九州大学学術情報リポジトリ
Kyushu University Institutional Repository
可視から近赤外領域におけるモノサイクル光パルス の発生と計測並びに応用に関する研究
中野, 雄太
http://hdl.handle.net/2324/2236208
出版情報：九州大学, 2018, 博士（工学）, 課程博士 バージョン：
権利関係：
学位論文
可視から近赤外領域におけるモノサイクル光パルスの 発生と計測並びに応用に関する研究
九州大学大学院
工学府 化学システム工学専攻
中野 雄太
目 次
第 1 章 序 論 ... 1
1.1 は じ め に ... 1
1.2 超 短 光 パ ル ス の 発 生 、 計 測 、 応 用 ... 1
1.2.1 超 短 光 パ ル ス の 発 生 に 関 す る 基 礎 ... 1
1.2.2 超 短 光 パ ル ス 計 測 方 法 ... 3
1.2.3 広 帯 域 光 の 発 生 方 法 ... 3
1.2.4 超 短 光 パ ル ス 分 散 補 償 方 法 ... 4
1.2.5 超 短 光 パ ル ス に 関 す る 研 究 動 向 ... 5
1.3 本 主 論 文 構 成 ... 7
参 考 文 献... 8
第 2 章 複 数 の 参 照 光 パ ル ス 計 測 装 置 を 持 つ 相 互 相 関 周 波 数 分 解 光 ゲ ー ト 装 置 の 開 発 ... 13
2.1 緒 言 ... 13
2.2 計 測 手 法 ・ 原 理 ... 14
2.2.1 周 波 数 分 解 光 ゲ ー ト 法 ... 14
2.2.2 第 二 高 調 波 発 生 周 波 数 分 解 光 ゲ ー ト 法 ... 15
2.2.3 自 己 回 折 周 波 数 分 解 光 ゲ ー ト 法 ... 16
2.2.4 相 互 相 関 周 波 数 分 解 光 ゲ ー ト 法 ... 18
2.2.5 SHG FROG と XFROG の 比 較 ... 19
2.3 XFROG 計 測 装 置 作 製 ... 21
2.3.1 実 験 装 置 図 ... 22
2.3.2 参 照 光 パ ル ス 計 測 に 関 し て ... 24
2.3.3 XFROG 計 測 を 用 い た 時 間 波 形 の 計 測 ... 26
2.4 総 括 ... 30
参 考 文 献... 30
第 3 章 XFROG を 用 い た 水 素 の 四 光 波 ラ マ ン 混 合 に よ り 発 生 し た 超 短 光 パ ル ス の 計 測 ... 32
3.1 緒 言 ... 32
3.2 超 短 光 パ ル ス 発 生 と 計 測 手 法 の 基 礎 ... 35
3.2.1 広 帯 域 ラ マ ン 光 の 重 ね 合 わ せ ... 35
3.2.2 光 パ ル ス 計 測 に 向 け た 参 照 光 パ ル ス の 選 定 ... 36
3.3 広 帯 域 ラ マ ン 光 の 位 相 調 整 ... 40
3.4 位 相 整 合 領 域 の 計 算 ... 41
3.5 参 照 光 パ ル ス 光 学 系 に 使 用 す る 媒 質 の 調 査 ... 43
3.5.1 媒 質 に よ る 群 遅 延 分 散 ... 43
3.5.2 媒 質 に よ る フ レ ネ ル 反 射 の 波 長 依 存 性 ... 44
3.5.3 媒 質 の 裏 面 反 射 の 影 響 ... 44
3.6 実 験 装 置 ... 45
3.7 実 験 結 果 ・ 考 察 ... 46
3.8 実 験 結 果 の 計 算 ... 48
3.8.1 シ グ ナ ル の 傾 き や 広 が り ... 48
3.8.2 信 号 位 置 に 関 す る 考 察 ... 49
3.8.3 干 渉 縞 の 角 度 の 変 化 ... 50
3.8.4 信 号 の 不 均 質 性 ... 50
3.8.5 得 ら れ た XFROG ト レ ー ス の 再 構 築 ... 51
3.9 結 言 ... 52
参 考 文 献... 52
第 4 章 四 光 波 ラ マ ン 光 間 の 位 相 固 定 状 態 の 証 明 と 、 新 規 位 相 計 測 方 法 55 4.1 緒 言 ... 55
4.2 波 長 600 nm の 光 パ ル ス 発 生 に 関 し て ... 56
4.3 四 光 波 混 合 へ の 応 用 ... 59
4.4 ラ マ ン 光 の 位 相 固 定(Phase lock)状 態 と 、 新 規 位 相 計 測 手 法 ... 60
4.4.1 位 相 同 期 を 想 定 し た 場 合 ... 60
4.4.2 位 相 同 期 し て い な い 場 合 ... 62
4.4.3 分 子 の 共 鳴 振 動 に 関 し て ... 63
4.5 干 渉 縞 を 用 い た 超 短 光 パ ル ス の 時 間 波 形 評 価 ... 64
4.6 位 相 の フ ィ ー ド バ ッ ク の た め の 回 路 作 製 ... 66
4.7 結 論 ... 68
参 考 文 献... 68
第 5 章 自 己 位 相 変 調 に 基 づ く 広 帯 域 光 モ ノ サ イ ク ル 光 パ ル ス 発 生 と 計 測 ... 70
5.1 緒 言 ... 70
5.2 実 験 装 置 ... 73
5.3 結 果 考 察 ... 75
5.3.1 波 長 800 nm の 光 パ ル ス の パ ル ス 幅 圧 縮 ... 75
5.3.2 波 長 1200 nm の 光 パ ル ス の パ ル ス 幅 圧 縮 ... 77
5.3.3 800 nm+1200 nm に 関 し て ... 77
5.3.4 深 紫 外 光 発 生 へ の 応 用 ... 78
5.4 質 量 分 析 法 に お け る イ オ ン 化 光 源 へ の 応 用 ... 80
5.5 結 論 ... 82
参 考 文 献... 82
第 6 章 赤 外 域 に お け る 数 サ イ ク ル 光 パ ル ス を イ オ ン 化 光 源 と す る 飛 行 時 間 型 質 量 分 析 ... 85
6.1 緒 言 ... 85
6.2 実 験 装 置 ... 86
6.3 実 験 結 果 と 考 察 ... 87
6.3.1 使 用 す る レ ー ザ ー 光 に 関 し て ... 87
6.3.2 ペ ン タ ク ロ ロ ベ ン ゼ ン の 質 量 分 析 ... 88
6.3.3 シ ク ロ ヘ キ サ ン の 質 量 分 析 ... 92
6.4 結 論 ... 94
参 考 文 献... 95
第 7 章 結 言 ... 97
付 録 略 称 集 ... 99
謝 辞 ... 100
1
第 1 章 序 論
1.1 は じ め に
レ ー ザ ー は 20 世 紀 に お け る 最 大 の 発 明 と 呼 ば れ る こ と も 多 い 。基 礎・応 用 の 両 分 野 に お い て 現 代 社 会 に は な く て は な ら な い 存 在 と な っ て お り 、 科 学 者 に お い て 光 学 技 術 の 利 用 は 重 要 な 命 題 の 一 つ で あ る 。 レ ー ザ ー と は 、”Light amplification by stimulated emission of radiation ” の 略 称 で あ り 、 日 本 語 で は 「 輻 射 の 誘 導 放 出 に よ る 光 増 幅 」 と い う 意 味 と な る 。 一 般 的 に 使 用 さ れ る と き は 、 こ れ ら の 頭 文 字 を と っ て レ ー ザ ー(LASER)と 呼 ぶ 。 現 代 は 、 レ ー ザ ー だ け で は な く 様 々 な 光 を 利 用 し て お り 、 最 近 で は オ プ ト エ レ ク ト ロ ニ ク ス 事 業 の 展 開 が 顕 著 で あ る 。 例 を あ げ れ ば 2014 年 度 に は 日 本 人 で あ る 赤 崎 勇 博 士 、 天 野 浩 博 士 、 中 村 修 二 博 士 に よ っ て 開 発 さ れ た 青 色 LED が ノ ー ベ ル 賞 の 受 賞 し て い る 1 ,2。更 に 2018 年 に は 高 強 度 レ ー ザ ー が 世 に 普 及 す る き っ か け と な っ た チ ャ ー プ パ ル ス 増 幅 (Chirp pulse amplifier) 3、 現 社 会 に も 広 く 普 及 し た 光 ピ ン セ ッ ト 4 に 関 し て も ノ ー ベ ル 賞 が 与 え ら れ る 等 、 レ ー ザ ー が 世 に 与 え る 影 響 と 価 値 は 増 し て い る 。
