熱ルミネッセンスによる原爆線量の測定 ? 広島

奈良教育大学学術リポジトリNEAR

熱ルミネッセンスによる原爆線量の測定 ? 広島

・長崎の被曝瓦の示す発光曲線

著者 市川 米太

雑誌名 奈良学芸大学紀要. 自然科学

巻 12

ページ 51‑57

発行年 1964‑02‑29

その他のタイトル Measurement of Absorbed Doses from Atomic

Bombs by Thermolumiiiescence (1) Glow Curves

of Roof Tile Samples in Hiroshima and Nagasaki

URL http://hdl.handle.net/10105/3460

熱ルミネッセンスによる原爆線量の測定I

広島・長崎の被曝瓦の示す発光曲線

市  川  米  太 (奈良学芸大学自然科学教育教室〕

昭和38年10月5日受理

九′Ieasurement of Absorbed Doses from Atomic Bombs by

Thermolumiiiescence (1〕

Glow Curves of Roof Tile SAtnples in Hiroshima and Nagasaki

Yoneta iCHIKAWA

(Department of Science Education, Nara Gakugei University, Nara, Japan) Received October 5, 1963

A new method for dosimetry of atomic bomb radiation in Hiroshima and Nagasaki is presented. Concerning the distribution of absorbed dose of atomic bomb radiation, only a few results already rapDrted ware insufficient to discuss the relation‑ship between radiation hazard and radiation dose.

Roof‑tiles irradiated by the atomic bomb give off a glow, called thermoluminescen‑

ce. By measuring the glow intensity, the radiation dose of the bomb can be measured.

The equivalent gamma dose of bomb radiation is obtained by comparing the bomb glow curve with the Co50 gamma glow one. Glow curve from bomb radiation in the past is different in shape from that of the Co60 radiation at present. In general, the glow curve from Co60 radiation has three peaks at about 150‑C, 230‑C and 300‑C. But the glow curve from past radiation was found not to show any peak at about 150‑C, this is due, we interpret, to the decay at the normal temperature during the past 17'

years.

The glow curve resulting from the bomb radiation was classified into three types, the first one is of the glow curve which does not decay at 230‑C, the second is one which decays partly at 230‑C and the third is one which decays perfectly. The equi‑

valent gamma doses which are shown in Table 1. were obtained from the sample of the first type.

緒    呂

昭和20年広烏・長崎に原爆が投下されてから既に18年の年月が経過しているが,この間に日本 ならびに米国の科学者によって,原爆から出た放射線による後影響の調査研究が組織的になさ

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れ,疫学的および遺伝学的影響などが次算に解明されてきた.この調査研究は放射線が人類に与 える有害な影響の程度を具体的に知るための基礎的資料を提供し得る重要なものと考えられる.

この研究はまず原爆被害の程度と被爆線量との相関関係をできるだけ正確に知ることから出発 しなければならないものであり,原爆の爆発直後放射能学的調査が早速なされたが線量について は被爆当時の種々の技術的ならびに社会的条件のために量的測定(1)が困難であった.このため現 在でもなお信頼できる線量分布の値が求められず,原爆傷害調査研究の中で残された大きな問題 となっている.

広島・長崎において被害者の受けた放射線中特に重要なものは,中性子とγ線であるが中性子 線量に関しては既に多くの報告がなされている.山崎・杉本等(2,3は広島における人骨中に生じた 放射性燐P32について放射能を測定して媛中性子の強度を求め,又磁器製碍子に使用してある硫黄 よりS32(n‑p) P32の反応でできたP32の放射能を測定して速中性子の強度を求め,それぞれの地理 的分布を得ている.更に山崎(4)は上述の方法で求めたlF"隆子束と現地の土の放射能分析より広島 西方の誘導放射能を推定している.放射性降下物についても広島および長崎西方地区での若干の 測定値が発表されている.尚最近になって更に正確な中性子線量を求めるため斉藤等(5)によって 被爆した鉄材または鉄製品中のCo61の放射化学分析より推定する方法が研究され,橋詰等(6)はこ の方法から原爆投下時の中性子線量の分布を求めようとしている.

γ線量については報告されたものがほとんどなくR.H.Ritchie等(7)が原爆から出たγ線に対す る日本家屋の遮蔽効果を論じた研究がある程度である.原爆が投下されてから長期間が経過した 現在では直接実験的に求める方法が今迄みつからず,間接的に推定することも種々の困難点を含 んでいるためで,田島等(8)は爆発したU235の重量より間接的に計算しようとしたが未成功に終っ ている.このため原爆傷害に関する疫学的遺伝学的研究では現在,線量との関係を調査する場合 標準資料としてYorkのデ‑クーが一般に使用されている.このデ‑メ‑は計算の方法・手続

きがclassified されているために不明であるが,誤差範囲は±100^といわれて居り,これにか わる正確な被爆線量に関するデークーが従来から原爆被害に関する総括研究の物理分野に要求さ れてきたのである.

