素材物性学雑誌 第
1 0
巻 第1
号5 4‑61( 1 9 97 )
論 文
石英ガラス粉体層の圧縮粉砕 による肩平な粒子の除去
神 田 良 照,*友 近 太 一チ*儀 同 良 光 ***
El i mi nat i onofFl ake
likePar t i c l e sbya Compr e s s i v eCr us hi ngofQuar t zGl as si nPowde rBe d
by
Yos hi t e r uKANt ) A I ,Tai c hiTo MO CHI KA
†IandYos hi mi t uGI DO† I I Thepar t i c l es hapeaf f e c t st hegr i ndabi l i t yofpowde r e dorgr anul armat e r i ‑ al s. I nt hi swor k,t hec ompr e s s i v ec r us hi ng ofquar t zgl as si n powde rbe ds we r ec ar r i e douti nor de rt oe l i mi nat ef l ake l i keorac i c ul arpar t i c l e sand ge t mor es phe r i c alone s. Thes ampl eus e dwas3. 5 ‑4me s h ( 5. 6 6‑4. 7 6 mm)quar t z gl as s. Thes hapei ndexde f i ne dby ( di ame t e rofac i r c umc i r c l e/t hi c kne s s )was me as ur e dmanual l ywi t hgr e atc ar ebys l i dec al i pe r. Thee f f e c toft hemas sof f e e dandt heappl i e dl oadont hes hapei nde xofunf r ac t ur e dpar t i c l e swe r es t ud‑
i e d. Ther e l at i ons hi pbe t we e nt hes hapei nde xofunf r ac t ur e dpar t i c l e sandt he e ne r gyl nputi napowde rbe dort he pr obabi l i t yofc r us hi ngwe r ec al c ul at e d e xpe r i me nt al l y. Asa r e s u l t ,i twas f ound t hatt he me an s hape i nde x of unf r ac t ur e dpar t i c l e sde c r e as e dwi t hi nc r e as ei nt hee ne r gyi nput ,t hati s,i n‑
c r e as ei nt hepr obabi l i t yofc r us hi ngandt hee xpe r i me nt ale quat i onsbe t we e n t he s ewe r eobt ai ne d.
Ke y WoT . de. 'Par t i cl eShape ,ShapeI nde x,El i mi nat i on,Quar t zGl as s,Com‑
pr e s s i veCr us hi ng
1 . 緒 言
一般 に扱われている粉粒体 は,粒子径 に広い分布 を 持つ とともに個々の粒子の形 も異 なっているのが普通 である｡粒子形状 は,粉粒体 の基本物性である粒 子径 の定義 に関わ るとともにその測定値 に も影響 を与 え る1)｡ さらに形状の違いは製品の品質 に影響 を及 ぼす
平成
9
年2
月24
日受付*山形大学工学部物質工学科
〒992
米沢市城南4 ‑3 ‑1 6
**山形大学工学部物質工学科 (現 太陽石油 (秩))
***山形大学工学部物質工学科 (現 三井鉱山 (樵))
†De p a r t me n to fMa t e r l a l sS c l e n C ea n dEn g l n e e r l n g , Ya ma g a t aUn i v. 4 ‑3 ‑1 6 , J o n a n, Yo n e z a wa ,992 , J a p a n
5 4
とともに粉体 に関連す る単位操作や現象 に影響す るこ とは良 く知 られている2)｡そのため, これ まで に粒子 形状を定義す る多 くの係数,指数が提案3),議論 され,
これ らの係数,指数 と粉体に関わる現象 との関係が種々 検討 されている｡また粉体材料の機能化 にともない粒 子の形状分離
4.5 )
や形状制御617 )
も重要 にな り実験,研 究がさかんに行 われている｡ さ らに,最近 の地球環境 や資源 リサイクルの必要性か らこれ らの研究分野 にお いて も形状分離技術が応用 され るようになって きてい る8,9
･10)0粉体製造の多 くの部分 を しめている粉砕 も粒子形状 との関係が深い11)｡著者 らは, この中か ら粉砕 と砕料
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石英 ガラス粉体層の圧縮粉砕 による扇平 な粒子 の除去の粒 子形状 との関連性 について実験,検討を行 って き た
2･1 2･1 3
･1 4 )O
その結果, ふ るいで整粒 した同一物質か ら成 る粉粒体で もその破砕性,粉砕性は粒子形状によっ て異 な り,様々な形状を有す る粉粒体を分級 一粉砕 一 分級 プロセスで粉砕 し易 い扇平な粒子を除去で きるこ とがわか った｡石英 ガラスは半導体用 フィラー材 と し て用い られているが, これには加熱,成形 した球形粒 子が使われている｡ ここではその前処理 の基礎実験 と して石英 ガラスの粗粒子を用いて粒子の動 きの少ない 粉体層の圧縮粉砕を行い,扇平な粒子を粉砕,除去 することを試みた｡以下 にその結果を報告す る｡
2.
