著者 多田 哲郎, 趙 蘭才, 小村 和久, 阪上 正信 著者別表示 Tada Tetsuro, Zhao Lancai, Komura Kazuhisa,
Sakanoue Masanobu
雑誌名 地球化学
巻 20
号 2
ページ 98‑102
発行年 1987‑03‑15
URL http://doi.org/10.24517/00063581
doi: 10.14934/chikyukagaku.20.98
大気 申 の 放 射性核 種 濃度 の 変 動 に 関 す る研 究
*多
田哲郎
St,
趙蘭才 * *
,
小村 和
久” , 阪 上正 信
*
一1 .
は じ め に大 気 中に存 在 する放 射 性 核 種の うち 浮 遊 塵の形で存 在して い るもの につ い て は
,
当施 設で1982年よ りフ ィル タ
ー
等をもっ た
2
種のエ ア サ ンプラー
で補 集しており, その うち7Be と2i°
Pb
が γ線 測 定で定 常 的に検 出 さ れ,
ま た後 者の娘21°Po も放 射 性 化 学 分 離,
α線 測 定 を行え ば検 出で き る。 Lambert とSanak (1985) がまと め た2],]Pb,
!’‘’Po の起 源,
存 在 量,
循 環 系の モデル によ る と
,
そ れ らの主な生 成 起 源は大 地のXthRa が壊 変して生 れ大 気に放 出さ れ た気 体 状のt22Rn で あ り, これ が放 射 性 壊 変 して 途 中の短 寿 命 核 種を経て11°Pb (Tv2
=
22.
3年 ),
21嚠’Bi (Tv ,=
5.
01日),
m°PO(
T
,/,=
138. 38
日)が 順 次 生 成 す る が,
そ れ ら は 比較 的長い寿命の た め, 浮遊 塵に付着 して 主 に降 水に よって地 表に到 達 する
。
なお2’°Pb,
21°Bi,
:1°Po 存在の 定 常 状 態を考え る と2]°Bi
/2’°Pb
ま た はm°PO /2L°Pb の 放 射 能比よ り浮遊塵の平 均滞留 時間が推定で き ること が 知 ら れて い る (Lehmann
andSittkus,
1959 ;Ne−
vissi et α
1. ,
1974)e7Be は宇 宙 線の陽 子 等の高エ ネル ギ
ー
粒子に よ る空気 主 成 分の14N や160 の核 破 砕に よ り主に成 層圏で 生 成さ れ る
。
そ の生 成 量は宇 宙 線 強 度の強い高 緯 度・
極地 方で多い こと
,
また春 期 な どの成 層 圏か ら対流 圏への大 気の混 合が活 発になる時 期には地 表 近 くで7Be 濃 度が高 まる と さ れるスプ リング リ
ー
ク の現 象が指 摘されてい る。
本 研 究で は浮 遊 塵 中のmCPb
,
7Be 濃 度の変 動にっい て気 象 現 象との関 連 性と浮 遊 塵の滞 留 時 間の評 価に
つ い て検 討 した。
2 .
試 料と方 法試 料には
5
段 階の粒 度 別に浮 遊 塵 を 選 別 捕 集 す るアン ダ
ー
セ ンハ イボ リュ
ー
ム エ ア サ ンプ ラー
(以下AH
と略 ) を 用いて約
1
カ月補集し たものとt ハ イボ リュー
ムエ アサ ンプラ
ー
(以下HV
と略 )を用い て間に1
日休ませて数日 闇 連続捕 集 し た ものを 使 用 した。 な お,
フ ィル タ
ー
にはPallflex社 製ガ ラス 繊 維フィ ル タ
ー
を主に使 用 し
,一
部に は住 友 電 機 製フロ ロ ボ アフ ィル ター
も用い た。
浮 遊 塵 捕 集 後,
ガ ラス繊 維フ ィ ル ター
は重 量 増 加を求めた の ち
,
そ の3
/4を35mm
¢の ディ ス クに加 圧 成 型 し,
フロ ロ ボア フィ ル ター
は その ま ま5
cmX5 cm ec折り たた み
,
各々 γ線 測 定 線源 と し た。
2i°Pb は Ge
−
LEPS で46. 5keV
の γ線,7Be は
Ge
(Li) 検 出器で477
. 5eV
の γ線 を 各々測 定 定 量 を行った
。
m°PO は収 率 トレー
サー
とし て一
定 量の21°
Poを 添 加し たの ち放 射 化 学 的 分 離を行い
,
電着 線 源を作 成し, Si
表 面 障 壁 型 検 出 器によるα線 測 定で定 量 を 行っ た。3 .
