ン 間 移 d ン sp ン 移 起因 あ [30]。 方，
金 構 い ， 吸 500 nm 長波長 領域 観測 場合
あ ， ン 間 移 ン共鳴 起因 。 章 研究 用い 金 長方形 場合，波長~900 nm付近 い ン共鳴 起因
観測 4.2(c) 。 4.2(c) ン 色 縦線 局
所測 使用 波長633 nm 置 示 い ， 金 長方
形 照射 ， ン励起 可能 あ わ 。
4.2: (a) 巨視的 学測 用い 金 長方形試料。(b) 消
測 学配置 模式 。(c) 実験 得 金 長方形 消 。
(d) CD 測 い 信 強 及び信 対雑音比 向 方
法 概念 。(c) 実験 得 金 長方形 CD 。
定 CD 販 CD 散計 J-720WI, JASCO Corp. 用い 測 。
CD 測 原理 第 章 示 あ 。 販 CD 散計 大
~10 mm 行 用い い 。 方，測 試料 ，400 × 400 µm2 限
範 作製 い ，大 測 ，十 信
得 い。 ， 構 来 CD 信 割合 向 ，
直 400 µm ン 9 用い 照射領域 制限 測 4.2(d) 。
，PEM 使 CD 測 い ， 構 異方性 あ
CD 信 混入 場合 あ 。 混入
減少 ，45º 試料 回転 四回 0°, 45°, 90°, 135° CD
測 ， 均 計算 第 章 参照 。
定 4.2(e) ，巨視的 学測 得 金 長方形 CD
示 。 4.2(e) 縦軸 ，実測 CD信 構 面積密 逆数
補正 あ 。 CD ，測 全 波長 い 意
CD 観測 ， 金 長方形 巨視的 CD 示 い
確 。 ，局所測 使用 波長633 nm い ，CD信 値
|ΔA| < 10-3 ，長方形金 構 全体 CD 活性 あ わ
4.2(e)， ン 色 縦線 。
4.4 局所的 消光と 二色性
定 次 ン励起 可能 波長633 nm He-Ne Voltex Inc. 用
い ，金 長方形 局所的 消 CD 空間 可視 。以 示
通 ，巨視的 測 CD 観測 わ ，驚
，SNOM 局所測 長方形 角周辺 い 局所的 強いCD 実 験的 観測 。
定 個々 金 長方形 局所的 CD 測 ，筆者 集
SNOM PEM 偏 変調法 組 合わ CD ン 装置
用い 4.3(b) [14]。CD信 検出 ， ン ン 7270 General
Purpose DSP Lock-in Amplifier, AMETEK Inc. Multichannel
HR filter 3314, 株式会社NF設計 ， 電子増倍管 H10723-20, 浜
株式会社 用い 。 ， ワ ン LPC,
Brockton Electro-Optics Corp. 用い 入射 ワ 安 ， 減
。CD ン 装置 PEM 使用 ，信
9 子科学研究所装置開発室 作製。
混入 場合 あ 。信頼 情報 抽出 ，様々 角 0°, 45°,
90°, 135° 配向 長方形 構 基 混 試料 測
4.3(a) 。 ，筆者 信 混入 減少 ，200 Hz
周波数 回転 半波長 WPH05M-633, Thorlabs PEM 試料 間
路 入 。回転機構 ，中空 HM0835E8H, Technohands
Co. 用い 。 回転 半波長 直線偏 成 400 Hz 回転 。
信 得 周期 偏 回転周期 比 十 長 ，時間 均 結
果， 構 配向 起因 混入 減少 あ
第 章 参照 。 ，筆者 信 得 周期 約200 msec ，信
12,000回積算 得 。 偏 回転周期 2.5 msec 十 長
い。
4.3: (a)局所 学測 用い 金 長方形試料 SEM像。(b) CD
ン 装置 学配置 模式 。(c,d) 実験 得 金 長方形 局所
消 (c) 局所CD (d)。
定 4.3(c,d) ，CD ン 装置 用い 時 得 金 長方形
局所的 消 像 CD 像 示 。 ， 4.3(c,d) い A-D
金 長方形 消 ，CD 像 大 4.4(a,b) 示 。 4.3(c,d)
4.4 示 い う ，金 長方形 向 依 い特徴的 消 ，
CD 信 ン 観測 。即 ，長方形 角周辺 い 強い消 観
測 時 ，CD 信 極値 観測 。 ，金 長方形 部
い ，長方形 軌跡 沿 ン 得 ， 周
間 CD信 正 負 値 振動 い 4.4(c) 。 ，金
長方形 向 関係 ，正 CD信 長方形 右 角周辺 ，負
