Vol. 6. (1967)
│研究論文│
004 食品中のアルファ放射体について
A l p h a e m i t t e r s i n f o o d s
河 合 広 , 本 田 嘉 秀 , 森 嶋 弥 重 , 古 賀 妙 子 , 木 村 雄 一 郎 , 姥 谷 照 明 ¥ 村 上 安 弘 ぺ 西 脇 安 問
By Hiroshi KA W A ,I Yoshihide HONDA, Hiroshige MORISHIMA, Taeko KOGA, Yuichiro KIMURA, Teruaki EBITANI*,
Yasuhiro' MURAKAMI料 andYasushi NISHIWAKI料 *
Food is one of main routes which we ingest various radioactivities of our environ‑ ment. Recently much concern of naturally occuringα‑activity in man and his environ‑ ment has been increasing not only in view of the hazards but also in radioecological view. We have determined alpha‑ray activities in foods by radiochemical method. We discussed the successive ion exchange separation of Uranium in foods with the method described by Takahashi.
We obtained the following resu1ts.
1) Recovery of Uranium by above method was 78.3土3.8per cent on the average. 2) Contamination Qf other nuclides was not found in separated fraction and separation
of Uranium was performed almost perfect1y.
3) We determined contents of Uranium in some vegetation.
It found that Uranium content of vegetables was somewhat more than those of cereals, green tea ("Baf).‑tya") and potatoes.
, . は じ め に
食品はいろいろな環境放射能を人体にとり込む主要 な経路の一つである。今日まで核実験に由来する放射 性フオールアウト中の長寿命核種による食品の汚染に ついては広く報告されている。しかし食品中の自然の
放射能については外国では広く研究 l~lO) されている
が,我国町,12)では比較的少しかっ必ず、しも系統的 に十分研究されていない。多くの自然放射性核種は α粒子を放出するため,人体内に摂り込まれた場合,
内部照射線源,特に骨髄照射線源として重要である。
乙のようなα放射体の食品中および、環境中における移 動と分布は,またRadioecologicalな観点からも重要 かつ興味のある問題と思われる。いろいろな環境中の pCiオーダー量の α放射体の定量には化学的性質の
類似している核種の相互分離がよく行なわれ,かつ回 収率が高く更に感度の良い測定法が要求される。筆者 らは主としてα線スペクトjレ測定による放射化学的方 法により食品及環境中のα放射体の同定,定量を行な うための予備的実験として, イオン交換分離法13)を 用いて試料中のウラニウムー(234十238)の分離の良否 ならびにその回収率を検討した。またこの方法により 若干の植物性食品材料中のウラニウムー(234+238) の定量を行なった。
2 . 実験材料およひ、方法
*東洋科学産業K.K.
料金岡山・作陽高校
中本辛東京工業大学・原子炉工学研究所
‑15 ‑
2 ‑ 1
材 料(1) ウラニウム標準溶液
試薬特級硝酸ウラニノレ(関東化学
K . K .
製)を用い てウラニウムとして 3ρgjmlおよび 10ρgjmlの標 準溶液を調製した。(2) トリウム標準溶液
試薬特級硝酸トリウム(関東化学
K . K .