1.2 超 短 光 パ ル ス の 発 生 、 計 測 、 応 用 1.2.1 超 短 光 パ ル ス の 発 生 に 関 す る 基 礎
レ ー ザ ー の 現 代 社 会 へ の 応 用 性 の 高 さ か ら 、レ ー ザ ー 光 源 の 強 度 増 幅 を は じ め 様 々 な レ ー ザ ー 光 源 が 開 発 さ れ て い る 。 中 で も パ ル ス 幅 が 数 fs で あ る 極 限 超 短 光 パ ル ス は そ の 高 い 時 間 分 解 能 と 、 瞬 間 的 な 尖 頭 出 力 の 高 さ か ら 、 現 在 盛 ん に 研 究 開 発 が 行 わ れ て い る 。 更 に パ ル ス 幅 を 短 く す る こ と に よ っ て 、光 パ ル ス の 搬 送 波 包 絡 線 内 に 2~3 周 期 の み 搬 送 波 包 絡 線 位 相 を 含 ん で い る 数 サ イ ク ル 光 パ ル ス や 、 光 パ ル ス の 搬 送 波 包 絡 線 位 相 の 1 周 期
図 1.2.1 各 光 パ ル ス に お け る 搬 送 波 包 絡 線 内 に 含 ま れ る 搬 送 波 包 絡 線 位 相 の 関 係
2
と パ ル ス 幅 が 同 等 に な る モ ノ サ イ ク ル 光 パ ル ス が 発 生 す る 。 対 照 的 に 搬 送 波 包 絡 線 内 に 搬 送 波 包 絡 線 位 相 が 複 数 周 期 含 ん で い る 光 パ ル ス が マ ル チ サ イ ク ル 光 パ ル ス で あ る 。 図 1.2.1 に 各 光 パ ル ス の 搬 送 波 包 絡 線 に 含 ま れ る 搬 送 波 包 絡 線 位 相 の 違 い を 示 す 。 こ こ に 示 さ れ る と お り 、 モ ノ サ イ ク ル 光 パ ル ス で は 搬 送 波 包 絡 線 内 に 1 周 期 の み 搬 送 波 包 絡 線 位 相 が 含 ま れ て い る 。 こ の よ う な モ ノ サ イ ク ル 光 パ ル ス は 内 部 の 搬 送 波 包 絡 線 位 相 の 変 化 に よ る 物 質 と の 相 互 作 用 に 大 き な 影 響 を 与 え る た め 、盛 ん に 研 究 が 行 わ れ て
い る 5 – 7。特 に 、光 速 物 理 化 学 現 象 の 計 測 に 必 須 で あ る 極 紫 外 ア ト 秒 光 パ ル
ス 発 生 に は 欠 か せ な い 8。 こ の よ う な モ ノ サ イ ク ル 光 パ ル ス の 発 生 に は 、 パ ル ス 幅 を 短 く す る 方 法 が 不 可 欠 で あ る 。 パ ル ス レ ー ザ ー 発 振 時 の パ ル ス 幅と 、 ス ペ ク ト ル 幅v は 互 い に 、 以 下 の 不 確 定 性 原 理 の 式 が 成 立 す る 。
∆τ × ∆v ≥ 定 数 (1-1) 上 記 の 式 か ら 、超 短 光 パ ル ス の 発 生 さ せ る た め に は 広 い ス ペ ク ト ル 帯 域 が 必 要 で あ る 。 上 記 式 に お い て 等 号 が 成 立 す る 場 合 、 そ の ス ペ ク ト ル 幅 に お い て 最 も パ ル ス 幅 の 短 い 光 パ ル ス が 発 生 す る 。 こ れ が フ ー リ エ 限 界 光 パ ル ス で あ る 。 こ の た め 超 短 光 パ ル ス の 発 生 さ せ る た め に は 、 広 帯 域 光 を 発 生 さ せ る 方 法 が 必 要 と な る 。 し か し 、 単 純 に 広 帯 域 光 を 発 生 さ せ た の み で は 超 短 光 パ ル ス は 発 生 し な い 。 こ れ は 、 光 パ ル ス に 加 わ る 分 散 の 影 響 で あ る 。 あ ら ゆ る 媒 質 中 を 透 過 す る 際 に 加 わ る 分 散 に よ っ て 、 波 長 毎 に 伝 搬 速 度 が 微 妙 に 異 な っ て い る 。 こ の ず れ に よ り 、 た と え 帯 域 が 広 い レ ー ザ ー を 用 い た と し て も 、パ ル ス 幅 は 非 常 に 広 い も の と な る 。こ の こ と は 図 1.2.1 に 記 し て い る 。(A)の 場 合 は 、異 な る 波 長 の 山 の 部 分 が 揃 っ て い る た め 、パ ル ス 幅 の 短 い 光 パ ル ス が 発 生 し て い る 。対 し て(B)の 場 合 は 異 な る 波 長 の 山 の 部 分 が ず れ て い る 。 こ の 場 合 、 発 生 す る 光 パ ル ス の パ ル ス 幅 は 必 ず し も 短 く な ら な い 。
(A) (B)
図 1.2.1 異 な る 波 長 の 光 パ ル ス の 重 ね 合 わ せ
(A)全 波 長 の 位 相 が 同 期 し て い る 場 合 、(B)位 相 が 同 期 し て い な い 場 合
3
1.2.2 超 短 光 パ ル ス 計 測 方 法
超 短 光 パ ル ス を 発 生 さ せ た 場 合 、発 生 し た 超 短 光 パ ル ス を 評 価 す る 必 要 が あ る 。 し か し 、 超 短 パ ル ス 光 は そ の フ ェ ム ト 秒(10-1 5 秒)の パ ル ス 幅 よ り 直 接 観 察 が 不 可 能 で あ り 、 計 測 に は 特 別 な 装 置 が 必 要 と な る 。 超 短 光 パ ル ス の 測 定 方 法 と し て 、 こ れ ま で 様 々 な 方 法 が 提 唱 さ れ て き た 。 超 短 光 パ ル ス 計 測 方 法 と し て 代 表 的 な も の で は 、自 己 相 関 法(Autocorrelation)9 ,1 0、ス ペ ク ト ル 位 相 干 渉 法 (Spectra phase interferometry for direct electric reconstruction : SPIDER)11 – 13、 周 波 数 分 解 光 ゲ ー ト 法(Frequency resolved optical gating : FROG)1 4 ,1 5 と い っ た 方 法 が 代 表 的 な も の と し て 存 在 し て い る 。(他 に も Two-dimensional spectral shearing interferometry (2DSI)1 6、Very advanced method for phase and intensity retrieval of e -fields (VAMPIRE)1 7、 Multiphoton intrapulse interference phase scan (MIIPS)1 8、Dispersion-Scan (D- Scan)1 9、ア ト 秒 ス ト リ ー ク カ メ ラ 5と い っ た 方 法 も 存 在 し て い る)。そ れ ぞ れ 、 計 測 方 法 ・ 装 置 毎 に 長 所 短 所 は あ る も の の 、 現 在 ま で に 報 告 さ れ て い る 超 短 光 パ ル ス の 発 生 ・ 計 測 に は こ れ ら の 方 法 が 多 く 使 用 さ れ て い る 。
そ の 中 で も 周 波 数 分 解 光 ゲ ー ト 法(Frequency Resolved Optical Gating:
FROG)2 0 は 非 常 に 有 用 な 手 段 で 、 方 法 が 紹 介 さ れ て か ら 今 に 至 る ま で 、 超 短 パ ル ス 測 定 法 の 代 表 と し て 広 く 用 い ら れ て い る 。中 で も 相 互 相 関 周 波 数 分 解 光 ゲ ー ト 法(Cross-correlation FROG: XFROG)を 用 い る こ と で 短 い パ ル ス 幅 の 測 定 が 可 能 と な る 。 本 方 法 は 広 帯 域 光 の 計 測 に 応 用 可 能 で あ り 2 1、 本 方 法 を 用 い て パ ル ス 幅 2.4 fs の 超 短 光 パ ル ス 計 測 が 報 告 さ れ て い る 2 2。
1.2.3 広 帯 域 光 の 発 生 方 法