我々は熟ルミネッセンスの方法によって18年前に原爆から出たγ線量を直接実験的に求めよう としてこの研究を始めた0)本研究に当って御指導いただいた京大理学部四手井教授,京大原子 炉東村助教授,又試料としては当時原爆に照射された広島・長崎における被爆瓦を使用したが,

この瓦の採集に当って御援助いただいた元原爆資料館長の長岡省吾氏に深く感謝する.なおこの 研究に要した費用は文部省科学研究費によるものである.

測 定 原 理

放射線によって照射された結晶はその刺戟エネルギーの一部を,結晶のimperfectionに捕獲 されたtrapped electronによって蓄蔵することができる.これは充満帯にあった電子が放射線 エネルギーのために励起されて伝導帯にうちあげられ,格子歪に捕捉されて安定状態を保つため である.この結晶を室温から徐々に加熱すると結晶は白熱(500。C)する以前に可視領域の光を 発輝する.

この光は熟エわレギーによって電子がtrapから放出されて蛍光中心と再結合するとき放射き れるものであって,この現象を熟ルミネッセンスと呼ぶのである.このとき,熟ルミネッセンス

の登光量はtrapped electronの数に比例L trapped electronの数は又結晶の吸収線量に比例す ると考えられる.従って熱登光量の測定からその結晶の吸収線量の測定が可能となるのである.

iliJ       「皿       弧 TEMPERATURE ( 。C )

Fig. 1. Illustration showing resolution of a glow curve into separate peaks representing four energy levels.

Sample of Nagasakト1.

熟ルミネッセンスの研究は一般に発光強度を温 度の画数として表わすglow‑curveの方法が用 いられている.放射線を受けた試料を暗黒「1コで 加熟すると,温度が上昇するにつれてglowは 最大になり, trapped electronが全部trapか ら放出されたときglowは零となってglow‑

curveが描かれる.このとき, glowのpeak の示す温度はtrapの深さに対応するものであ

って, trapの深さが少さければpeakの示す 温度も低いのである.勿論,結晶が数種のtrap の型を持っている場合にはglow‑curveはそれ に相当する数のglow peakを示すことになる.

この研究に使用された被爆瓦の試料はFig. 1 に示されているように大体三種以上のtrapの 群を持っていると考えられ,それが示すglow‑

curve も一般に複雑である.このglow‑curve の熟光量から線量を測定するには,被曝瓦の試料の示すglow‑curveは試料によって夫々その形 が異るので,各々にCo61のγ線などの既知の人工線量を試料に照射し,そのglow‑curveによっ て校正しなければならない.又熟光量として得られるエネルギーはglow‑curveと基線とによっ て占められる面積であり, glow‑curveは加熱速度によって変化するがこの面積は常に一定であ る.加熱速度が一定の場合にはglowのpeakの高さはglow‑curveの占める面積に比例するの でpeakの高さから線量を求めることもできる.

被曝瓦の吸収線昌を測定するにあたって必要なもう一つの条件は,照射されてから長期間経過 した過去線量を測定することについての考慮である CaF3‑MnやLiFの人工的結晶を熱ルミ ネッセンス線量計(10)として使用するものと異って,この場合は原爆投下より約20年の時間が経過 しているのでその間のglow intensityのdecayについて検討しなければならない.人工的結晶 を線量計として使用するに当ってもそのstabilityの問題から一般に高温側にpeakを持つような 結晶が選ばれている.

約20年前の放射線の刺戟エネルギーを, trapped electronが現在でもなお線量計として使用で きる程度に蓄蔵し得るかどうかを検討するため, trapped electronの平均寿命について定量的に 考えてみる. trapped electronの平均寿命をTとすると

l E:活性化のエネルギー

r ここ se(‑E/kT)   s : frequency factor

で表わされる.今加熱速度: β‑60‑C/minで常に一定であるとして大凡の計算をすると, 100 年以上の平均寿命を持つことになるpeakの温度はs=10 のとき約250‑Cであり, s‑10'のと きには約300。Cである.従って被曝瓦中のどんな結晶がphosphorになっているかについては現 在明白な知識を持たないが,試料中の結晶にfrequency factorが107より大きなものがあるとす れば,少なくとも300。C附近のpeakはdecayせずに残っていると考えられる.勿論frequency

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市 川 米 太

factorが107以上の結晶の存勘,ま250‑Cのpeakの使用を保証することになる.瓦中には一般に 石英,長石,輝石などが含まれているので,これらがphosphorになっていることは大体間違 いのないことと考えられるので.上述の仮定を更に確認するためには,これらの結晶について実 験的にfrequency factorや活性化エネルギーが測定されなければならないことは勿論である.

