2009 年 1 月 6-7 日於タンデム研究会東海タンデム加速器加速器を用いた核化学研究の 25 年 - 核分裂新核種探索そして超重元素核化学 - 先端基礎研究センター永目諭一郎

(1)

タンデム

タンデム加速器

加速器

加速器を

を

を用

用

用いた

いた

核化学研究

核化学研究の

の

_の25年

年

－

－核分裂

核分裂

核分裂、

、

、新核種探索

新核種探索

そして

そして超重元素核化学

超重元素核化学

超重元素核化学－

先端基礎研究センター

永目諭一郎

2009年1月6-7日於タンデム研究会、東海

(2)

核化学研究

核化学研究２５

２５

２５ ２５年

年

年のあゆみ

年

のあゆみ

（（（（浅井浅井浅井浅井））））（（（（市川市川市川市川））））（（（（塚田塚田塚田、塚田、、、豊嶋豊嶋豊嶋）豊嶋）））（（（（末木末木末木末木））））

(3)

１

１ １．

．

．アクチノイド

．

アクチノイド

アクチノイドの

アクチノイド

の

の核分裂

核分裂

Two-mode fission仮説 by Turkevich & Niday（1951年）

核分裂には質量が対称に分割されるモードと非対称に分割されるモードが存在し、それぞれが異なる核分裂障壁を持つ。

核分裂

核分裂：

：：

：

原子力エネルギー大きな原子核の変形多体系の集団運動核分裂に到る質量分割機構？ウランなどのアクチノイド核分裂－対称質量分割と非対称質量分割二つの分割過程がどういう変形を経て、質量分割に到るのか？

(4)

二重モード核分裂(two-mode fission)の実験的検証

１．入口チャネルサドル点－核分裂障壁２．出口チャネル切断点３．入口と出口の相関入口（サドル点）出口（切断点）

(5)

１

１ １．

．

．１

．

１ １入口

１ 入口チャネル

入口

チャネル

チャネル－

－

－核分裂障壁

核分裂障壁

T. Ohtsuki et al., Phys. Rev. C 48, 1667 (1989).

アクチノイドの

陽子誘起核分裂

p +

232

_Th

233,235,236,238

_U

237

_Np

239,242,244

_Pu

241,243

_Am

248

_Cm

対称、非対称核分裂生成核種の断面積－入射エネルギー依存性

異

異なる

なる

なる核分裂障壁

核分裂障壁

Ｂ

_fsym

_{– Ｂ}

Ｂ

fasym

～

～ 2 MeV

異なるエネルギー依存性 → 異なる核分裂障壁

(6)

１

１ １．

．

．１

１

１ １入口

入口チャネル

入口

チャネル

チャネル－

チャネル

－

－核分裂障壁

－

核分裂障壁

異

異なる

なる

_なるK

なる

₀2

→

→ 異

異

異なる

なる

なるサドル

サドル

サドル点

点

T. Ohtsuki et al., Bimodal nature of nuclear fission,

in Heavy Elements and Related New Phenomena, 1999. K. Tsukada et al. Eur. Phys. A 2, 153 (1998).

核分裂生成物の放出角度分布 → サドルでの原子核の状態

2 0 2 2 2 0

4

1 )

90 (

)

180 (

K

I

W

T

I

K

eff saddle

+

=

o o

h

異なる角度異方性

15 MeV p + 232_Th I eff: 有効慣性モーメント T saddle: 核温度 I: 全角運動量

(7)

cm cm f cm cm f

v

A

TKE

v

A

2 1 1 2 1 1

2

1 )

1 (

=

+

=

−

Double TOF spectrometer

2 1 2 1

44 .

