本論文は、 超臨界相吸着分離による芳香族化合物異性体の高度分離プロセスの構 築を目的として、 超臨界相吸着分離の可能性の検討 超臨界相吸着の吸着特性に関す るデータの蓄積ならびに、 超臨界相吸着における破過曲線に対する工学的に有用な 相関手法の提案を行ったものである。 本研究で得られた成果は次のとおりである。
(1)本研究で新たに考案した超臨界相吸着分隊により、 難分離系混合物である芳香族 化合物異性体の高度分離が可能であることを示した。
本研究において、超臨界二酸化炭素に難分離系混合物である2.6・および2，7-D恥創 異性体混合物を溶解させた後、 ゼオライト吸着層を通過させることにより吸着分 離を行う「超臨界相吸着分離Jを新たに考案した。 NaY型 H Y型US- Y型およ びH-mordenite型の4 種類のゼ、オライトを用い、 温度308.2 K 圧力14.8 MPaに おいてその有効性を検討した。 その結果、 NaY型ゼオライトを用いた場合に2，7-D恥闘が選択的に吸着され、 吸着初期ではほぼ純粋な2.6-Dl'v創が得られることが
確認され、 超臨界相吸着分離による高度分離が可能で、あることが示された。
(2) 超臨界相吸着分離の分離特性の解明を目的として、 超臨界相吸着における混合溶 質系(超臨界二酸化炭素(1)-2，6-DMN(2)-2，7-DMN(3)系)および単一溶質系(超臨 界二酸化炭素(1)-2，6-D恥⑪�(2)および超臨界二酸化炭素(1)-2，7・D乱創(2)系)の吸着
特性に関する基礎データを種々の温度・圧力において蓄積した。
超臨界相吸着分離の分離特性の解明を目的として、 NaY 型ゼ、オライトを用い た超臨界相吸着における混合溶質系(超臨界二酸化炭素(1) -2，6-DI\⑪�(2) -2，7-Dl'v⑪�(3)系)および単一溶質系(超臨界二酸化炭素(1)-2，6-DM1ぜ(2)および超臨界二
酸化炭素(1)-2，7・Di\⑪�(2)系)における吸着特性を検討した。 実験は半回分式流通 法に基づく固定 層吸着実験装置により行い、温度308.2 および318.2 K，圧力12.0，
14.8 および19.8 MPa における吸着分離係数および平衡吸着量を測定し、 超臨界 相吸着分離に及ぼす温度・圧力の影響を検討した。 その結果、圧力が高い場合ま
-111-たは温度が低い場合に分離効果が高く平衡吸着量が小さい、 圧力が低い場合また は温度が高い場合に分離効果が低く平衡吸着量が大きいことが確認され、 分離に 最適な条件が存在する可能性が示された。 また、 単一溶質系においても混合溶質 系と同様に2，7-D恥創が選択的に吸着されることが示された。
(3)超臨界相吸着分離は、j夜相吸着分離と比較して分離効果が高く、 超臨界相吸着分 離が工学的に有効な分離手法であることが示された。
NaY型ゼオライトを用いた液相吸着分離により 2.6-および2.7-D1企d異性体混 合物の分離を試みた。 溶媒としてかオクタンを用い、 温度308.2Kにおいて静置 法により実験を行った。 その結果、 液相吸着分離は超臨界相吸着分離より平衡吸 着量は大きいが、 分離効果は低いことが確認された。 これにより、 超臨界相吸着 分離の有効性が示された。
(4)超臨界流体クロマトグラフィーを用いたインパノレス応答法により、 2，6・および 2，7-D1⑪J異性体の超臨界相吸着における吸着特性を検討した。
超臨界流体クロマトグラフィーを用いたインパルス応答法により、 NaY型ゼ、
オライトを用いた 2.6-および2，7-D�⑪Jの超臨界相吸着における吸着特性を、 温 度308.2，31 8.2および328.2K 圧力12.0.14.8および19.8MPaにおいて検討した。
その結果、 吸着係数は全ての条件において2，6-D1⑪Jより2.7・D�企dが大きく、 圧 力が低い場合または混度が高い場合に大きくなる傾向が示された。 さらに、 2，6-および2，7-D1⑪J の粒子内有効拡散係数はほぼ同様で、あり、 温度の上昇とともに 大きい値を示したが、 圧力に対しては明確な傾向を示さなかった。 これらの結果 より、 超臨界相吸着分離は、 主として吸着剤と溶質との吸着力の差に基づく分離 であることが明らかになった。
(5)総括物質移動係数と直線(He町)型吸着平衡を仮定した吸着モデルにより、 破過
た吸着モデ、ルにより、 得られた破過曲線の相関を試み、 その適用性を検討した。
その際、 2_6-および2_7・D�仰に対する吸着係数は実験結果より求め、 総括物質移 動係数は推算により求めた。 その結果、 得られた相関結果は良好で、あり、 本研究 で提案した吸着モデ、ルが工学的に有用であることが示された。
以上が本研究で得られた成果である。
ー113圃
Nomenclature
αv
c
C
Dax
K m
D D
D
Dp
飢 え
A d
AKFAY吋k
p k r 日r 九 九 ks
LM
m
particle surface area per unit volume of packed bed， m2 m-3 concentration of solute in the supercritical fluid phase， kg m-3 concentration of solute in the intraparticle pore volume， kg m-3 axial dispersion coe庄icient， m2 S-1
intraparticle effective diffusion coefficient， m2 S-1 Knudsen diffusion coefficient， m2 s・l
molecular diffusion coefficient， m2 S-1 pore diffusion coefficient， m2 S-1
surface diffusion coefficient， m2 s・l kinetic diameter， m
maximum peak height of chromatographic response curve separation coefficient of adsorption
parameter ofLangmuir equation， m3 kg-1 overall mass-transfer coefficient， m S-1 distribution coefficient
capacity factor
parameter ofFreundlich equation， m3 kg-1 tortuosity factor of adsorbent
