九州大学学術情報リポジトリ

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Kyushu University Institutional Repository

超伝導素子を応用したX線検出器

前畑, 京介

九州大学大学院工学研究院エネルギー量子工学部門

https://doi.org/10.15017/11060

出版情報：九州大学極低温実験室だより. 4, pp.2-10, 2003-06. 九州大学理学部極低温実験室バージョン：

権利関係：

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超伝導素子を応用した

Ⅹ線検出

器

大学院工学研究院エネルギ‑量子工学部門前畑京介概要

X 線領域の光子のエネルギー分散型検出において､エネルギー分解能と感度を高くするために超伝導素子が利潤されるO本稿では､超伝導トンネル接合(S甘3)Ⅹ 線検出器と超伝導相転移端温度計押監S)型マイクロ栗田ジーメータを紹介する｡

Abstract

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‑分散型 X線分光には､主として S亙半導体検出瀞が使頗されているO半導体によるミIi∴::∴ ::‥,;:'･∴ 二二二二二､ :.':三̲∴ 二･.: ･.:･二:: 'I::I‑･､∴ニ/ ･.二工･‑1∴ 二一､三になった捌｡半導体検出器のエネルギー分解能は､風射した蒐線のエネルギ‑紺尊により空芝層内に生成される電子一空孔対の数に依存しており､次式で示されるO

̲二日･= 工∵∴ :‑::::; ･‑: ここで､W､F及び飢ま且額の電子 ‑空孔対の生成エネルギ‑､プアノ因子及び入射 X線のエネルギ‑をそれぞれ表わす｡S息半導体検出器でE=級eVの X線を計測する :.I‑;;'ミ判.iI:‑∵ニ:二̲̲I:‑･ニ ∴ ･二 ∴ 二∴,‑∴言を {‑二+̲II/‑∵:‑,'･二､‑‑工∵'{‑:≡::‑::∴'::::と予測される｡5｡鞄eV の X線に対して実証されても､るエネルギー分解能は且30eV監息頂であるので､ほぼ理論限界に到達している｡また､X線のエネルギーが且keV程度より低くなると､分析に必要な検出効率を得るのが非常に困難になる｡しかしながら､先端的な移動通信機器に必要とされる超高集積度回路素子の開発や遺伝子情報の鍵を握る EBNA の構造解析等には､現在の分析限界を超えるⅩ線分光技術が必要である｡

そのためには半導体検出器より高い検出効率と優れたエネルギー分解能を有する次健代型 X線検出器が必要となる｡

近年､ジョセフソンコンピュータや超伝導量子干渉素子(SQU旺))等の開発研究に代表される超伝導エレクトロニクスを応周した次世代型 X 線検出器の実周化が期待されている｡超伝導エレクトロニクスを応周した X線検出器としては､入射 X線のエネルギー付与により生成された多数の準粒子を信号電荷とする超伝導トンネル接合 (srTS)と､超伝導相転移端温度計 (甘藍S)を使い X 線のエネルギーを吸収した際のわずかな温度上昇を精度よく計測するマイクロカロリーメーターとが主流となっている｡

S耶と甘藍Sの二つの形式の検出器に関する詳細な解説は文献臣23臣3】等を参照されたい｡

本稿では､まず､ sTS 検出器の動作原理を説明し､筆者等のグル‑ プで開発した

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マイクロストリップコイル集積型STY検出器について述べる。つぎに、近年、実用化に近づいているTES型マイクロケU

リ御念V・一一一・タの簡単な紹介を行う。

2 超伝導トンネル接合（ST9）

2．1 STJの構造

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半導体検出器では、入射したX線のエ「 i ネルギー付与により価電子帯の電子が伝 i 導帯へ励起され、電子一正孔対が生成さ図2．9STjのLV特性れる。このとき生成される電子一正孔対

