反復放射化による光核反応生成物について

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(1)Vol .1 3 . ( 1 9 7 6 ). ￨研究論文￨. 0 0 3 反復放射化による光核反応生成物について藤. 秀. 近. 〆騒. I s o t o p e sP r o d u c e db yC y c l i cP h o t o n A c t i v a t i o n YoshihideKONDO 9 7 6 ) (Received S e p t .2 0，1 C y c l i ca c t i v a t i o ni soneo ft h eu s e f u l methodst oo b t a i n high s e n s i t i v i t yi na c t i v a t i o na n a l y s i s . Wehavet r i e dt h ec y c l i ca c t i v a t i o nusing photonuclearr e a c t i o n swith 16-MeVbremsstrahlungfromae l e c t r o nl i n a c . Theelementsusedf o rt h i sexperiment a r ea sf o l l o w s : Cl，As，Y，Mo，Pd，Ag，In，Ba，Ce，Nd，Sm，Er，Hf，W ，Au and P d . The experiment i s performed on a c o n d i t i o no fa c t i v a t i o n( o r counting) time: お seconds，samplet r a n s p o r ttime: 2seconds，r e p e a t e df o r5c y c l e sbya2-channelt r a n s f e r 3G 一cm e system. Gamma-rays p e c t r ao ft h ea c t i v a t e dsamplesa r emeasuredbythe40 ( L i )d e t e c t o r，which i sp l a c e da tad i s t a n c eo f8cmfromt h es a m p l e s . Thegamma-ray r eshown，and t h er a d i o a c t i v i t y s p e c t r ao f 6elements o f Ag，Ba，Ce，Er，Hf and Au a i n t e n s i t i e sf o rd e t e c t e dgamma-energiesa r eo b t a i n e d .. 1 . 緒. 2 . 実験方法. 自. 光核反応によって生ずる核種の生成収量は，照射 γ 線源のエネルギーおよび線束，照射および測定方式に. 2 .1 試. 料. 照射に供した試料は市販の高純度試薬(一部を除い. よりほぼ決定される。このため一定時間試料を連続的. て純度は 99% 以上〉で，純金属または化合物(酸化. に放射化した後，試料の誘導放射能を一定時間測定す. 物，硝酸塩)である。これらの試薬を内径 2mm，外. る従来の方法では，放射化分析の適用範囲に臼ら限界. 径 4mm，長さ 12mm のポリエチレン・チュープに. が生ずる。. 5 0 ' " ' ' 1 0 0mg封入して照射試料とした。. この限界を取り除く方法の一つに反復放射化法1)がある。これは試料の放射化一輸送(または冷却)一測定をくり返し，効率良く目的孟宗を定量する方法であり， Givensら2)により理論的考察がなされた。. この. 際，生成核種の半減期と放射化時間，計数時間，輸送 (または冷却)時間，サイクノレ時間，サイクル数なと、の実験パラメーターにより検出感度が変化する。これらについては別報3)において報告するのでここでは触れない。. 2 . 2 照射および測定. 試料の照射は大阪府立放射線中央研究所の電子線型加速器を 1 6MeV-30pAで運転し， W コンパーターによる制動放射線を用いた。 γ線スペクトノレの測定は. 4 0cm3 Ge(Li)検出器と. 4 0 0チャンネル抜高分析器によりお乙なった。試料一検出器問距離は 8cmである。 2.3 気送装置. 本報では反復放射化法を実験パラメータ一一定の条. 実験に使用した気送装置4)のプロック・ダイヤグラ. 件で主要 1 6元素に試み， γ線スペクトルを測定した結. i g .1 !と示す。サンプノレ・チェンジャーに試料ムを F. 果について報告する。. を挿入後，照射位置および測定位置の各々に試料を窒素ガスにより気送する。時間制御回路により設定時間毎に 2方向電磁弁の方向を変え，試料位置を入れ替え. - 15-.