結 果と考
察3 .1
浮 遊 塵 中2’°Pb,
7Be 濃 度の月 別 変 動AH を用い て採 取 測 定した浮 遊 塵 中m
°
pb,
7Be 濃 度の 月 別 変動 を1983年4月か ら本 年1月迄月 間 水 量と と も にFig
。1
に示 した。 両 核 種 濃 度とも約3 〜
5倍の変動を伴ない
,
その変 動の様 子は類 似して いる。 降 水量の変 動の様 子 と は 逆の関 係が み ら れ る。 こ の2
点 で地 表 近くの大 気に お け る両核種の挙動が似てい て,
降水に よ る洗 浄 効 果 が あっ たと考え られる
。
季 節 変 化につ い て は
3 〜 5
月の春に両 核 種 濃 度の ピー
クが見 られる が
,
7Be にっ いて はス プ リングリー
クとい う原因も考 え られ る が
,
成 因の異な るm, ,
pb にも 春に ピ
ー
クがあるとい うことは
,
む しろ両 核 種 濃 度の ピー
ク は この時 期にお ける降 水 量の少なさから くる浮 遊 塵の洗 浄 効 果 低 下によ るの もか なり寄 与 するの で は ないか と考 え ら れる
。
Fig
.1
に同 時に当施 設の小 村が南 極におい て捕 集 *Study
on variat1ons of radionuclide concentrationsin
atmosphere.
* *金 沢 大 学 理 学 部 低レ ベ ル 放 射 能 実 験 施 設 Tetsuro TADA
,
ZHAO Lancai,
Kazuhisa KOMURAand Masanobu SAKANOUE Low Level Radioactivity Laboratory
,
Kanazawa University,
Wake ,
Tatsunokuehi,
Ishikawa
923−12,
Japan . 1986
年11
月8
日受 理99
100
】o
Be
−
7(fCi1艚)一 南 一 一 〜
r_−ー
Lー
Pb
_
210(fCi温3)』nta「ctiCL
−一 . 一
一
一 一
一
.
s工
・・… ctica
−一 一 一 … … ・ 1
lOOO
Be
−
7〔fCi’m ). 1 厂 一
」∴ 一 一
100
. . . . . .
a. . . . . . . . . . .
L−一 .
t’ 1be., 一.
ニマ、 . .
丿
尸
「 rI
. . 『
:
. . . . .
廿. .
:弌
壷
留 弋・高. 『 ’
10 Pレ 21。(fCi’m3 )一
100
10
Rainfall(mm ’month )
[
「」[_ ∫ 呪 」 L −
「一
「「一
「.
.
」i
コ.
]
’
83’
84
’
85Fig
. 1
Monthly variations ofPb −
210 andBe−7
concentrationsin
ae「osols,
「 … .
「 「
〜 一 冖 … . .
F
.
2
★
.
厂.
鋸
r
μ
∩ .
「
紀
】 F 【 一 .
、
★
し た浮 遊 塵試料にっい て の測定 値も示し た。 当施設で
の値との違い の あ る原 因にっ い ては
,
南極が雪氷に覆 われて い るた め土 壌か らのmRn の放 出が少なく,
それ か ら生 成 する2’°Pb もす くなくな るこ と と
,
極 地での宇 宙 線 強 度が高いた め7Be の生成が他の地域より多
い こと が考 え られる。
一
方, 粒 度 分 布にっ い て は 正規対数確率紙に累積粒 度 分布を とり空気動 力 学 的 放 射 能 中 央 径 (
AMAD
)を求め る と2L°
Pb
はO.