1 D

D

Z

TKE

+

=

二つの分裂片の電荷中心間の距離 → 分裂時の変形度

１

１ １．

．２

．

２

２ ２出口

出口

出口チャネル

出口

チャネル

チャネル－

チャネル

－

－切断点

－

切断点の

切断点

の

の状態

の

状態

状態（

（（

（形状

形状

形状）

））

）

核分裂片

核分裂片の

の

の運動

の

運動

運動エネルギー

運動

エネルギー

(8)

同じ質量分割に対して２種類の切断点形状

T. Ohtsuki et al., Phys. Rev. Lett. 66, 17 (1991).

低エネルギー成分（伸びた形状） → 対称質量分割高エネルギー成分（コンパクトな形状） → 非対称質量分割

12 MeV p +

232

_Th

(9)

１

１ １．

．２

．

２

２ ２出口

出口

出口チャネル

出口

チャネル

チャネル－

チャネル

－

－切断点

－

切断点の

切断点

の

の状態

の

状態

状態（

状態

（（

（励起

励起

励起エネルギー

励起

エネルギー

エネルギー）

エネルギー

））

）

核分裂片

核分裂片からの

からの

からの中性子放出数

中性子放出数

_{中性子放出数(νννν)}

I. Nishinaka et al., Phys. Rev. C 70, 014609 (2004).

対称質量分割－ν多い－分裂片の励起エネルギー大

(10)

10-2 10-1 100 110 120 130 140 150 160 E p = 14.7 MeV E p = 12.0 MeV R e la ti v e Y ie ld Mass Number p + 232Th

Y. Nagame et al., Phys. Lett. B 387, 26 (1996).

１

１ １．

．

．３

．

３ ３．

３ ．

．

．入口

入口

入口と

と出口

と

出口

出口チャネル

チャネル

チャネルの

の

の相関

相関

２種類の運動エネルギー成分

の入射（励起）エネルギー依

存性

低エネルギー成分

（伸びた形状）

→ 対称質量分割成分と同じ

エネルギー依存性

高エネルギー成分

（コンパクトな形状）

→ 非対称質量分割成分と

同じエネルギー依存性

p +

232

_Th

(11)

Second minimum Symmetric saddle higher threshold Elongated symmetric scission configuration Asymmetric saddle lower threshold Compact asymmetric scission configuration saddle scission Deformation

二重

二重モード

モード

モード核分裂

核分裂

_{核分裂(two-mode fission)の}

の

の実験的検証

実験的検証

Y. Nagame et al., Phys. Lett. B 387, 26 (1996).

高い核分裂障壁 → 切断点で

長く伸びて → 対称質量分割

低い核分裂障壁 → 切断点で

はコンパクトな形状で →

非対称質量分割成分

サドル点から切断点へ

至る二つの独立した

変形経路

(12)

P. Möller, A. Iwamoto et al., Nature 409, 785 (2001).

二重

(13)

二重

二重モード

モード

モード核分裂

モード

核分裂

核分裂の

核分裂

の

の系統性

の

系統性

Y. L. Zhao et al., Phys. Rev. Lett. 82, 3408 (1999).

非対称質量分割 β_asym = 1.53 ± 0.02 の距離いる場合の電荷中心間二つの球形核が接して片の電荷中心間の距離から求まる二つの分裂実験的にTKE = β 切断点における原子核の変形度対称質量分割 β_sym = 1.65 ±0.03 β_sym = 1.33 分裂片(132_{Sn)の殻構造？} アクチノイドアクチノイドアクチノイドアクチノイド：：：：二重二重二重二重モードモードモードモード重重重重アクチノイドアクチノイド：アクチノイドアクチノイド：：：新新新新たなたな出口たなたな出口出口出口チャネルチャネルチャネルチャネル？？？？

(14)

Cf Es Fm Md No Lr Rf 146 148 150 152 154 156 157 158 159 160 110 150 110 150 110 150 110 150 110 150 110 150 110 150 Mass number of fragments

14 10 6 2 NZ Y ie ld (% )