(2) 近畿大学原子力研究所年報. て連続的に放射化一測定をおこなう。実験は放射化時. C. ，、. ------・・・・・・チーT ・・ーー・ー・・司 r ーーー・ー・・ーーー，ーーーーー・・・・「. 間二計数時間 =28秒，試料輸送時間ご 2秒でおこな. 、，" 、，. っT こ。. 、、，J. 、，，、. 、，、，，、，、，、，、、. a. 、. e. τ =r = = -. ¥ーーーー・ァ汁一__. . . . . J ---ーーーーーー・ーーー--ー--‘. . . ・・・ーーー・・. 1 ). 上 ;. F i g . 1 Block diagram o f2 c h a n n e lpneumatict r a n s f e rsystem Vinyltubes o f4.5mminnerdiametera r euseda spneumatic t r a r s f e rt u b e s . A:magnet switch，B:2-waymagnetswitch， C :a c t i v a t i o np o s i t i o n，D:countingp o s i t i o n，E:samplechanger .. 3 . 結. 検出された。なおポリエチレン，窒素ガス，試料中の. 果. ¥されなかったが，硝酸塩試料酸化物による影響は検 H C l，As，Y，Mo，Pd，Ag，I n，Ba，Ce，Nd，Sm，. (Pd，Ba，Pd) では 1 4 Nγ ( ，n)13N( 0 . 5 1 1MeV) の. Fr，Hf，W ，Au，Pbについて反復放射化法により γ. 影響が右干検出された。. 線スペクトルを測定した。その一例として Ag，Ba，. 1 6MeV情Ij動放射線の反復放射化により検山された. Ce，Fr，Hp，Auのスペクトルを Fig.2 ， . . ， . ， 7に示す。. γ線エネルギーと標的核種 1mg 当りの生成核種の，j売. Ag( F i g .2 ) では光中性子の ( n，γ )反応により 6 5 8. 導放射能強度を Table 1に示す。なおビーム強度の. keV! C1 1 0 A gのピークが検出された。 Hf( F i g .6 )，. 違いは 1 97mAu の 2 7 9keV ピークにより補正した。. Au ( F i g .7 )ではそれぞれ Zr，Ag が不純物として. この表のうち天然存在比は Ledererらの値5)，1 : : 成以. 一. ↑円ノ臼. 9 . 4 2 0 0 6 5 1 5 0 2 3 0 5 3 3 9 3 . 2 3 . 9. 了ヨ一. 町一. 勾 m 71375 1/. v q 2.Qua--0007.7.0000 一一一 2206 えn 一 l i 2 1 3 1 6. 1 .7 h. 円し一 /t. In-113m. ん∞一. 一. ( γ，γ ' ). 0 . 8 7 3 0 . 0 9 3 0 . 4 3 4 0 . 6 3 3 部 0 . 0 O .1 5 5 0 . 5 1 1 0 . 6 1 8 0 . 3 9 2. 一、一. ム. 40 s 2 1 m 1 4 m. σ b. ﹃. Ag-109m *In-112m * I n 1 1 2. s 2 . 4m. 44. y. TL. 一一. e1 一一 nru 6 一 1 1 G 9 1 3 8 8 4 9 2 3 、一一 A4411AcurutiRununυ1 Qd14 門乙 e y 1 5 5 5 9 5 6 2 B 2 U 5政 H e 問 M 一nununい nunいな nuLLnununい円以. 〆，，、、一. γA. ( γ，γつ. - 16-. 一. Ag-107m Ag-I08. I γ (，n). m. ( γ，γ ' ) 4 8 . 6 5 I γ (，n). 4 . 2 3. a G. ザ. J11. 凶. t h w 一m s d s m s m m 11d一 617 Htm 一 ♀L86L144 31122 ap 一. Hイ一. m7n. 町民如、. hhB 41. d 相 Md. 、、，ノ、、，，，、、，，，. 申. nnn. /f. 4. F h u. 只u n ペU. d 、、〆，、、〆，、、. 勺a. FnutE品噌 ' ・. I n 1 1 3. nL1iFhd. Ag-109. 川一. 1 0 0 Iγ (，γ ' ) γ (，n) 1 5 . 8 6 I. YM. Y-89 Mo-92. 円一一. 1 0 0. αん. I γ (，n). As-75. Pd-108 Pd-110 Ag-107. 一*****. I 75.53 I(γn). 川一品説叫勘州. 山吋. [ A (必). 一日. Cl-35. L is to fi s o t o p e sProducedbyc y c l i ca c t i v a t i o nwith16-MeVbremsstrahlung. bu. Target n u c l i d e. ード一. Table1.

