長野県の温泉についての同位体化学的調査報告

長野県の温泉についての同位体化学的調査報告

松 葉 谷 治 ･酒 井 均

岡山大学.i,nE'L泉研究所 熱水地球化学部門

日 下 部 実

富山大学 理学部地球科学科

佐 々 木 昭

地質調査所 鉱床部 (1979年12月24日受付)

1. 序言

長野県北東部の糸魚川一静岡構造線の東側 には多 くの 温泉が点在 している.この地域 はダ リ‑ ンタフ累層が分 布 し新第三紀 には広 く海域であった と考 え られ る･東 北 ,北陸 ,あるいは山陰地方 のグ リー ンタフ地域 に湧出 す る温泉は同位体比な らびに溶存成分 について共通 した 特徴を有 し,著者 らによりグ リー ンタフ型温泉 と呼ばれ ている (MATSUBAYAetal.,1973 ; 松葉谷 ほか , 1975a;SAI(AIandMATSUBAYA,1974,1977;酒井 ･ 大木,1978).グ リー ンタフ型温泉 の水 は その地 域の天 水 と類似 した同位 体比 を有 し

,

溶存成分は Na‑Ca‑Cl 塾 とCaSO4型 の混合 によ り説 明され ,しか もMg什濃 度の低いのが特徴である.また

,

溶存硫酸 イオ ンの硫黄 な らびに酸素同位体比は海水の溶存硫酸イオ ンの値 と類 似 している.これ らの ことか ら,このダ リ‑ ンタフ型温 泉はグ リー ンタフ累層中に浸透 した天水が加温 され ると ともに,その累層中の海塩を演 出 して きた もの と考え ら れ る.長野県北東部の温泉 はグ リー ンタフ地域 に演出す ることか ら,グ リー ンタフ型の特徴を有す ることが期待 され る.従来 の報告 によると潜存成分 はNa‑Ca‑Cl型 と CaSO4型の混合型の ものが多いが,Mg什/Ca廿比 は し ば しば 1に近 く (飯島 ･宮島,1968;飯島 ･岩倉,1972;

野 口,1967),典型的なグ リー ンタフ型 (Mg廿/Ca叶

<0.2)とは異な っている.

一方 ,糸魚川一静岡構造線の西側では温泉は少な くな る.下伊那郡大鹿村の鹿塩鉱泉 は監濃度が海水 と同程度 の高塩濃度泉で ,中央構造線の東側の壁塩片麻岩か ら現 出 している (中村 ･前 田,1958).六 甲断層帯の有馬 およ び宝塚な らびに中央構造線沿いの大阪府河 内長野市石仏 に湧出す る高塩濃度の温泉 ,鉱泉の水 は特異な同位体比 および化学組成を有す る(MATSUBAYAetal‥ 1973;

松葉谷 ほか,1974 ;SAXAIandMATSUBAYA,1974, 1977).鹿塩鉱泉が これ らと成因的に関 連 して いるかど

うかば興味ある問題である.

このような観点か ら,温泉水

,

溶存硫酸 イオ ン,な ら びに溶存炭酸物質の水素 ,酸素 ,硫黄 ,および炭素の同 位体比を測定 し,それ らの起源を明 らかにす る目的で 第1図に示す各地点で1976年10月17日〜20日に温泉水 の 採集を行 った.また,これ らの採集地点付近 の河川水 , 地下水 な どもあわせて採集 した.なお,万座温泉 および 草津 日限山は群馬県 内に位置す るが ,そこで も試料採集 を行 った .本報告では温泉水 の水菜 および酸素の同位体 也 ,潜存炭酸物質の炭素同位体比 ,な らびに溶存硫酸 イ オ ンの硫黄同位体比 についての測定結果 を示 し,それ に よ り判明 した事実を簡単 に記す .ただ し,溶存硫酸イオ ンについては酸素同位体比を測定 した後に稿を改めて報 告す る予定 である.