重

重・

・・

・超

超

超アクチノイド

アクチノイド

アクチノイド核

核の

核

の

の自発

自発

自発核分裂特性

核分裂特性

M. R. Lane et al., Phys. Rev. C 53, 2893 (1996).

248_Cm(15_{N, 4n)}259_{Lr (6.3 s)} 248_Cm(18_{O, 4n)}262_{Rf (2.1 s)} 248_Cm(16_{O, 5n)}259_{Rf (3.0 s)} 248_Cm(19_{F, 4n)}263_{Db (27 s)} 248_Cm(19_{F, 5n)}262_{Db (34 s)}

？

(15)

極限領域

極限領域での

での

での核分裂

での

核分裂

K.-H. Schmidt et al., Nucl. Phys. A693, 221 (2000).

180_Tl 99 EC-delayed fission →asymmetric fission 超重核領域超重核領域超重核領域超重核領域？？？？

(16)

2 8 20 28 50 82 2 8 20 28 50 82 126 中性子数中性子数中性子数中性子数陽子数陽子数陽子数陽子数 163,164,165,166_Eu 159_Pm,161,162_Sm 165,166_Gd,166,167,168_Tb 233,236_Am,237_Cm,241_Bk 121_La 125,127_Pr

２

２ ２．

．

．同位体分離器

．

同位体分離器

同位体分離器を

を

を用

用いた

用

いた

いた新核種

いた

新核種

新核種の

新核種

の

の発見

の

発見

238

_U

_(p,f)

233_U₍6_{Li, 6n)}233_Am 235_U₍6_{Li, 5n)}236_Am 237_Np₍6_{Li, 6n)}237_Cm 239_Pu₍6_{Li, 4n)}241_Bk 原子力機構市川進一氏より

(17)

３

３ ３．

．

．超重

超重

３

３ ３．

．

．超重

超重

元素の

元素

元素の

元素

の

化学

1 18 1 2 2 13 14 15 16 17 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12 13 14 15 16 17 18 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12 19 20 21 22 23 24 25 26 27 28 29 30 31 32 33 34 35 36 37 38 39 40 41 42 43 44 45 46 47 48 49 50 51 52 53 54 55 56 57 72 73 74 75 76 77 78 79 80 81 82 83 84 85 86 87 88 89 104 105 106 107 108 109 110 111 112 113 114 115 116 118 57 58 59 60 61 62 63 64 65 66 67 68 69 70 71 89 90 91 92 93 94 95 96 97 98 99 100 101 102 103 Pa U Np Pu Am Cm Bk Cf Es Fm Md No Lr Yb La Ce Pr Nd Pm Sm Gd Tm Ac Th アクチノイドアクチノイドアクチノイドアクチノイドランタノイドランタノイドランタノイドランタノイド Ds Hs Db Sg Bh Fr Ra Ac Rf Lu Mt Tb Dy Ho Er Eu Rg 112 114 Hf Re Ag 116 Os Ir Pt Au 113 115 Pd Rh Ru Tc Rn Hg Tl Pb Bi Po At Cs Ba La Mo Nb Zr Y Ta W Sr Br Kr Rb Cd In Sn Sb Te I Xe Co Ge As Se Cl Ar K Ca Sc Ti V Cr Mn Fe He Be B C N O F Ne H Li Na Mg 118 Al Ni Cu Zn Ga Si P S

加速器で合成される未知の元素の性質

周期表の拡張

(18)