(3) Vo1 .1 3 . ( 19 7 6 ). E J t z円坊ncel Reacti I n 1 1 5 Ba-137 Ba-138 Ce-140. 9 5 .7 7 1 1 .3 2 7 1 . 6 6 8 8 . 4 8. Table 1 (continued). γ (，γ ' ) γ (， n) γ (，n) !. Nd-142. 2 7 .1 3 Iγ (， n). Nd-150. 5 . 6 0 Iγ (，n). … 一. I G (MeV) gy. Activity (countsjmg). Product. 凶 Ha l f o f p r od uct I. In-115m. 4 . 5h. 0 . 3 3 7. 2 9. Ba-137m. 2 . 5m. 0 . 6 6 2. 9 6 0. Ce-139m Ce-139 *Nd-141m *Nd-141. 5 5 S 1 4 0d 1 .0 m 2 . 6h. Nd-149. 1 .7 h. O .7 5 4 O .1 6 6 O .7 5 6 0 . 1 4 5 0 . 5 1 1 0 . 1 1 4 0 . 1 5 6 0 . 2 1 1 0 . 2 7 0 0 . 3 2 7 0 . 4 2 4 0 . 5 4 0 0 . 6 5 5 O .7 5 0 O .5 1 1 1 .0 5 5 0 . 0 6 9 0 . 1 0 3. 7 5 0 6 . 0 1 4 0 1 .6 1 2 6 8 1 8 7 4 34. 8 . 4 8 . 5 7 . 2 6 . 0 8 . 0 沼O 2 . 6 4 . 3 3 3. Sm-144. 3 . 1 6 Iγ (， n). *Sm-143m *Sm-143. 1 .1m 8 . 8m. Sm-154. 2 2 . 5 3 Iγ (，n). Sm-153. 2 . 0d. Er-167 Er-168 Hf-174. 2 2 . 9 4 2 7 . 0 7 0 . 1 6 3. Er-167m. 2 . 3s. 0 . 2 0 8. 8 9 0. 2 3 . 6h. Hf-177 Hf-178. 8 .5 6 1 2 7 .1. Hf-178 Hf-179. 2 7 .1 1 3 .7 5. Hf-179 Hf-180 W-180 W-183 W-184. 1 3 .7 5 3 5 . 2 2 0 . 1 3 5 1 4 . 4 3 0 . 6. W-186. 2 8 . 4. 0 . 1 3 0 0 . 3 0 0 0 . 2 2 8 0 . 2 8 1 0 . 3 7 8 0 . 0 8 9 0 . 3 2 6 0 . 4 2 6 0 . 1 6 1 0 . 2 1 4 0 . 2 2 2 0 . 1 0 3 0 . 1 0 8 0 . 1 6 1 0 . 2 1 0 0 . 1 3 1 0 . 1 7 4 0 . 3 3 3 0 . 3 5 6 0 . 4 2 6 0 . 1 3 1 0 . 2 0 2 0 . 2 7 9 0 . 8 2 5 0 . 2 7 9 0 . 5 7 0 1 .0 6 4. 3 2 0 3 . 5 1 .1 1 7 2 . 5 5 1 0 3 1 4 1 2 8 0 1 0 0 0 0 3 . 1 45 7 2 3 1 5 . 0 5 6 4 5 1 1 3 7 2 . 2 4 6 1 9 1 0 0 0 3 . 5 3 . 6 2 . 2 1 .0. Au-197. Pd-204 Pd-207 Pd-208. 1 0 0. γ (，n) γ (，n) I. ~γ， γワ}. Hf-177m. 1 .1 s. Hf-178m. 4 . 38. γ (，n). ( r，n) Hf-179m γ (，n) γ (，n). 1 9. S. *W-179m W-183m. 6 . 7m 5 . 3s. W-185m. 1 .6m. γ (，n). Iγ (，n). γ (，n). * A u 1 9 6. 6 . 2d. ' ) γ (，γ. Au-197m. 7 . 88. * P b 2 0 3 m *Pb-203 Pb-207m. 6 . 28 2 . 2d 0.808. i. 1 .4 0 Iγ ( ，n) .7 21 5 2 . 3. Hf-173. ホ. γ (，n). *Nuclide8t h a tcannotbeproducedby (n，γ )p r o c e 8 S . c t i v a t i o n二 counting:2 8s e c，t r a n 8 p o r t:2s e c( r e p e a t e df o r5c y e l e s Time-~ a - 17-.

