大気中の放射性核種濃度の変動に関する研究

(1)

著者多田哲郎, 趙蘭才, 小村和久, 阪上正信著者別表示 Tada Tetsuro, Zhao Lancai, Komura Kazuhisa,

Sakanoue Masanobu

雑誌名地球化学

巻 20

号 2

ページ 98‑102

発行年 1987‑03‑15

URL http://doi.org/10.24517/00063581

doi: 10.14934/chikyukagaku.20.98

(2)

大気申 ^の放射性核種濃度 ^の変動 ^に関する研究

^＊

多

^田

　哲郎

^St

，

趙

　蘭才＊＊

，

小村　和

久^” ，阪上

正信

＊

一

1 ．

はじめに

　大気中^に存在す^る放射性核種^のうち浮遊塵^の形で存在しているも^{のに}ついては

，

当施設^で1982年^よりフィ

ルタ

ー

_等_を_も

った

2

種^の^エ ^{アサン}^プ^ラ

ー

_で_{補集}_し_て_お

り，そのうち^7Be と²ⁱ^°

Pb

が γ線測定^で定常的^に検出され

，

^{また}後者^の娘²¹^°Po も放射性化学分離

，

^α線測定を行えば検出^できる。 Lambert とSanak （1985）がま^{とめた}²^］，^］Pb

，

^！’‘^’Po の起源

，

存在量

，

循環系^{のモ}

デルによると

，

^{それら}^の主な生成起源^は大地^の^XthRa が壊変^し^て^{生れ}大気^に放出^{された}気体状^の^t22Rn ^で ^あり，これが放射性壊変して途中^の短寿命核種を経^て