の数は入射X線のエネルギーに比例する。S9半導体検出器では9個の電子一正孔対を生成するのに必要なエネルギー鰍は約3eVである。検出器に使用する半導体の禁止帯のエネルギーギャップがwの大きさの程度を与える。超伝導体ではクーパー対と準粒子とのエネルギーレベル問に齪V程度のエネルギーギャップムが存在する。

したがって。入射したX線のエネルギー付与により破壊されたクーパー対により生成される準粒子を信号電荷とすることが可能になる。この場合、互個のクーパー対当たり豊個の準粒子を生成することになるので、wは2△程度の大きさをとると考える

ことができる。Nbを検出器として使用した場合、《9）式において90f ・39iflteV、 pa ・◎．盈2

とすると6keVのX線を計測するときのエネルギー分解能は3．SeVと予瀾でき、 S9 半導体検出器より非常に優れた検出器となることを期待させる。

半導体検出器の場合、逆バイアス電圧を印加して弊接合の空乏層を適当な厚さにする。空乏層領域において入射X線により生成された電子一正孔対を強力な電界により信号電荷として回収する。しかしながら、超伝導体内には電界は存在しないので、入射X線により生成された準粒子を信号電荷として回収する方法が間題となる。そこで、超伝導体／絶縁体／超伝導体のサンドイッチ構造を有する超伝導トンネル接合を利用することが考えられた。超伝導トンネル接合では、絶縁層を介して両側の超伝導層の問に電位差を与え、片方の超伝導層で生成された多数の準粒子をトンネリングにより他方の電極へ移行することで信号電荷を回収する。

2．2 STJにおけるトンネル電流

STJのトンネル電流は図2．9に示す電流一電圧礁V）特性で説明される。図中のes は電圧y＝⑪で観測されるクーパー対のトンネル電流でジョセブソン電流と呼ばれる。ジョセブソン電流の最大値は接合面に平衡に侵入した磁束に対してフラウンホーファー形の依存性を持ちながら減少する。bはサブギャップ電流と呼ばれ、熱的に励起された準粒子のトンネル電流である。印加電圧による準粒子のポテンシ

ャルエネルギー一一eyが△より高いとき・cの図2．2

X線により生成された準粒子のトンネル電_／

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入射線によるST3の9−V曲線の変化

(4)

トンネル電流が流れる。 STJに入射したX線のエネルギー演超伝導層で吸収された場合、入射X線のエネルギーは超伝導体に付与され、コンプトン電子か光電子が生成される。このように励起された電子はカスケード的に多数の電子を励起する。

このカスケード励起は個々の電子のエネルギーが2△程度の大きさになるまで続く。

エネルギーが2△程度の励起電子はフォノンを放出しながらエネルギーを緩和する。

放出されたフォノンのエネルギーが2△より大きい場合、クーパー対を破壊し準粒子を生成する。励起フォノンのエネルギーが2△より小さくなるまでに非常に多くの準粒子が生成される。このときの9−V曲線は図2．2のようになる。電圧がゼロの場合は、

生成された準粒子のトンネリングによりジョセフソン電流が増加するが、増加率が綱％より小さく、検出信号としては利用できない。一方、サブギャップ電流の増加

は顕著であり、検出信号として利用可能である。したがって，、S耶をX線検出器として動作するためには、熱的に励起された準粒子の数が十分に少なくなるように臨界温度の亙遅0程度の極低温に冷却し、サブギャップ領域にバイアス電圧を印加する。

サブギャップ領域にバイアス電圧を印加するために、外部から接合面に対して平行方向に適当な大きさの磁界を印加しジョセブソン電流を挿舗する。

2．3 STSによるX線検出信号

S欝を動作条件に設定したとき、入射X線のエネルギ・・一・一・・付与により片方の超伝導

層で生成された準粒子が他方の超伝導層ヘトンネリングすることにより信号電荷が得られる。このときの代表的な2種類のトンネル遇程を図23に示す。

過程1では、左側超伝導層で生成された準粒子が右側の超伝導層ヘトンネリングする。その準粒子はトンネリング後綴舛eyのエネルギーを放出してエネルギーギャップの上端へ緩和する。この過程では、1欄の準粒子と一￠の電荷が左側から右側へ移動する。