CD信 右 角周辺 い 現 い 。 ， 信
ン 長方形 異方性 来 い 考え 。
定 強い消 ン励起 起 い 示 ，観測 局所
CD ン共鳴 効果 あ わ 。局所的 CD 信 ，構
中心点 対 点対称 ，長方形 構 対称性 映 い 。即
，CD 信 極値 ，長方形構 対角線 い 符 示 ，隣 合 う角 い 対 符 示 。 局所CD信 対称性 ，長方形
構 全体 正 負 信 打 消 合い， 積 値 近似的
4.4: (a)局所消 大 。(b)局所CD 大 。(c) 挿入
い 軌跡 沿 得 CD信 ン 。
。 結果 巨視的 得 CD信 あ 結果 整合 。 定 方，金 長方形 局所的 CD信 極値 般的 子 CD信
比 大 い。 ，CD 信 吸 規格 用
い 示 。金 長方形 場合， 角周辺 い CD信 大 |ΔA|~0.15
あ ， 吸 A~0.5 あ ，|ΔA/A|~0.3 。 方，
子 あ flavin mononucleotide FMN 場合[31]，波長450 nm |ΔA|~1.0×10-3，
A~0.5 あ ，|ΔA/A|~2.0×10-3 。 結果 ，金 長方形 局所的
CD 値 型的 子 巨視的 値 比 桁程 大 い 意
味 。従 ，金 長方形 巨視的 CD 示 い わ ， 局所的 極 大 CD あ 明確 示 。 ，
物質 い 局所的 CD あ 実験的 示 成 [32]。
4.5 局所的 二色性 発現
定 前述 通 ， 金 長方形 い 巨視的 CD 観測 ，
CD 示 物質 あ いう従来 常識 CD 択則 矛盾 い。
，金 長方形 い 局所的 CD 観測 ，従来 常識 異 ， 領域 局所的 CD 議論 択則 修正 示
い 。 ， 研究 観測 局所的 CD 発現 い 考察 。
4.5.1 定性的 説明
定 ，長方形 角A 右 角A’ 右 角B 角B’
偏 対 応答 互い 異 説明 4.5 。長方形 右 偏 RCP 照射 状況 考え 。RCP 電場 ，あ 時刻 t =
0 x方向 向 ， 時計回 回転 終的 元 置 戻 t = T
( 4.5(a))。 RCP電場 誘起 極 振 舞い 4.5(b) 示 。誘
起 極 RCP 電場 期 時計回 回転 。
，時間発展 極 び RCP 電場 軌跡 大 異
4.5(a,c) 。 軌跡 い ，誘起 極 大 電場
方向 異 起因 。 ，角A い 誘起 極 考
え 。例え ，時刻t = 0 t = T/2 い RCP電場 大 互
い 逆方向 向 。 方， 極 い ，界面 極率 空間 転対称性 破 ，RCP電場 方向 極 大 変わ 。
様 ，時刻t = 0 t = T/4 極 大 異 ， 長方形
辺 長 異 起因 。 4.5(c) 示 あ 通 ，角 A A’
角B B’ い 誘起 極 軌跡 ，互
い 鏡像 関係 。 角A A’ 角B B’ ，界面 置 右
逆転 ， 軌跡 映 あ 。 う ，長方
形 角A A’ 角B B’ 偏 対 応答 互い 異 。 定 次 ，長方形 角周辺 い CD 生 起源 説明 。CD LCP RCP
対 物質 吸 異 発現 。長方形 LCP 照射 場合，
極 回 方向 RCP 照射 場合 逆 。系 時間 転対称 性 あ 場合， 散逸 起 い ， 極 軌跡 形状
，CD 発現 い。 ， 金 長方形 い ン 励起 ， 散逸 起 ，系 時間 転対称性 破 ，LCP照射 時 RCP 照射時 軌跡 形状 い 生 。従 ， ン励起 可能
波長 使う ，金 長方形 角周辺 LCP RCP 対 吸 異 ，CD 発現 。 う ，長方形 角周辺 い CD 示 CD信 空間 構 対称性 映 性的 理解 。
4.5: (a)右 偏 RCP 電場 黒い矢印 時間発展。(b) RCP
照射 誘起 極 時間発展。(c)角A 角B
極 軌跡。 極 軌跡 ，角A 角B
軌跡 互い 鏡像 関係 い 。
4.5.2 FDTD法 よる電磁場分布 解析
定 次 ，FDTD法 金 長方形周辺 常状態 電磁場強 計算
，局所CD 発現 い 議論 。実験 用い 試料 寸法 金 長方形 用い 計算 。 ，励起波長 実験 使用
633 nm 。 4.6 (a) FDTD計算 概念 示 。SNOM
得 実験結果 計算結果 対応 ， 金 構 面
方 20 nm 置 計算 。 4,6(b,c) ，金 長方形 対
LCP RCP 照射 時 電磁場強 計算結果 あ 。 4,6(b) 示 い