超

超アクチノイド

アクチノイド

アクチノイド元素

元素

元素の

の

の合成

合成

－

248

_Cm(

18

_{O, 5n)}

261

_Rf反応

反応の

_反応

_の

の励起関数

_励起関数

励起関数－

_－

－

最大生成断面積 : ~ 13 nb at 94-MeV 18_O 生成率： ~ 2 原子/分 → シングルアトム化学 (Atom-at-a-time chemistry) 10-1 100 101 102 85 90 95 100 105 110 Present Silva et al . PSI Ghiorso et al . C ro s s s e c ti o n / n b E lab / MeV 7 8 9 10 11 12 0 5 10 15 20 25 30 7.5 8.5 9.5 10.5 11.5 C o u n ts p e r 2 0 k e V 2 6 1 R f + 2 5 7 N o 2 1 4 A t + 2 1 4 m A t 2 1 2 m P o 2 1 1 m P o 2 1 8 m F r 2 1 5 A t + 2 1 1 m P o 2 1 1 m P o α-Energy / MeV 94-MeV 18O (2.35 x 1016 p / 4.0 h) 261_Rf 78 s 2 57_No 26 s 253_Fm 3. 0 d

(19)

実験

実験の

の

の操作手順

操作手順

実験

実験の

の

の操作手順

の

操作手順

生成物生成物生成物生成物のののの捕集捕集捕集捕集生成物生成物生成物生成物ののの溶解の溶解溶解溶解化合物化合物化合物化合物ののの生成の生成生成生成 He 冷却冷却冷却ガス冷却ガスガスガス 18_{O ビーム}_ビーム_ビーム_ビーム真空遮断窓真空遮断窓真空遮断窓真空遮断窓 248_{Cm ターゲット}_{ターゲット}_{ターゲット}_{ターゲット} ビームストップ反跳生成物反跳生成物反跳生成物反跳生成物ガスジェットガスジェット搬送ガスジェットガスジェット搬送搬送搬送高速液体高速液体高速液体高速液体クロマトクロマトクロマトクロマトグラフグラフグラフグラフ分離分離分離分離試料調試料調試料調試料調製製製製 αααα線測定線測定線測定線測定 80 秒秒秒秒サイクルサイクルサイクルサイクル迅速化学分離装置迅速化学分離装置迅速化学分離装置迅速化学分離装置AIDA 化学実験室化学実験室化学実験室化学実験室 248

_{Cm +}

18

_O

→

261

Rf (78秒) + 5n

(20)

He 冷却冷却冷却冷却ガスガスガスガス 248_{Cm + Gd ターゲット}_{ターゲット}_{ターゲット}ターゲット（_（（（Be箔上箔上に_箔上_箔上_に_にに電着_電着_電着電着）_））） 18_{O ビーム}_ビーム_ビーム_ビームハーバーハーバーハーバーハーバー箔窓箔窓箔窓箔窓 2.0 mg/cm2 反跳生成物反跳生成物反跳生成物反跳生成物ビームストッパービームストッパービームストッパービームストッパーガスジェットガスジェットガスジェットガスジェット搬送搬送搬送搬送照射実験室照射実験室照射実験室照射実験室水冷水冷水冷水冷 He/KCl ガスジェットガスジェットガスジェットガスジェットパルスモーターパルスモーターパルスモーターパルスモーター溶離液溶離液溶離液溶離液エアーシリンダーエアーシリンダーエアーシリンダーエアーシリンダーマイクロカラムカートリッジマイクロカラムカートリッジマイクロカラムカートリッジマイクロカラムカートリッジ試料皿供給装置試料皿供給装置試料皿供給装置試料皿供給装置信号取信号取信号取信号取りだしりだしりだしりだし α αα α線検出器線検出器線検出器線検出器前置増幅器前置増幅器前置増幅器前置増幅器 He ガスヒーターガスヒーターガスヒーターガスヒーターハロゲンランプハロゲンランプハロゲンランプハロゲンランプ化学実験室化学実験室化学実験室化学実験室実験装置実験装置実験装置実験装置AIDA

(21)

(22)

