005  プ オ { ノ レ ア ワ ト 中 の ス ト ロ ン チ ワ ム ‑90

005  プ オ { ノ レ ア ワ ト 中 の ス ト ロ ン チ ワ ム ‑90

お よ び セ シ ワ ム ‑ 1 3 7

1

緒 言

1961年秋にソ連が核実験を再開し，翌62年にわたっ て米ソ両国は落大な量の核爆発実験を行った。その結 果相当量の核分裂生成物が降下している。われわれは 従来より環境の放射能調査の一環としてとのような放 射性降下物の測定を続けているが，放射性降下物の全 戸放射能とともに一ヶ月間の降水及落下塵挨中の90Sr

および、137CSの定量を1961年12月より 1963年12月まで の期間について行ったのでその結果を報告する。

2 .  

測定材料および方法

2 . 1

試 料

大阪府布施市の近畿大学屋上に設置した気象庁所定 の面積5000

c m

の大型水盤に落下した一ヶ月間の雨水 と落下塵を採取し試料とした。一ヶ月間の降雨量およ び試料残澄量はTable1， Fig.1 Iζ示す。

2

・

2

分析試料の作成

分析試料の作成ならびに分析法は文部省総合研究，

天然水中における人工放射性物質の迅速定量法1)2) 

(班長三宅泰雄，代表執筆者坪田博行)を参考lとして 行ったがその大要を Fig.21と示す。

2・3分 析 法

得られた分析試料からSrおよびCsを分離するわけ であるが，ここに用いた方法はEDTAでFe，Alな どを隠蔽し， Ca， Sr， Baをシュウ酸塩として洗澱分 離し， この沈澱につきイオン交換法を適用してSrを 純粋に分離するものである。またCsは他のアルカリ 金属およびFeやAlのEDTA化合物とともに溶液中 にあるが， 乙の溶液から Csをリンモリブデン酸アン モニウム・セシウムとして沈澱分離する。その大要を Fig.3， Fig.4， Fig.5 Iζ示す。

なおイオン交換分離法に用いたカラムおよび溶離液

西 脇 安 牢 河 合 広

古 賀 妙 子 森 嶋 弥 重

本 田 嘉 秀

木村雄一郎

Table 1.  Rainfall and residual deposit  Year Month I Rainfall (棚) Resid ue(g/ m:) 

1961  12  40.5  25.60  1962  2  26.4  26.60  3  38.2  22.20  4  108.5  17. 76  5  114.0  30.48  6  305.0  31. 52  7  233.0  14.80  8  35.0  90.24  9 

10  68.0  10.99  11  66.9  20.52  12  45.6  15.90  1963  l  27.4  20.46  2  24.1  26.24  3  51. 0  18.98  4  118.6  21. 66  5  290. 1  15. 72  6  146.0  17. 18  7  53. 7  13.02  8  94.4  13.56  9  79.3  12.82  10 

11 

12  56.5  13.56 

は次の通りである。

カラム:Amberlite CG‑120， 100"‑'200mesh，  ゆ1.8 x 14. Ocm NH4+型

溶離液:1・10gの酢酸アンモニウムをメタノーノレ :アンモニア水(1:1):水二60:15: 25  の混液にとかし 100mlとする。

n 

.15gの酢酸アンモニウムをアンモニア 水(1:1) :水=1:4の溶液にとかし100 mlとする。

* 

東京工業大学原子炉工学研究所，近畿大学原子力 研究所主任研究員

‑ 4 3 一

2 ・ 4

放射能の測 定法 (1)  ストロンチ

ウムー90の測 定

Fig.41と示すよ うに放射平衡に達 した90Sr̲90y^から

Rainfall  (mm) 

300 

200 

100 

@一一‑‑0 Rainfall 

。ー・・・・‑0Residue 

Residue  (g/m2) 

100 

80 

60 

40 

20  90yをFe(OH)aと

共沈させる。沈澱 を分離型ガラスフ ィノレターで炉別し，

アンモニア水(1:

1961 1962  1963  100)で洗糠後，さ

らにアセトンで洗

12  10  11  12  12  Fig.  1 Rainfal1 and residual deposit 

って乾燥し，沈澱

の上を薄いマイラーでおおって測定試料台にのせ，そ れを普通のステンレス製試料皿に入れて，ローパック グラウンドカウンター(神戸工業製， LBC‑2型)で 放射能を測定した。 そして溶液から水酸化鉄 (90):の キアリアーとしての鉄)を分離したとき(時刻t;l) の 放射能 (dpm)を求め，乙の値を90Srの放射能値 (d pm)とした。 Fig.6に90Sr‑90yおよびとれからミノレ キングした90yの放射能の減衰を示す。