試料 の調整 と形状指数 の定義実験 に用 いた試料 は,九州セラ ミックス (秩)製 の 石英ガラスである｡大きさが数
c m
の石英ガラスをジョー クラッシャーで粗砕 し,手ぶ るいでおおよそふ るい分 けた後,一回のふ るい分 け質量 を約1 0 0 g
と し, ロー タップで5
分間再度 ふ るい,3. 5 ‑4 me s h
(表示 目開 き5. 6 6 ‑4. 7 6 mm)
問の整粒粒子 を得 た｡粒子形状 の 指標 としては,前報2
･12
)において粉砕性 と関連 づ け る のに適 していた形状指数 のひとっを用 いた｡それは,Fi g.1
に示すよ うに粒子 が最 も安定 す ると思 われ る 状態 に静置 したときの厚 みT と粒子 の真上 か らの投 影図の外接円の直径を最長径N
と名付 けて, これ ら を直接 ノギ スで測定 し算 出 した (N/T) で あ る｡Tabl e
lに測定 した石英 ガ ラス粒 子6, 6 3 9
個 のN ,T
,N/ T
の平均値 と変動係数を示 した｡3.
実験装 置 と実験方法実験装置の概略図を
Fi g.2
に示 した｡ ②が荷重測 定用のロー ドセル,④･が変位測定用のダイヤルゲー ジ である｡⑥,･⑦の粉砕容器 は窒化 ケイ素製 で,Fi g.3
にその詳細図を示 した｡粉砕実験 は質量,個数,形状 指数が測定済みの試料を粉砕容器内に平 らに充填 し, 秤 (プランジャー)を介 して圧縮荷重を加え行 った｡荷重条件 は,変位速度 を一定 と しメーカー表示 の
0. 5 mm/mi n
とした｡粉体層 に加えた荷重Pは1 0
3‑1 0
4N 間の8
点である｡充填 した試料質量 は9g
の整数倍 で9‑5 4 g
間の4
種類である｡なお基準 と した質量 を9g
とした理由は,実験 に用 いた
3. 5 ‑4 me s h
の粒子 を粉 砕容器内に目測で一層 となるように充填 したとき,そ の質量 が約9g
で あ った こ とに よ る｡ 実 験 条 件 を5 5
Fl g.1 De f i nl t l OnOfdi am e t e rofac i r c umc l r C l e andt hl C kne s s
Tabl e1 Me anpar t i c l es I Z e Sands hapei ndi c e sof 6, 6 3 9s pr e c l me nS
Me an 喜Coe f f i c i e ntofvar i at i on(
‑)① PeLEef resting A f achi
牡e◎ Load ceEL
⑳ Load ZhdicdtOr
㊥ DiaL gauge
㊥ DisL ) taCe■emf i托dEcator
◎ Crt L Shil l g t l eggeL ( 診 PLJ L 托ger
⑳ ∫‑y rf ･ COrder
Fi g.2 Sc he mat i cdl agr am Ofe xpe r l me nt alapp a‑
r at us
神田良贋 ･友近太一 ･儀同良光
ように個数,質量基準で定義 し,それぞれの実験 につ いて比較,検討 した｡
Fl g.3 Cr us hi ngappar at us Tabl e2 Expe r i me nt alc ondi t i ons
l l P f ‑ ( n/ n f )
1 ‑ Pf( m)‑ ( m/ M) 5 6
De ns i t yofquar t zgl as s( kg. m‑ 3 )は 1 2×1 0 3 Fe e ds i z e ( mm