2.

分析法および結果

試料採集および同位体比測定 は松葉谷 ほか (1975b) に記 した方法 により行 われた .温泉水の水菜同位体比は 試料水を金属 ウランで還元 して得 られ る水素について , また酸素同位体比 は試料水 と同位体交換平衡 に した二酸 化炭素 についてそれぞれ質量分析計で測定 された .溶存 炭酸物質の炭素同位体比 は,現地で酸化 カル シウムを加 えた後 に密栓 を して持 ち帰 った試料 に真空中で希硫酸を 加えて得 られた二酸化炭素 について&rJ定 された.漆存硫 酸 イオ ンは硫酸バ リウムに した後 グ ラ フ ァイ トで還元 し,さらに硫化銀 に変え ,それを酸化銅で酸化 して得 ら れた二酸化硫黄について測定 された.

それぞれの同位体比 は次式で 示 され る ∂ 値 ,す な わ ちある標準試料か らの千分偏差 (%o)で表 され る.

ここで,ⅩはD,180,13C,あるいは34Sを,R試料 およびR標準試料 はそれぞれ試料な らびに標準試料の同 位体比 (D/H,180/160,13C/12C,34S/32S)を表す .

18 _{松葉谷 治 ･酒井 均 ･日下部 実 ･佐 々木 昭}

Figure 1 LocalitymapofhotsprlngSinNagano Prefecture.Numberscorrespondto tboseinTable1.

標準試料は水素および酸素は標準平均海水 (SNOW), 炭素は矢石化石 (PDB),硫黄はCanyonDiablo限鉄 の トロイライ トである.測定の精度 は水素で ±2%O,酸 素 ,炭素 ,および硫黄で±0.2%Oである.

温泉水の∂Dおよび∂180,溶存炭酸物質の∂13C, な らびに潜存硫酸 イオ ンの∂34Sの測定結果 を第1表 に まとめ,また水 の∂Dと今180の関係を第2図に示す .

3.

考察

3. 1 .

鹿塩鉱泉

鹿塩鉱泉の2源泉のCl濃度 は19.7g/1(No.1) および23.8g/1(No.2)であ り,第2図に示 され る ように,その水素および酸素同位体比はこの地域の天水 の値より重い同位体を濃縮す る方 向 に 大 き くず れてい る.著者 らは有馬温泉をは じめとす る高塩濃度で重い同 位休を濃縮 している温泉を有馬型温泉 と呼んだが ,その

後の研究 によ り,有馬 ,宝塚 ,および石仏の ものを除 く とすべて海水起源であることが判明 した (松葉谷 ほか , 1975a,1978:SAKAIandMATSUBAYA,1974;酒井

･大木,1978).

鹿塩鉱泉の∂DとC卜 および ∂Dと∂180 の関係 を見 ると,第3図に示 され るように有馬などと同様 にそ れぞれ直線関係が見 られ ,深部塩水 と地表水の混合物で あると考え られ る.鹿塩の場合 ,深部塩水が どんなC卜 濃度を持 っているかを推定す る手がか りは何 もないが , SDとC卜 あるいは∂D と8180の 関 係 を そ れ ぞれ Cl 濃度 の高いほうに外挿 してい くと,今 までに測定 さ れている最高の Cl‑ 濃度か ら推定 された有馬の深部塩 水 (Cl ‑44g/1,6D‑‑33%0,8180‑ +8.0%o)*と良 く似たところに達す る.これは大変 興 味 あ る こ とであ る.第2表 に示 され るように,鹿塩 は化学成分について も有馬 と良 く似てお り,両者の成因には共通す るものが あるのではないか と思 われ る.一万 ,度塩 は石仏 と同様 に中央構造線沿いの領家変成帯の片麻岩 を湧出母岩 とし てい るので ,これ らの成因には広域 の構造運動あるいは それにともな う変成作用が関係 してい るか と も思 われ る.しか しなが ら,有馬 と宝塚は六 甲断層帯 に沿い山陽 型 の白亜紀花 田岩質岩体か ら演出 してお り,領宏変成作 用 との関係は明 らかではない･松葉谷 ほか (1974)は有 馬の深部塩水 とイ リノイあ るいはアルバ一夕の池田塩水 との類似性 を指摘 した .あるいは,日本 の温泉水や火 山 噴気の中に∂Dが‑20‑‑30‰の起源 不 明 の水 が 含 ま れていることが しば しば推定 されている (酒井 ･大木 , 1978).このような塩水 の海水 と天水の中間の∂D値が , 岩石‑水相互作用 による水の水素同位体比の変化 ,島弧

