30�600C) カラム試験結果(pH8.9、

図5.1 6

110

表5.7 各試験でのカラムの空隙率、 流量、

戸ーートレーサ 温度(C) _pH 空隙率(%) 平均流量(10-11m3/s)

Darcy速度(10・6m/s)

同 u 3 0 3.0 4 5.4 4.9 6.7

3.6 4.8

田園a・ U 4.3 5.0

3 0 4.0 5 2.4 5.0 5.8

U 4 0 4.0 4 5.4 3.3 4.5

5.4 7.3

ーU 5 0 4.0 4 5.3 3.8 5. 1

4.2 5.7

ー U 6 0 4.0 4 5.4 5.2 3.3 7.0 4.4

U 3 0 5.2 44.8 4.6 6.3

3.9 5.3

U 4.9 6.4

2 0 6.5 46.9 6.5 8.5

U 3 0 6.5 4 8.6 4.2 5.3

5.3 6.6

U 3 5 6.5 4 5.9 3.9 5.2

4.9 6.6

U 4 0 6.5 49.0 5.3 6.6

5.3 6.7

U 5 0 6.5 5 6.3 3.2 3.5

4.3 4.7

U 6 0 6.5 3 7.1 4.9 8.2

4.5 7.5

U 7 0 6.5 3 9.4 2.8 4.3

3.8 5.9

U 3 0 7.7 5 2.5 5.4 6.3

3.9 4.6

U 3 0 8.9 4 6.6 4.2 5.5

4.8 6.3

U 4 0 8.9 4 6.9 4.8 6.3

4.0 4.8

U 5 0 8.9 5 3.4 4.2 4.9

5 ^{. 1} 5.9

』ー

U 6 0 8.9 4 6.3 4.7 6.6

4.9 6.6

U 3 0 1 0.5 4 5.4 4.7 6.3

5.0 5.5

』ーー

5.3.3 考察

(1

)カラムの水理特性

カラム内の溶液の流れはカラム中の流路の形状、 流路内の流速、 透過 溶液の粘性等の関係により、 Darcy則 に従う層流とこれに従わない乱流 に分 かれ、 その流れの挙動は大きく異なるo Bearら(89)によ れば、 レイノルズ数 が1.0よりも小さければDarcy則が成り立つことが示されている。 そこで、

透過実験の系でのDarcy則の成立を レイノルズ数の評価により判定した。

多孔質媒体においてもレイノルズ数は下式で定義されている。

Re e ⁼ ₌

-=t-

q d

(5-27)

ここで、 qは単位面積当りの流量(mjs)、 dは多孔質 媒体の代表長さ(m)、

u は動粘性係数(m2js)である。 レイノルズ数はパイプについてのものの類似 として考えているの で、 代表長さは水の通るチャンネルの径である。 し ば しば、 この長さとして平均粒径が用いられる。 本試験 において、 qの値は 約3X10・6mjs、 平均粒径は約0.3mm、 動粘性係数は200Cで10・6m2js、

700Cで4

X10・7m2jsを用いると、 レイノルズ数は1 0・4のオーダーとなりDarcy員Ijは充分 成立する。

カラム試験において、 水理学的パラメータである分散係数の核種移行方 程式への寄与を検討する必要がある。 水理学的分散は、 機械的分散と分子 拡散に分けられる(90)。 機械的分散は媒体中の微細構造と溶液の流れにより 生じる。 流路の曲がり、 その断面積の変化及び複数の流路が絡み合ってい ることにより、 流路を核種が進行する につれ核種の移動距離に差が生じ、

分散が進行する。 分子拡散は、 溶液中の濃度勾配を駆動力として起こる。

このことから、 これらはお互いに独立な現象と言える。 そこで、 機械的分 散係数をDM、 分子拡散係数をDdとおくと、 分散係数DhLは

DhL==

DM+ Dd (5-28)

と表せる。 本試験では非収着の性質を持つヨウ素イオンの透過実験から各 カラムの分散係数を算定した。 本透過試験で用いた花商岩粒充填カラムは サンドカラムのlつに分類され、 充填率が低く比較的粒径も揃っているの で、以下の式から分散係数が算出される(91 )。

DhT ーLhT ^{= l._}

{ I uO.84 UO.84 - UO.16 0.1Q_I \2

_{L V}

2 \ UO.5 J (5-29)

112

ここで、 Uは流出した核種の相対濃度が添字の数値になるまでの水の透過 量、Lはカラムの有効長さ(m)、 V はDarcy速度(mjs)で、ある。 (5-29)式を 用いて、 各カラムの分散係数を求めた値を表5.8に示す。 得られた分散係 数が核種移行に寄与しうるか否かを、 Saltelliら(92)が行ったようにペクレ数 Peで、評価した。

Pe = 三L

DhL (5-30)

ここで、 VはDarcy速度(mjs)、 Lはカラムの有効長さ(m)で、ある。結果を表5.