製)を用い てトリウムとして 9,ugjmlおよび 30μgjmlの標準 溶液を調製した。(3) 1N塩酸および 6N塩酸
(4) アンモニア水,硝酸, O.lN硝酸 (5) 陰イオン交換樹脂柱
Dowex 1 x 8, C卜型, 100,.....,200 mesh,ゆ 0.9x 4.0cm
(6)電解槽,白金電極など電解電着装置一式14)
(7) ガスフロー式2πカウンター(神戸工業
KK
製) (8) 格子付・パルス電i靴箱(大阪電波KK
製)および多重波高分析器 (RCL社製〉
2‑2
方 法 (1)試料の灰化新鮮試料略 lkgを1100Cの乾燥器で乾燥後,炭化,
炭化物をノレツボに入れ,電気炉で灰化した。 (4000C 以下)
(2) 塩酸抽出
灰分を充分粉砕後, 6N塩酸 50mlで3‑‑....5回温 壷中で抽出を繰返した。
(3) 陰イオン交換分離
lN塩酸試料溶液を lN塩酸で十分に前処理した陰 イオン交換樹脂カラムに1‑‑....2mljmin.の流速で流し,
流出後lN塩酸を同流速で流し,洗浄した。(乙の樹 脂にはPo,Bi, Pbなどが吸着している。)流出液は蒸 発乾回し, 6N塩酸に溶解した。 6N塩酸で十分に前 処理した陰イオン交換樹脂カラムに1‑‑....2mljminの 流速で流し,更に6N塩酸を同流速で流し,洗浄した。
(この樹脂には Pu,Uが吸着している。〉
後者のカラムの樹脂をアンモニア水でるつぼに移し Table 1 ウ ラ ニ ウ ム の 分 離
新 鮮 試 料 一 → 乾 燥 一 → 炭 化 一 → 灰 化 (略 1kg)
↓ 灰化
↓ 濃硝酸処理
↓
↓ 不治物
0.lN‑HN03 rfc封皮
↓
阜 骨 当 全 国 企l
灰化物 (5‑‑....30g)
↓叫
HClで 温 抽 出 数 回 蒸発乾国llN‑HCl時 解
↓ 掠 液
↓
陰イオン交換樹脂カラム(ゆ9x40mm) Dowex 1 x 8 Cl‑型 (Pb,Bi, PO吸着)
↓ 1N‑HClで溶離
↓ 溶剤t液を蒸発乾固
↓ 6N‑HCl I乙溶解
↓
一一一一一陰イオン交換樹脂カラム(州x40mm) Dowex 1 x 8 Cl‑型
↓ (U02, Pu2吸着) 6N‑HClで溶離
↓
(Thその他を含む)
灰化する。灰分は濃硝酸処理を行い,稀硝酸少量に溶 ,.....,800Cの恒祖水槽中で白金棒を陽極にステンレス板 解し,電着試料とした。 Table 1に処理法を示した。 (sus.NO.26ゆ24mm)を陰極として3時間電解電 (4) ウラニウムの電若 者した。陽極の白金棒は発生する水素ガスを取り除く ステンレス板を装着した電解槽に試料溶液 20ml, ため略 200rpmで回転した。
電解液として 0.2M蔭酸アンモニウム溶液3ml,エ (5)放射能測定
タノール2mlを加え,電流需度41mAjcm2で 70。 電着した試料の全 α放射能はガスフロー式2πカウ
一
16‑E. L. Geiger 9)によると野菜中のウラニウムの溶 媒抽出ならびに放射能測定による回収率は添加実験で Vol. 6. (1967)
ンターで測定し,アノレブァ線スペクトノレの測定は格子 付パルス電離箱を検出器としてマルチチTンネル波高 分析器で行なった。
上記の方法によるウラニウムのル分離ならびに回収率 を検討するためにウラニウムおよびトリウムの標準溶 液を奈良産の米糠およびくわい試料に添加し処理を行 なった。ウラニウムおよびトリウムの添加量,ウラニ ウムの回収率を Table2に示した。電着率はウラニ ウムについては平均87.2%であった。上記陰イオン 交換分離法を使用した回収率はウラニウムについて平 均して 78.3土3.8必であった。
ウラニウムの添加量と回収率 添 加 量 ウラニウムの 試 料 ウラニウム
l
トリウム 回収率(銘〕μ g μ g
1 米 糠 10 30 76.0土 6.1 2 1/ 3 9 80.1土11.1 3 1/ 10 30 76.6土 6.4 4 くj
っ し 、
10 30 80.3土 5.3Table 2
考 察
ウラニウムの分離精度と回牧率
と
3 . 結 果 3 ‑ 1
78.3土 3.8
平均じて"79.0土12~ちであったと報告しているが,そ の結果と比較して略近似した値を得た。
また電着試料を格子付パルス電離箱を検出器として 平均値│
S a m p l e : 米糠 +U10μg
十Th30μg のU
fraction238
6 0 U 5 0 4 0 3 0
2 0 1 0 巴 戸 { ∞
.H
・ 3 z z c
円{υ¥3ZD
︒ υ
6 5 3 4
1 2 O
Energy α
添加実験の U fractionのα線スペクトノレ
pCijg ash,緑茶0.09'"'‑'0.19 pCij g ashで琉菜類のウ ラニウム含有量は一般に穀類,緑茶,芋類よりも多い 様に思われる。また各サンプノレについて得られたα線 スペクトノレの内ほうれん草,ネギ(室生産)で得たも のをそれぞれ Fig.3,4に示した。その結果各フラク ションとも他の核種の混在は認められなかった。
Fig. 1
マルチチャンネル波高分析器で α線スペクトルを測 定した。結果は Fig.1Iζ示した。ウラニウムフラク ションのα線スペクトlレでは234U(4.77 MeV) 238U
(4.18 MeV)のピークのみで同時に添加した他の核麗 の混在は認められず,陰イオン交換分離操作による各 核種の単離は良好であった。
め
食品中のウラニウムについて連続的陰イオン交換分
ま と
4 .