5μ m ,° Be
は0. 8
μm と質量中 央 径2 〜 3
μ m と比べ て極めて小さ い こと か ら舞い 上が り成 分か らの寄 与は少ない と考え られる。3 .2
浮 遊 塵 中21°Pb,
7Be 濃度の 短時間変動HV
を用いたtt°Pb
,7Be 浮遊 塵中濃度の短時間の変
動を昨年
1 〜9
月に っ い てFig. 2
に降 水量 と と もに 示 し た。 ここ では次の3
つの点が検討して注目に値する。 第
1
に両核種 濃度の変動傾向の類 似 性,
第2
に両 核 種濃度と降水量の変動傾 向の逆 相 関 性,
第3
に降 水の ほとん ど ない期 間の核種濃 度変動の原 因で ある。
第
1
の点にっ いて はFig .3
に示 すよ うに横,
縦 軸 に各々 の 7Be,
2mPb 濃 度 をとりデー
タをプ ロッ トし
て み るとほ ぼ
1
/2〜2
倍内の変 動で, ’
m°
pb/TBe 比 は平 均
0. 2
となっ て ほぼ一
定である。 こ の こ とか ら地 表 近 くの大 気では両 核 種の挙 動が降 水による洗 浄 効 果 な どの際ほぼ同じであると考えられる
。
な お,
南 極で は先に述べ た理 由に より!i°Pb/’Be比は極め て小さく,
また春 先の試 料で はスプ リン グ リ
ー
クに 起 因 す る2’°Pb/7Be 比の低 下 も う か が わ れ る。
第
2
の点にっ い て はFig. 4
に示 すよ うに横,
縦 軸 に各々の21°Pb
濃 度と降 水 量を とっ た。 こ こ では降 水 量 にっ い て は サ ンプ 「丿ング開 始ユ2時 間 前か らサ ンプ リIooRalntaU
(mm )
’
ポ 1 笛 訟
R噛 一
IMA⇒
11r
、
「 「 「
1
11
℃
JUN jUL AUG
SEP
Fig .2
Variations
of Pb−
210 and Be−
7concentrations with time as compared with the rainfal1
.
50
(
の
ξ
σ
)
}0
0
4
3
ヴ
の コ で と
三 20
10
.
u
⊆
89
甲 8Q
. 「 ζ
も/
Q’ ・
・:
s。尹
R ≡O
,
36、 ド ’
’
o
/ 翻 ∵
一諭 1 、 免・・ R
.∴
7/
/
/
/
,
R =O.
19 /〆 /
/ °
°
/ e
△
△
△
△
△
50 TQO 150
200
Be − 7
conc.
in
airdust ( fCi
/m3 )
Fig
. 3
The relationshipbetween
concentra−
tions of
Pb −210
in
aerosol and that of Be−
7.
R ::duPb /7Be activity rat {o
lill 灘 _ s)}
一 一
△ :
HV
Antarctica
ン グ終了まで の間の積算降水 量を とっ た
。
とくに明 ら か な関 係は み ら れ な かっ
た が,一
般に” °Pbee
度が高い のは降 水 量の少ない場 合に現 われ
,
逆に降 水 量が多い場 合につ い て ぱ
川
Pb は高 濃 度で は な い こ と が明 ら
かで ある。 なお
,
より一
層の関係解明に は風 向,
風 力 等の要 素 を とり入 れてい く必要が あ る と思う。100 50
(
⊆
」 厂
ζ
)
=
西
【
⊆ α●
●
●
● ●
●
●
● o
●
●
■
●
● ・ ● . ・ ■
O IO 20 30 40
Pb − 210
conc .
in
air
dust ( fCi / m3 )
Fig
.