)5. 6 6‑4. 7 6 Mas soff e e d ( g) 9,1 8,3 6,5 4 Appl i e dl oad ( N)
103 ,2×1
03
3×1
03 ,4×1 0 3 5×1
03 ,6×1
038×1 0 3 ,1 0 4
Tabl e2
にまとめて示 した｡粉体層に加えたェネルギー Eは,Ⅹ‑Y レコー ダに記録 した荷重‑変位 曲線 を図 積分 して求めた｡粉砕実験後,試料 の整粒 に用 いた 目開 きの小 さい
4 me s h
のふ るいを用 いて ロー タ ップで試料 を整粒 し たときと同 じ5
分間ふ るい,ふ るい上 に残 った粒子 を 未粉砕粒子 と定義 した｡ この未粉砕粒子 の質量,個数, 形状指数 を再度測定 した｡粒子径分布の表示には個数, 質量基準があ り互いに関連づ けることがで きるが, ここでは,前述 したように未粉砕粒子の粒子径範囲 は狭 いので,未粉砕確率 として以下の
Eqs.(
1) ,( 2 )
に示 すここで
,n
fとM
は実験 に供 した粒子個数 と質量,n
とm は未粉砕粒子の個数 と質量 をそれぞれ表す｡4
. 実験結果 と考察4.1
粉砕確率 と粉体層 に加えたエネルギーの関係 試料質量が3 6 g
の粉体層 に1 04 N
の圧縮荷重 を加 え たときの荷重一変位曲線 をFi g.4
に示 した｡荷重 の 増加 にともない石英 ガラスの破壊 な らびに粉体層内で の粒子 の再配列等の影響が現れ,曲線が複雑 にな って いる｡ このことについては後でまた述べ る｡Fi g.5
に は,Eqs.( 1 ) ,( 2 )
で定義 した個数基準 の未粉砕確率1 ‑ P
fと質量基準 の未粉砕確率1 ‑ Pf ( m)
との関係 を示 し たが,全体的 に両者 に差がない ものとして,以下 の整 理 には未粉砕確率 と して個数基準 の1 ‑ P
,を用 いた｡Fi g.6
に試料質量が9 ,1 8,3 6,5 4 g
につ いて粉砕確 率P
fと試料の単位質量 に加えたエネルギーE/M
との 関係を示 した｡各試料質量 についてその関係を求め ると以下 のようになる｡
0
8 6 4 2
■一(N)C̲0LX
d
l l
M‑36g
1 2 3
△×0. 5( mm)
Fl g.4 Load‑ de f or mat i onc ur ve
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石英 ガラス粉休層の圧縮粉砕 による扇平な粒子の除去u5
0.91‑ P f
(‑)Fl g.5 Re l at l OnS hi pbe t we e npr obabi l i t yofc r us h‑
i ngbas e donmas sandnumbe rofpar t i ‑ c l e s
I I O
A
O ∇
OO i
1 0 1 1 02 1
03E/ M
(J
/ kg)Fi g.6 Var i at l On Ofpr obabi l i t y of c r us hi ng wi t hs pe c i f i ce ne r gyI nput
P f ‑ 4
.4 ×1 0 2 ( E/ M) 0 4 5( M ‑ 9g) ( 3 ) P
f‑4. 9×1 0 2 ( E/ M)0 4 5( M ‑ 1 8 g) ( 4) Pf‑4. 8×1 0 2 ( E/ M)0
44(M‑3 6 g) ( 5) Pf‑5. 6×1 0 2 ( E/ M)D 4 2( M ‑5 4 g) ( 6) Eqs.( 3 ) 〜( 6 )
とFi g.6
か らP
fとE/ M
の関係 は,本 実験の範囲内で は試料質量 M の影響 はない とみ なす5 7