におけるプ レー トの もぐり込みによる海水起源の重水素 に富んだ水の供給 ,あるいは堆積累層 中の水の移動にと もな う同位体分別 (CopLENandHANSI‡AW,1973)な どによるものか どうかは,まだ一義的な解答が得 られ る 段階ではない .今後 これ らに関す る知見が さらに蓄積 さ れれば,有馬をは じめとす る高塩濃度深部塩水の起源に ついてより具体的な考察が可能 にな ることと思われ る.

3. 2.

松代温泉

松代温泉 は溶存炭酸物質 に富んだ高塩濃度泉で ,鹿塩 と同様 に重い同位体を濃縮 して い る (第2図).4源泉 (C1‑‑2.8,4.8,7.1,8.8g/1) と地下水 について8D, 8180,およびC1 ,の関係を見 ると (第4図),群馬県 の八塩 ,磯部 あるいは青森 ,秋 田県境 の湯の沢 ,矢立な ど新第三紀の化石海水を含む ものと良 く以 た 関 係 を示

辛MATSUBAYAetal, (1973)ではこの深部塩水 は8180‑+8.2%Oと推定 されていたが ,その後 SMOW標準‑

の対比 について若干の修正がなされたため,+8･0‰ とな った ･

Tabe11 StableisotoperatiosofhotspringsandsurfacewatersinNaganoPrefecture.

No. Locality

1 Kashio(Yamakage‑kan) 2 ditto(Shioyu･so) 3 ditto,Sllioliiver 4 ditto,groundwater 5 Kami･Suwa(Koryu) 6 ditto,groundwater 7 ditto,groundwater 8 ditto,groundwater 9 ditto,groundwater 10 ditto,KamiRiver ll ditto,LakeSuwa 12 Shimo‑Suwa(Takei) 13 ditto (Tanga) 14 Tobira(Gunyo‑kan) 15 ditto(Meishin‑kan) 16 ditto,stream 17 Iriyamabe(Kazan‑so) 18 ditto,stream 19 Genkoji 20 Asama(No.2) 21 ditto(No.4) 22 Kake叩l(Rokumei‑so) 23 Reisenji(Naka‑ya) 24 Hoshino

25 Shiotsubo

26 ditto ,stream 27 Manza(Karabuki)

28 Kusatsu‑Shirane,LakeYugama 29 ditto ,coュdsprlng 30 ditto ,LakeKaregama 31 ditto ,LakeYumi‑ike 32 Kakuma(Yoda･ya)

33 ditto,KakumaRiver 34 Araigawara

35 Shibu(Yumoto‑ryokan) 36 ditto,YokoyuRiver 37 Yudanaka(No.4) 38 Hoshikawa(Daif皿Sen) 39 Nozawa(Takenoshi‑gama) 40 ditto,stream

41 Hoshina(Eiho‑so) 42 ditto,stream

43 Matsushiro(KagaiNo.2) 44 ditto

45 ditto(Matsushiro‑so) 46 ditto(NewNo.3) 47 ditto,groundwater

Te等)･ pH 8D H20 818｡ ilC322 8S3044S‑ 16111糾一L51631328一一一14952一1423LI1l141089一191一979777一31一別3147451 o209916474892117236941327744150972301252120802357弘71748280807780紀73818478827680798087鉾84837983797670朗587180鮎828381釦8380738180687046577一一一一一一一lL一I)一一lLL一LL一一一一一l一LJLL一L一一一一lLL一lL一一一J