(4) 近畿大学原子力研究所年報. by2 c h a n n e lt r a n s p e rsystem) 3G e(L i ) ， s a m p l e t o d e t e c t o rd i s t a n c e:8cm. D e t e c t o r:4 0cm Eacho fa c t i v i t yd a t ai snormalizedf o r1 9 7 m A u2 7 9KeVpeaka r e a . 種の半減期および γ線エネノレギーは， L i sらの値6)を. このような短時間の放射化ー測定のくり返しは生成核. 参考にした。実験に使用した 1 6元素の中では Hfが最. 種が限定されるためにスペクトノレが複雑とならず，非. この値は反復放射化によらない 3 0. 高感度を示した。. MeV制動放射線による実験結果7)を上回っている。. 実際の分析試料に応用する場合には，このような検出. 本実験より， 1 6 元素に関する反復放射化法による光核反応生成核種の検出特性について概要を把握した。. 特性を分析対象元素について十分検討しておくことがぜひ必要である。. 寸円一三. 1 0 '. 破壊分析に適しているといえる。しかし，乙の方法を. T. 寸. 寸. Eh円H. 刊さ. ー. 一. 1 01ト. ~-..:、:..:i" 、.:..........._... ( " t a o l ' : '. ~. E. = 出. U. 2 5 . .1 0 'ト. ー. t f l. ‘ ロ J. コ O. ~. 足。 ilI+. 1 0 'ト. 1 0. ー」 1 0 0. 」 200 Channe1 number. F i g . 2 Gamma-rayspectrumo fAg. Sample--chemicalform:metalf o i l，weight:99.5mg，purity:99.9% Time--activation=counting:2 8s e c，t r a n s p o r t :2s e c( r e p e a t e df o r 5c y c i e sby2 c h a n n e lt r a n t e rsystem) 3G D e t e c t o r:4 0cm e(Li)，s a m p l e t o d e t e c t o rd i s t a n c e:8cm. - 18-.

(5) Vo1 .1 3 . ( 19 7 6 ). l OG. I. 。. υERH H v mド1111'. ト. 一. l U1ト. h . 、. 叫F. ，. h. p .. aB. ・ ‘ .. 2 。. 、. c f l . Z. ，・，. 4. 、. H-m111+---J ，・・. J. ••. .司.. a明. 弘. 1 主1 0 : ト. ‘ ・ '. 令. 、. . 、. ' v m. し一. U. ・川. . . . c. 角. z z. 帽. ・"'. u. ，r. -. ・ Illi---HA. ︻. ← ll. ﹃戸引. 5. 二三 l14 AZF. ー. U. w. ・ -. . ， . 一，. 5. 1 0 : :ト. . . . . .. ・ 1 0. ムー. 1 0 0. 斗. 2 0 ( ). 圃ム : lO u. Channel numbel'. Fig. 3. Gamma-rayspectrumo fB a . Sample- chemicalform:Ba(N03)2，weight:1 8 8 . 3mg，purity:999 ; J Time- -a c t i v a t i o n二 counting:2 8s e c，t r a n s p o r t :2s e c( r e p e a t e df o r 5c y c l e sby2 c h a n n e lt r a n s f e rsystem) 3Ge(L D e t e c t o r:40cm i ) ， s ample-to-detectord i s t a n c e:8cm.. - 19-.