ことがで きる｡ この観点 か ら
Fi g.6
の関係 を求 め る と以下 になる｡それを同図 に示 した｡P
f‑4. 9×1
0 2( E/ M)
04 4( 0≦P , ≦0. 8 )
(7)また
,Eqs.( 2 )
,(7)か らM‑ m ‑4. 9 ×1 0 2 Eo 4 4 ･M
o56( 8 )
とな り,M‑ m
への影響 は試料質量M
の方が粉体層 に 加えるエネルギー E よ り大 きい ことがわか る｡ また 粉体層 に加えるエネルギー E
が一定 の場合,試料質 量 M が多 くなるほど,砕成物 が多 くな ることが分 か る｡ これは,本実験装置で は,粉砕容器内壁 とプ ラン ジャーとのク リアランスが5mm
あるため,粉体層が 厚 くなると荷重を加えた とき粒子の移動が起 こりやす く,粒子の先端が欠 けるなどの部分破壊が起 こり, そ の結果,砕成物が多 くな るものと考えている｡4 .2
未粉砕確率 と未粉砕粒子の形状指数の関係Fi g.7
に試料質量が3 6 g
のときの末粉砕粒子 の形状 指数 の積算個数分布を,粉体層 に加えた圧縮荷重をパ ラメーターに して示 した｡ただ し,
p‑ 0
は実験前 の 分布である｡ ここには示 さなか った他 の実験結果 も含 めて,形状指数の分布曲線 は,荷重 の増加 にともない 左 に移動 し分布の幅 も狭 くな り形状指数の大 きい粒子 が粉砕除去 されてい くことがわか る｡Fi g.8
に未粉砕 粒子の形状指数 の算術平均値( N/T)av
(以下N/T
2 4
6 81 0
N/T
(‑)Fi g.7 Cumul at l V edi s t r i but i onofs hapeI nde x
5 8
神 田良照 ･友近太一 ･儀同良光の平均 と呼ぶ) と未粉砕確率 との関係 を示 した｡粉砕 の進行 とともに
N/ T
の平均値 は直線 的 に減少 し,戻 平な粒子が粉砕除去 されていることがわかる｡ただ し, 試料質量が9g
の場合 は,前述 したように粉砕容器 に 試料 を充填す ると一層 とな り厚 みT
の大 きい, すな ねちN/ T
の小 さい粒子が荷重を受 ける確率 が高 くな り,Fl g.8
に示 した他 の試料質量のような傾向が見 ら れなか ったためここで は除 いた｡ この こととEq.( 8 )
か ら扇平な粒子を粉砕除去す るには試料質量 を多 くし た ほ うが良 い ことがわ か る｡ 各 試 料 質 量 につ いてFl g.8
の関係を求 めると以下 のようになる｡( N/ T)
av‑3. 2‑ 1 . 2P
f( M ‑1 8 g) ( 9)
(N/ T)
av‑3. 2‑ 1 . 2P f ( M ‑3 6 g)
(10) (N/ T) a v ‑3. 1‑ 1 . 3P
f( M ‑5 4 g)
(ll)Eqs.( 9 ) 〜(
ll)
とFi g.8
か ら( N/T)
avとP
fの関係 に は試料質量の影響 はない とみな しFi g.8
の関係 を も とめると以下 になる｡それを同園 に示 した｡(⊥
A V (
.L＼
N)
0 0. 2 0. 4 0. 6 0. 8 1
1‑ P† (‑)
Fi g.8 Re l at i ons hl pbe t we e npr obabl l l t yOfc r us h‑
1 ngandme ans hapeI nde xofunf r ac t ur e d par t i c les
( N/ T) a ､ ‑3. 2‑ 1 . 2P f 12 〜 Fi g.9
には( N′ / T)
a､.