被曝瓦中の結晶のfrequency factorが非常に少さいものや,高温側にpeakを持たないよう な試駐日こついては過去線量を求めることは困難になってくるであろラ.

測 定 法

測定に使用した装置は先に報告(ll)した土器の年代測定の装置と同じものである.この装置は銀 製のhot‑plateを持った炉, 2〝少の光電子増倍管(東芝7696),直流増巾器(2×108‑1×10"), two‑pen recorderから構成されている two‑pen re〇orderはglow intensityと試料の温度を 同時に記録することによってdataの整理を簡単にするために使用した.熟電椎としてはアル

メル・クロメルが使用されている.試料の置かれる hoトplateから光電子増倍管までの距離は約 10cmであり,この間には光の効率を良くするためのIight‑pipe,試料から出る熟放射線を遮断 するための赤外filter,試料の置換時に使用する shutterがとりつけられてある.叉光電子増倍 管の増巾率の変化や光学系の効率の変化を補正するためのIight sourceが側面に用意してある.

被曝瓦の試料はメノウの乳鉢で粉砕し115meshの肺にかけた粉末としたものを使用し,一回 の測定量を300mgとした.測定に当ってはこの試料を25mm少のhot‑plateの上に一様に拡げ75c C/minの加熱速度で室温から450。Cまで加熱してglow‑curveを描かせた.

測定の順序としては始めに被曝瓦そのままの試料について原爆からの放射線による glow‑cu‑

rveを記録し,次にその試料を室温まで再び冷却した後に再び加熱して熟放射による back ground glow‑curveを記録する.最後に較正のために, Co60によって既知の線量をその試柳こ照 射して同様にcurveを記録する.

実 験 と 結果 (1)試料の選択

熟ルミネッセンス法によって原爆線量のような過去線量を測定する場合に試料に要求されるこ とは,原爆の爆発以前の試1舶こ対する放射線効果が熟発光的に殆んど零に近いということであ る.試料は原爆投下前に約500。C以上の温度で焼成されたものであって,それまでの刺戟エネル ギーによるtrapped electronは全部解放されていることが望ましい.又この研究の目的が線量分 布を求めることにあるので,試料は被曝地全般にわたって豊富に存在しているものでなければな らない.この二つの理由から試料として瓦を選択した.

試料としての被曝瓦の採集に当っては,地理的座標(爆心からの距離,方向)の明確なことと, 原爆の爆発時に広い範囲で起った火災に焼かれていないことの二点に注意した.このような条件 のもとに現在まで採集した試料は約40点である.

(2)被爆瓦の示すgl'ow‑curveについて

原爆から出た放射線による被曝瓦のglow‑curveは,瓦中の結晶が種々の型のtrapを数多く 共存しているため曲線の重なった複雑なものとなる.しかしCo61に人工照射した試料のglow‑

W I S N 山 I N

! ォ 0 1 3

curveと,同じ被曝瓦のglow‑curveとを比 較するとき,曲線の山を三つの型に分類す ることができる. Fig. 2に示されたglow‑

curve(人工照射)にみられるように,第

‑の山は約150つC附近にあり.第二の山は 約230。C附近にあり,第三の山は約300‑

C附近にある.この長崎試料については第

‑の山と第二の山との区別は明瞭である が,広島試料については一般に第‑,第二の 山は重なって表われる.便宜上この三つの 山を使ってdecayの立場から被曝瓦のglow‑

curveを三つの型に分類した.

Fig. 2. Glow curve resulting from bomb     第‑の型はFig. 2の原爆から出た放射 radiation in the past and from the Co60 irra一   線によるglow‑curveが示している型で.

diation at present.

第一の山はdecay しているが第二,第三の 山は残っているものである.罪‑の山は低温のpeakで浅いtrapからの電子によって寄与された ものであり,その平均寿命も極めて短い. Fig. 3ほ被曝瓦の試料にCo6(のγ線を10000γ照射し た後室温で暗室中に放置してdecまyを測定したものである.罪‑の山は急速にdecay して, 3 ケ月後には全く消滅している.従って一般に照射後20年経過した被曝瓦の示すglow‑curveでは 第一の山は表われないと考えられる.この意味から第二,第三の山を持つgl'ow‑curveを描く第一 の型の被曝瓦は試料として巌も望ましいものであるといえる.

第二の型は第一のLEJがdecay していることは勿論であるが第二の山も部分的に decay してい るものである.この型の試料の第三の山は大体相対的にglow‑intensityが大きくなっている.