過程2では、右側超伝導層で生成された準粒子と左側超伝導層のクーパー対を構成する9個の電子が結合し、右側の超伝

導層のクーパー対を新たに形成する。右側超伝導層で励起された準粒子からは△

のエネルギーが開放され、左側超伝導層でクーパー対を構成していた電子のトンネリングによりeyのエネルギーが生じる。

この△一g−eVのエネルギーは、左側超伝導層

でクーパー対を構成していたもう9姻の電子をエネルギーギャップ上端からeyのエネルギーを持つ準粒子へ励起するために消費される。左側超伝導層でクーパー対から励起された準粒子は、エネルギーギャップの上端へ緩和する。緩称の際に eyのエネルギーのフォノンを放出する。

この過程では、9個の電子の電荷（一e）が左図2．3 側から右側へ移動するが、9個の準粒子

は右側から左側へ移動する。過程9と2

過程1

過程2

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入射X線により生成された準粒子の

トンネル過程の例

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では、信号電荷の移動は同じ方向なので、

準粒子がどちらの超伝導層で生成されても観測される信号電流パルスの極性は同じにる。エネルギー君のX線を検出したときの信号電流は以下の式で表わされる。

勘畿εγエex夢（一〃の￡qp

（2）

ここで、琳準粒子のトンネル確率、％は

ギー及び 2 はトンネル時定数をそれぞれ示す。②式を時間について積分すると全信

璽稠の準粒子を生成するのに必要なエネル図鍛電子病田総合研究所一九州大学で試作したNb系STJ素子

号電荷となり、入射X線のエネルギーに対応している。入射X線により生成された準粒子の再結合、電極り一ド線からの拡散及び超伝導膜質の不均一に伴うポテンシャルの歪み等で決まる励起準粒子の平均寿命がecより短い場合は信号電荷の損失となる。励起準粒子の平均寿命が長い素子の設計・作製が重要となる。

半導体検出器と同様に、STS検出器の信号電荷を電荷収集型前置増幅器により電圧パルスに変換することができる。この場合，、増幅器初段に使用するF翼の電子雑音を低減するために、バイアス点近傍の漏れ電流が数絵以下、微分抵抗値：が数豊鰍Ω 以上の高品質S囎が必要となる。近年では、この条件を緩和するために高速SQ覗D 増重器を用いてST9の電流パルスを直接増幅する方式も開発されているが、 SQUgD 増輻器の取扱いが非常に困難である。

12 。4ST3検出器の開発例

数keVのエネルギーのX線を優れたエネルギー分解能で検出することを実証した ST9検出器は、 Nb系トンネル接合かA璽系トンネル接合を利用している鱗。

Nb系STJはNb／AlO，fNbの積層構造を有している。日本では高等質STJ作製に必要なリソグラフィー法による素子作製プロセスがかなり研究されいる。また、Nb系STS は臨界温度が9K程度なので、コンパクトなクライオスタットを使って計測システムが構築できる。図24に電子技備総合研究所（産業技術総合研究所）と九弼大学のグループで試作したNb系ST9素子を示す潤。この素子には種々の有効面積と形状を有するST9が集積されている。有効面

積が2⑪Ox20⑪μ灘2のSTJで5。9keVのX 線に対するエネルギー分解能が93eVと半導体検出器より優れていることを示した。理化学研究所を中心とするグル

ープは有感面積が2⑪x20μ瓢2、

geex1⑪Ogegxg2及び200x2⑪0鋼2の高品質

Nb系ST3を作製し、5．9keVのX線に対するエネルギー分解能がそれぞれ 49eV、 SgeV及び65eVであることを示

した綱。

A9系STJはAk／A90。／Akの積層構造を

図2．5

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Aa系STJで得られた55Mitの特性X線のエネルギースペクトル晒

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(6)

