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図6-7 スピン-格子緩和時間T1の温度変化. x=O.41， 0はメインライン，
AはサテライトラインのT1， 矢印はサテライトラインの消滅温度である.
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-多再 7�己 根元警芸と糸吉 言命
父換相互作用が競合する混品CoトxMnyC12・2H20のプロトンNMRの観測とその 結果の解析から以下のことが明らかとなった.
1 . 相図
( 1 )ランダムスピンを反映する NMRスペクトルのサテライトラインは2"'-' 2. 4Kで 生成あるいは消滅する. このサテライトラインの生成消滅温度T R S Gは長距離秩 序相と低温のRSG相の相境界を為している. これを利用してこれまで明瞭で なかった相境界を決定し， この混晶における詳細な磁気相図を得た.
(2) R S G相中の長距離秩序はMn濃度x < 0.47ではCoC12・2H20型の反強磁性(Co ー型AF) ， x > 0.73ではMnC12・2H20型の反強磁性(Mn-型AF )であるが， O. 47足 x えO.73ではCo-型， Mn-型AFが混在している. このようにRSG相の中に 長距離秩序のスピン構造が共存する例を初めて確認した.
2. スピン凍結と相転移の箔像
( 1 )サテライトラインの解析によって， S G領域のスピン結合はランダムであるこ とが確認された. しかし， 全くランダムなスピン結合ではなく， スピンの強磁 性あるいは反強磁性結合の確率が濃度に依存する というランダムな凍結である ことが分かった. これは単に'ランダムな凍結"のイメージしか持たれていなか ったRSG相におけるSG状態に関して， NM Rというミクロな手段を用いる ことによりその内容を初めて明らかにしたものである.
(2)このランダムなスピンの量は温度上昇と共に減少し， T R S Gで消滅してしま
ぅ. また， スピンの強磁性 あるいは反強磁性結合の確率そのものも温度変化し，
温度の上昇と共にランダムさが減少し， T R S Gで長距離秩序となる ような温度変 化をすることを明らかにした.
( 3 )長距離秩序状態のスピンはRSG相でもAF相においても全てのスピンが秩序 に従った完全な長距離秩序ではなく， ランダムに反転したスピンを少量含んだ ものである事を初めて明らかにした.
( 4)以上の結果に基づいて， 長距離秩序相からRSG相への転移に関して， 次の描
(象を得た. 温度 の低下と共に， 長距離秩序の中でランダムにまず1つのスピン が反転する. ランダムスピンは温度が更に下がれば増大していき， やがてラン ダムなスピンの集団が形成され， その集団 の量的な拡大， ランダムさそれ自身 の増大， と連続的につながっていく. 従って， ランダムスピンの凍結はT R S Gで
一斉に起きるものではなく， T R S Gは通常の意味での明瞭な相転移点ではない.
以上の結果はこの混晶のみに固有のものではなく， リエントラントスピングラ ス相をもっ混晶系の本質的な磁性ではないかと考えられる.
ー120-謝 舌乎
本論文を作成するにあたり多大な御指導を賜り， かつ筆者に九州大学での研修 の機会を与えて下さいました九州大学工学部の竹田和義教綬に心から感謝致しま す. また， 貴重な御助言ならびに御検討を賜りました九州大学工学部の平川一美 教授， 本岡輝昭教授， および甲木伸一教授に深く感謝致します.
本研究は筆者が福岡工業大学において行った研究をまとめたもの です. その際，
NMRを基礎から教えて下さり， また研究の進行状況に応じて適切な指導をして 下さいました福岡工業大学の久保英範教授に心から感謝致します.
また， 物理の深遠さを教えて下さいました名古屋大学の羽賀栄次郎名誉教授，
物理を基礎から丁寧に教えて下さいました福岡工業大学の時田正彦教授にも心か ら感謝致します.
さらに， 議論して下さいました福岡工業大学の加藤友彦教授， 大阪市立大学の 中村勝弘教授， 九州工業大学の出口博之助教授， 九州産業大学の浜崎達一講師に 感謝致します.
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