11°Pb （Tv2

＝

₂₂

．

3年）

，

²¹^嚠^’Bi （Tv ，

＝

₅

．

01日）

，

^m^°PO

（

T

，／，

＝

₁₃₈

． 38

日）が順次生成するが

，

それらは比較的長^い寿命^の ^{ため}，浮^{遊塵}^に付着 ^{して主に}降水^{によ}^っ

て地表に到達する

。

なお²^’^°Pb

，

²¹^°Bi

，

^：¹^°Po 存在^の定常状態を考えると²^］°

Bi

／²^’^°

Pb

または^m^°PO ／^2L^°Pb ^の放射能^比^{より}浮^遊塵^の平均滞留時間^が推定^{できる}^こ^{とが} 知られている（

Lehmann

and

Sittkus，

1959 ；Ne

−

vissi　et α

1．，

¹⁹⁷⁴^）^e

　^7Be ^は^{宇宙線}^の^{陽子等}^の^高^エ ^ネ^ル ^ギ

ー

_粒_子_{による}_空

気主成分^の^14N や¹⁶⁰ ^の核破砕により主に成層圏^で ^生成される

。

^{その}生成量は宇宙線強度^の強^い高緯度

・

_極

地方で多^{いこ}と

，

また春期など^の成層圏から対^{流圏}^へ

の大気^の混合が活発^になる時期^には地表近くで^7Be 濃度^が高まるとされ^る^スプリングリ

ー

_{クの}_{現象}_が_{指摘}_さ

れて^いる。

　本研究^{では}浮遊塵中^の^mCPb

，

^7Be 濃度^の変動^に^っ

いて気象現象との関連性と浮遊塵^の滞留時間^の評価^に

ついて検討し^た。

2 ．

_{試料}と方法

試料^には

5

段階^の粒度別^に浮遊塵を選別捕集する^ア

ンダ

ー

_セ _ン_ハ _イ_ボ _リ

ュ

ー

_{ムエア} _サ _ン_{プラ}

ー

_（_以_下

AH

と略）を用^いて約

1

^カ月補集^{した}^も^の^とt ハイ^ボリ

ュー

ムエアサ ^ンプラ

ー

_（_以_下

HV

と略）^を用^{いて}間^に

1

日休ま^せて数日闇連続^{捕集したも}^の^{を使用した}。なお，

フィルタ

ー

_に_は_Pallflex_{社製}_{ガラ}_ス _{繊維}_フ

ィルタ

ー

を主^に使用し

，一

部には住友電機製フ^ロ ^ロボアフィルタ

ー

_も用_{いた}

。

浮遊塵捕集後

，

ガラス繊維^フィルタ

ー

は重量増加を求^め^{たの} ^ち

，

^{その}

3

／4を

35mm

¢^の ^デ^ィ ^スク^に加圧成型し

，

フロロボアフィルタ

ー

_{はそ}_の _{まま}

5

cmX5 　cm　ec折りた^たみ

，

各^々 γ線測定線源とした

。

2i°Pb は Ge

−

_LEPS _で₄₆

． 5keV

^の γ線，

7Be は

Ge

（Li）検出器^で477

． 5eV

^の γ線を各^々測定定量を行^っ

た

。

^m^°PO は収率 ^ト^レ

ー

_サ

ー

_と_{して}

一

_{定量}_の²¹

°

_Po

を添加した^のち放射化学的分離を行^い

，

電着線源を作成し

， Si

表面障壁型検出器^に^よる^α線測定^で定量を行^っ ^た。

3 ．

_{結果}と

考

察

3 ．1

　浮遊塵中²^’°Pb

，

^7Be 濃度^の月別変動

　AH を用^{いて}採取測定^し^た浮遊塵中^m

°

_pb

，

^7Be 濃度^の月別変動を1983年4月から本年1月迄月間水量とともに

Fig

。

1

に示し^た。両核種濃度^とも約

3 〜

5倍

の変^動^を伴^な^い

，

^そ^の変動^の様子は類似している。降水量^の変動^の様子とは逆の関係^{がみられる}。この

2

点で地表近く^の大気における両^核種^の挙^動^が似^て^い ^て

，

降水による洗浄効果があ^ったと考えられる

。

季節変化

については

3 〜 5

月^の春に両核種濃度^{のピ}

ー

_ク_が_{見ら}

れるが

，

^7Be にっいてはスプリングリ

ー

_ク_と_い _う_原因

も考えられるが

，

成因^の異なる^m

，，

_pb _に

も春^{にピ}

ー

_ク

があ^るという^ことは

，

むしろ両核種濃度^{のピ}

ー

_{クはこ}

の時期^における降水量^の少^なさ^からくる浮遊塵^の洗浄効果低下^によるのもかなり寄与するのではないかと考えられる

。

　 Fig

．1

^に同時^に当施設^の小村が南極^にお^{いて}捕集　^＊

Study

　on 　variat1ons 　of　radionuclide 　concentrations 　

in

　atmosphere

．

＊＊金沢大学理学部低^{レベル} 放射能実験施設　TetsuroTADA

，

^ZHAO ^Lancai

，

Kazuhisa 　KOMURA

　 ^and Masanobu 　SAKANOUE Low 　Level　Radioactivity　Laboratory

，

^Kanazawa ^University

，

Wake ，

Tatsunokuehi，

Ishikawa

923−12，

Japan ． 1986

年

11

月

8

日受理

(3)

99

100

】o

Be

−

₇_（fCi1_艚）

　　　一　　　　南　一　　　　　　　　一　　　　　〜

r＿−ー

^L

ー　　

Pb

＿

₂₁₀_（_fCi_温³_）

』^nta^「^ctiCL

−一．一

一

一一

一

．

s

工

・・… ctica

−一一一 … … ・ 1

lOOO

　　 Be

−

7_〔fCi’m 　）

　　　　． 1 ^厂 ^一

^」

∴ ^{一一}

100

．．．．．．

a

．．．．．．．．．．．

L

−一．

t　

’ 1be．，一．

ニ

マ、．．

　　　丿　　　

尸

^「r　　

I

．　　．『

：

．．．．．

_廿

．．

：弌

壷

^留 ^弋^・

高．『 ’

　　10 ^P^レ ²¹^。（fCi’m3 ）　　　　

一

100

10

Rainfall_（mm ’month ）

　　［

「」［

　　　　　　 ^＿ ^∫ 呪」 ^L ⁻

「

一

「

「一

「．

．

」

i

^コ

　．

　　］

’

₈₃

’

84

’