(6) 近畿大学原子力研究所年報. 1 0 ' 5. τ. 寸. o. T. ・. ∞噌 Ill. 1 01ト. ー. u z z司戸{U ~. 1 ト 1 0 :. 22。 =υ. ". .. ー. ・ . . . : ，・ ..一・・ . . _ . ・・・ー . ' . ・・，一 .. ・ ‘ ι ・・ . 二 j . . _ . . ・・・竺 .・ . . . . .. . . . . . . . . . . . . ， . ・ . . . . . . . ， . ・ . ・・三・， . . ・ . 「ー.... . ・ J. ρ. 4. -~... コ44. 一 E f '. Nmm. 門一. 4UNlil--. A I l '. 。にお均一. .. t. . r. . . ・・・・・・・ . . .. . 3. 1O~ト. . ー・. . . ; ・ . ・・ " . ー . ・・・ . . ・・ . ・・ ‘ ・ ' ' : ・・'.¥...、..・ . : . ・ . . ・ . ・一・・. 白ー・ . ー・・・・・一一一一・・・ .・ . 一 . 1 、・ . 、、・・. ・ー .・ . ・ . . ". . . . : : ・・・ . -・・ . ・・ . ・・・ . ・ー. .・.. ・.・.. ・. ト. 1 0. 1 0 0. 2 0 0. :~OO. Channel number. Fig..{. Gamma-rayspectrumo fC e . Sample- chemicalform:Ce02，Weight:1 0 0 . 3mg，p urity:9 9 . 9勉. Time- -a c t i v a t i o n=counting:沼 s e c，t r a n s p o r t :2s e c( r e p e a t e df o r 5c y c l e sby2 c h a n n e lt r a n s f e rsystem) 3G e(L i ) ， s a m p l e t o d e t e c t o rd i s t a n c e:8cm. D e t e c t o r:40cm. - 20-.

(7) Vo1 .1 3 . ( 19 7 6 ). aJ. .. 、 { 14. 二二 1 . : : : : 司、. 己 : r ト. -HNE2227114. 1 0ユトコ. > ;1 0 0. ・・4. 5. HHUl--. ，，. 三主三ll+. z " ' z. ー. d. u. : . . 1 01 u. ー戸、. . = c u 羽戸. 1! = =1. EEZ5-ili--. . . c :. ー. ー. lド 1 O :. ハり 1a. F i g .5. ムー 1 0 0. ーム 2 0 0 Channe1numher. 。請. ム. Gamma-rayspectrumo fE r . Sample- -chemicalform:Er203，weight:1 01 .9mg，purity:9 9 .9~話. Time- -a c t i v a t i o n二 counting:沼 s e c，t r a n s p o r t :2s e c( r e p e a t e df o r 5c yc 1e sby? c h a n n e lt r a n s f e rsystem) 3Ge(L i ) ， s a m p l e t o d e t e c t o rd i s t a n c e:8cm. D e t e c t o r:40cm. - 21-.