式(1-1)が 示 す 通 り 、超 短 光 パ ル ス の 発 生 に は 広 帯 域 光 の 発 生 が 不 可 欠 と な る 。 こ の よ う な 広 帯 域 光 の 発 生 に は 非 線 形 光 学 効 果 を 利 用 す る 。1 つ は 高 次 の 誘 導 ラ マ ン 散 乱 を 利 用 す る 方 法 で あ る 。 こ れ は 媒 質 特 有 の 振 動 や 回 転 周 期 を 利 用 し て 光 パ ル ス の 位 相 を 変 調 す る 技 術 で あ る 。 水 素 中 で の 回 転 準 位 を 利 用 し て 、 無 数 の サ イ ド バ ン ド が 観 測 さ れ た 2 3。 本 方 法 は 数 オ ク タ ー ブ に 及 ぶ 広 帯 域 光 が 発 生 可 能 な 方 法 と し て 提 案 さ れ て お り 、更 に こ の 光 パ ル ス か ら 1 fs 以 下 の 極 限 超 短 光 パ ル ス 発 生 が 可 能 で あ る 事 が 示 唆 さ れ た
2 4。 こ の 時 、 全 て の 媒 体 の 中 で 最 も 大 き な 振 動 周 期 を 有 す る 水 素 を 用 い た 場 合 に は 、 深 紫 外 か ら 近 赤 外 領 域 に 及 ぶ 広 帯 域 光 の 発 生 が 報 告 さ れ て い る
2 5 ,2 6。 更 に 位 相 変 調 器 を 利 用 す る こ と に よ っ て 2 オ ク タ ー ブ の 光 パ ル ス の
波 形 制 御 を 行 っ た 例 も 存 在 す る 2 7。 し か し 本 方 法 で は 、 使 用 す る 分 子 の 周 波 数 だ け シ フ ト し た 光 パ ル ス が 発 生 す る た め 、 発 生 す る ス ペ ク ト ル が 離 散
4
的 に な る 。 こ の 場 合 発 生 す る の が パ ル ス 列 と な っ て し ま う た め 応 用 が 限 定 的 に な る 。 固 体 媒 質 の よ う に 周 波 数 シ フ ト が 小 さ い 媒 質 と 、 フ ェ ム ト 秒 レ ー ザ ー を 基 本 光 源 と し て 利 用 す る こ と に よ っ て 光 パ ル ス 列 の 発 生 を 抑 制 で き る こ と が 示 唆 さ れ て い る 。 し か し 、 固 体 媒 質 は 損 傷 閾 値 が 低 い た め 強 度 の 低 い 光 パ ル ス し か 発 生 が で き な い 2 8。
他 の 広 帯 域 光 の 発 生 方 法 と し て 、 自 己 位 相 変 調 が 存 在 す る 2 9。 本 方 法 は 3 次 の 非 線 形 光 学 効 果 を 利 用 し た 方 法 と な っ て お り 、 超 短 光 パ ル ス 発 生 に お い て 最 も 利 用 さ れ て い る 方 法 で あ る 。 本 方 法 の 特 徴 と し て 連 続 的 な 広 帯 域 光 が 発 生 可 能 で あ り 、 単 一 の 超 短 光 パ ル ス が 発 生 可 能 な 方 法 で あ る と い う 点 で あ る 。 ま た 、 媒 体 に 気 体 や 適 当 な 位 置 に 設 置 し た 固 体 媒 質 を 利 用 す る こ と に よ っ て 高 強 度 広 帯 域 光 が 発 生 で き る 点 も 長 所 と な っ て い る 3 0 ,3 1。 更 に 、 中 空 導 波 路 を 利 用 す る こ と に よ っ て 劇 的 に 相 互 作 用 長 を 伸 ば す こ と が で き 、 単 一 超 短 光 パ ル ス の 発 生 が 可 能 と な る 3 2。 し か し 、 深 紫 外 領 域 ま で 本 方 法 を 用 い て 発 生 さ せ た 報 告 は ほ と ん ど 存 在 し て い な い こ と が 欠 点 と な る 。
1.2.4 超 短 光 パ ル ス 分 散 補 償 方 法
前 述 の と お り 超 短 光 パ ル ス を 発 生 さ せ た 場 合 、 付 与 さ れ て い る 分 散 を 適 切 に 補 償 し な い 限 り 超 短 光 パ ル ス は 発 生 し な い 。 特 に パ ル ス 幅 に 関 し て 大 き な 影 響 を 与 え る 2 次 の 分 散(群 速 度 分 散)に 関 し て は 、 特 に 補 償 す る 必 要 が あ る 。正 の 群 速 度 分 散 は 可 視-近 赤 外 領 域 に お い て は 、空 気 や ガ ラ ス 等 の 分 散 媒 体 を 透 過 さ せ る こ と に よ っ て 付 与 す る こ と が で き る た め 、 負 の 群 遅 延 分 散 を 持 っ た 光 パ ル ス の 分 散 補 償 は 比 較 的 容 易 で あ る 。 し か し 、 単 純 な 媒 質 の 透 過 等 で は 負 の 分 散 を 付 与 で き な い た め 、 正 の 群 遅 延 分 散 を 持 っ た 光 パ ル ス の 分 散 補 償 は 特 別 な 技 術 が 必 要 と な る 。 負 分 散 付 与 に 初 め て 利 用 さ れ た の は 回 折 格 子 対 を 利 用 し た 圧 縮 法 で あ る 3 3。 こ れ は 、 回 折 格 子 対 を 用 い て 適 切 な 角 度 に て レ ー ザ ー 光 を 回 折 さ せ る こ と に よ っ て 、負 の 分 散 を 加 え る 方 法 で あ る 。 後 に は 、 プ リ ズ ム を 利 用 し た 負 分 散 付 与 技 術 が 提 案 さ れ[27]、 現 在 で も レ ー ザ ー 光 の 発 振 器 内 に 利 用 さ れ て い る 例 も 存 在 す る 。 両 方 法 に お い て も 、2 次 の 分 散 の み な ら ず 高 次 の 分 散 が 大 量 に 付 与 さ れ て し ま う 。大 量 に 付 与 さ れ た 高 次 の 分 散 は 、10 fs 以 下 の 超 短 光 パ ル ス 発 生 に お い て 時 間 波 形 を 歪 め て し ま う た め 、 利 用 で き な い 。 近 年 の パ ル ス 圧 縮 に お い て 最 も 利 用 さ れ て い る の が 、 負 分 散 鏡 で あ る 3 4。 こ れ は 、 基 板 上 に 幾 重 の 誘 電 体 層 を 積 み 重 ね て 、 層 毎 に 反 射 波 長 を 細 か く 制 御 し て い る 特 殊 な 鏡 で あ る 。 本 方 法 で あ れ ば 殆 ど 群 遅 延 分 散 の み を 制 御 で き る た め 、 高 次 の
5
分 散 の 付 与 を 抑 制 で き る 。 そ の た め 、 モ ノ サ イ ク ル 光 パ ル ス 制 御 に 関 し て も 負 分 散 鏡 は 応 用 が 可 能 で あ る た め 、現 在 の 超 短 光 パ ル ス の 分 散 補 償 に 最 も 利 用 さ れ て い る 。
1.2.5 超 短 光 パ ル ス に 関 す る 研 究 動 向 光 パ ル ス 列 の 発 生
現 在 ま で に 様 々 な 方 法 を 用 い て 、 超 短 光 パ ル ス の 発 生 や 計 測 が 行 わ れ て い る 。 ナ ノ 秒 の 基 本 光 源 を 利 用 し て 重 水 素 の 分 子 振 動 に よ っ て 発 生 し た 多 色 光 源 か ら 個 々 の 光 パ ル ス の パ ル ス 幅 が 1.6 fs の 超 短 光 パ ル ス 列 の 発 生 3 5 と 、 水 素 の 分 子 振 動 に よ っ て 発 生 し た 多 色 光 源 か ら 個 々 の 光 パ ル ス の パ ル ス 幅 が 1.4 fs の 超 短 光 パ ル ス 列 の 発 生 3 6が 報 告 さ れ て い る 。 更 に 最 短 で は 個 々 の 光 パ ル ス の パ ル ス 幅 が 0.8 fs 程 の ア ト 秒 光 パ ル ス 列 を 発 生 す る 装 置 も 報 告 さ れ た 3 7。 ま た フ ェ ム ト 秒 レ ー ザ ー を 利 用 し て 、 空 気 中 の 非 共 鳴 四 光 波 混 合 を 利 用 し て 超 短 光 パ ル ス 列 の 発 生 例 も 存 在 し て い る 2 3。 し か し 、 こ れ ら の 方 法 を 用 い て 得 ら れ て い る の は 複 数 の パ ル ス 列 が 連 な っ て で き る 超 短 光 パ ル ス 列 で あ る 。超 短 光 パ ル ス 列 は 応 用 範 囲 が 限 定 さ れ る 欠 点 が 存 在 す る 。
可 視-赤 外 領 域 に お け る 単 一 光 パ ル ス の 発 生
単 一 の 超 短 パ ル ス 光 の 発 生 例 と し て 誘 起 位 相 変 調 、自 己 位 相 変 調 を 利 用 し た 2.6 fs の パ ル ス 光 発 生 3 8が 存 在 し て い る 。 ま た 、 非 線 形 光 パ ラ メ ト リ ッ ク 効 果 を 利 用 し て 2.4 fs の 超 短 光 パ ル ス の 発 生 と 計 測 例 が 存 在 し て い る
