結 言

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光 パ ル ス に ど の よ う な 分 散 が 付 与 さ れ て い る か 、 計 算 を 用 い て 確 認 し た 。 第 4 章 で は 、 水 素 の 四 光 波 ラ マ ン 混 合 に よ っ て 発 生 し た 光 パ ル ス 間 の コ ヒ ー レ ン ス に 関 し て 調 査 し た 。 基 本 光 源 と 光 パ ラ メ ト リ ッ ク 増 幅 器 か ら 出 射 し た ア イ ド ラ ー 光 か ら 発 生 し た 和 周 波 信 号 は 、 基 本 光 と 同 じ 位 相 を 持 っ て い る 。 こ の こ と か ら 、 位 相 が 同 期 状 態 を 仮 定 し た 場 合 と 、 位 相 が 同 期 さ れ て い な い 状 態 を 仮 定 し て 実 験 を 行 い 、 干 渉 縞 の 有 無 に よ っ て 位 相 の 固 定 状 態 を 確 認 し た 。 今 回 発 生 さ せ た 和 周 波 信 号 が 、 高 強 度 広 帯 域 光 パ ル ス 発 生 に 有 用 で あ る こ と を 示 し た 。

第 5 章 で は 自 己 位 相 変 調 を 利 用 し た モ ノ サ イ ク ル 光 パ ル ス 発 生 に つ い て 記 述 し た 。 中 空 導 波 路 に よ っ て 、 ス ペ ク ト ル 帯 域 を 広 げ て 分 散 を 補 償 す る こ と に よ っ て 数 サ イ ク ル 光 パ ル ス を 発 生 さ せ た 。 そ の 後 、2 つ の 光 パ ル ス を 重 ね 合 わ せ る 事 に よ っ て 1 オ ク タ ー ブ の ス ペ ク ト ル を 持 つ 光 パ ル ス を 発 生 さ せ 、 モ ノ サ イ ク ル 光 パ ル ス を 発 生 さ せ た 。 更 に 、 第 3 高 調 波 を 発 生 さ せ 、 今 回 得 ら れ た 時 間 波 形 と 位 相 を 加 味 す る と 1.9 fs の 深 紫 外 超 短 光 パ ル ス の 発 生 が 示 唆 さ れ た 。

第 6 章 で は 、 自 己 位 相 変 調 に よ っ て 得 ら れ た 高 強 度 赤 外 領 域 数 サ イ ク ル 光 パ ル ス を 質 量 分 析 へ 応 用 し た 。 こ の 時 、2 価 の 分 子 イ オ ン の 生 成 量 は 強 度 に 大 き く 依 存 し て お り 、光 源 の 強 度 変 化 を 行 う こ と に よ っ て フ ラ グ メ ン ト イ オ ン 発 生 を 抑 制 を 示 唆 し た 。

XFROG 法 は 、前 述 の と お り 広 帯 域 な 計 測 に 適 し て お り 、更 に 強 度 の 低 い 計 測 対 象 の 光 パ ル ス に 関 し て も 計 測 を 行 う こ と が で き る 点 が 長 所 で あ る 。 ま た 、 参 照 光 パ ル ス の 強 度 を 十 分 高 め る こ と が で き れ ば 、 気 体 媒 質 中 で も 計 測 が 可 能 と な る 。気 体 媒 質 で あ れ ば 固 体 媒 質 と 比 較 し て も 広 帯 域 計 測 を 低 分 散 下 に て 行 う こ と が で き る た め 、計 測 が 困 難 な 深 紫 外 領 域 の 計 測 に 向 け た ア プ ロ ー チ も 期 待 が で き る 。 広 帯 域 光 に 関 し て 、 波 長 域 を 分 割 し て 個 々 で 圧 縮 を 行 う た め 、 ハ ー フ ミ ラ ー を 足 し 合 わ せ る 事 に よ っ て 波 長 領 域 を 随 時 拡 大 さ せ る こ と が で き る 。 こ の 手 法 は 理 論 的 に 基 本 光 源 が 確 保 で き れ ば 発 生 可 能 な 領 域 は 選 ば な い 。 そ の た め 、 波 長 の 異 な る コ ヒ ー レ ン ト な 光 源 を 発 生 さ せ る こ と が で き れ ば 連 続 的 な 帯 域 の 拡 大 が 見 込 め る 。 加 え て 、 四 光 波 ラ マ ン 混 合 に よ っ て 発 生 し た 離 散 ス ペ ク ト ル 成 分 を 別 途 自 己 位 相 変 調 に よ っ て 広 げ る こ と に よ っ て 超 連 続 的 広 帯 域 光 の 発 生 、 及 び 帯 域 ご と に 圧 縮 と 合 成 を 行 う シ ス テ ム の 開 発 を 通 し て 、深 紫 外-近 赤 外 領 域 に お け る 単 一 の 極 限 超 短 光 パ ル ス の 発 生 手 法 へ と 発 展 が 可 能 で あ り 、 今 後 の 展 望 と し て 期 待 で き る 。

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付 録 略 称 集

日 本 語 英 語 略 称

周 波 数 分 解 光 ゲ ー ト 法 Frequency resolved optical gating FROG 第 2 高 調 波 発 生 Second harmonic generation SHG 第 2 高 調 波 発 生 周 波 数