この原因としては原爆投下時に起った火災のため試料がある程度の温度まで上げられたのでは ないかと考えられる.実際に瓦をCo61のγ線で照射し,これを恒温槽中で100‑Cの温度で数日放 置してそのglow‑curveを描かせ

ると同様な結果が得られる.

第三のLLlの glow‑intensityの増 加はretrappmgによるものと予 想される.この型の試料からそ の吸収線量を求める場合には,そ の等価線量の値はglow‑intensity をとる温度によってかなりの相違

‑xy¥阜'̲‑¥

第三の型は第二の山も殆んど消 滅し,第三の山の一部にもdecay しているものであって,火災のた め200。C‑300。Cまでの塩度にな ったものと考えられる.その試料 を構他成している結晶が高温側に peakを持たないものもこの型に

好             W J U I S M 山 1 N I 事 m a

SO TO      はB

TEMPERATURE C O

ale ISO

Fig. 3. The decay of the thermoluminescenc signal at the normal tempereture.

Nagasaki sample, exposure lOOOOγ.

56 Q‑Wll 日 田

入るであろう.この型の試料から吸収線量を求めることは不可能である.

(3)等価線量の測定法

被曝瓦の吸収線量は原爆の放射線による試料のglow‑curveと既知のCo6<のγ線によるglow‑

curveとの比較によって求めることができる. Fig.4に示してあるように被曝瓦は発光量対線

Fig. 4‑ Glow curve recording of sample for var ious doses and peak height for same sample.

量の問にかなりのIinearityがあるの で,一般には両者の面積の比から等 価線量を求めることができる.勿論, 加熱速度が‑様なときは各々の相当 する温度における peakの高さの比 によっても良いわけである。試料に よっては線量対光量のIineahtyが 悪いものもあるので,等価線量の測 定に当っては人工照射の線量をでき るだけ試料の吸収線量に近づけるこ とが望ましい.第一の型の試料につ いてはこの方法によって第二の山と 第三の山から原理的には求めること ができるわけである.しかし実際に は,校正用のglow‑curveと試料のglow‑curveの第二の山,の山のcurve とが完全には相似形と ならない場合が多い.試料のglow‑curveが完全に相似形とならないことは測定値のaccuracyと 直接関係することであって,その検討は重要な問題である.

Tabe1 1は今まで実験した被曝瓦の試料中より第‑の型に属するものについて得た等価線量の 測定値である.等価線量の測定値の中巾をもって表わされているものは上述したように相似形か

らずれた試料である.

結    語

この実験の結果,熟ルミネッセンス法によってこれまで実験的に測定できなかった原爆線量の

Table 1. Radiation dose from the atomic bomb.

Sample

Nagasaki‑ 1

Distance from hypocenter

ト.10

expostior】

if ‑2         100‑200

// ‑a

‑4 '/ ‑5 // ‑6 // ‑7 // ‑8

Hiroshima‑ 1

!/ ‑2

ノ/ ‑3

Direction I Equivalent dose (γ)

s

JIJJ﹂ 間

測定のできることをみいだした.原爆線副]速中性子が熟蔑光量に寄与する割合は試料が鉱物で あるため非常に少いと考えられるが, γ線量と中性子線量の分離がγ線量の測定のために必要であ る.節‑の型の試料から等価線量を測定する場合には原爆の放射線によるglow‑curveと校正 用の照射によるglow‑curve とのずれの原因を明にして測定精度を上げなければならない.この ためには.一つの山の中に含まれているpeakの正確な分離, annealの蛍光感度に及ぼす影響, Back groundの高温部における再現性の問題などが更に検討されなければならないであろう・

第二の型の試料から等価線量を求めることができるかどうかの可能性については現在検討中で ある.

文    献

(1 )荒勝文策・木村毅一.清水 栄・近藤宗平等:原子爆弾災害調査報告集(1953).

(2)山崎文男・杉本朝雄:同  上, (1953).

(3)山崎文男・杉本朝雄:同  上, (1953).

(4)山崎文男:同 上, (1953).

(5)斉藤信房・大西憲昇・稲田万里子:日本放射線影響学会要旨集66 (1962).

(6)橋詰 雅・伊沢正美・長岡省吾等:同 上, 23(1963).

(7) Ritchie. R.H, Hurst. G.S : Health physics 1, 390 (1958).

(8)田島英三・織田暢夫:文部省研究報告集録, 122 (1959).

(9) Higashimura. T, Ichikawa. Y, Sidei. T : Science. 13g, 1284 C1963).

(10) Schulman. J.H, Ginther. R.T, Kirk. R.D, and Goulart. H.S : Nucleonics, 18, 92 (1960).

(ll)市川米太:奈良学芸大(自然), ll, 55(1963).