光 パ ル ス の パ ル ス 幅t と ス ペ ク ト ル 幅v は 互 い に 不 確 定 性 原 理 に よ り 関 係 付 け ら れ 、 次 式 が 成 り 立 つ 。
Δt × Δv ≥定 数 (3-1)
ま た 、 ス ペ ク ト ル 幅v と 波 長と 波 長 幅の 関 係 は 、 光 速 c を 用 い て 次 式 で 示 さ れ る 。
Δv =Δ𝜆 × 𝑐 𝜆2
こ の 二 つ の 式 よ り 、短 い パ ル ス 幅 の 光 パ ル ス を 発 生 さ せ る た め に は 広 い ス ペ ク ト ル 幅 、 つ ま り 広 い 波 長 域 を 持 っ た 光 が 必 要 と な る 。 そ の た め 、 超 短 光 パ ル ス を 発 生 さ せ る に は 、 広 帯 域 光 を 発 生 さ せ る こ と が 必 要 に な る 。
四 光 波 混 合(Four wave mixing : FWM)は 光 パ ラ メ ト リ ッ ク 効 果 の 一 種 で あ る 。 光 パ ラ メ ト リ ッ ク 効 果 と は 、3 つ の 異 な る 光 パ ル ス を 非 線 形 媒 質 中 に 入 射 さ せ た 場 合 に 、 そ の 3 つ と は 異 な る 新 し い 光 が 発 生 す る 現 象 の 事 を さ す 。 気 体 を 利 用 し た 四 光 波 混 合 で は 、 深 紫 外 領 域 の 光 の 発 生 に も 広 く 使 用 さ れ て お り 1 ,2、 化 学 計 測 へ の 応 用 例 も 報 告 さ れ て い る 3。
本 研 究 室 で は 、広 帯 域 光 の 発 生 方 法 と し て 水 素 の 四 光 波 ラ マ ン 混 合 を 利 用 し た 。こ の 技 術 は 水 素 の 振 動 周 期 差 を 有 す る 2 波 長 の 成 分 を 入 射 さ せ る こ と に よ っ て 、 広 帯 域 ラ マ ン 光 を 発 生 さ せ る 方 法 と な っ て い る 。 本 方 法 を 用 い て 水 素 を 共 鳴 的 に 励 起 さ せ た の ち に 深 紫 外 領 域 の 光 パ ル ス を 入 射 さ せ 、 深 紫 外 広 帯 域 ラ マ ン 光 の 発 生 が 可 能 と な り 4、 ま た そ れ ら の 光 を 用 い た 超 短 光 パ ル ス 列 発 生 を 示 唆 す る 例 も 報 告 さ れ て い る 5。
ラ マ ン 光 に は 、 分 子 の 影 響 に よ っ て 周 波 数 が 低 く な っ た 光 と エ ネ ル ギ ー を 吸 収 し た 光 か ら 基 本 光 源 が エ ネ ル ギ ー を 得 て 周 波 数 が 高 く な っ た 2 種 類 の 光 が あ る 。 前 者 を ス ト ー ク ス 光 、 後 者 を ア ン チ ス ト ー ク ス 光 と 呼 ぶ 。 本 研 究 で は 基 本 光 の 2 光 子 、 ス ト ー ク ス 光 の 波 長 を も つ 光 の 1 光 子 に よ っ て 発 生 す る ア ン チ ス ト ー ク ス 光 の 1 光 子 の 、 合 計 4 つ の 光 子 間 の 相 互 作 用 に よ っ て 発 生 す る 四 光 波 混 合 を 利 用 す る 。 こ の よ う な 一 つ の 波 長 の 基 本 光 2 (3-2)
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光 子 に よ っ て 他 の ス ト ー ク ス 光 、 ア ン チ ス ト ー ク ス 光 が 発 生 す る 場 合 を 縮 退 四 光 波 混 合(Degenerate four-wave mixing)と 呼 ぶ 。 こ の 現 象 に 対 し 、波 長 の 異 な る 2 つ の 基 本 光 に よ っ て 、 あ る 波 長 の ス ト ー ク ス 光 、 も う 一 つ の 光 に 対 す る ア ン チ ス ト ー ク ス 光 が 発 生 す る 現 象 を 非 縮