(8) 近畿大学原子力研究所年報. 1 01;. I. 寸. ) ( 1A. JL三小沢一 71+. 一 li'. Ehf. ) {. J.︻ { に引. 1 0ト. JJE江/一スニ一一い∞ tttAV. rill+. 引一. liI'. v 一円市一・lll+ 三 m. F.C. -crm. / . 二一. . 一﹂ =，. . ・・.' . ・・ . ・ . . . . 今 . . . ， '' . . . ・ .. ・ . ' . ・ ' . . .・. . 一 . ' . ・ . ・一一 .. ・・ .一 . . ・ . .. ー・一.. ，'.一一一 . . '.一. 邑 ‘ a. ー・. ・ . . ・・一・・・・・・ . ・・ . ・ . 一・. . ・・・・，. ・ .. . -・・・・・ .・・・. . 、. . ・•. ・• .・ -. 一. ・ . ・・ 0 " . .~・・' .. . . -. 1 1 1 υト. 4 与. 4 :~()(J n H. t. μla. ・ノ 4. 1. I l. Fig. 6. l. 1 ‘ .. 、・. 1 0 0. l lI. . J .. ハリ. 人戸川田け. l()~. 1. Gamma-rayspectrumo fHf， Sample- -chemicalform:metalpowder，weight:1 0 0，3mg，purity:9 9t ; ; ち . Time- -a c t i v a t i o nニ counting:28s e c，t r a n s p o r t:2s e c( r e p e a t e df o r 5 :c y c l e ! ?by2-channelt r a n s f e rsystem) 3G e(L i ) ， s a m p l e t o d e t e c t i o rdistance:8cm， D e t e c t o r:4 0cm ，. -2 2ー.

(9) Vo1 .1 3 . ( 19 7 6 ) 勺. 1 ( 1 '. J 一三汁﹃凹. J日. 三一ご︻一ぎ￨←. コ文. 出ぺ一-一 J﹃. )，ド/ヘ. . . .. lit--. ~..‘.....・.~. ，. " ' ¥ . . . 、、 . . : . ・ぺ _ . . ""A^'~. 、主J. 九'，，".川.. ロDH. {}﹃ H. 四. Ad--142. 2 ~. 一--U刊uh. コ. t. H r 'ト. 同岬‘泊. ~. u戸、のい叩. 匂. 、 .. 、 .. φ. .. -. ・・ . .. . ・ . ' ・ .. . . 句. ・ . 一・・モ・・ . ' : . ・ . ・ " 0 " ・. ーー司・・ . ・一・・一 ..・・・一・. . ' ・ .~-. 1 0 -ト. p. l. 軍. ・. .・・~... 0". . . . .. 一. 守・. .. 4. ). ( l. ょ. . J . . . .. 1 0 0. ~t)り. ム. J :U O. C h a l l/le lI lu mher. F i g .7. Gamma-rayspectrumo fAu. 9 9 . 4mg，p u r i t y: 9 9 . 9%. Sample- chemicalform:metalf o i l，weight:1 Time- -a c t i v a t i o n二 counting:沼田c，t r a s p o r t :2s e c( r e p e a t e df o r 5c y c t e sby2 c h a l l n e lt r a n s f e rsystem) 3G D e t e c t o r:4 0cm e(L i ) ， s a m p l e t o d e t e c t o rd i s t a n c e:8cm.. なお本実験にさいし，種々の便宜を図っていただいた大阪工業大学の東俊雄教授，大阪府立放射線中央研究所の佐藤裕二氏，試料の照射をしていただいた大阪府立放射線中央研究所のライナック斑の方々をはじめ各位に深く謝意を表します。参. 考. 文献. 1)牧康行:R a d i o i s t o p e s，2 2，1 3 9 6( 1 9 7 3 ) 2)W.W.Givens，W.R .M i l l s，R .L .Cadwell: Nuc1 .I n s t .Methods，8 0 ，9 5( 19 7 0 ). 4) Y .S a t o，R .Miki，Y .Kondo ，T .Azuma: Ann.R e p t .R a d .C e n t . OsakaPref . ， 1 3，5 2 ( 1 9 7 2 ) . .M.Hollander，1 .Perlman: 5)C .M.Lederer，J ，S i xE d i t i o n，John Tableo fI s o t o p e s n c .，NewYork ( 19 6 7 ) . WileyandSons，I ，P h .K.Hopke， J .L .Fashing: 6) S .A .L is J .Radioanal .Chem.，2 4，1 2 5( 1 9 7 5 ) . 7) T .Kato:] . Radioanal .Chem.，1 6 ，3 0 7 ( 1 9 7 3 ) .. a d i o i s o t o p e sに投稿予定。 3)近藤嘉秀:R - 23ー.

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