う ，金 長方形 LCP 照射 場合，長方形 右 角周辺 増強 電場 局 い 。 方，金 長方形 RCP 照射 場合，右
角周辺 増強 電場 局 い 4,6(c) 。 ， 4,6(b) 鏡
映 4,6(c) 。 う ，金 長方形 偏 照射
，空間対称性 電磁場強 形成
明 。長方形 角周辺 い ，LCP RCP 対 応答 異
，局所的 CD 発現 考え 。
定 FDTD計算 ，金 長方形 角周辺 い 増強 電場 局 い 。 電磁場 増強 い 局所電磁状態密 LDOS: Local Optical Density of
States 高い 考え 。 う ，波長 励起
吸 ，透過 弱 いう現象 観測 [33][34]。
考慮 ，実験的 観測 金 長方形 角周辺 強い消
，強いCD 性的 説明 。
定 計算結果 ，局所的 CD活性 構 形状 必要 い ，
相互作用 時 電磁場強 構 必要 あ 意味
。 電磁場 形成 う ン 関わ い
4.6: (a)計算 概念 。(b,c)波長633 nm 偏 照射 計算
常状態 電磁場強 。LCP照射 場合(b) RCP照射 場合(c) 計算 結果。電磁場強 各々 大値 規格 。
現時点 明 い。 ，長方形金 構 や，励起 波長 制御 ， 対 局所的 CD活性 依 性 体系的 調
明 あ う。 回 計算 観測系 近接場 考
慮 い い ，計算結果 実験結果 対応 わ い。
含 理論解析 後 課題 あ 。
第 章
キ ノ物質周辺 おけるキ 光電場 発生
章 ，研究課題(B) 成果 い 述 。即 ，直線偏 照射 金 長 方形 近傍 局所的 電場 発生 実験的 示 。筆者
構 近傍 発生 電場 実測 ， 発生
解明 ， 空間構 制御 。 章 研究成果 ， 電場 掌性 操作 手法 基礎 確立 要 成果 置付
。
5.1 二色性 発現とキ 光電場 発生
定 第 章 研究 い ，筆者 金 長方形 い 局所的 強 いCD 実測 。CD 発現 長方形 角周辺 ，LCP RCP 対
吸 異 。LCP RCP 合わ あ 直線偏 長方形 照射 場 合，角周辺 直線偏 含 LCP RCP 強 吸 散
乱 ， 電場 発生 期 。 章 研究 ，
直線偏 照射 金 構 体周辺 偏 状態 計測
， 構 発生 電場 実測 試 。
5.2 実験方法
定 章 研究 ，照射 SNOM 用い 構 試料 局所的 学 特性 調 。試料 対 SNOM 近接場消 測
ン特性 評価 ，近接場偏 解析 ン 測 試料近傍 偏 状態 可視 。以 体的 測 方法 述 。
5.2.1 局所的 消光 ペ 測定
定 5.1(a) ， 構 試料 局所的 消 測 用い 実験系
学配置 模式 示 。 色 WhiteLase Micro-460, Fianium Inc. ，
結合器 NA = 0.4 用い 近接場 入 。近接場
破壊 回避 ，ND 機株式会社 1100 nm
以長 ョ 47592, Edmund 用い 強
。 端 発生 近接場 試料 照射 ，試料 吸
散乱 透過 対物 ン NA = 0.4 集 器 検出 。
5.1: SNOM 局所的 消 測 (a) 偏 解析
ン 測 (b) 実験系 模式 。
5.2.2 偏光解析 ノ ン 測定
定 偏 解析 ン 測 ，直線偏 近接場 試料 局所 的 励起 ， 透過 偏 状態 解析 ，試料周辺 偏
状態 楕 率ε 楕 方 角θ 計測 。ε，θ 時計回 回転 正 義 。
測 試料周辺 偏 状態 計測 考え ， 相 性 い 。相 性 ，可逆性 ， 源 検出器 置 入 え 等 結果 得 いう あ 。 相 性 成立 場合，試料 直線偏 局所励起 時 透過 偏 状態 ，試料全体 直線偏 励起
時 試料近傍 発生 偏 状態 。 行研究 い ，集 照射 SNOM 測 球状金 粒子や金 透過 像 報告 ， 場合，SNOM 用い 相 性 成立
い 考え [35]。従 ， 章 研究 用い 実験系 い 相
性 成立 ，偏 解析 ン 測 試料近傍
偏 状態 計測 考え 。
定 5.1(b) ，筆者 開発 偏 解析 ン 装置 学配置 模
式 示 。直線偏 近接場 発生 開 約100 nm 近接場
用い 。近接場 開 形状 歪 等 偏 状態 乱
， 入射前 偏 状態 予 直線偏 子 GTH10M,
Thorlabs びλ/2 AHWP05M-980, Thorlabs ，λ/4 AQWP05M-980, Thorlabs 補償 。透過 偏 状態 PEM 使 偏 変調法 解析 第 章 参照 。