退 四 光 波 混 合(Nondegenerate four-wave mixing)と 呼 ぶ 。水 素 の 振 動 周 期 は 全 て の 分 子 の 中 で も 最 大 の 周 波 数 シ フ ト を 引 き 起 こ し 6、 可 視-近 赤 外 領 域 の 2 つ の 光 パ ル ス の 利 用 に よ っ て 深 紫 外 領 域 ま で の 光 パ ル ス の 発 生 を 報 告 し て い る 7。図 3.1.1 に 縮 退 四 光 波 混 合 の 発 生 の メ カ ニ ズ ム を 示 す 。超 短 光 パ ル ス の 発 生 へ 向 け て こ の 方 法 を 用 い た 広 帯 域 光 の 発 生 は 広 く 利 用 さ れ て い る 。
本 研 究 で は 四 光 波 混 合 と 誘 導 ラ マ ン 散 乱 を 組 み 合 わ せ た 四 光 波 ラ マ ン 混 合 に よ っ て 広 帯 域 光 を 発 生 さ せ た 。四 光 波 ラ マ ン 混 合 に 利 用 す る 励 起 法 は 、 使 用 す る 光 パ ル ス に よ っ て 異 な る 。
1 つ は イ ン パ ル シ ブ 励 起 と 呼 ば れ る 8。イ ン パ ル シ ブ 励 起 で は 、媒 質 の 運 動 周 期 よ り も 短 い 時 間 領 域 で 生 じ る 過 程 で あ る 。 こ の 時 に 使 用 す る 励 起 光 は ラ マ ン シ フ ト 周 波 数 よ り 広 い ス ペ ク ト ル 帯 域 が あ る た め 、1 パ ル ス で ラ マ ン 分 子 を コ ヒ ー レ ン ト に 励 起 で き る 。 こ の イ ン パ ル シ ブ イ オ ン 化 と ポ ン プ プ ロ ー ブ 法 の 両 方 を 組 み 合 わ せ る こ と に よ っ て 、広 帯 域 光 が 発 生 す る こ と が 報 告 さ れ 9 ,1 0、そ の 後 本 方 法 に よ る パ ル ス 幅 3.8 fs の 紫 外 領 域 超 短 光 パ ル ス の 発 生 と 計 測 が 報 告 さ れ た 11。 し か し 、 運 動 周 期 よ り も パ ル ス 幅 が 短 い 励 起 光 、 す な わ ち 媒 質 の 運 動 周 期 よ り も パ ル ス 幅 が 短 く 、 広 帯 域 な ス ペ ク ト ル 幅 を も つ 光 パ ル ス で な け れ ば 、 イ ン パ ル シ ブ 励 起 は 実 現 で き な い 。 水 素 の 振 動 周 波 数 は 4155 cm-1 で あ る が 、 こ の 水 素 の 振 動 準 位 を イ ン パ ル シ ブ 励 起 さ せ る 場 合 、 パ ル ス 幅 8 fs の 光 パ ル ス が 必 要 と な る 。 こ の よ う な 超 短 光 パ ル ス の 発 生 は 容 易 で は な い 。 よ っ て 、 大 き な 振 動 準 位 を 持 つ 媒 質 の 励 起 に は 一 般 的 に は イ ン パ ル シ ブ 励 起 は 不 向 き で あ る 。
も う 一 つ と し て 、 媒 質 の 運 動 周 期 よ り も 長 い 時 間 領 域 で 励 起 す る 方 法 と し て 、 過 渡 ラ マ ン 励 起 法 が あ る 。 こ の 過 程 の 発 生 に は 、 イ ン パ ル シ ブ 励 起 と は 異 な り 四 光 波 ラ マ ン 混 合 の ラ マ ン シ フ ト 差 分 の 周 波 数 を 持 つ 光 パ ル