₈₅

Fig

． 1

_Monthly 　variations 　of　

Pb −

210　and 　　

Be−7

concentrations

in

ae^「osols

，

「 … ．

「「

〜一冖 … ．．

F

．

2

★

．

厂

．

　鋸

r

μ 　

∩ ．

「

紀

】 F 【一．

、

★

した浮遊塵試料^に^っ^{いての}測定値^も示^{した}。当施設^で

の値との違^{いの} ある原因^にっいては

，

南極が雪氷^に覆わ^れ^{てい} る^{ため}土壌^から^の^mRn ^の放出^が少^なく

，

^そ

れから生成する²^’°Pb もすくなくなることと

，

極地^で

の宇宙線強度^が高^い^{ため}^7Be ^の生成^が他^の^地域^より多

いことが考えられる。

一

_方

，粒度分布^に^っ ^{いては正}規対数^確率紙^に累積粒度分布^{をと}^り^空気動力学的放射能中央径（

AMAD

）

を求^{めると}^2L^°

Pb

はO

．

5μ m ，

° Be

は

0． 8

μm と質^量中央径

2 〜 3

μ m と比^べて極^め^て小^{さいこ}^{とから}舞^い上がり成分^{から}^の寄与^は少^な^い ^と考^{えら}^れ^る。

3 ．2

浮遊塵中²¹^°Pb

，

^7Be 濃度の短時間変動　

HV

を用^い^た^tt^°

Pb

，

7Be 浮^{遊塵}中濃度^の^短時間^の変

動を昨年

1 〜9

_月に ^っいてFig

． 2

に降水^{量ととも}^に示 ^{した}。ここでは次^の

3

^つ^の点^が検討^して注目^に値^す

る。第

1

に両核種濃度^の変^動傾向^の^{類似性}

，

第

2

に両核種濃度^と降水^量^の変^動傾向^の^{逆相関性}

，

第

3

に降水

のほと^んどな^い期間^の核種濃度変^動^の原因^で ^あ^る。

^第

1

^の点に^っ ^いては

Fig ．3

に示すよう^に横

，

縦軸に各^{々の} ^7Be

，

^2mPb 濃度を^とりデ

ー

_タを_プ _ロ

ットし

てみると^{ほぼ}

1

／

2〜2

倍^内^の^{変動}^で

， ’

_m

°

_pb

／^TBe 比は平均

0． 2

とな^ってほぼ

一

_定_で_あ_る

。このことから地表近く^の大気^では両核種^の挙動が降水^による洗浄効果などの際^ほ^ぼ同^じ^であ^る^と考^えら^れ^る

。

^{なお}

，

南極^では先^に述^べた理由^により^！ⁱ^°Pb／^’Be比は極めて小さく

，

ま^た春先^の試料^で ^は^ス^{プリ}^ン ^{グリ}

ー

_ク_に _{起因す} _る

2’°Pb／^7Be 比の低下もうかがわれる。

　^第

2

の点^に^っ ^{いて} ^はFig

． 4

に示す^{よう}^に横

，

縦軸に各々の²¹^°

Pb

濃度と降水量をとった。ここでは降水量にっいてはサンプ ^「丿ング開始^ユ2時間前^{から}^サ ^ン^プ ^リ

IooRalntaU

（mm ）

’

ポ 1 笛訟

^R

噛 ^一

^IMA

⇒

11r

、

「 ^「「

　　　　　　　　 1

¹¹

^℃

JUN 　　jUL　　AUG

　　　　　　　 SEP

Fig ．2

Variations

　of　Pb

−

210and 　Be

−

₇

concentrations 　with 　time　as　compared with therainfal1

．

50

（

の

ξ

σ

）

｝

0

　0

4

3

ヴ

のコでと

三 20

10

．

u

⊆

89 甲 8Q

　　．「 ζ

^も

　／

Q

’ ・

・

：

^s^。

　　尹

R ^≡O

，

36

、　　　　ド　　　 ’