6･66･6=6･8===6･36･｡5･65･6一6L5･8==7･67L1･2==5･8︼4･35･8一6･45･9=6･2二6･5竺= 65131731132236369059138636686668184551522831002

‑ 4

‑ 2一1一1TTl1T一1T一1一1一1T一1一1T一1一1T一1一1一1一1一1T:TfJ一1T一1TT一1一1一1一1一1一1J:JT l12111221221211212322121982991322112222179241

‑ 8.0

‑ 0.1

‑ 9.9 +16.6

L10一11[8E17一13一17713一一一一一一一一 26一142.I十+

3 464898008一一17.一一16161919一20一24212.一++++++++十

459804 894496611E1L815一141316一10L16一lI++++十十十十十

049675154一3.一141一3.324一6.一L2.0一一l一一一ll一十

20 松葉谷 治 ･酒井 均 ･日下部 実 ･佐々木 昭

‑12 ̲10 ‑8 ‑6 14 ‑2

113 111 ‑9 ‑7 ̲5 13

8180.0/"

Figure2 ∂Dversus∂180plotforthehotspringsstudied.

し,松代 も化石海水 と天水起源の水の混合 したものと考 え られる.SDと8180の関係を 8D‑0%Oまで外挿す ると,松代 も八塩 ,磯部あるいは湯の沢 ,矢立 も8180

が同 じような値 (+ll‑+13%o)とな り,化石海水が周 囲の岩石 との酸素同位体交換により重酸素を濃縮 してい ることを示 している.

化石海水 と天水の混合モデルにおいて筆者 らは当初 , 単に塩濃度ゼロの地表水を考えていたが (SAXAIand

M ATSUBAYA,1974;松葉谷ほか,1975a),その後青函 トンネルの坑内水がC卜 濃度が約3g/1の天水起源の層 間水 と海水の混合物であることが判明 した (M IZUXAMI

etal.,1977).そこで,八塩 ,磯部あるいは湯の沢 ,矢 立について も改めて8Dと C1‑の関係を見 ると (第4 図),青函 トンネルの坑内水 と同様にCl濃 度 が 約3 g/1の天水起源の水 と海水の混合を考えたほうがより良

く両者の関係を説明できることがわかる.松代について ち,Cl濃度が約4g/1の天水起源の水を考えると結果 を大変良 く説明することができる.

一万,8Dと8180 の関係を見 ると,八塩 ,磯部およ び湯の沢,矢立ではC卜 を含んだ天水起源の水は同位 体的には地表水 とほとんど変 っていないが,松代の場合 は地表水よりも3%♂ほど重酸素を濃縮 していると考えた ほうが良いようである.同様なことは函館市谷地頭温泉 にも見 られ る (松葉谷 ほか,1978).渡島半島の内浦湾沿 いには溶存炭酸物質に富んだ食塩水が点在 し, その ∂D

ほこの地域の地表水 と同 じであるが,818

0

^{二は様 々な程}

度 に重酸素を濃縮する方向にずれている (ずれは4%o以 下).また,まった く同様な温泉が大分市 狭間 町 にも湧 出 している(Cl<6g/1,8180のずれは6%o以下) (松 葉谷ほか,1978).これ らの水はグ ))‑ ンタ フ型 温泉 と 同様な機構で天水起源の水が海成堆積累層中の海塩を溶 出して きたものと考え られる.そ して,堆積累層中に炭 酸塩鉱物が多 く含まれる場合 ,炭酸塩鉱物 との酸素同位 体交換により重酸素が濃縮 されたものとみ られる.松代 のCl濃度が約4g/1の天水起源の水 もこれ と同 種 類 のものであろう.