なお，放射能測定の標準試料として，電気試験所検 定の90Sr̲90yを用い， 90yミルキングを行い 90Srお よび90yを測定して計数効率を求めた。 (Table2) 

試料(一ヶ月間の落下麗および降水) 試料水1t1と対して6N‑HC12mlを加え る。 蒸発乾固後秤量し全放射能値を計 測する。 乾固物を500⁰C電気炉で6'‑"'"

7時間灰化。 灰化物を6N‑HCI100ml 3回抽出した後遠心分離。

日Cl抽出液 残澄

蒸発乾固， HNOa処理(有機物分解〉

数回蒸発乾固 HClを加え蒸発乾田 HC15ml，水で100ml にする

P

液 沈 澱 (Si02)

l

蒸 発 乾 固 秤 量 分析試料

Fig.  2 Preparation of sample 

(2)  セシウムー137の測定

Fig.5 1と示す方法で得られた測定試料をウエル型 NaI (Tl)を検出器としたマルチチャンネル波高分析器

3" 

(RCL社 製512チャンネノレ， 1一 x2"クリスタノレ〉あ 4 

るいはシングノレチャンネル波高分析器(神戸工業製，

分析試料

3N‑HCl 3'‑""'4mlでとかし，水で100

m11とする。 20~ち酢酸ソーダ熔液を 液が赤色になるまで加える。

EDTA‑2Na塩3g加え煮沸 6~ち (NH4)2C2⁰4溶液50ml ， 2N-HCl でP.H4.0とし， 4時間以上放置。

沈澱(アルカリ土類

i P

液 ( ア ム リ 金 属類， EDTA‑Al 

灰化 およびCs)

日Cl(1: 1)に溶解，水で50mllとする Feキアリアー5mg

NH40HでP.H6.0としFe，Al希土類 などを除去 分離型フィノレターで

P

過

P

液 沈 澱

流入液 1:カラム 〔流出イオン〕

溶離液

I

ータ

Ca， Sr， Ba，希土類

→

Ca  溶離液

n

I Sr， Ba，希土類

→

Sr frac.  6 N‑HCl I Ba，希土類

』一一一一一一一一

→ 

Ba，希土類 Fig.  3 Analytical procedl，lre 

7"""

H

...， 

イオン交換分離法で得られたSr溶 液 砂血上で加熱，溶離剤を分解気化 少量の希塩酸を加えとかし， Srキアリア

ー10mg Feキアリアー5mgを加え，

2週間以上放置

90⁰C 1ζ加熱， CO2 freeのアンモニヤ水 (1:1)を加えてPH6.0にする。

分離型フィノレターで

P

過

P

液 沈 澱

(Fe(OH)a，90Y)  炭酸ナトリウム飽和溶液を入れ

PH9.0 にする。

分離型フイノレターで炉過

P

液 沈離(炭酸ストロンチウム) ωSr

， 

89Sr  Fig.  4 Determina tion of Sr  3"x3"グリスタJ，レ SA‑230型1000進計数装置)を用 いて 137CSのフォトピークの総計数値より放射能値を 求めた。 Fig.71乙得られた137CSのガンマ線スペクト ルを示す。なお放射能測定の標準試料として，電気試 験所検定の 137CSを用い，試料と同様に処理，測定し て計数効率を求めた。 (Tablei)

ιpm 

Standard  "Sr+"Y  1963.5.^釦Sr+"'Y

、、_、

¥、気、 1962.3吋rザY俗

︑︑︑︑︑︑︑︑︑

︑町 民

︑︒

︑¥ ︑︑

レ

︐

︑

︑

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ι号 ︑

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¥

︑

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︑

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¥ ' e z

︑ 台

︑

ム︑︑も¥

︑

︑ ゐ

υ .︑ ︑

弘

︑ 為

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・

︐ 〆

E Y︑

︑

︑

︑

︑

.

︑︑

10 

︑︑︑︑︑︑︑︑

@

︑ ︑︑︑︑ ︑︑︑︑︑︑

︑

@

︑︑台︑︑

令

︑

Je¥ 

hf z@ . 

h︑

F︐ ︑

︑

明司︑︑

︑︑骨︑︑︑⑤ ︑ ︑︑︑@ ︑ ︑︑ ︑︑ ︑︑@ 町 ︑^︑. ︑ ︑︑ ︑︑︑︑ ︑︑ ︑︑︑

10  12  14 

lime  (days) 

Fig.  6 Decay Curves of 90y 

‑ 45‑

Csを含む溶液

Csキアリアー 20mgを加え，蒸発乾固，

HNOa処理数回，蒸発乾固，3N‑HNOa 10m! 

水で50m!にする

O.lMリン酸L5mlを加え50"‑'60⁰C加温，

10~ぢモリブデン酸アンモニウム溶液 20m!