図 3.1.1 縮 退 四 光 波 混 合 発 生 図
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ス が 2 つ 必 要 と な る 。 そ の 代 わ り 、 ラ マ ン 媒 質 の 運 動 周 期 よ り も パ ル ス 幅 が 短 く 、 広 帯 域 な ス ペ ク ト ル 幅 を も つ 光 パ ル ス で あ る 必 要 は な い 。 こ の 特 徴 を 利 用 し て 、100 fs の レ ー ザ ー 光 源 か ら ラ マ ン サ イ ド バ ン ド を 発 生 さ せ て 、1/10 近 く ま で パ ル ス 幅 を 圧 縮 し た 例 も 報 告 さ れ て お り 、ど の 波 長 に お い て も 本 手 法 を 用 い て 超 短 光 パ ル ス が 発 生 可 能 な 方 法 で あ る 1 2。 イ ン パ ル シ ブ 励 起 の 説 明 時 に 紹 介 し た よ う な 水 素 の 振 動 準 位 4155 cm-1 を 励 起 さ せ る 場 合 も 、 過 渡 ラ マ ン 励 起 法 で あ れ ば 振 動 準 位 4155 cm-1 に 相 当 す る だ け 離 れ た 光 パ ル ス を 2 つ 使 用 す る 事 で 、過 渡 励 起 ラ マ ン 散 乱 の 条 件 を 満 た す 。 ま た 、2 つ の 光 パ ル ス の 周 波 数 差 と 同 じ 媒 質 を ラ マ ン 媒 質 と し て 使 用 す る 事 に よ っ て 、 飛 躍 的 に 光 パ ル ス の 発 生 効 率 を 高 め る こ と が で き る 。 こ れ が 共 鳴 四 光 波 混 合 で あ る 。 逆 に 、2 つ の 光 パ ル ス の 周 波 数 差 と 異 な る 媒 質 を ラ マ ン 媒 質 と し て 使 用 す る 事 に よ り 、四 光 波 混 合 を 発 生 さ せ る 例 も 報 告 さ れ て い る 。 こ れ が 非 共 鳴 四 光 波 混 合 で あ る 。 非 共 鳴 課 程 で あ れ ば 利 用 す る 媒 質 を 問 わ な い た め 、 空 気 を 利 用 し た 超 短 光 パ ル ス 発 生 例 が あ る 1 3。
こ こ で 発 生 し た 広 帯 域 光 を 重 ね 合 わ せ て 超 短 光 パ ル ス を 発 生 さ せ る 場 合 、 発 生 し た 光 パ ル ス の 計 測 が 必 要 と な る 。 こ の 時 に 、 第 2 章 に て 紹 介 し た XFROG 法 は 広 帯 域 光 計 測 に は 有 用 な 方 法 で あ る 。 第 2 章 に お い て 作 製 し た XFROG 計 測 法 は 相 互 相 関 手 法 で あ り 、 計 測 時 の 時 間 分 解 と ス ペ ク ト ル 分 解 能 は 使 用 す る 参 照 光 パ ル ス に 大 き く 依 存 す る 。 従 来 は 超 短 光 パ ル ス 計 測 の 際 に も 単 一 の 波 長 を 用 い た 場 合 で は 離 散 ス ペ ク ト ル で 構 成 さ れ た 超 短 パ ル ス 列 計 測 の 際 に 、各 光 パ ル ス 間 の 相 対 位 相 の 計 測 が 達 成 で き な い こ と が 問 題 と な っ て い た 。今 ま で に 離 散 ス ペ ク ト ル で 構 成 さ れ た 超 短 光 パ ル ス の 計 測 に XFROG が 用 い ら れ た 例 が 報 告 さ れ て い る が 、 相 対 位 相 へ の 言 及 が な い 、 ま た は 相 対 位 相 の 位 置 を 意 図 的 に 仮 定 し て 再 構 築 が 行 わ れ て