分 解 光 ゲ ー ト 法

Second harmonic generation frequency resolved optical gating

SHG FROG

自 己 回 折 Self-diffraction SD

自 己 回 折 周 波 数 分 解 光 ゲ ー ト 法

Self-diffraction frequency resolved optical gating

SD FROG 過 渡 回 折 周 波 数 分 解 光

ゲ ー ト 法

Transient-grating frequency resolved optical gating

TG FROG

相 互 相 関 Cross-correlation X

相 互 相 関 周 波 数 分 解 光 ゲ ー ト 法

Cross-correlation frequency resolved optical gating

XFROG

-メ タ ホ ウ 酸 バ リ ウ ム 結 晶

Beta-barium borate crystal BBO

光 パ ラ メ ト リ ッ ク 増 幅 器

Optical parametric amplifier OPA

和 周 波 Sum frequency SF

マ ル チ チ ャ ン ネ ル ス ペ ク ト ロ メ ー タ ー

Multi-channel spectrometer MS

ダ イ ク ロ イ ッ ク ミ ラ ー Dichroic mirror DM

四 光 波 混 合 Four-wave mixing FW M

四 光 波 ラ マ ン 混 合 Four-wave Raman mixing FW RM

負 分 散 鏡 Chirped mirror CM

波 長 板 Wave plate WP

位 置 検 出 素 子 Position sensitive detector PSD イ オ ン 化 エ ネ ル ギ ー Ionized energy IE

第 一 励 起 エ ネ ル ギ ー Excited energy EE

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謝 辞

初 め に 本 論 文 研 究 に 関 し て ご 指 導 い た だ い た 九 州 大 学 未 来 化 学 創 造 セ ン タ ー 国 際 戦 略 部 門 の 今 坂 藤 太 郎 特 命 教 授 に 深 く 感 謝 申 し 上 げ ま す 。日 頃 の 研 究 に 関 す る 議 論 や 助 言 、 更 に は 叱 咤 激 励 を 頂 き 、 熱 心 に 指 導 を 受 け る こ と が で き ま し た 。 ま た 、 研 究 に 関 す る 疑 問 点 を 著 者 が 理 解 で き る よ う に 適 切 に ご 教 授 い た だ け ま し た 。

研 究 手 法 に お き ま し て 、 著 者 と 様 々 な 分 野 で 議 論 を し て い た だ い た 九 州 大 学 大 学 院 工 学 研 究 科 分 子 情 報 化 学 講 座 の 貴 田 祐 一 郎 元 助 教(現 理 化 学 研 究 所 放 射 光 科 学 研 究 セ ン タ ー 次 世 代 X 線 レ ー ザ ー 研 究 グ ル ー プ 客 員 研 究 員)に 多 大 な る 感 謝 を 申 し 上 げ ま す 。貴 田 様 よ り ご 指 導 い た だ い た 周 波 数 分 解 光 ゲ ー ト 法 等 の 知 識 が 、 本 論 文 に 与 え た 影 響 は 計 り 知 れ ま せ ん 。

研 究 に 関 し て 有 益 な ア ド バ イ ス を 頂 き ま し た 九 州 大 学 大 学 院 工 学 研 究 科 分 子 情 報 化 学 講 座 の 財 津 慎 一 准 教 授 に 厚 く 御 礼 申 し 上 げ ま す 。 日 頃 の 研 究 成 果 に 対 し て も 、 著 者 の 議 論 に 付 き 合 っ て い た だ き 、 著 者 の 研 究 に 対 し て 幅 広 い ご 意 見 を 頂 く こ と が で き ま し た 。

本 研 究 で の 機 器 や 解 析 に 関 し て 手 助 け し て い た だ き ま し た 。 中 村 博 博 士 に 厚 く 御 礼 申 し 上 げ ま す 。研 究 成 果 に 関 し て 著 者 と 熱 心 に 指 導 を し て い た だ き 、 ま た 今 回 の 質 量 分 析 装 置 を 用 い た 実 験 に お い て は 基 本 的 な 部 分 か ら 議 論 や 助 言 を 行 っ て い た だ き 、 著 者 の 知 見 と 視 野 を 広 げ る こ と が で き ま し た 。

各 種 化 学 物 質 の イ オ ン 化 エ ネ ル ギ ー や 吸 収 ス ペ ク ト ル の 量 子 計 算 や 、 研 究 等 に 必 要 な 学 術 論 文 を 提 供 し て い た だ き ま し た 九 州 大 学 芸 術 工 学 研 究 員 の 今 坂 智 子 博 士 に 厚 く お 礼 を 申 し 上 げ ま す 。

私 の 事 務 関 連 の 手 続 き を 円 滑 に 進 め て く だ さ っ た 、元 今 坂 研 究 室 秘 書 の 北 林 恭 子 様 、 現 今 坂 研 究 室 秘 書 松 尾 み ど り 様 に 深 く 御 礼 を 申 し 上 げ ま す 。 ま た 、 物 品 の 購 入 等 に 関 し て 相 談 に 応 じ て い た だ い た 横 山 昭 様 に 感 謝 申 し 上 げ ま す 。

ま た 、 実 験 に 関 し て の 手 伝 い や 質 量 分 析 装 置 の 操 作 に 関 し て ご 助 言 い た だ き 、 日 々 の 研 究 を 円 滑 に 進 め ら れ る よ う 協 力 し て い た だ い た 吉 永 勝 法 様 に 深 く 御 礼 申 し 上 げ ま す 。

本 研 究 室 内 に て 日 頃 の 議 論 か ら ア ド バ イ ス に 応 じ て い た だ い た 今 坂 研 究 室 の ス タ ッ フ に 厚 く 御 礼 申 し 上 げ ま す 。 皆 様 の 手 助 け が あ っ た か ら こ そ 、 日 々 充 実 し た 研 究 室 で の 生 活 が 過 ご せ ま し た 。 ま た 、 精 神 的 な 支 え と し て