ラザホージウム

ラザホージウムの

の

のフッ

フッ

フッ化物形成

化物形成

－

－HF水溶液中

水溶液中

水溶液中における

における

_{におけるRfの}

の

の陰

陰イオン

陰

イオン

イオン交換挙動

交換挙動

交換挙動－

交換挙動

－

周期表同族元素と異なる性質を持つ

H. Haba et al., J. Am. Chem. Soc. 126, 5219 (2004). 100 101 102 103 10-1 ₁₀0 ラザホージウムラザホージウムラザホージウムラザホージウム((((RfRfRf))))Rf ジルコニウムジルコニウムジルコニウムジルコニウム((((ZrZrZrZr)))) ハフニウムハフニウムハフニウムハフニウム((((HfHfHf))))Hf 分配係数分配係数分配係数分配係数　　　　 K d ( m L g -1 ) HF₂---- イオンイオンイオン濃度イオン濃度（濃度濃度（（（MMMM））））勾配勾配勾配勾配 -3 勾配勾配勾配勾配 -2

[ZrF

₇

]

3-[HfF

₇

]

3-[RfF

₆

]

2-4226回のイオン交換 261_{Rfのα壊変：266事象}

log K

_d

= C - n⋅log[HF

₂-

_]

(23)

原子力機構

原子力機構タンデム

タンデム

タンデム・

タンデム

・・

・ブースター

ブースター

ブースター加速器施設

ブースター

加速器施設

－

－より

より

より重

より

重

重い

い

い元素

元素

元素の

の化学

の

化学

化学を

を

を目指

目指して

目指

して

して－

－

大強度イオン源

新核化学実験室

新照射室

超伝導線形加速器

線形加速器

核化学実験室

(24)

「「「「アクチノイドアクチノイド（アクチノイドアクチノイド（（（超超超超ウランウランウランウラン））））のの化学のの化学化学化学」」」」よりよりよりより抜粋抜粋抜粋抜粋アクチノイド元素は、20年前の1958年には102番元素（No）の発見をめぐって激しい論争が行われていた。しかし、その後アクチノイドの最終元素103番（Lr）は1961年に見出され、さらにその後104,105,106番などの元素の発見が報ぜられ、アクチノイドアクチノイドからアクチノイドアクチノイドからからから超超アクチノイド超超アクチノイドアクチノイドアクチノイド元素元素元素元素へへ製造研究へへ製造研究製造研究製造研究のののの対象対象が対象対象ががが移行移行移行移行ししししたたたた。この間、従来米国のカリフォルニア大学のG. T. Seaborgらのほとんど独壇場の観のあった超ウラン元素の研究に対し、ソ連のG. N. Flerovらの研究がほぼ対等もしくはそれ以上の水準にまで追いついたことが注目される。ただ、わが国わがわがわが国国国のこののこの分野のこののこの分野分野での分野でのでのでの遅遅遅遅れはれは決定的れはれは決定的決定的決定的であるであるであるである。。学術会議。。学術会議学術会議がすでに学術会議がすでにがすでに数年前がすでに数年前数年前数年前にそのにそのにそのにその立立ち立立ちち遅ち遅遅れを遅れをれをれを強強く強強くくく警告警告警告警告しししし、、この、、このこのこの研究研究研究研究のためにのためにのために最小限必要のために最小限必要な最小限必要最小限必要ななな設備設備設備の設備ののの設置設置設置設置をををを勧告勧告勧告したが勧告したがしたがしたが全全全全くく実現くく実現実現実現していないしていないしていないしていない。現在、世界的にはさらに原子番号の高い超重元素の製造が種々試みられている。

わが国原子力研究２０年

日本原子力学会誌、21, 41 (1979)

炉化学（名大・内藤奎爾）－核化学に関連した分野－

(25)

タンデム加速器を利用した核化学的研究の成果

－博士学位取得者

重イオン核融合－核分裂

２ アクチノイド核分裂

５ 壊変特性・新核種探索

３ アクチノイド内包フラーレン

１ 重元素化学

４ 計

_1５名

人材育成

(26)