有している。A璽系STJでは高晶質の素子作製が困難であるが、Al中における励起準粒子の寿命が長いので、Nb 系STJと比較して信号電荷が一桁大きい。そこで、ローレンス・リバモア研究所のグループは、有効面積が geOx9⑪⑪μ醗2のST9に対して信号電流パルスを高速SQUXD増輻器を用いて読み出す方式を考案し、5．9keVのX 線に対するエネルギー分解能として 30eVを得ている｛61。最近ミュンヘン工科大学のグループでは電荷収集型前置増幅器で信号読み出しが可能な

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図2−6 マイクロストリップコイル集積型ST3の概念

高晶質Al系STS素子作製プロセスを確立し、有効面積が璽eOxgeOgem2のST3で59keV のX線を92eVという非常に優れたエネルギー分解能で計測している［7｝。図2．5にこのとき得られたエネルギースペクトルを示す。

2．5 マイクロストリップコイル集積型STJ

STJ検出器は半導体検出器より優れたエネルギー分解能でX線を検出することが実証された。また、計数率も数1⑪OHzから｛9（ kffzまでは十分に対応できる隅。しかし、高品質の素子が作製可能になったのにも関わらず、（璽）式で予測されるエネルギー分解能には到達していない。また、検出器の動作を安定に保持することが困難な場合が多い。その理由の一つとして、ジョセブソン電流挿制のために外部から磁界を印加することがあげられる。高品質STJの動作特性は接合領域に侵入した磁束の数と空間的な方向に強く依存する。しかしながら、通常、磁界印加用電磁石とクライオスタット内部のコールドステー

ジに取り付けられたST3素子との空 100×100恥瓢2

間的の配置には誤差が生じる。さら Dlancend Shaped ＄TJ

に、クライオスタットの振動により、殴》禰鍬》s纈鐸1駕s 接合領域に侵入した磁束の状態が時

間的に変動し、素子の動作条件に擾乱を与えることも考えられる。このようなことから、STJ素子に磁界を印加する新しい方式を検討する必要が

ある。

そこで、筆者等のグループは産業技術総合研究所との共同研究で、外部電磁石による磁場印加に伴う種々の障害を取り除き安定に再現性良く動作するX線検出用高性能STJ素子

として、図2−6に示すようなマイクロ

ストリップコイル集積型超伝導トン図2−7作製したOC2STjの写真ネル接合（Oit−Ch量p Mlcros麺p Coi1

(7)

integrated STS：OC2STJ）素子を開

発した劉。作製したOC2ST9素子の写真を図2−7に示す桝。写真には有感面積が亙00x互ooμm2のダイアモンド型STSに幅4paggaのNbストリップコイルが4獅間隔で積層されている。直流ジョセブソン電流を挿制するためには、ストリ

ップコイルに数丑伽Aの電流を通電する必要がある。このとき、

OC2STJ素子をクライオスタットのコールドフィンガーに取り付け、

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図2名（》C2S逆用冷却カプセル

真空中における伝導冷却により動作温度を保持すると、OC2STJ素子の電流導入パッドにおけるボンディングワイヤーとの接続抵抗による発熱により熱暴走が発生する。

そこで、図2−8に示すように、OC2STJと55驚X線源をヘリウムガスが封入されたカプセル内に取り付け、このカプセルを希釈冷凍機により冷却する方式を考案した191。

希釈冷凍機により冷却カプセルの温度をgeegit K程度に保持すると、小型チェンバー内に封入したヘリウムガスは凝縮し、さらに超流動状態へ相転移する。超流動状態のヘリウム膜が素子全体を効率よく冷却し、（》C2STgの検出動作モードを安定に保持することが確認された。

STJのX線検出信号を読み出すために、汎用の半導体検出器用前置増幅・器を冷凍機のトップフランジにある信号端子に取り付けた。このとき、ST3の信号線は冷凍機の混合器からトップフランジにある信号ポートまで配線され、線路長は約2mの長さであった。このため、検出器から増幅器初段FETのゲートまでの配線が長くなり、