を粉砕前の試料のN /
T の平均( N / T)
fa､で除 した値 の1 ‑ Pf
によ る変化 を示 した｡N T /
Tの平均 を約3 0%
減少 させ ることがで きて い る｡
Fi g.8
と同様 に試料質量 によ り差 がない と して両者 の関係を求めると以下 になる｡設 ‑1 ‑ 0･ 3 8 P ( 1 3 ) 4 .
3 荷重一変位曲線の変化か ら粉砕 され た粒子個数の推定 について
Fi g.4
を見 ると荷重 は変位 の増加 に対 して増減 を 繰 り返 しなが ら増加 してい く｡ この荷重が一時的に減 少す る原因 は粒子が破壊す るか,粉体層中での粒子の 再配列が起 こるかである｡そこで試料質量 が3 6 g
の場 合 について荷重‑変位曲線か らこの減少 した荷重を直 接読みとり,粉砕 した粒子 個数nf ‑ n
と任意 の荷重 が 減少 した回数△
Pnとの関係を調べた｡そ して,一時的 に減少 した荷重が△
p‑2 0 N
の場合をFi g.1 0
に,△p
‑4 0 N
の場合をFi g.
11それぞれ示 した｡少 々強 引0 0. 2 0 . 4 0. 6 0. 8 1
1‑ P f (‑)
FI E.9 Re l at l OnS hl pbe t we e npr obabi l l t yOfc r us h‑
1 ngands pe c l f l Cme anS hapeI nd ex
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石英 ガラス粉体層の圧縮粉砕 による扇平 な粒子 の除去5 9
5 0 1 00 1 5 0 n E ln
(‑)Fl g.1 0 Re l at i ons hl p be t we e n numbe roff r ac ‑ t ur e dpar t l C l e sandnumbe rofdr oppe d l oad
(△
p‑2 0 N)
5
0 1 00 1 5 0
nr n(‑)
Fl g.l l Re l at l OnS hi p be t we e n numbe roff r ac ‑ t ur e dpar t l C l e sandnumbe rofdr oppe d l oad( △
p‑4 0 N)
V o 1 0 0 2 0 0
△ p (N)
Fi g. 1 2 Re l at l OnS hl pbe t we e ndr oppe dl oadandc oe f f i c i e nti nEq ･( 1 6 )
6 0
神田良照 ･友近太一 ･儀同良光であるが両者の間に原点をとお る直線関係が成立す る としてその関係を求めると,つ ぎのようになる｡
△P
n‑1 . 2( nf ‑ n) ( △p‑2 0 N) ( 1 4 )
△P
n‑0. 8 6( nf ‑ n) ( △
p‑4 0 N) ( 1 5 )
この関係を△P
｡‑ C ( nf ‑ n) ( 1 6 )
と表 し△P
を変えて係数C
の値 を求 め, その関係 をFi g.1 2
に示 した｡ グラフ上 か ら係数C
が1
とな るの は△P
が約3 0 N
のときで, これは約3 0 N
の荷重が一 時 的に減少 した回数 と粉砕 した粒子個数 とがほぼ同 じに なることを意味 している｡以上の結果 は,本実験 の よ うな粉体層の圧縮粉砕 において は△P
nを計測 す るこ とにより粉砕 した粒子個数 を予測で きることを示唆 し ている｡5. 緒 言
ここで定義 した形状指数の大 きい,いわゆる針状 あ るいは扇平な粒子 はその他 の粒子 に比べて粉砕 されや す く粉砕工程を通 ることにより粉砕除去で きることが わか った｡ ここでは石英 ガラスの加熱,球形化 の前処 理 のための基礎実験 として粗粒子を用いて,分級‑粉 体層の圧縮粉砕‑分級, プロセスにより扇平な粒 子の 除去 を試みた｡その結果,未粉砕粒子の形状指数 は粉 体層 に加え る荷重の増加,すなわち粉砕の進行 とと も に減少 し,平均値 に して原料粒子 の約
7 0 %
まで減少 さ せ ることがで きた｡[謝辞 ]石英 ガラスを提供 いただ いた九州 セ ラ ミッ クス (樵)に謝意 を表す る｡