を加えよく撹梓し，沈澱生成を促し1晩放置 分離型フィノレターでP過

沈 澱 炉液

(リンモリブデン酸アンモニウムセシウム) 6N‑NH40 H溶液に溶解

ポリカプセルに入れる

Fig.  5 Determination of Cs 

Table 2 実効計数効率

90Sr 1 1. 14 12530. 81  540. 01  21. 3 I  11  1 2，32 15148. 6¹1084. 6¹ 21. 1 1 y線シンチレーシ 137CS 1 2， 32 1

問中似

6i21. 1 

I

ョ ン 計 数 装 置

3 .  

^{測定結果および考察}

3

・

1

分離精度ならびに回牧率について 試料中の90Srおよび137Csを分離すると同じ操 作で検定された標準溶液を処理しそれからの分離 精度とともに回収率を検討した。その結果90Srに ついてはFig.61ζ示すように90yの分離は良好で あり，それから得られた放射能の回収率は90俗で あった。 137CSについてもリンモリブデン酸アン モニウム・セシウムを分離した残液にはFig.7に 示すように 137CSのフォトピークはなく良く分離 されていてその放射能の回収率は95%であった。

3・2フオールアウト中のストロンチウム

‑ 9 0

，セシウム

‑ 1 3 7

の測定値 (1)  降下量

一ヶ月間の降雨および落下塵について1961年12 月より1963年12月までの約二年聞について測定し た結果をTeb!e3およびFig.81乙示す。これに よると，フォーノレアウトのいわゆる springma‑

ximumが顕著に現われている。即ち137CSにつ いては1962年5月;1963年6月に90Srについては 1962年5月， 1963年4月"'‑'6月にそれぞれ放射能

Oounts/60  min. 

2000 

1000 

10  20 

‑ ‑ ー ー ‑ ー ・

OS‑137 S landard 

b一一一一...Residual Sample 

。---・・・・・・~05‑137 fr. 1963.5. 

50  60 

Standard  Oounls 

IODOD 

5000 

Fig.  7 Gamma‑ray spectra of Cs‑fraction 

Table 3 Radiochemical analysis of monthly fallout deposits  Year Monthl￨gros(smβ Ci/krn₂₎  90CS (μCi/km²⁾ 137CS(μCi/km2)  137Cs/90Sr 

1961  12  27.451  65.34士'2.05 65.52:1: 18.40  1. 00  1962  2  41. 993  56.45土2.31 42.05土20.35 O. 75  3  165.426  329.01土 5.03 468.73土21.67 1. 43  4  79.453  295.26土4.35 351. 25土24.27 1. 19  5  60. 766  585.44土7.54 953.26士31.03 1. 63  6  59.904  382.38土6.31 829.87土32.64 2.17  7  40.902  384.26土7.58 564.34土31.94  1. 47  8  23.008  112.80土5.70  104.87土24.79  0.93 

9 

一 一 一 一

10  25.398  94.08土 3.41 184.10土25.46 1. 96  11  124.832  166.56土3.80

一 一

12  86.340  634.93土11.02 410.97土31.17 1. 09  1963  1  65.570  191. 34土4.40 195.25土25.33 0.99  2  58.767  199.48士4.89 189.04土21.0

。

^0.95 

3  101. 902  900. 7I:I: 14. 66  310.04土20.96 0.34  4  75，957  1092. 71土16.25 532.93土21.80 0.49  5  78.211  1105.11土18.34 1533.19土28.62 1. 39  6  132.068  1209. 11土18.34 5256.92土87.23 5. 15  7  10.770  708.32土14.02 1557.40土31.47  2.20  8  22.261  610.94士9.37 728.90:1:25.59  1. 19  9  19.782  532.82土12.77 191.32土21.56  0.36 

10 

一

11 

一

12  7.744  252.04土8.83 622.81土21.86  2.47  Total  9753.00  15092.78  1. 55 

‑ 46ー

R 

I  I 

J 入 ‑AJ 〔へメ;

1 ~)b 1 1 ~Jö2 1 963 

12  2  3  4  5 U 7 ~ 9  IU  11  1♀i♀a斗 5 O 7 凶 且 IU 11  12  mCil!lm' f:nonth 

‑一一一‑‑‑e~'Sr

Cドー司開・ R 目。 l~~Cs  5.0 

4.0 

2，0 

1.0  3.0 

905r and 137CS in monthly deposits 

のピークが認められた。 1961年秋にソ連が核実験を再 開し，翌62年にわたって米ソ両国は大量の核実験を行 った。その全爆発量は1961年以前に米英ソの三国が行 った量の約2倍に達する。3)(Table 4) 