3.3.その他の温泉

松代を除 く長野県北東部の温泉水の∂Dおよび 8180 はこの地域の地表水 と 区別な くSD‑ ‑70‑ ‑90%0,

8180‑‑ll‑‑13‰の範囲に入 り,日本の天水の平均的 関係 (SD‑88180+17)を示 している.したが って,こ れ らの温泉水は天水が単に加温 された もので,その溶存 成分はグ リー ンタフ型温泉 と同様に湧出母岩 との相互作 用により規制されていると考え られ る.ただ し,長野県 北東部の温泉 の Mg什/Cai｢比は他のグ リー ンタフ地域 に比べて一般に大 きい .この差が何によるかは今のとこ ろ明 らかでない.阿部ほか (1978)は長野県北東部の糸 魚川一静間構造線沿いに点在する温泉 ,鉱泉 について水 素および酸素同位休比を測定 し,奉納

混

泉以外はすべて

C

I

^,g/1

20 40 60

‑10 0

1 1

6180,./.o

Figure3∂DversusC卜 and∂Dversus∂180plotsforhotandmineralspringsinKashio andArima.

Table2 ChemicalcompositionoftheArima･typebrines.

Equivalentratios

C卜 Na/CI K/CI Ca/CI Mg/Cl ∑CO2/CI Br/Cl g/1

Kashio* 23.8* Arima** 38.6 Takarazuka** 12.4 Ishibotoke** 14.8

2454101400000000

4556268611010000

0291fReql00000000

80708974糾70000

0.004 0.8xlO13 0.016 0.7 0.217 1.1 0.211 1.1

* ExceptforC卜,byNAXAMURAandMAEDA(1958).

C卜,bythisstudy.

**ByMATSUBAYAgfαJ.(1974).AboutArima,∑CO2/ClisthevalueofNo.13andtheothers arethoseofNo.1inTable1inMATSUBAYAetal.(1974).

22 松葉谷 治 ･酒井 均 ･日下部 実 ･佐々木 昭

Cl.g/I

0

^{10 20 0 $180,%｡10}

‑10 0

6180.%｡

Figure4 ∂DversusC卜 and∂Dversus∂180plotsforhotsprlngSinMatsuslliroandfor otherhighsalinehotsprlngSCOntainingfossilwater.

天水起源であることを報告 している.奉納温泉は松代 と 同様に化石海水を含んでいるのではないかと推測 されて いる.

万座空吹は水蒸気 とともに噴出している噴湯で,気一 液分離のさいの同位体分別により噴湯のほうに重い同位 体が濃縮されたものと思われる.北海道の数例の火山で 観測 された気‑液分離のさいの同位体分別は,100oCに おける平衡での同位体分別より若干大 きく

,∂

D で18‑ 26%0,8180で 4‑ 6%クであった (松葉谷 はか,1978).

万座空次で も同程度の同位体分別が起 って い る とみな し,噴気 と噴湯の量比をほぼ等量 と考えると,分離す る 前の熱水の同位体比はこの地域の天水 とほぼ同 じか,あ るいは若干重酸素を濃縮 していると推定 され る.

草津白根山の湯釜 も天水よりも重い同位体を濃縮 して いるが,す ぐ近 くに位置す る弓池 (淡水) もほぼ同 じ同 位体比を持 っていることか らみて蒸発のさいの同位体効 果 (SAXAIandM ATSUBAYA,1977;酒井,1977)によ ると思われる.ただ し,渦釜は湯釜あるいは弓池に比べ て重水素が重酸素よりもさらに濃縮されている.洞釜が 干上 る直前の浅い水溜りである以外は両者の間に特に差 異はな く,この差が生 じた理由は明 らかでない.

4 .