希釈冷凍機に接続されたポンプの振動によるマイクuフォニック雑音とポンプモーターの電磁雑音の除去が困難であったため、検出動作モードに保持されたOC2こ口Sの X線検出パルス信号を観測することができたが、前置増幅器出力信号の信号対雑音比が低く、応答特性（スペクトル）を得ることができなかった。そこで、図29に示すようなOC2STjを動作するためのコイル通電、バイアス印加及び信号読み出し回路系を構築したlgs。この場合、論旨増幅器の出力信号を高い信号対雑音比にするた

めに、9Kポット上のFETの動

OC2STJ素子温度が600搬Kま

で上昇した。しかしながら、

この方式により前置増幅器出

謎蝋燭鞘繍鷲熱｝ 1 絶

する応答特性（スペクトル〉

が観測された。STJのバイアス

点近傍における漏れ電流が i l Cell．e、，rent 5伽A以上で動的抵抗が300Ω

程度と小さかったために、

5．9keVのX線に対するエネル図2−90C2ST9動作試験回路系ギー分解能は900eVであった。

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しかしながら，、STS検出器の動作が非常に安定になり、マイクロストリップ識イル電流を調整することにより、外部電磁石では困難であったST3検出器の動作モードを調整することが可能となった。以上

のことから． ST9の品質が漏れ電流が数：簸A で動的抵抗がgeekg12程度と高くなれば、

5．9keVのX線に対するエネルギー分解能が二心V程度の非常に優れた検出器になる

ことが期待される。

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図32超伝導薄膜の忍丁曲線 3 超伝導相転移端温度計（照S）型マイクロカロリーメータ

3．1 動作原理

極低温において格子比熱が支配的になるとき。固体の比熱は温度の3乗に比例して小さくなる。このような固体試料を極低温に冷却すると、試料中に付与されたエネルギーが計測可能な程度の温度上昇を誘起する。この原理を利用すると、極低温に冷却された試料に入射したX線のエネルギー付与によって生じる温度上昇を計測

して、入封放射線のエネルギーを精度良く評価することが可能である。このような粒子線検出器はマイクロカロリーメーターと呼ばれる。

一般的なマイクロカロリーメーターの動作原理を概念的に図3．9に示す。マイクロカロリーメーターは入射したX線のエネルギーを温度上昇に変換するエネルギー吸収体と、吸収体の温度を瀾塗する温度計から構成され、全体の熱容量はC．である。

また、X線のエネルギー吸収による温度上昇の後、一定の時定数で平衡温度に緩和するように、マイクロカロリーメーターは比較的小さい熱伝導度Gを有する熱りンクを介して、温度鶏のコールドステージに取り付けられる。コールドステージは希釈冷凍機等により一定温度に保持され、十分に大きな熱学として機能する。このとき、統計熱力学から導かれるマイクロカロリーメーターの内部エネルギーUの揺ら

ぎは

である。このエネルギ・・一一一の揺らぎがマイクロカロリーメーターが固有に有する雑音源になる。X線入射による温度上昇の立ち上がり時間が無視できる程小さいと仮定すると、エネルギーむのX線入射時のマイクロカロリーメーターの温度はTe ＝E／Cv

となる。このとき、緩和過程におけるコールドステN・・…一・ジとマイクロカロリーメーターとの温度差△T（t）は次の式で示される。

△7⑦＝恥x夢←t／ r）

x夢y 命

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ここで、τ＝C／Gである。

優れたエネルギー分解能を得るためにはマイクnカロリーメーターのC．をできるだけ小さくし、動作温度丁をできるだけ低温にする必要がある。さらにわずかな温度変化でも精度よく測定できる高性能の温度計が重要である。従来から極低温で使用

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図3．9マイクロカロリーメーターの動作概念

(9)