2 2。ま た 、中 赤 外 領 域 に お い て は 3 オ ク タ ー ブ を 上 回 る 広 帯 域 光(1.7 m~20
m)の 発 生 例 が 存 在 し て い る 。こ の 光 パ ル ス は パ ル ス 幅 6.9 fs で あ り 、キ ャ リ ア 周 期 の 長 い 赤 外 領 域 の 光 パ ル ス で あ る た め 、 本 光 パ ル ス は サ ブ サ イ ク ル 光 パ ル ス で あ る 。し か し 、こ こ ま で の 光 パ ル ス は 全 て 1 J 以 下 の 出 力 で あ り 、 応 用 が 限 定 的 と な る 。 中 空 導 波 路 を 利 用 し た 超 短 光 パ ル ス と し て は 3.2 fs の 可 視-近 赤 外 領 域 の 超 短 光 パ ル ス の 発 生 が 報 告 さ れ て い る 3 9。 こ の 光 パ ル ス は 160 J の 出 力 で あ る 。し か し 、更 な る パ ル ス 幅 圧 縮 を 行 う た め に は 3 次 以 降 の 高 次 の 分 散 補 償 が 必 要 と な る が 、こ れ は 困 難 で あ る 。ま た 、 光 領 域 に お い て は パ ル ス 幅 が 2.2 fs、0.38 fs の 超 短 光 パ ル ス の 発 生 4 0 ,4 1が 報 告 さ れ た 。 本 方 法 で は 複 数 の 広 帯 域 光 パ ル ス を 重 ね 合 わ せ る 事 に よ っ て 超 短 光 パ ル ス を 発 生 さ せ る 。 し か し 、 強 度 分 布 に 大 き な 解 離 が 存 在 し て い る 。
6
紫 外 領 域 に お け る 単 一 光 パ ル ス の 発 生
紫 外 領 域 に お い て は 、 中 空 導 波 路 内 の ラ マ ン 活 性 物 質 を 利 用 し た イ ン パ ル シ ブ 誘 導 ラ マ ン 散 乱 を 利 用 し て パ ル ス 幅 が 3.8 fs の 光 パ ル ス の 発 生 が 報 告 さ れ た 4 2。 水 素 の 分 子 位 相 変 調 を 利 用 す る こ と で パ ル ス 幅 100 fs の パ ル ス 光 か ら パ ル ス 幅 11 fs の パ ル ス 光 の 発 生 が 行 わ れ た 4 3。 更 に 波 長 の 短 い 深 紫 外 領 域 で は 利 用 で き る 負 分 散 鏡 が 存 在 し な い た め 、超 短 光 パ ル ス の 発 生 例 は 多 く な い 。 高 強 度 近 赤 外 光 源 を 使 用 し て 、 サ ブ 3 fs の 超 短 パ ル ス 光 の 発 生 と 計 測 4 4と い っ た 深 紫 外 領 域 短 パ ル ス 光 発 生 と 計 測 例 が 存 在 し て い る 。 ま た 、 フ ィ ラ メ ン テ ー シ ョ ン を 利 用 し た パ ル ス 幅 15 fs の 超 短 光 パ ル ス 発 生 例 が 報 告 さ れ て い る 4 5。 極 紫 外 領 域 も 含 め た ア ト 秒 の 超 短 パ ル ス 光 源 の 発 生 と 計 測 を 達 成 さ れ て い る 4 6 – 4 8深 紫 外 領 域 の 超 短 光 パ ル ス は 、有 機 化 合 物 計 測 に 有 益 で あ る 4 9。 し か し 、 超 短 光 パ ル ス の 発 生 例 が 乏 し い た め 新 た な 発 生 方 法 が 求 め ら れ て い る 。
超 短 光 パ ル ス 応 用 例
こ の よ う な フ ェ ム ト 秒 の パ ル ス 幅 を 有 す る 超 短 光 パ ル ス は 様 々 な 分 野 に 応 用 さ れ て い る 。特 に 著 名 な の は 超 高 速 分 光 で あ る 。Zewail 教 授 は フ ェ ム ト 秒 レ ー ザ ー を 用 い る こ と に よ っ て 化 学 反 応 の 遷 移 状 態 の 計 測 を 報 告 し た 5 0。Zewail 教 授 は 、パ ル ス 幅 150 fs の 色 素 レ ー ザ ー を 利 用 し て ICN の 遷 移 状 態 の 計 測 か ら 、 波 束 の 振 動 と 化 学 結 合 の 解 離 の 計 測 等 を 報 告 し 、 後 に ノ ー ベ ル 賞 を 授 与 し た 5 1。 そ の 後 も 蛋 白 質 へ の 計 測 へ 利 用 さ れ る な ど 、 高 い 時 間 分 解 能 に よ る 有 用 性 が 評 価 さ れ た 5 2。 そ の 後 極 紫 外 領 域 に お け る ア ト 秒 光 源 が 開 発 さ れ 、電 子 遷 移 の 直 接 観 測 5 3や 半 導 体 内 の 電 子 遷 移 5 4の 計 測 が 報 告 さ れ 、 新 た な 科 学 分 野 が 開 か れ た 。 化 学 試 料 に 数 サ イ ク ル 光 パ ル ス を 用 い て イ オ ン 化 す る こ と に よ っ て 、 フ ラ グ メ ン ト イ オ ン の 発 生 パ タ ー ン の 変 化 も 報 告 さ れ て お り 、 イ オ ン 化 研 究 に も 多 く 利 用 さ れ て い る 5 5。 材 料 加 工 に 関 し て も フ ェ ム ト 秒 レ ー ザ ー を 利 用 す る こ と に よ っ て 、 高 精 度 な 加 工 が 可 能 で あ り 5 6、 極 小 の 彫 刻 作 製 が 報 告 さ れ た 5 7。 近 年 で は ガ ラ ス の 高 精 度 か つ 超 高 速 加 工 に フ ェ ム ト 秒 レ ー ザ ー が 有 用 で あ る こ と が 報 告 さ れ た 5 8。
深 紫 外 領 域 の 光 パ ル ス は 、 爆 発 物 や 神 経 ガ ス 代 謝 物 、 香 料 の 計 測 が 達 成 さ れ て い る 4 9 ,5 9 ,6 0。 レ ー ザ ー イ オ ン 化 に 応 用 す る 際 に は 、 パ ル ス 幅 を 短 く す る こ と に よ っ て フ ラ グ メ ン ト イ オ ン の 発 生 が 抑 制 さ れ て い る こ と が 報 告 さ れ て い る 6 1。 よ っ て 、 パ ル ス 幅 の 短 い 深 紫 外 光 パ ル ス の 発 生 は 多 く の 応 用 が 期 待 で き る 。 更 に 、 分 子 の 振 動 周 期 よ り も 短 い パ ル ス 幅 の レ ー ザ ー
7
光 を 利 用 す る こ と に よ っ て 、 分 子 を コ ヒ ー レ ン ト に 励 起 す る ‘ イ ン パ ル シ ブ イ オ ン 化 ’ の 実 現 が 期 待 で き る 。 こ の 場 合 、 化 学 分 析 に お い て 分 子 イ オ ン を 普 遍 的 に 得 ら れ る イ オ ン 化 法 を 提 案 で き る こ と に 加 え 、 分 子 か ら コ ヒ ー レ ン ト な 蛍 光 が 発 生 す る た め 、基 礎 化 学 分 野 へ も 興 味 深 い 展 開 が 期 待 さ れ る 。 加 え て 、 高 強 度 レ ー ザ ー 光 を 利 用 し た 場 合 は 、 レ ー ザ ー の 電 場 に よ る イ オ ン 化 で あ る フ ィ ー ル ド イ オ ン 化 が 発 生 す る 。 図 1.2.3 に フ ィ ー ル ド イ オ ン 化 に よ っ て 進 行 す る イ オ ン 化 ス キ ー ム を 記 し て い る 。通 常 原 子 内 の 電 子 は 、 原 子 核 に よ る ク ー ロ ン ポ テ ン シ ャ ル に よ っ て 束 縛 状 態 と な っ て い る 。 ま ず 、 高 強 度 レ ー ザ ー 光 を 用 い る こ と に よ っ て 、 分 子 か ら 高 強 度 電