Nome ncl at ur e
C:Coe f f i c i e nti nEq.( 1 6 ) ( ‑ ) E:Ene r gyl nput
(∫)E/ M : Spe c i f i ce ne r gyi nput ( ∫/ kg) M :Mas soff e e d ( g),( kg) m :Mas sofunf r ac t ur e dpar t i c l e s (
ど),( kg) N :Di ame t e rofac i r c umc i r c l e ( mm) N/ T:Shapei nde x
(‑)( N/ T)
aV ,( N/ T)
fav:Ar i t hme t i cme anofs hape i nde xofunf r ac t ur e dandf e e dpar t i c l e s
(‑)n,n f : Numbe rofunf r ac t ur e dandf e e d
par t i c l e s
(‑)P:Load ( N)
Pf,P f( m): Pr obabi l i t y of c r us hi ng bas e d on numbe r andmas sofpar t i c l e s
(‑)
△P: Dr oppe dl oad
(N)△P
n :Numbe rofdr oppe dl oad ( ‑ ) Q:Cumul at i v ef r ac t i onofs hapei nde x ( ‑ ) T:Thi c kne s s ( mm)
△ : Def or mat i on ( mm) Re f e r e nc e s
1
) Ar akawa, M. , T. Yokoyama, T. Yamaguc hi and T. Mi nami:∫. Soc. Mat e r i al s Sc i e nc e , Japan,3 2, 9 6 6( 1 9 8 3 )
2 )Kanda, Y. ,Y. Makut aandT. I manur a:∫. Mi n.
Mat e r i al sPr oc e s s i ng,I ns
t.,Japan,1 0 5, 9 9 5 ( 1 9 8 9 )
3 )
山口賢治,柴田俊春 :第3 4
回粉体工学研究講習会 テキス ト,粉体工学会( 1 9 8 7 )
4 )
茂 呂端生,岩 田博行,大矢仁史 :固体粒子 の形状 分離技術 に関す る調査研究,通商産業省 工業技 術院 公害資源研究所( 1 9 8 9 )
5 ) San°, S∴ ∫. Soc. Mat e r i al s Engi ne e r i ng f or Re s our c e s,Japan,3, 1 2 8( 1 9 9 0 )
6 ) Ot ani , M. ,T. Uc hi yama,T. Mi nos hi ma,K.
Shi nohar a,K. Takkayas l l i kiand H. Nakao:
i bi d , 7, 3 5( 1 9 9 4 )
7 ) Tani guc hi , S. ,T. Kat o and M. Nakamur a:∫.
Soc. Mat e r i alSc i e nc e,Japan,4 3, 1 4 4 4( 1 9 9 4 ) 8 ) I z umi kawa, C. ,H. Sas aki ,H. Ohya,S. Endoh
andH. I wat a:∫. Soc. Powde rTe c hno l . ,Japan , 3 2, 3 7 8( 1 9 9 5 )
9 ) Koyanaka, S. ,S. Endoh and H. I wat a:i bi d
,3 2, 3 8 5( 1 9 9 5 )
1 0 ) San°, S. ,Y. Kanda and T. Honma:EARTH ' 9 5i nTai pe i ,2 1( 1 9 9 5 )
l l ) Shi bat a, T. ,M. Aos akiand K. Yamaguc hi :
J. Soc. Mat e r i al sEngi ne e r i ng f or Re s our c e s
,Japan , 4, 3 2 ( 1 9 9
1)第10巻 第1号