’

o

／翻 ^∵

^一

諭 1 ^、 ^免・・ R

^．

∴

⁷

　　／

，

R ＝O．

¹⁹　^／

〆　　　　／

／　^°

°

　　／　　^e

△

　　 50TQO　　　　150　　　　

200 Be ⁻ 7

　conc

．

in

air

dust （ fCi

／

m3 ）

Fig

． 3

_The　relationship 　

between

　concentra

−

　　tionsof

Pb −210

in

aerosol and thatof 　　Be

−

₇

．

　　 R ^：^：^duPb ^／^7Be ^activity ^rat ^｛^o

lill ^灘

^＿ ^s^）

｝

^一 ^一

　　 △ ：

HV

Antarctica

ング終了^ま^{での}間^の積算降水量^{をと}^っ ^た

。

^とく^に明らかな関係はみられなか

っ

たが

，一

般^に^{” °}Pb

ee

度が高

いのは降水量^の少^な^い場合^に現わ^れ

，

逆^に降水量^が多

い場合^についてぱ

川

_Pb _は

高濃度ではないことが明ら

(4)

かであ^る。なお

，

^より

一

_層_の_関係解_明_{には}_{風向}

，

風力等^の要素をとり入れて^いく必要^{があると}思^う。

100 　　　　　　　　50

（

⊆

」厂

ζ

）

＝

西

【

⊆ α

●

● 　 ●

●

● o

　　　 ●　　　

　　　　 ■

　 ●

●　　　　^・　　　　　　^● 　　　　．　^・　　　　　^■

O　　　　 IO　　 ²⁰　　　 30 　　 40

　 Pb ⁻ 210

conc ．

in

air

dust 　　　　　　　　　（ fCi ／ m3 ）

Fig

．

4 Therelationship Qf

Pb −210

concentra

−

　　tion

in

aerosol with

the

amount ofrain

−

　　fall

in

the

period

from

12

hours

before

　　^sampling ^to^the^end ^ofthe　sampling

．

★ 1

　^第

3

^の点^については

Fig。 2

^の中で★

1 ，

★

2

で示した時期^の核種濃度^の²^】°

Pb

異差^の原因を考えてみよう。サンプリ^ング期間^の日本列島^の気^圧^配置^{から}説明する^と

，

★

1

では

Fig，5

^のように台風

8

_号が

E

】本^近海を通過したため^ti^°

Pb ，

^7Be 濃度の低い海洋からの

南風^が吹き込み，それら^の濃度低下^を引^き起^こ ^し，

★

2

では台風が

3

^っ日本^に接^近してきたため^m^”

pb

，りBe濃度^の高^い大陸から^の北風^が吹き込みそれら^の濃度上昇を持^たらしたと考^{えられる}。また，ここに考^え

た地域

，

海域^に^よ^る^2tOPb ，

7Be 濃度^の^違^{いに}^つ ^{いて}

は

，

²¹^°

Pb

に関しては

Lambert

と

Sanak

（1985 ）^に

よる世界各^地^の²¹^”

Pb

濃度^の分布も参考となり

，

^7Be

に関してはその生成^{には}宇宙線強度^に関係す^る緯度^の大小が影響^し^て ^い^る^も^の ^と考^{える}。

3 ．3

　^mepb 降下量^の日本各地^{での}違^い

　^日^{本各地}^に^エ ^ア^サ^ン^プ^ラ

ー

_{をお}_{いて}_{同時捕集す}_る_こ

とは困難なためト

ー

_タ_ル _の^{21 °}

Pb

^の降下量をみるため各^地^の水^{田土}壌^と栽培^{され}^{ている}タ^バ ^コ生葉^{とタ}^バ ^コ栽培」^：壌中^の²¹^°Pb 量を求めた結果が

Fig ．6

である

。

日本海側^が太平洋側^よりも2

〜 3

倍高^い^2b^°

Pb

濃度を示しているが

，

^{この}理由とし^て年間を通じて^の降水^量

の違^{いの}他^に

，

²^：°Pb 濃度^の高^い北から^の季節風^の^吹く冬^に多^い積雪^にともない^m^°pbが日本海側に降下

，

蓄積^{するためと}考^えら^れ^る（Fukuda and

Tsuno −

gai

，

¹⁹⁷⁵）Q

3 ．4

　²¹^°

Po

／^「^epb 放射能比^に^よる浮遊塵^の平均滞留　　^時^間^の^評価

★ 2

Fig

．

_{5 　 The}　meteorological 　charts 　ofsampllng

period

approaching typhoons near

Japan ．

　　　　 ^★ 1）7th　August

，

¹⁹⁸⁵ ；★2）27th　August

，

¹⁹⁸⁵

(5)