場 に よ っ て 図 1.2.3(I)に 示 す 通 り ク ー ロ ン ポ テ ン シ ャ ル が 歪 め ら れ る 。こ の 時 、 電 子 が ト ン ネ ル 効 果 に よ っ て 通 り 抜 け て ト ン ネ ル イ オ ン 化 が 発 生 す る 。 ト ン ネ ル イ オ ン 化 に よ っ て 分 子 か ら 放 出 さ れ た 電 子 は レ ー ザ ー 電 場 に よ っ て 原 子 か ら 遠 ざ か る 方 向 へ 向 か う 。そ の 後 に 光 電 場 の 方 向 が 反 転 す る 際 に 、 電 子 が 逆 方 向 へ 加 速 さ れ 、 発 生 源 で あ る 分 子 イ オ ン に 再 衝 突 す る 。 電 子 の 再 衝 突 の 際 、 電 場 に よ っ て あ る 運 動 エ ネ ル ギ ー を 持 つ 電 子 衝 撃 と な る 。 こ の こ と は 、 フ ラ グ メ ン ト イ オ ン の 発 生 要 因 と 考 え ら れ る 。 図 1.2.3 に 示 す イ オ ン 化 が 、電 場 の 反 周 期 に 起 こ る 。図 1.2.1 に 示 す よ う な 、数 サ イ ク ル 光 パ ル ス や モ ノ サ イ ク ル 光 パ ル ス で あ る 場 合 、 電 子 の 再 衝 突 回 数 が 少 な く な り 、 電 子 の 再 散 乱 に よ る フ ラ グ メ ン ト イ オ ン 発 生 の 影 響 が 小 さ く な る と 考 え ら れ る 。 こ の た め 、 パ ル ス 幅 の 短 い 光 パ ル ス は 化 学 物 質 の イ オ ン 化 プ ロ セ ス の 解 明 の た め の 有 力 な ツ ー ル で あ る 。
1.3 本 主 論 文 構 成
本 研 究 で は 、主 と し て 可 視-近 赤 外 領 域 に お け る モ ノ サ イ ク ル 光 パ ル ス の 発 生 と 計 測 方 法 に 関 し て 研 究 を 行 っ た 。
図 1.2.3 高 強 度 レ ー ザ ー に よ っ て 発 生 す る イ オ ン 化 ス キ ー ム と 電 子 再 散 乱
8
第 1 章 で は 、 現 環 境 を 取 り 巻 く レ ー ザ ー の 研 究 動 向 を 中 心 に 紹 介 し た 。 加 え て 、 超 短 光 パ ル ス 発 生 ・ 計 測 へ の 必 要 事 項 関 し て 説 明 し た 。
第 2 章 で は 、 超 短 光 パ ル ス 発 生 に 向 け 超 短 光 パ ル ス の 計 測 装 置 の 開 発 を 行 い 、 数 サ イ ク ル 光 パ ル ス の 計 測 へ も 利 用 で き る こ と を 示 し た 。
第 3 章 で は 、 水 素 の 四 光 波 ラ マ ン 混 合 か ら 発 生 し た 超 短 光 パ ル ス 列 の 計 測 を XFROG を 利 用 し て 行 っ た 。 本 研 究 室 で は 水 素 の 四 光 波 ラ マ ン 混 合 を 利 用 し て 1 オ ク タ ー ブ を 超 え る 広 帯 域 光 を 発 生 さ せ て い る 。 帯 域 の 広 い 光 パ ル ス を 発 生 さ せ た 場 合 、 そ の 後 に 分 散 を 補 正 す る 必 要 が あ る 。 今 回 水 素 の 四 光 波 ラ マ ン 混 合 に よ っ て 発 生 し た 広 帯 域 ラ マ ン 光 を 、 ダ イ ク ロ イ ッ ク ミ ラ ー 等 を 用 い て 重 ね 合 わ せ た 。更 に 、広 帯 域 ラ マ ン 光 計 測 へ 向 け XFROG 法 の 改 良 点 を 述 べ た 。
第 4 章 で は 、 水 素 の 四 光 波 ラ マ ン 混 合 か ら 発 生 す る 光 パ ル ス の コ ヒ ー レ ン ス に 関 し て 議 論 を 行 っ た 。 こ れ は 、 水 素 の 四 光 波 ラ マ ン 混 合 の 光 と 別 途 発 生 さ せ た 和 周 波 を 干 渉 さ せ 、 干 渉 縞 か ら 位 相 固 定 状 態 に 関 し て 議 論 を 行 っ た 。
第 5 章 で は 、 水 素 の 四 光 波 ラ マ ン 光 に よ っ て 発 生 す る パ ル ス 列 の 発 生 を 抑 制 す る た め に 、 自 己 位 相 変 調 に 基 づ く 広 帯 域 光 を 発 生 さ せ た 。 水 素 の 四 光 波 ラ マ ン 混 合 に て 発 生 す る ラ マ ン 光 は 離 散 的 な ス ペ ク ト ル 成 分 と な っ て い る 。 こ の 場 合 、 適 切 な 分 散 補 償 を 行 っ た 場 合 で も 複 数 の 光 パ ル ス が 連 な っ て で き る 超 短 光 パ ル ス 列 が 発 生 す る 。 本 章 で は 自 己 位 相 変 調 を 利 用 し て 、 単 一 の 超 短 光 パ ル ス の 発 生 を 行 っ た 。 更 に 発 生 し た モ ノ サ イ ク ル 光 パ ル ス を 利 用 し て 、 深 紫 外 領 域 の 光 パ ル ス 発 生 を 確 認 し た 。
第 6 章 で は 前 章 に て 作 成 し た 近 赤 外 域 数 サ イ ク ル 光 パ ル ス を イ オ ン 化 光 源 と し て 利 用 し た 有 機 化 合 物 計 測 を 行 っ た 。 質 量 分 析 に お い て 、 超 短 光 パ ル ス を 利 用 し た 有 機 化 合 物 の イ オ ン 化 方 法 の 有 用 性 が 報 告 さ れ て い る 6 1 ,6 2。 赤 外 数 サ イ ク ル 光 パ ル ス を 利 用 す る こ と に よ っ て ど の よ う な 知 見 が 得 ら れ る か を 調 査 し た 。
第 7 章 で は 本 論 文 の 総 括 を 行 い 、本 研 究 に お い て 得 ら れ た 成 果 を ま と め 、 か つ 今 後 の 展 望 を 述 べ る 。
参 考 文 献
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7 E. Goulielmakis, M. Uiberacker, R. Kienberger, A. Baltuska, V .
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11
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13
第 2 章 複 数 の 参 照 光 パ ル ス 計 測 装 置 を 持 つ 相 互 相 関 周 波 数 分 解 光 ゲ ー ト 装 置 の 開 発
2.1 緒 言
本 主 論 文 に お い て は 、 超 短 光 パ ル ス の 発 生 を 目 的 と し て い る 。 超 短 光 パ ル ス の 「 発 生 」 を 行 っ た 場 合 、 そ の 発 生 を 実 証 す る た め の 計 測 装 置 が 必 要 と な る 。 し か し 、 一 般 的 な 光 検 出 シ ス テ ム で あ る 光 半 導 体 検 出 器 と オ シ ロ ス コ ー プ の 組 み 合 わ せ で は 、 多 く の 場 合 で ナ ノ 秒 レ ベ ル の 反 応 速 度 で あ り 、 フ ェ ム ト 秒 の 反 応 を 追 従 す る に は 時 間 分 解 能 が 不 足 す る 。 そ の た め 、 パ ル ス 幅 が フ ェ ム ト 秒 の 超 短 光 パ ル ス 計 測 に は 特 別 な 装 置 を 作 製 す る 必 要 が あ る 。 こ の よ う な パ ル ス 幅 の 短 い 超 短 光 パ ル ス を 計 測 す る た め に 、 自 己 相 関 法 と 呼 ば れ る 計 測 手 法 が 提 案 さ れ た 。 本 手 法 で は 図 2.1.1 に 示 す 通 り 、 計 測 し た い 光 パ ル ス を 分 割 し 片 方 に 遅 延 を 与 え る 。2 つ の 光 パ ル ス が 時 間 的 に 重 な る 瞬 間 の み 非 線 形 応 答 に よ る 光 が 発 生 す る 。 こ の 時 に 発 生 し た 光 の 強 度 変 化 を 、 検 出 器 を 用 い て 計 測 す る 手 法 で あ る 。 こ の 場 合 、 必 ず し も 極 限 的 な 時 間 分 解 能 を 持 つ 検 出 器 を 必 要 と せ ず 、 機 械 的 な 時 間 遅 延 を ゆ っ く り と 与 え る こ と に よ っ て 時 間 分 解 能 を 高 く で き る 。
前 述 し た 自 己 相 関 法 は 、 非 線 形 応 答 の 光 の 強 度 の み を 検 出 す る 手 法 で あ る が 、 検 出 器 で は な く ス ペ ク ト ロ メ ー タ ー を 利 用 し 、 非 線 形 応 答 の 光 の ス ペ ク ト ル 強 度 変 化 を 計 測 す る 事 に よ っ て 、 ス ペ ク ト ロ グ ラ ム を 得 る こ と が で き る 。 本 手 法 が 周 波 数 分 解 光 ゲ ー ト 法 (Frequency resolved optical gating)で あ る 。本