4 The relationship QfPb −210
concentra−
tion
in
aerosol withthe
amount of rain−
fallin
theperiod
from
12hours
before
sampling to the end of the sampling
.
★ 1
第
3
の点につ いて はFig。 2
の中で★1 ,
★2
で示 し た時 期の核 種 濃 度の2】°Pb
異 差の原 因 を 考 えてみ よ う。 サ ンプリン グ期 間の 日本 列 島の気圧配置か ら説明 す ると,
★1
で はFig,5
のよ う に台 風8
号がE
】本近 海 を 通 過 し た ためti°Pb ,
7Be 濃 度の 低い海 洋 か らの南 風が吹 き込み, それらの濃 度低 下を引き起こ し,
★
2
で は台 風が3
っ 日本に接近 し て き た た めm”pb
, りBe濃 度の高い大 陸 からの北 風が吹 き込み それらの濃 度 上 昇 を 持た ら し たと考え られ る。 ま た, こ こ に考えた地 域
,
海域による2tOPb ,7Be 濃度の違い につ い て
は
,
21°Pb
に関 して はLambert
とSanak
(1985 )による世界 各地の21”
Pb
濃 度の分 布 も参 考と なり,
7Beに関し て は そ の生成に は宇宙 線 強 度に関 係 する緯 度の 大 小 が影響して いるもの と考え る。
3 .3
mepb 降 下 量の日本 各 地で の違い日本 各 地にエ アサンプラ
ー
を おい て同 時 捕 集 すること は困 難な た め ト
ー
タル の21 °Pb
の降 下 量 をみ る た め 各地の水田 土壌と栽 培さ れて い るタバ コ 生葉と タバ コ 栽 培 」:壌 中の21°Pb 量 を 求め た結 果がFig .6
である。
日本海 側が太 平 洋 側より も2
〜 3
倍 高い2b°Pb
濃 度 を 示して い るが,
こ の理 由として年 間 を通 じ ての降水量の 違い の他に
,
2:°Pb 濃 度の高い北 か らの季節 風の吹 く冬に多い積 雪に ともないm°pbが 日本 海 側に降 下,
蓄 積す る た め と考えられる (Fukuda and
Tsuno −
gai,
1975)Q3 .4
21°Po
/「epb 放 射 能 比による浮 遊 塵の平 均 滞 留 時間の評価★ 2
Fig
.
5 The meteorological charts of sampllngperiod
approaching typhoons nearJapan .
★ 1)7th August,
1985 ;★2)27th August,
1985101
23
Fig .6
Fallout
Pb −
210 concentrations in the rice−
field soils, rawtobacco
leaves
andtobacco
−
field soils inJapan .
(A)Rice
−
field soils(
B
)Tobacco
leaves
(5) Takada
(
6
)Kanazawa
(
C
)Tobacco −field
soils (7
)Ashikage
(1) Sapporo
(
2
)Morioka
(
3
)Akita(
4
)Sendai
(
8
)Kanuma(
9
)Imaichi(
10
)Utsunomiya
(11)Mito
(ユ2) KohnQsu
(13)
Tachikawa
(14)
Chiba
(
15
)Kohfu
(16)Nagano
(17)
Habikino
(18)
Okazaki
(19)
Tsu
(20、Tottori
(21)
Okayama
(
22
)Tokushima
(23)Kagoshima
(24)Kuma 皿 oto
(
25
)Tsukushino
m°Bi を定 量して求め た21
’
)Bi/’ ” °
Pb比か らの 滞 留 時
間の算 出やmvpb /ve2Rn 比による評 価 は行 わ なかっ た。
こ こ で は21°
Po
/:…Pb 比 か らのみ かけの平 均 滞 留 時 間の算 出を試み
,
な お その際で きるだけ正 確な値 を 求め るのにm°pb
からの:1°Po の成 長がす くなくなる よ うに サンプ リン グ期間を短 く,
かっ!1°Po の測 定 まで の化 学分 離の時 間を 短 くするよ うに した。 1日聞の サ ン ブ.