Tabie 3， Fig.8 Iζ示した 905r，137CSの月間降下 量を見ても1961年末， 1962年1月の値に比べその後増 加し， 1963年6月には905rについては1.2mcjkm²，  過去の大気圏内核実験

(米国連邦放射線協議会報告〉

￨全爆発量 (Mt)I核分裂量 (Mt) 174  92 

25  Fig.  8 

120  Table 4 

度 1945"‑'1958 

1961  年

76  217 

1962 

ー一一一一‑・ "Sr  mCi/km' 

︒︐ 

a hF ︐ e v ︐ ︐ ︐ ︐ 

JP

十 ︐ ︐ ︐  

︐ ︐ ︐ ︐

i!l ' '

  争・ー・・・・・4 卸Cs

20 

10 

苦 言

1

制 ご !

斗ー

Cummulative deposition 

Fig. 10， Fig. 11 に示すような結果を得た。

Fig.  9 

137CS については 5.26mCijkm²という最高値を示し

ている。そしてこれらの降下積算量を Fig.9I乙示す。 セシウムー137とストロンチウムー90の放射能 の比

(3)  ストロンチウム‑90，セシウムー137の放射能

と全戸放射能との相関

905r， 137CSの放射能と全戸放射能との相関をみると

司 '

d且官

(2) 

刷Sr Aotivity  (mOi/km') 

1.0 

0.5 

.

・

50  1∞  ¹⁵⁰ 

〈コ

Fig.10 

The Correlation of  gross β‑activity with  90Sr‑activity 

Gross β‑activity (mCi/km2) 

Fig.ll 

The Correla tion  of  gross戸‑activitywith  137Cs‑acti vi ty 

"'Cs/"'Sr 

@ 

@ 

@ 

@ 

1ト @

@ 

1001  1962 

じ〉

@ 

@  I.'TCS 

Activity  (mOi/k出宮)

4 

2 

1ト

@ 

自 由 一 @

'  ₁₉₆₃ 

@ 

自

@  自

@ 

. 

50 ∞ 150 

Gross β‑activity (mCi/km2) 

@ 

申 自

〈コ

Fig.12 

137CS/90Sr ratio in monthly  deposits 

12  1  2  3  4  5  6  7  8  9  10  11  12  1  2  3  4  5  6  7  8  9  10  11.12 

‑ 48ー

1961年12月より1963年12月迄の降下物中の137CSと 90Srの総放射能の比は Table3に示すように1.55と いう値を得たがこの二つの核種の毎月の降下レベソレか ら計算された比はTable3;  Fig. 12に示すように非 常に変動している。もし235Uの核分裂に由来する Sr とCsがいわゆる fractiona tionをうけなかったもの とすれば理論的に核分裂収率より推定される 137CSと 90Srの放射能の比は 1.8である。到しかしながら実際 にはいろいろな fractionationが行われる乙とが考 えられるので，時と場所によってこの比が可成り変動 するととが報告5)6) 7) 8) 9) 10)されている。またこれら の核種の核分裂収率も核分裂物質の如何によってさら に変化するものと思われるがわれわれが今日調査して 得られた137CSと90Srの総放射能の比は1.55で理論推 定値1.8に近かった。

4 .

む す び

大阪府布施市近畿大学構内で採取した一ヶ月間の降 雨および落下塵中の90Srおよび137CSの定量を1963年 12月までの約2年聞について行った。その結果1962年 4，.......，6月， 1963年6月に90Srならびに137CSの月間降

下量のピークが認められた。そして1963年12月までの 約2年間の全積量は 90Srについては 9.8 rnCi/krn勺 137CS については15.1rnCi/krn²であった。また137CS と90Srの比についてみると，月間降下量から計算し た値は可成り変動しているが約2年間の総放射能から 計算した値は1.55であった。

一 一 参 考 文 献 一 一 1 )坪田博行:分析化学. 9， 783 (1955)  2)坪田博行:ib.， 9， 905 (1955) 

3 )田島英三，市川龍資:自然， 19， 106 (1964)  4) Langharn， W. H. and E. C. Anderson : Heー

alth Phys.

， 

2

， 

30 (1959) 

5) Crooks， R. N. et al.  : A. E. R. E. R 3094 (1959)  6) Crooks， R. N. et aL : A. E. R. E. R 3349 (1960)  7) Lockhart， Jr. et al.  : NRL‑5390 (1960)  8) Lockhart， Jr. et al.  : 

J .  

Geophys. Research 

65， 711 (1960) 

9) Lockhart， Jr. et al.  : ib.， 65， 3987 (1960)  10)  M.lzawa， H. Tsubota， T. Nagai : 

J .  

Rad. 

Research， 2， 29 (1961) 

‑ 49‑