手 法 で あ れ ば 先 程 の 自 己 相 関 法 で は 得 ら れ な か っ た ス ペ ク ト ル 位 相 の 情 報 を 得 る こ と が で き る 。 周 波 数 分 解 光 ゲ ー ト 法 は 非 線 形 光 学 効 果 と 呼 ば れ る 高 強 度 レ ー ザ ー 特 有 の 現 象 を 利 用 し て 計 測 を 行 う 手 法 で あ る 。 最 初 に 第 2 高 調 波 と 呼 ば れ る 2 次 の 非 線 形 光 学 効 果 を 利 用 し た FROG 法 で あ る 。 本 手 法 は 非 線 形 光 学 効 果 の 中 で は 比 較 的 発 生 が 可 能 で あ る が 、 時 間 軸 の 方 向 が 一 位 的 に 定 ま ら な い 方 法 で あ る 。 こ の 問 題 を 解 決 す る た め に 、3 次 の 非 線 形 光 学 効 果 を 利 用 し た 手 法 が 報 告 さ れ た 。例 え ば 偏 光 素 子 を 利 用 し て 位
図 2.1.1 自 己 相 関 法 設 計 例
14
相 整 合 が 必 ず 満 た さ れ る 偏 光 ゲ ー ト 周 波 数 分 解 光 ゲ ー ト 法(Polarization gating FROG)、 ガ ラ ス 等 の 自 己 回 折 を 利 用 し た 自 己 回 折 周 波 数 分 解 光 ゲ ー ト 法(Self-diffraction FROG)が 報 告 さ れ た 。 更 に 2 つ に 光 を 分 割 せ ず 片 方 に 既 に 判 明 し て い る 光 パ ル ス(参 照 光 パ ル ス)を 利 用 す る 相 互 相 関 周 波 数 分 解 光 ゲ ー ト 法(Cross-correlation FROG)で あ れ ば 、 非 線 形 応 答 の 際 に 考 慮 す べ き 位 相 整 合 を 満 た し や す い こ と 、ま た 計 測 対 象 の 超 短 光 パ ル ス の 計 測 に 際 し て 参 照 光 パ ル ス の 強 度 を 増 強 さ せ る こ と に よ っ て 計 測 が 可 能 と な る 。 し か し 、 相 互 相 関 周 波 数 分 解 光 ゲ ー ト 法 の 計 測 に は 、 予 め 比 較 光 源 と な る 参 照 光 パ ル ス が 必 要 と な る 。 こ の 参 照 光 パ ル ス の 計 測 に は 従 来 XFROG 計 測 と 同 じ 非 線 形 結 晶 に よ っ て 計 測 が で き る SHG FROG が 利 用 さ れ て い た 。し か し 、 本 手 法 で は 時 間 軸 が 一 位 的 に 定 ま ら な い 問 題 が あ っ た 。 ま た 、 参 照 光 パ ル ス の 計 測 精 度 は 今 ま で 議 論 さ れ て い な か っ た 。 こ の 問 題 を 踏 ま え 、 本 研 究 で は SD FROG を 用 い た 参 照 光 パ ル ス の 計 測 装 置 の 構 築 を 行 っ た 。 SD FROG で あ れ ば SHG FROG に お い て 問 題 と な っ て い た 時 間 軸 の 方 向 性 に 関 す る 点 を 解 決 で き る 。 ま た 、SHG FROG と SD FROG の 計 測 結 果 を 比 較 す る に よ っ て 、 計 測 層 度 の 評 価 を 行 え る と 考 え た 。
本 章 で は 作 製 し た 周 波 数 分 解 光 ゲ ー ト 法 の 説 明 を 行 う 。 続 い て XFROG 手 法 に 必 要 な 参 照 光 パ ル ス 計 測 法 の 計 測 法 の 検 討 、 更 に XFROG を 利 用 し た 広 帯 域 光 計 測 を 行 っ た た め 報 告 す る 。
2.2 計 測 手 法 ・ 原 理
2.2.1 周 波 数 分 解 光 ゲ ー ト 法 本 研 究 で は 、光 パ ル ス の 時 間 波 形 と ス ペ ク ト ル 、位 相 情 報 を 一 度 に 得 ら れ る 周 波 数 分 解 光 ゲ ー ト 法 1 を 採 用 し た 。周 波 数 分 解 光 ゲ ー ト 法 の 装 置 図 を 図 2.2.1
に 示 す 。 こ の 手 法 で は 、2 つ の 光 パ ル ス を 非 線 形 媒 質 中 で 重 ね 合 わ せ 、 非 線 形 光 学 効 果 を 発 生 さ せ る 。 次 に 、 片 方 の ビ ー ム に 連 続 的 な 時 間 遅 延 を 与 え 、 変 化 す る 非 線 形 光 学 に よ り 発 生 し た 光 を 断 続 的 に 計 測 す る 。 計 測 に よ っ て 、 図 2.2.2 に 示 す よ う な 計 測 結 果 が 得 ら れ る 。 こ れ が FROG ト レ ー ス で あ る 。 得 ら れ た FROG ト レ ー ス を 、FROG の 解 析 ア ル ゴ リ ズ ム を 用 い て 解 析 を 行 う こ と で 、 測 定 対 象 パ ル ス 光 の 時 間 波 形 を 再 構 築(retrieve)す る 。
図 2.2.1 周 波 数 分 解 光 ゲ ー ト 法 装 置 例 図
15
図 2.2.3 に FROG ト レ ー ス の 再 構 築 プ ロ セ ス を 図 示 し て い る[3]。ま ず 、あ る 電 場 を 仮 定 す る(仮 定 さ れ る 最 初 の 電 場 は 、 任 意 の ノ イ ズ で あ る こ と が 多 い)。
こ の 電 場 か ら 得 ら れ る FROG ト レ ー ス を 計 算 か ら 再 構 築 す る 。 実 験 で 得 ら れ た FROG ト レ ー ス と 計 算 に よ り 再 構 築 さ れ た FROG ト レ ー ス を 比 較 し 、 差 分 を 計 算 す る 。 こ の 差 分 を FROG Error(G Error)と 呼 び 、 以 下 の 式 を 用 い て 計 算 す る 2。
𝐺 ≡ √1
𝑁2∑ ∑[𝐼𝐹𝑅𝑂𝐺(𝜔𝑖, 𝜏𝑗) − 𝛼𝐼𝐹𝑅𝑂𝐺(𝑘) (𝜔𝑖, 𝜏𝑗)]2
𝑁
𝑗=1 𝑁
𝑖=1
こ こ で 、G は 計 算 さ れ た FROG Error の 値 、N は Grid size、は FROG Error の 値 を 最 小 に す る た め の 値 で あ る 。ま た 、𝐼𝐹𝑅𝑂𝐺(𝜔𝑖, 𝜏𝑗)は 実 際 の 測 定 で 得 ら れ た FROG ト レ ー ス で あ り 、𝐼𝐹𝑅𝑂𝐺(𝑘) (𝜔𝑖, 𝜏𝑗)は k 回 目 の 計 算 さ れ た 再 構 築 FROG ト レ ー ス で あ る 。N は 周 波 数 軸 及 び 時 間 軸 の デ ー タ 数 で 、とは そ れ ぞ れ 周 波 数 と 、時 間 遅 延 の 値 で あ る 。再 構 築 の 計 算 を 繰 り 返 し 、そ の 都 度 FROG エ ラ ー を 計 算 し 、そ の 前 の
計 算 結 果 と 比 較 す る 。 FROG エ ラ ー の 小 さ い 方 が 、よ り 実 験 の 結 果 を 正 確 に 再 構 築 で き て い る た め 、 そ の 結 果 を 保 存 し て 改 め て 計 算 を 繰 り 返 す 。解 析 結 果 の 信 用 度 の 指 標 と し て も 、FROG Error が 用 い ら れ る 。 一 般 的 に 、FROG エ ラ ー の 値 が 0.01 未 満 で あ れ ば 、信 頼 の お け る 解 析 が で き て い る 。
2.2.2 第 二 高 調 波 発 生 周 波 数 分 解 光 ゲ ー ト 法
FROG 法 の 中 で も 、 比 較 的 簡 便 で 広 く 普 及 し て い る 手 法 と し て 第 二 高 調 波 発 生 周 波 数 分 解 光 ゲ ー ト 法(Second harmonic generation FROG : SHG
図 2.2.3 FROG ト レ ー ス 再 構 築 計 算 スキ ー ム
図 2.2.2 FROG ト レ ー ス 一 例
-100 -50 0 50 100
390 395 400 405 410
Delay (fs)
Wavelength (nm)
0.0 0.10 0.20 0.30 0.40 0.50 0.60 0.70 0.80 0.90 1.0
(2-1)
16
FROG)が あ る 3。 こ の 手 法 は 、2 次 の 非 線 形 光 学 効 果 で あ る 第 二 高 調 波 発 生 を 利 用 し た も の で あ る 。第 二 高 調 波 は 2 次 の 非 線 形 光 学 効 果 で あ る た め 、他 の 高 次 の 非 線 形 光 学 効 果 と 比 較 し て