する温度計としては、GeやSl等の半導体の電気抵抗値が温度に対して非常に強い依存性を示すことを利用したものが多

eい。ミラノ大学のグループは極低温で高感度となるNTD−Ge半導体温度計を用い

たマイクロカロリーメーターを使って、

S．9keVのX線を5eV程度のエネルギー分解能で測定することに成功した1輸1。

しかしながら、極低温における半導体の抵抗値は数SOMSkと非常に大きく、素子の発熱とそれに起因する動作点の揺らぎが大きな問題となる。

超伝導薄膜の電気抵抗値は臨界温度Tc 近傍の超伝導相転移領域において、図3．2

s＃ smbstratに示すような急峻な温度依存性を示す。

この特性を利用すると、Tc近傍の非常にわずかな温度変化を検出可能な抵抗変化

なる。この温度計は超伝導相転移端温度馨。。

計（TES）と称されるg21。適当な臨界温度豊 eを有する超伝導体を選択することで測定の目的にあわせたTESを作ることが可

図3．3 能である。

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図3．3TESのDC−SQU甕D読み出し回路

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MSTのEW−rerESによる分析例

3e 2 TES検出器の開発例

ミュンヘン工科大学とオックスフォS…一一一Lド大学のグループは暗黒物質探査用に転移温度が15鵬Kのタングステン薄膜を使ったTESを開発した1畷。転移領域におけるタングステン薄膜の抵抗値は亙0搬Ωから100磁Ωの範囲で変化する。この抵抗変化を図3．3に示すような定電流バイアス回路系で読み出す。入射X線による温度上昇でタングステン薄膜の抵抗値が大きくなると、抵抗馬に流れる電流が変化する。この電流変化をDCSQU亙D増幅器で読み出す。この方式は検出器の温度変動をμK以下に保持する非常に高い精度の温度制御が必要である。

スタンフォード大学の9rwgitはT￡S検出器の動作温度を自動的に保持する電熱帰還（ffge）制御システムを開発した1121。この方式では定電圧バイアス回路を使用し、

超伝導薄膜の転移領域における抵抗成分による発熱と冷却との平衡温度に検出器を保持する。X線吸収に伴う温度上昇で超伝導薄膜の抵抗が増加するが、このとき発熱が減少するので自動的に平衡温度へ戻る。ETF−TESを使った検出システムはMST でさらに開発された。MSTはETFTESを使用し、図3．4のような複合ガラスのX 線分析を行い次世代型X線分光を実証した1931。しかしながら、理想的な電圧バイアスは非常に困難であり、冷凍機の冷凍能力の時間的擾乱が平衡温度の変動をもたらしている。MSTのグループは5．9keVのX線を45eVの世界最高のエネルギー分

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解能を達成しているが、この計測では図3．3と同様の定電流バイアス方式を使用している1鰯。

3，3 丁氾S検出器の問題点

TES検出器は非常に優れたエネルギー分解能を実証しているが、微小な温度変化を計測するために検出器温度を極めて安定に保持する必要がなる。しかしながら、

璽00謹《より低い温度領域における低温技術は研究者や技術者の職人業に頼るところぶ大きく、なかなか汎用のものとはなりにくい。さらに、Tas検出器は検出事象ご

とに平衡温度へ戻さねばならず．⑭式のTで決まる応答時間が数搬s程度と遅くなり、

検出器を安定に動作するためには計数率を数：翫より速くすることは困難である。

羅まとめ

ST3検出器の動作原理を説萌し，筆者等のグループで開発したマイクUストリップコイル集積型S即検出器の紹介を行った。また、近年。実用化に近づいているTES 型マイクロケUり一メータを簡単に紹介した。それぞれの検出器は非常に優れたエネルギー分解能を有することが実証されているが、実用化するためには解決すべき技術的問題点がある。しかしこの問題点を解決し，、STJやTESそれぞれ固有の特徴

を十分野活用した実用的な次世代型X線検出器が開発されることが期待される。

参考文献旺鉦旺緩三江憂旺﹇︷憂紅涯藍

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