まとめ

鹿塩鉱泉はその8D,8180およびC1濃度の関係か ら深部塩水 と地表水の混合物 と考え られる.また,この 深部塩水は有馬 ,宝塚 ,な らびに石仏の塩水 と共通の成 因を有す るように思われ るが ,その成因はまだ明 らかで はない.筆者 らはかつて重い同位体を濃縮 した高塩濃度 泉を有馬型温泉 と名命 したが ,その後の研究によりこれ らの中,八塩 ,磯部 ,湯の沢 ,矢立などは海水起源であ ることが判明 し,有馬型には属 さないことがわか った.

したが って ,有馬型に属するものは現在のところ有馬 , 宝塚 ,および石仏の温泉 ,鉱泉 と今回の鹿塩鉱泉だけで ある.

松代温泉は化石海水 と天水起源の水の混合 したものと 考え られる.この天水起源の水は,単なる地表水ではな く,Cl‑濃度が約4g/lで8180が 3%oほどプラス側 にずれたものと考え られる.このような水は,天水が炭 酸塩鉱物を多 く含む海成堆積累層中を循環するさいに溶 存成分を供給 され るとともに炭酸塩鉱物 と酸素同位休交 換を起 し重酸素を濃縮 した ものと解釈 され る.

長野県北東部の温泉は松代以外はいずれ も天水起源で あり,同位体的にはグ リー ンタフ型に属す るものと考え

られる.

謝 辞

同位体比測定の大部分 と原稿作製は岡山大学温泉研究 所野儀多鶴恵 ,高見里美両氏による.両 氏 に 謝 意 を表 す .

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AN ISOTOPE STtJI)Y OF IIOT SPRINGS IN NAGANOPREFECTtJRE

by Osamu MATSUBAYA,HitoshiSAI(AI,Minoru KUsAXABE,and AkiraSASAI(I

Abstract

Watersamplesfrom 28hotsprlngSandmineral springsinNaganoPrefecture,centralJapan, Wereexamirledfortheir stableisotope ratios ofhydrogen,oxygen,carbon,andsulfur.

Spring watersofKashioarehighlysalineand ellricbedinheavyi50tOpeSOfoxygenandhydrogen (8180‑‑2.5‑‑4.6

% O

,∂D=‑54‑ ‑57‰).Linear relationshipsamong∂D,∂180,andCl‑ suggest thatspringwatersarethemi xturesof a deep brineandlocalsurfacewater. Extrapolationof thelinearrelationships indicatesthatthedeep brine isboth isotopically and chemically very similartothe deep brine previously suggested for the springs ofArima, Takarazuka, and lsllibotoke of wllicll∂D, ∂180, and Cl‑ are estimatedas‑33%ク,+8.0%ク,and44g/1,respec･ tively. A common origin may be warranted among these postulated brines, wbile their provenanceisyettobeworkedout.

ThehotsprlngSinMatsushiroare a Na･Ca･Cl typeofhigh carbonate content.Theirhydrogen

24

and oxygen isotope ratios (&D= -71~-46%0,&180

= -9.1~-2.0%0)are higher than the local surface water. On the basis of the relationships among

&D, &¹⁸0, and Cl-, they are considered to be the mixtures of fossil sea water and certain water of meteoric origin of which Cl- is about 4g/l and

1)180is higher by about 3%0 than the local surface water. The latter may be meteoric water circulating in the marine sedimentary formations (Green Tuff formations) with soluble sea salts.

Isotopic exchange with carbonate minerals in the formations explains its¹⁸0 enrichment. Spring waters from Yashio and Isobe (Gunma Pre!.) as

well as Yunosawa and Yatate (Akita Pre!.) were previously interpreted to be mixtures of fossil sea wat~rand local surface water of low Cl- content. Re-examination of their data revealed that the meteoric waters responsible for these springs contain about 3g/l Cl-, similar to the value obtained for Matsushiro. However, unlike Matsushiro, the meteoric waters in these areas are found to be isotopically similar to the local surface waters.

Waters from other hot springs studied here are of simply meteoric origin, thus belonging to the GreenTuff type water previously defined.