容 易 に 発 生 す る 。 元 の パ ル ス 光 と 波 長 も 異 な る た め 、 基 本 光 源 と 非 線 形 光 学 の 光 と 分 離 が 容 易 で あ る こ と が 利 点 で あ る 。 本 手 法 を 用 い た 超 短 光 パ ル ス 計 測 例 も 報 告 さ れ て い る 4。 図 2.2.4 に SHG FROG 装 置 図 を 示 す 。
SHG FROG 計 測 で 発 生 す る シ グ ナ ル 光 の 電 場 Es i gは 以 下 の 式 で 書 き 表 さ れ る 。
𝐸𝑠𝑖𝑔(𝑡, 𝜏) ∝ 𝐸(𝑡)𝐸(𝑡 − 𝜏) (2-2) 上 記 式 の E は 入 射 光 電 場 、は 時 間 遅 延 を 表 す 。こ の シ グ ナ ル 電 場 に よ っ て 得 ら れ る FROG ト レ ー ス は 以 下 の 式 で 書 き 表 さ れ る 。
𝐼𝐹𝑅𝑂𝐺(𝜔, 𝜏) = |∫ 𝐸(𝑡)𝐸(𝑡 − 𝜏)exp(𝑖𝜔𝑡)
∞
−∞
|
2
= |𝐸𝑠𝑖𝑔(𝜔, 𝜏)|2
こ の 計 測 装 置 で 発 生 す る シ グ ナ ル 光 、及 び FROG ト レ ー ス は 時 間 遅 延 の 値()に 依 存 す る 。SHG FROG ト レ ー ス の 式 は 以 下 の 式 で 書 き 表 さ れ る と お り 、 時 間 遅 延に 関 し て 左 右 対 称 に な る 。
𝐼𝐹𝑅𝑂𝐺(𝜔, 𝜏) = 𝐼𝐹𝑅𝑂𝐺(𝜔, −𝜏) (2-4)
こ の 結 果 SHG FROG 法 で は 、一 意 的 に 時 間 軸 の 向 き を 決 め る こ と が で き な い 欠 点 を 持 っ て い る 。 こ の 欠 点 を 解 消 す る 手 法 の 一 例 と し て は Double FROG 法 が あ る 5。し か し 、計 測 時 に 得 ら れ た パ ル ス 幅 と ス ペ ク ト ル 、ま た 付 与 さ れ た 分 散 量 の 絶 対 値 で あ れ ば 計 測 が 可 能 と な る 。
2.2.3 自 己 回 折 周 波 数 分 解 光 ゲ ー ト 法
SHG FROG で は 二 次 の 非 線 形 光 学 効 果 を 利 用 し た 計 測 手 法 で あ っ た 。 本 手 法 に 対 し 、自 己 回 折 周 波 数 分 解 光 ゲ ー ト 法(Self-diffraction : SD FROG)は 、
(2-3) 図 2.2.4 第 二 高 調 波 発 生 周 波 数 分 解 光 ゲ ー ト 法 装 置 図
17
3 次 の 非 線 形 光 学 効 果 で あ る 自 己 回 折 (Self-diffraction) を 利 用 し た 計 測 手 法 で あ る 6。図 2.2.5 に SD FROG 装 置 図 を 示 す 。こ の SD FROG の 特 徴 と し て 、こ の
手 法 で は 特 別 な 偏 光 子 が 必 要 で は な い た め 、深 紫 外 光 パ ル ス の 時 間 波 形 計 測 を 行 う こ と が で き る こ と が 挙 げ ら れ る 7 , 8。SD 光 発 生 時 の 信 号 光 の 電 場
Es i gは 以 下 の 式 で 表 さ れ る 。
𝐸𝑠𝑖𝑔(𝑡, 𝜏) ∝ [𝐸(𝑡)]2𝐸∗(𝑡 − 𝜏) (2-5)
こ こ で 、E は 入 射 光 電 場 、は 時 間 遅 延 を 表 す 。こ の 時 、ス ペ ク ト ロ メ ー タ ー か ら 計 測 さ れ る FROG ト レ ー ス の 強 度 は 以 下 の 式 で 表 さ れ る 。
𝐼𝐹𝑅𝑂𝐺(𝜔, 𝜏) = |∫ [𝐸(𝑡)]2𝐸∗(𝑡 − 𝜏)
∞
−∞
exp(−𝑖𝜔𝑡)𝑑𝑡|
2
式(2-6)よ り 、SD FROG ト レ ー ス は SHG FROG ト レ ー ス と 異 な り 、 得 ら れ た SD FROG 形 状 か ら 時 間 遅 延 に 対 す る 時 間 軸 を 一 意 的 に 定 め て 位 相 の 変 化 を 読 み 取 る こ と が 可 能 で あ る 。 そ の た め 、 パ ル ス の 分 散 値 と 分 散 の 正 負 を 読 み 取 り 、そ の 分 散 値 か ら 分 散 補 正 が 可 能 と な る 。SD FROG の 欠 点 と し て 、 本 質 的 に 位 相 整 合 が 満 た さ れ な い と い う 点 が 挙 げ ら れ る 。 こ の 理 由 に つ い て 、図 2.2.6 と 合 わ せ て 説 明 を 行 う 。図 2.2.6 で は そ れ ぞ れ 同 じ 角 周 波 数を 持 つ が 、 伝 搬 方 向 が 異 な
る 2 つ の ビ ー ム を 想 定 す る 。こ こ で 、 そ れ ぞ れ の 波 数 ベ ク ト ル を k1、k2と し 、 そ れ ら が 非 線 形 媒 質 上 で 時 間 的 、 空 間 的 に 重 な り 合 っ て い る 状 況 を 仮 定 す る 。 こ の 時 、 非 線 形 分 極 は 以 下 の よ う に 書 く こ と が で き る 。
𝑃𝑖 ∝ 𝐸12𝐸2∗exp{𝑖{(2𝜔 − 𝜔)𝑡 − (2𝑘2− 𝑘1) ∙ 𝑟⃗}} (2-7) 図 2.2.6 自 己 回 折 光 発 生 状 況 仮 定 図
(2-6) 図 2.2.5 自 己 相 関 周 波 数 分 解 光 ゲ ー ト 法 装 置 例 図
18
よ っ て 、 上 の 式 か ら 発 生 し た シ グ ナ ル 光 の 波 数 ベ ク ト ル は2𝑘2− 𝑘1と な る 。 式(2-7)よ り 、元 の 光 と 発 生 し た シ グ ナ ル 光 の 間 の 位 相 不 整 合k は 以 下 の 式 で 示 さ れ る 。
Δ𝑘 = 2𝑘2 − 𝑘1− 𝑘2 = 𝑘2− 𝑘1 ≠ 0 (2-8)
よ っ て 、位 相 整 合 が 完 全 に 満 た さ れ な い 。位 相 不 整 合k を 小 さ く す る た め に は 、 以 下 の 式 が 成 り 立 つ よ う に す る 必 要 が あ る 。
𝑘2 ≈ 𝑘1 (2-9)
式(2-9)を 満 た す た め に は 、入 射 さ せ る 2 つ の 光 パ ル ス の 角 度 を 小 さ く す る 、 あ る い は 非 線 形 媒 質 の 厚 み を 小 さ く す る 必 要 が あ る 。 し か し 、 入 射 さ せ る 2 つ の 光 パ ル ス の 角 度 を 小 さ く す る 場 合 、 元 の 光 と 自 己 回 折 光 の 光 軸 が 同 一 に な っ て し ま う 。 こ の 場 合 、 基 本 光 源 が ノ イ ズ と な っ て し ま う 。 非 線 形 媒 質 を 選 択 す る 場 合 は 、 非 線 形 性 が 大 き い 、 ま た 入 射 光 波 長 に 対 し て 光 吸 収 が な い と い う 条 件 を 満 た す 媒 質 を 使 用 す る 必 要 が あ る 。 主 な 例 と し て 、 ホ ウ ケ イ 酸 塩 ガ ラ ス(BK7)、 サ フ ァ イ ア 、 合 成 石 英 が あ る 。
2.2.4 相 互 相 関 周 波 数 分 解 光 ゲ ー ト 法
相 互 相 関 周 波 数 分 解 光 ゲ ー ト 法(Cross-Correlation Frequency-Resolved- Optical-Gating 法)は 、 測 定 対 象 パ ル ス と 参 照 パ ル ス の 2 つ の ビ ー ム を 使 用 し て 和 周 波 を 発
生 さ せ て 測 定 を 行 う 方 法 で あ る 。利 点 と し て 、 測 定 対 象 光 パ ル ス の 出 力 が 弱 い 場 合 で も 、 参 照 光 パ ル ス の ビ ー ム 強 度 が 高 け れ
ば 計 測 が 可 能 と な る 点 が 挙 げ ら れ る 9。 こ の た め 、 三 次 の 非 線 形 光 学 効 果 を 使 っ た FROG測 定 で は 計 測 で き な い 程 エ ネ ル ギ ー が 低 い 光 パ ル ス の 測 定 を 行 う こ と が で き る 。 ま た 、SHG FROG と 異 な り 、 時 間 遅 延 に 対 す る 位 相 の 変 化 を 読 み 取 る こ と が 可 能 で あ る 。 欠 点 と し て は 、 必 ず 参 照 光 パ ル ス の 正 確 な 時 間 波 形 を あ ら か じ め 測 定 し て お く 必 要 が あ る 。 こ の 時 、 時 間 遅 延