食品中の 234‑238U
上記の方法で測定した食品中のウラニウムの合有量 をI:ig.2Iと示す。乙れによるとウラニウムについて は疏菜類 0.05'"'‑'0.36pCijg ash,穀類 0.009'"'‑'0.16
~ 17 ~
3 ‑ 2
μμCi/Kg fr巴5h 5amplc μμCi/g ash 内川 戸 町
0.4
(
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口
わら
( M) もち玄米
( M)
争
もち向米(お)一
もち山米
( M)
一
米機
( N)
一
米糠
( M)
一
米糠 ( N)
い ︑
米糠
( O)
実
玄米 ( M) 玄 米 ( N)
、予~. 1j.ききキ('1強大.u~一二 1':1 1~1 I~ I
ヨ
ギ ギ ('J2よ よ マ 菜 菜 根 議 容 悉 米 米 米 米
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g
E 旦 ~M+ 一 一 一 夜 菜 類 一 一 '
Fig. 2 食 品 中 の ウ ラ ニ ウ ム
0:岡山産, N:奈良産, W:和歌山産.M: ~奈良県室生産,日:広島産 己
之 穀
Sample: ほうれん平(奈良)
2:'1
U 2 0 0
1 0 0
∞
'H
戸{
∞ド .N
・︻ むロ ロ宮
{ υ
¥ ω 1 5 0 υ
7 (Mev) 5 6
3 4 1 2
Energy
ほうれん草の α線スペクトノレ α
オーダー量の分離,定量についても他の核積の混在は 見られなかった。
3)食品中のウラニウム量については試料数が少い ため言及するととは出来ないが疏菜類中のウラニウム は他の穀類,緑茶,芋類よりも少し多い様に思われ た。
‑ 18ー
Fig. 3
離法を併用する放射化学測定法lとよりウラユウムの回 収率および分離精度を添加実験を行なって検討した。
その結果
1 )陰イオン交換分離法の併用によるウラニウムの 回収率は平均 78.3 土 3.8~ちであった。
2)ウラニウムの単離フラク!ションには他の核種の 混在は見られなかった。そして食品中に含まれるpCi
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ハUハU
η/
臼∞
何回 {N H
ω ロc ro
→ 3 1 0 0
¥ ¥
3 5 5 υ
1 2
つdSample: ネギ(室生・奈良)
4 5
αEnergy
Fig. 4 ネ ギ の α線 ス ペ ク ト ノ レ
文 献
1) H. MUTH, B. RAjEWSKY et al. : Health Physics,
2
, 239, (1960)2) C. R. HILL: Health Physics, 8, 17, (1962) 3) R. C. TURNER, j. M. RADLEY et al :
Nature, 189, 348 (1961)
4 )R. B. HOLTZMAN: Health Physics, 9, 385, (1963)
5) C. R. HILL: Nature 187, 211, (1960) 6) R. L. BLANCHARD: Health Physics, 13,
625, (1967)
7) L. A. CURRIE, G. M. FRANCE et al. : Health Physics 10, 751 (1964)
8) G. A. WELFORD, R. BAIRD: Health Physics, 13, 1321, (1967)
9) E. L. GEIGER: Health Physics, 1, 405 (1959)
10) E. B. FOWLER: Radioactive Fallout, Soi1s, Plants. Foods, Man (1965)
11)山崎文男他:文部省研究報告集録, No. 13, 29, (1966)
12)阪上正信他:文部省研究報告集録, No. 13, 77, (1966)
13)高橋寿郎:Radioisotopes 16, 53, (1967) 14)西脇安,河合広,本田嘉秀他:近畿大学原子力
研究所年報
4
,5
, 117, (1965, 1966)‑ 19ー