リン グの デ
ー
タに よ る とz’UPo /m°pb 比が0.
07と な り 平均滞留時間は2
日 と算 出さ れ た。
これ は一
般に言 われて い る
6 〜8
日 よ り は か な り長めで あ る。21°PO を
使っ た時に滞留 時 間が長めに出て くるの は舞い上がり 土 壌か らの過剰の!’°
Po
の導入も考え ら れ る が,
これは
Table.1
の デー
タ を みて も大きくは な く,
その時 期の降水が少なかっ た た め に浮遊塵が大気 中に長 く滞 在 してm° pb
から21[ : Po
が成 長し たこと,
ま た最 近 注 目 を 集 め て い る21” PO
の 火山 か らの 放 出 (Lam− bert
et al. ,1979.1982
;Kuroda
et al. ,
1974 ;Sheng
andKuroda ,
1985)の 寄与も.
その 理由の
. . .
っ と して考え ね ば な ら ない。 特に火 山か らの影 響にっ
い ては今 後の課 題 とし て研 究を重ねて い く
一
方,
降 水の前 後での滞 留時間の違い 等も検討する必 要があると 思 う。
Table 1 Po-210concentratlonandPo-210/Pb-210ratlo
m surface air.SampleSizeRange
Po-210 Gross
Error(dpm) (%)
PbJ210
Gross Contrib.
Cdpm) (dpm)
Net Po-21e
Po-210
Pb-210
(dpm) (fCi/m3)
<Ll
um1,IL2.0 gem 2.0-3.3 pm 3,3-7,O pem
>7.0
"mTotal Amount
16.663,241.301.49
1.22
2.84.46.03.96.3279.039.1
23.7 11.5
8.1361,4
4.57・O,64O.39O.19O.1312.092.60O.91
1.30
1,0917,99
O.955O.205O.072O.107O,0861.42O.043O.066O.038O.113O.136O.050
(mean)
M 'Sampling
intei-v-a-l':.Dee. 1-i5 Analyzedanalysis :
2-5days
!- wt
Fukuda, K.
andTsunogai, S. (1975) Pb-210
in
precipitation
inJapan
and itsimplica- tionfor
the transport of continental aero-sols across the ocean.
Tellus 17, 514-521.
Kuroda, P. K., Liou, J. C. H., Banavali, A.
D,,
Akrdge,
J. D, and Burchfield, L.A.
(1984) Polonium-210 fallout from
the1980
eruption of Moun.tT..St. Helens and themystery cloud of 1982./(:6'o'dieni.',J.,
18,
55"60. ・
Lambert,
G.,
Buisson, A., Sanak, J. andArdouin, B.
(1979)
Modification of the atmosphetic polonium-210 tolead-210
ratio
by
volcanic emissions.J. Geophys.
Res.,
84,
6980-6986.Lambert, G., Ardouin,
B. and Polian,G.
(1982)
Volcanic output of long-Iivedradonair volume:5700 cubie meters;Time before
' daughters. J. Geophys.Res., 87, 11103-11108.
Lambert, G. and Sanak, J.
(1985)
La methoddu plomb-210
detation de la
neige antarc-tique,
Roth, E.
et al,,Eds. Methodes de
datation
par les phenomenes nucleaires naturels applications.,Chap. 18,
496-515.
Lehmann, L,
andSittkus,
A.(1959)
Bstim-mung von Aerosolverweilzeiten aus de RaD-und RaF-Gehalt
der
atmosph'a'rischen
Luft
unddes Niederschlags. Naturwissen-
schaften, 46, 9.
Nevissi, A,, Beck, J. N,and Kuroda, P. K.
(1974) Long-lived
radondaughters
asatmospheric radioactive tracers. Helth phys., 27,181-188.
Sheng, Z,
andKuroda, P. K. (1985) Atmos-
pheric injections of polonium-210 from the recent volcanic eruptions.
Geoehem.