図 2.2.7 相 互 相 関 周 波 数 分 解 光 ゲ ー ト 法 計 測 装 置 例 図
19
に 対 す る 位 相 変 化 の 影 響 が 加 味 さ れ た 参 照 パ ル ス の 時 間 波 形 デ ー タ が 必 要 と な る 。こ の た め 、参 照 パ ル ス の 測 定 に は SHG FROG の よ う な 時 間 遅 延 に 対 す る 位 相 の 変 化 が 読 み 取 る こ と の で き な い 測 定 法 は 通 常 用 い る こ と が で き な い 。XFROG で 発 生 す る 和 周 波 の シ グ ナ ル 光 電 場 Es i g は 以 下 の 式 で 表 さ れ る 。
𝐸𝑠𝑖𝑔(𝑡, 𝜏) = 𝐸(𝑡)𝐸ref(𝑡 − 𝜏) (2-10)
こ こ で 、E は 測 定 対 象 パ ル ス の 電 場 、Er e fは 測 定 対 象 パ ル ス の 電 場 、は 時 間 遅 延 を 表 す 。 こ の 時 ス ペ ク ト ロ メ ー タ ー で 計 測 さ れ る XFROG ト レ ー ス の 強 度 は 次 の 式 で 表 さ れ る 。
𝐼𝐹𝑅𝑂𝐺(𝜔, 𝜏) = |∫ 𝐸(𝑡)𝐸ref(𝑡 − 𝜏)𝑒−𝑖𝜔𝑡𝑑𝑡
∞
−∞
|
2
XFROG 装 置 図 を 図 2.2.7 に 示 す 。
FROG 法 に は 他 に も 多 様 な 手 法 が 存 在 し て い る 。 例 え ば 、 第 3 高 調 波 を 利 用 し た 、第 3 高 調 波 発 生 周 波 数 分 解 光 ゲ ー ト 法 Third Harmonic Generation
FROG1 0 ,11、3 次 の 非 線 形 光 学 効 果 を 利 用 し た 偏 光 周 波 数 分 解 光 ゲ ー ト
Polarization Gating FROG(PG FROG)1 2、 参 照 パ ル ス 光 を 必 要 と し な い XFROG 計 測 で あ る Blind FROG、 こ れ を 改 良 し て 更 に 偏 光 子 を 加 え て よ り 位 相 整 合 を 満 た し や す く し て い る Double Blind Polarization Gating FROG(DB PG FROG)1 3 ,1 4、 自 由 電 子 レ ー ザ ー 等 の 極 紫 外 領 域 か ら X 線 領 域 に 対 応 す る た め に 開 発 さ れ た Frequency resolved optical gating for complete reconstruction of attosecond bursts (FROG CRAB)1 5 が あ る 。FROG 法 に は 様 々 な 種 類 が 存 在 す る が 、 本 研 究 で は 使 用 は し な い た め 割 愛 す る 。
2.2.5 SHG FROG と XFROG の 比 較
XFROG と SHG FROG と を 比 較 し 、 よ り 広 い 波 長 域 で 測 定 で き る の は XFROG の 方 で あ る 。XFROG の 方 が 広 い 波 長 域 で 計 測 で き る 理 由 を 、位 相 不 整 合 性 を 比 較 し て 示 す 。
位 相 不 整 合 性k は シ グ ナ ル 光 の 波 数 ベ ク ト ル ksigと 基 本 光 の 波 数 ベ ク ト ル kpと し て 以 下 の 式 で 表 さ れ る 。
Δ𝑘 = 𝑘𝑠𝑖𝑔− 𝑘𝑝 (2-12) (2-11)
20
こ れ を 元 に 第 二 高 調 波 発 生 時 に 生 じ る 位 相 不 整 合 性 と 和 周 波 発 生 時 に 生 じ る 位 相 不 整 合 性 を 計 算 し た 。
第 二 高 調 波 発 生
光 速 度 c0(m/s2) 、 角 周 波 数(rad/s)、 あ る 媒 質 中 で の 屈 折 率 n()基 本 波 の 角 周 波 数 をと す る と 第 二 高 調 波 の 角 周 波 数 は 2と な る 。こ の 時 の シ グ ナ ル 光 、 基 本 光 の 波 数 ベ ク ト ル は 以 下 の よ う に あ ら わ さ れ る 。
𝑘𝑠𝑖𝑔 =2𝜔
𝑐0 𝑛(2𝜔) 𝑘𝑝 = 𝜔
𝑐0𝑛(𝜔) + 𝜔
𝑐0𝑛(𝜔) =2𝜔 𝑐0 𝑛(𝜔)
ま た 、 角 周 波 数 は 以 下 の よ う に あ ら わ す こ と が で き る 。
𝜔 =2𝜋𝑐0 𝜆
こ の 時 位 相 不 整 合 性k は 、n()に 関 し て テ ー ラ ー 展 開 す る こ と で 以 下 の よ う に 計 算 で き る 。(a1,a2,… は 全 て 定 数)
Δ𝑘 = 𝑘𝑠𝑖𝑔− 𝑘𝑝
= 2𝜔
𝑐0 𝑛(2𝜔) −2𝜔 𝑐0 𝑛(𝜔)
= 2𝜔
𝑐0 {𝑎1(2𝜔 − 𝜔) + 𝑎2(4𝜔2− 𝜔2) ⋯ }
= 1
𝑐0(2𝑎1𝜔2+ 6𝑎2𝜔2⋯ ) = 1
𝑐0[2𝑎1{2𝜋𝑛𝑐0 𝜆 }
2
+ 6𝑎2{2𝜋𝑛𝑐0 𝜆 }
3
⋯ ]
和 周 波 発 生
基 本 波 の 角 周 波 数aを 、参 照 パ ル ス の 角 周 波 数 をbと す る と 、和 周 波 の 角 周 波 数 は(a+b)と な る 。こ の 時 の シ グ ナ ル 光 、基 本 光 の 波 数 ベ ク ト ル は 以 下 の よ う に あ ら わ さ れ る 。
𝑘𝑠𝑖𝑔 = 𝜔𝑎+ 𝜔𝑏
𝑐0 𝑛(𝜔𝑎+ 𝜔𝑏) 𝑘𝑝 = 𝜔𝑎
𝑐0 𝑛(𝜔𝑎) +𝜔𝑏
𝑐0 𝑛(𝜔𝑏)
(2-13)
(2-14)
(2-15)
(2-16)
(2-17) (2-18)
21
こ の 時 、位 相 不 整 合 性k は 、n()に 関 し て テ ー ラ ー 展 開 す る こ と で 以 下 の よ う に 計 算 で き る 。(a1,a2,… は 全 て 定 数)
Δ𝑘 = 𝑘𝑠𝑖𝑔− 𝑘𝑝
= 𝜔𝑎+ 𝜔𝑏
𝑐0 𝑛(𝜔𝑎+ 𝜔𝑏) −𝜔𝑎
𝑐0 𝑛(𝜔𝑎) −𝜔𝑏
𝑐0 𝑛(𝜔𝑏)
= 1
𝑐0[𝑎1{(𝜔𝑎+ 𝜔𝑏)2− 𝜔𝑎2− 𝜔2𝑏} + 𝑎2{(𝜔𝑎+ 𝜔𝑏)3− 𝜔𝑎3− 𝜔𝑏3} + ⋯ ]
= 1
𝑐0{2𝑎1𝜔𝑎𝜔𝑏+ 3𝑎2(𝜔𝑎2𝜔𝑏+ 𝜔𝑎𝜔𝑏2) + ⋯ }
= 1
𝑐0[2𝑎12𝜋𝑐0
𝜆𝑎 ×2𝜋𝑐0
𝜆𝑏 + 3𝑎2{(2𝜋𝑐0 𝜆𝑎 )
2
×2𝜋𝑐0
𝜆𝑏 +2𝜋𝑐0
𝜆𝑎 × (2𝜋𝑐0 𝜆𝑏 )
2
} ⋯ ]
和 周 波 の 場 合 、参 照 光 パ ル ス の 波 長 は 常 に 固 定 し て 行 う 。(2- 16)と(2-19)の 式 よ り 、 和 周 波 の 方 が 位 相 不 整 合 性 の 値 が よ り 小 さ く な る 事 を 数 式 上 に て 示 す こ と が で き た 。実 際 に 図 2.2.8 に 示 す 通 り 、XFROG 計 測 の 方 が 、SHG FROG 計 測 と 比 較 し て よ り 広 範 囲 の 波 長 に 対 し て 位 相 整 合 が 成 立 し て い る 。こ の こ と は 、XFROG 計 測 が SHG FROG 計 測 と 比 較 し て よ り 広 帯 域 光
の 計 測 が 可 能 で あ る 事 、 つ ま り 超 短 光 パ ル ス 計 測 へ よ り 有 用 で あ る こ と を 示 し て い る 。
こ の 事 か ら 、XFROG は 他 の FROG 法 と 比 較 し て も よ り 広 帯 域 光 の 計 測 へ も 有 用 で あ る 事 が 計 算 か ら 確 認 で き た 。但 し 、XFROG 計 測 に お い て は 必 ず 参 照 光 パ ル ス を 用 意 す る 必 要 が あ る 。
2.3 XFROG 計 測 装 置 作 製
XFROG 計 測 に お い て 、XFROG 計 測 点 に お け る 参 照 光 パ ル ス の 計 測 精 度 は 重 要 な 課 題 と な る 。 し か し 、 従 来 XFROG 計 測 点 で の 参 照 光 パ ル ス 計 測 は 、XFROG に 利 用 す る 2 次 の 非 線 形 光 学 効 果 と 同 じ 次 数 で あ る SHG FROG が 広 く 利 用 さ れ て い た 。 し か し 、 本 手 法 で は 前 述 の と お り 時 間 軸 の 方 向 が 一 意 的 に 定 ま ら な い 。 つ ま り 、 同 じ ス ペ ク ト ル を 持 ち な が ら 異 な る 符 号 の (2-19)
図 2.2.8 位 相 整 合 条 件 比 較 図
(赤:SHG FROG 計 測 、黒:XFROG 計 測)