101

23 Fig ．6

Fallout

Pb −

210concentrations intherice

−

_field　soils，　raw

tobacco

leaves

and

　　　 tobacco

−

field　soilsin　

Japan ．

（A）Rice

−

_field　soils

（

B

_）

Tobacco

leaves

（5）　Takada

（

6

_）

Kanazawa

（

C

）

Tobacco −field

soils （

7

）

Ashikage

（1）　Sapporo

（

2

）

Morioka

（

3

）Akita

（

4

）　

Sendai

（

8

）Kanuma

（

9

）Imaichi

（

10

）

Utsunomiya

（11）Mito

（^ユ2）　KohnQsu

（13）

Tachikawa

（14）　

Chiba

（

15

）　

Kohfu

（16）Nagano

（17）

Habikino

（18）　

Okazaki

（19）

Tsu

（20^、Tottori

（21）

Okayama

（

22

）

Tokushima

（23）Kagoshima

（24）Kuma ^皿 oto

（

25

）

Tsukushino

　^m^°Bi を定量して求めた²¹

’

）Bi／

’ ” °

_Pb

比から^の滞留時

間^の算出^や^mvpb ／^ve2Rn 比^に^よる評価は行わなか^った。

ここでは²¹^°

Po

／^：…Pb 比からのみかけ^の平均滞留時間

の算出^を試^み

，

^{なおそ}^の際^でき^る^だけ正確^な値を求^める^のに^m^°

pb

から^の^：¹^°Po ^の成長がすくなくなるよう^にサンプリング期間^を短く

，

^か^っ^！¹^°Po の測定ま^{での}化学分離^の時間^{を短くす}^る^{よう}^に ^し^た。 1日聞^{のサ} ^ン ^ブ

．

リングのデ

ー

_タ_に _{よると}^z^’^UPo _／^m^°_pb _比_が₀

．

07となり平均滞留時間は

2

日と算出された

。

^こ^{れは}

一

_般_に_{言わ}

れている

6 〜8

日よりはかなり長^め^で ^{ある}。

21°PO を

使^っ ^た時に滞留時間が長めに出^てくるのは舞^い上がり土壌から^の過剰^の^！’°

Po

の導入^も考^{えられるが}

，

^こ^れ

は

Table．1

^のデ

ー

_{タをみ}_て _も大_き_く_{はな} _く

，

^そ^の時期^の降水^が少^な^か^っ ^{たために}浮遊塵が大気中^に長く滞在して^m

° pb

から²¹

［： Po

が成長したこと

，

また最近注目を集めている²¹

” PO

^の _火山から^の放出（Lam

− bert

　et　al

．，1979．1982

；

Kuroda

　et　al

．，

1974 _；

Sheng

and

Kuroda ，

1985）^の寄与^も

．

その理由^の

．．．

っとし^て考えねばならな^い。特^に火山^{から}^の影響^に^っ

いては今後^の課題として研究を重ねていく

一

_方

，

降水

の前後で^の滞留時間^の^違^い等^も検討^す^る必要^があ^る^と思う。

(6)

Table 1 Po-210concentratlonandPo-210/Pb-210ratlo

m surface air.

SampleSizeRange

Po-210 Gross

Error

(dpm) (%)

PbJ210

Gross Contrib.

Cdpm) (dpm)

Net Po-21e

Po-210

Pb-210

(dpm) (fCi/m3)

<Ll

^um

1,IL2.0 gem 2.0-3.3 pm 3,3-7,O pem

>7.0

"m

Total Amount

16.663,241.301.49

1.22

2.84.46.03.96.3279.039.1

23.7 11.5

8.1361,4

4.57･O,64O.39O.19O.1312.092.60O.91

1.30

1,0917,99

O.955O.205O.072O.107O,0861.42O.043O.066O.038O.113O.136O.050

(mean)

M 'Sampling

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2-5days

!- wt

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