い た 1 4 ,1 5。こ の た め 、XFROG 計 測 を 用 い た 離 散 ス ペ ク ト ル に よ り 構 成 さ れ
た 相 対 位 相 計 測 が 達 成 で き て い な い 。超 短 光 パ ル ス 列 の 計 測 は 、(a)各 光 パ ル ス の 相 対 強 度(b)時 間 的 な ず れ(c)各 光 パ ル ス の ス ペ ク ト ル と 位 相(d)相 対 位 相 の 情 報 が 必 要 で あ る 。従 来 の XFROG 計 測 で は(a)、(b)、(c)ま で の 計 測 は 達 成 し て い る が 、(d)の 結 果 に よ り 最 終 的 は 超 短 パ ル ス 列 の 時 間 波 形 は 大 き く 変 化 す る こ と が 示 唆 さ れ て い る 1 3 ,1 6こ の た め 、超 短 光 パ ル ス 列 計 測 で 相 対 位 相 の 情 報 を 抽 出 す る こ と は 重 要 で あ る 。 こ の 問 題 を 解 決 す る た め に は 、 離 散 ス ペ ク ト ル の 周 波 数 だ け 離 れ た ス ペ ク ト ル 成 分 を 有 す る 光 パ ル ス が 必 要 と な る 1 7。 本 研 究 に よ っ て 発 生 さ せ た ラ マ ン 光 の 場 合 、 水 素 の 振 動 周 期 で あ る 4155cm- 118 に 相 当 す る 帯 域(フ ー リ エ 限 界 パ ル ス 幅 8 fs の 超 短 光 パ ル ス)が 必 要 と な り 、更 に 分 散 補 償 を 行 う 必 要 が あ る 。し か し 、こ の よ
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う な 離 散 的 ス ペ ク ト ル 成 分 に よ っ て 構 成 さ れ た 超 短 光 パ ル ス 計 測 に 際 し て 、 パ ル ス 幅 が 約 8 fs の 数 サ イ ク ル 光 パ ル ス に 相 当 す る だ け の 参 照 光 パ ル ス の 発 生 は 困 難 で あ る 。
本 研 究 で は 、 水 素 の 四 光 波 ラ マ ン 混 合 に よ っ て 発 生 し た 超 短 光 パ ル ス 列 の 計 測 を 行 う た め 、XFROG 計 測 に 使 用 す る 参 照 光 パ ル ス に 光 ビ ー ト を 使 用 す る 計 測 装 置 を 開 発 し た 。 過 去 に お い て 、 ナ ノ 秒 の 包 絡 線 内 の 光 パ ル ス 間 の 相 対 位 相 を 評 価 す る た め 、2 つ 波 長 成 分 に よ っ て 構 成 さ れ た 光 パ ル ス を 参 照 光 パ ル ス と し て 利 用 す る 計 測 例 が 報 告 さ れ て い る 1 9 ,2 0。 参 照 光 パ ル ス に 、 重 ね 合 わ せ に 使 用 し た 離 散 ス ペ ク ト ル の ス ペ ク ト ル 差 に 相 当 す る 光 パ ル ス に よ り 発 生 し た 光 ビ ー ト を 使 用 す る 事 に よ り 、XFROG ト レ ー ス 上 に 相 対 位 相 の 計 測 に 使 用 で き る と 考 え ら れ る 。 光 ビ ー ト を 用 い た XFROG 計 測 時 に XFROG ト レ ー ス 上 に 発 生 し た 干 渉 縞 に よ っ て 相 対 位 相 の 情 報 が 得 ら れ る 。 得 ら れ た XFROG ト レ ー ス か ら 、 光 パ ル ス に ど の よ う な 分 散 が 付 与 さ れ て い る か を 議 論 し た 。
3.2 超 短 光 パ ル ス 発 生 と 計 測 手 法 の 基 礎