8に示す。 本試験で得られたペクレ数はlよりも大きく分散の効果は無視 できる。

表5.8 各試験でのカラム内の分散係数とペクレ数

トレーサ 温度CC) pH Darcy速度(10・6m/s) 分散係数(10-9m/s) ペクレ数

3 0 3.0 4.8 7 . 1 4 0

3 0 4.0 5.8 1 3 2 9

4 0 4.0 7.3 2 2 2 1

5 0 4.0 5.7 4.3 8 3

6 0 4.0 4.4 3.6 7 6

3 0 5.2 5.3 3.5 9 0

2 0 6.5 8.5 9.0 5 7

3 0 6.5 6.6 1 7 2 5

3 5 6.5 6.6 2 5 1 6

4 0 6.5 6.7 1 7 2 4

5 0 6.5 4.7 2 4 122

6 0 6.5 7.5 1 7 2 8

7 0 6.5 5.9 1 5 2 5

3 0 7.7 4.6 5.7 5 2

3 0 8.9 6.3 3 0 1 4

4 0 8.9 4.8 7.8 3 8

5 0 8.9 5.9 1 0 3 6

1- 6 0 8.9 6.6 1 1 3 7

、司・ 3 0 5.5 2 0 1 7

(2)移行モデル

J般に、溶液と共に花両岩粒充填カラムを移動する核種は、a)カラム中 の微細構造を介する水の流れによ る機械的分散、b)溶液 中の核種の分子拡 散、c)岩石粒表面への収着、d)岩石粒内部への見かけの拡散の4つの過程を 伴いながら移動する。 上2つをまとめて分散、下2つをまとめて収着と呼 ぶ。収着によって核種は水の流れに比べ遅延され、濃度分布は時間と共に なだらかになる。 本試験においては分散の効果は無視しうるとして岩石粒 カラム中の核種の移動 を考える。

溶液の流れはl次元方向であり、花両岩粒充填カラムは均一な多孔質媒 体であると仮定し、核種の移行方程式は以下のように表される(93)(94)0

。笠=-<þV笠-(1-<þ)包

at

^T

' ðz

^\

-

^{T I}

^{ðt (5--31)}

ここで、 zはカラムの長さ方向の座標、 Cは溶液中の核種の濃度(mol/m3)、

V はDarcy速度(m/s)、q はカラム単位体積当りの収着量(mol/m3)、 引まカラ ムの空隙率であるo x=z/m V、 f)=t-z/v" m=引(1-

_�

)とすれば、

(5-31

^)式

は、

ac _dX _ ^ðq _ðe

(5-32)

となる。 また、カラムには一定 の粒径(半径b)で球状の岩石粒がはいっ ており、核種はその表面にヘンリー型吸着し、さらに岩石粒中へ拡散係数 Dで拡散すると仮定し、以下の式をたてた。 まず、岩石単位体積当りの吸 着量をqs(mol/m3)、吸着係数をK(m3/m3)として、

qs

= K C

(5-33)

岩石中の核種の濃度をqi(X， f) ，r)として、以下の方程式からqが得られる。

町人 d 入ハり 万町 σ D

PA X ρU GA

AU fill-J。 ∞℃ム凶 ω 一 ジ 一一 IIII-111

rA

qEV

ρ 一 i い y

F，rirいへd一 計

。

D一

ρ んが

= ny hu hp q il--れ f

ザ 一ジ3

D

=

=

ハり

匂一ゅん円

、。 一 「RU

G-(5-34)

σn-旦E

b

これらの式を以下の初期条件、境界条件、

C(X)

⁼⁼⁰ at 0豆x豆z、t<O

(5申35) (5-36)

(5-37)

114

C(O)

^{==Co at t主主O}

で解くと (似 ) 以下の解が得られる 。

C(x)

^_

1 ム ρσ0β-y x\

一一一 一 一 + erII ^' I

(5-38)

co 2 _\ 2イY _x

^/

5 J (5-39)

y一三旦玉_-

σ=2D

b2 、 b2 (5-40)

(5・39)式を用いて、 最適化した結果を図5.1

7から図5.2 2に、 得ら

れたパラメータを表5.9に示す。

表5.9 各試験での花両岩の収着係数と拡散係数

トレーサ 温度(C) ^pH 収着係数(m3/m3) 収着係数(cm3/g) 拡散係数(10-13m/s)

U 3 0 3.0 6.6 2.5 4.3

U 3 0 4.0 1 1.9 4.5 3.4

U 4 0 4.0 2 2.5 8.5 3.5

U 5 0 4.0 3 1.8 1 2.0 3'.9

U 6 0 4.0 3 2.4 1 2.2 4.9

U 3 0 5.2 1 3.7 5.2 4.1

U 2 0 6.5 1 4.4 5.4 7.9

U 3 0 6.5 1 9.7 7.4 4.3

U 3 5 6.5 2 6. 1 9.8 7.5

U 4 0 6.5 3 6.8 1 3.8 4.4

U 5 0 6.5 3 9.8 1 4.5 3.6

U 6 0 6.5 3 5.8 1 3. 5 4.3

U 7 0 6.5 2 2.2 8.3 3.9

U 3 0 7.7 1 4. 1 5.3 3.7

U 3 0 8.9 7.6 2.9 3.7

U 4 0 8.9 1 9.4 7.3 3.8

U 5 0 8.9 2 4.4 9.2 3.7

U 6 0 8.9 2 5. 1 9.4 4.5

U 3 0 1 0.5 4.2 1.6 4.6

1.0 0.8

0 。

、。、

0.6 0.4 L 0.2 _0.0 r P

1.0

。

0.8

δ0 ^0.6

0.4 L 0.2 L 0.0

1.0

。

0.8

0 0

町h。・ 、h .

0.6

ドキュメント内 放射性廃棄物地層処分障壁材中の核種の移行に関す る研究 (ページ 56-62)