タンデム加速器を利用した核化学的研究の成果

－学会賞受賞

日本放射化学会賞２件

１．ラザホージウム等の核化学的研究における新展開（2004年）

２．低エネルギー核分裂における変形経路の解明に関する研究

（2007年）

日本放射化学会賞・奨励賞２件

１．新アクチノイド核種の発見と中性子不足アクチノイド核種の

壊変特性に関する研究（2000年）

２．シングルアトム分析手法を用いたラザホージウム、ノーベリ

ウムの溶液化学的研究（2008年）

(27)

１．2nd International Symposium on Advanced Science

Research (ASR2001), Tokai, November 11-13, 2001

Advances in Heavy Element Research

-２．6th International Symposium on Advanced Science

Research (ASR2006), Tokai, October 26-27, 2006

- Frontiers of Nuclear and Radiochemistry –

３．The 2005 International Chemical Congress of Pacific

Basin Societies (PACIFICHEM2005), Honolulu,

Hawaii, USA, December 15-20, 2005

- Frontiers of Nuclear Chemistry of the Heaviest

Elements

(28)

謝辞

執筆者：田村努、松本純一郎（物理部）、梅沢弘一、鈴木敏夫、星三千男、臼田重和、市川進一、斉藤昭（化学部）、柴是行（燃工部）、立川克浩、馬場宏、馬場澄子、畑健太郎、関根俊明（製造部）１．超ウラン核種に関する研究２．核分裂３．不安定核領域の核分光学的研究４．核燃料の照射挙動の研究

ビームタイム

ビームタイム日程

日程

日程の

の

の約

約半数

約

半数

半数を

を

を使用

使用

(29)

謝辞

所内：先端基礎研究センター、原子力基礎工学部門、アイソトープ部（製造部）、化学部、物理部協力・共同研究：東北大学、筑波大学、理化学研究所、東京大学、首都大学東京（東京都立大学）、新潟大学、金沢大学、静岡大学、名古屋大学、大阪大学、広島大学、徳島大学国際協力：ドイツ重イオン研究所、マインツ大学、ミュンヘン工科大学、スイスポールシェラー研究所、中国近代物理学研究所

研究炉

研究炉・

・・

・加速器管理部

加速器管理部

加速器管理部、

加速器管理部

、

、加速器管理課

、

加速器管理課

超ウラン・重イオン核化学グループ：

塚田和明、浅井雅人、佐藤哲也、豊嶋厚史、笠松良崇、Li Ｚijie、

西中一朗、市川進一

(30)

2009 年 1 月 6-7 日於タンデム研究会 東海 タンデム加速器加速器を用いた核化学研究の 25 年 - 核分裂 新核種探索そして超重元素核化学 - 先端基礎研究センター永目諭一郎

タンデム

タンデム

タンデム

タンデム加速器

加速器

加速器

加速器を

を

を

を用

用

用

用いた

いた

いた

いた

核化学研究

核化学研究

核化学研究

核化学研究の

の

の

の25年

年

年

年

－

－

－

－核分裂

核分裂

核分裂

核分裂、

、

、

、新核種探索

新核種探索

新核種探索

新核種探索

そして

そして

そして

そして超重元素核化学

超重元素核化学

超重元素核化学

超重元素核化学－

先端基礎研究センター

永目諭一郎

核化学研究

核化学研究

核化学研究

核化学研究２５

２５

２５

２５年

年

年のあゆみ

年

のあゆみ

のあゆみ

のあゆみ

１

１

１

１．

．

．アクチノイド

．

アクチノイド

アクチノイドの

アクチノイド

の

の

の核分裂

核分裂

核分裂

核分裂

核分裂

核分裂

2009 年 1 月 6-7 日於タンデム研究会東海タンデム加速器加速器を用いた核化学研究の 25 年 - 核分裂新核種探索そして超重元素核化学 - 先端基礎研究センター永目諭一郎

_の25年

１入口

_Th

_U

_Np

_Pu

_Am

_Cm

_{– Ｂ}

１入口