数がそのデータ点近傍では線形性の特性を 持つという仮定のもとでデータを合成して，ILP の適 用を行ったため，仮定や近似の妥当性を考えなければ ならない．本解析で得られたルールは，実験化学者が 経験的に得ている感覚と非常に良く一致しており，今 回対象とした化学反応のデータに関しては本推論方法 は妥当であると考えている．

5

おわりに

説明変数の値を様々に変えて化学実験を行い，得ら れた実験データに ILP を適用し，望ましい収量を得る パラメータの条件をルールとして抽出した．そして，実 際に実験室で実現し得る適切なルールを得ることがで きた．今後，今回扱ったデータ以外の多くのデータで 本研究の手法を試すとともに，他の手法と定量的な比 較が必要だと考えている． 謝辞：本研究の一部は JSPS 科研費 25330085 の助成を 受けたものです．

参考文献

[1] 古川 康一，尾崎 知伸，植野 研: 帰納論理プログ ラミング，共立出版 (2001)

[2] Ashwin Srinivasan: “ The Aleph Manual, ” http://www.comlab.ox.ac.uk/oucl/research /areas/machlearn/Aleph/ (1999) [3]“ SWI-Prolog’s home ”， http://www.swi-prolog.org/ [4] 力 規晃，越村 三幸，橋本 司，山下 全広，藤田 博，長谷川 隆三：帰納論理プログラミングを用い た化学反応からのルール抽出，第 10 回情報科学技 術フォーラム (FIT2011) (2011) [5] 力 規晃，越村 三幸，橋本 司，西田 光生，阿部 幸浩，藤田 博，長谷川 隆三：帰納論理プログラ ミングを用いた高分子の組成と物性との関係に関 する考察，第 11 回情報科学技術フォーラム (FIT 2012)，A-012 (2012) − 10 −