adsorption rate constant， m3 kg-1 S-1
external fluid film mass-transfer coefficient， m S-1 intraparticle mass-transfer coefficient， m S-1 column length， m
molar mass， kg mol-1
dimensionless adsorption coefficient
nF = mass flux in the fluid film， kg m・2 S-1
nm = amount of solute in the mobile phase， mol
ns = amount of solute in the stationary phase， mol
p = pressure， Pa
Q
= saturated adsorption amount， kg kg-1 q = adsorption amount， kgq' = adsorption amount per unit weight of adsorbent， kg kg-1
qm - parameter ofLangmuir equation， kg kg-1 R = gas constant， J mol-1 K-1
�
= adsorbent pellet radius， mr - radial distance， m
T = absolute temperature， K tlme， s
to = peak retention time of nonadsorbable solute， s
tR = peak retention time， s
u = superficial velocity of solvent， m S-1
Vm - volume of mobile phase， m3
Vs = volume of stationary phase， m3
ν = interstitial velocity of solvent， m S-1
ν - molar volume of solvent， m3 mol-1
ν。 = hard-sphere close-packed volume of solvent (= Nσ13 /
J2
)， m3 mol-1W zeo
= amount of packed zeolite， kg
y = mole fraction in supercritical fluid phase (solubility)
z = distance， m
Greek lefters
α = polarizability， C m2 V-1
β = adsorption coefficient， m3 kg-1 r - mean pore radius， m
同115-r = packed density of adsorbent， kg m-3
εb = void fraction of adsorption column
e p = porosity of adsorbent particle
η = viscosity of solvent， Pa s
η。 = dilute gas viscosity of solvent， Pa s
K = assoclatIon parameter
μ = dipole moment， C m μ1 ' = first absolute moment， s μ2 = second central moment， S2
p = density of solvent， kg m・3
Pp = particle density of adsorbent， kg m-3 σ = effective hard-sphere diameter， m
σ2 _ variance of chromatographic response curve， S2 σvw van der Waals diameter， m
仇 = shape factor
x = molecular connectivity
.ft - reduced collision integral ω = acentric factor
Superscript
* equilibrium value or at atmospheric pressure
Subscripts
c = critical property H = high condition
r reduced property
S surface
。 initial condition solvent
2 solute
2，6 2，6・dimethylnaphthalene 2，7 2，7 -dimethylnaphthalene
ー117-References
Adachi， Y.; Sugie， H.; Lu， B. C.-Y Fluid Phase Equilib. 1986，28 (2)， 119.
2. Afrane， G.; Chimowitz， E. H. J Supercrit. Fluids 1993，6 (3)， 143. 3. A丘ane，G.; Chimowitz， E. H. Fluid Phase Equilib. 1995，111 (2)， 213.
4. Akgerman， A.; Madras， G. Supercritical Fluids -Fundョmentals for Application; Kiran，
E.; Levelt Sengers， 1. M. H.， Eds.; NATO ASI Series; Kluwer Academic: Dordrecht，
1994;p.669
5. Akgerman， A.; Erkey， C.; Ghoreishi， S. M. lnd. Eng. Chem. Res. 1992，31 (1)， 333.
6. Akman， U.; Sunol， A. K. AIChE J 1991，37 (2)，215.
7. Allen， M. P.; Tildesley， D. 1. Computer Simulation of Liquids; Clarendon Press: Oxford，
1987.
8 荒井康彦i古屋武高圧力の科学と技術1993，2 (4)， 261.
9 荒井康彦j古屋武i内田博久i東秀憲分離技術1994，24 (5)， 286.
10. Barth， D.; Chouchi， D.; PortaヲG.D.; Reverchon， E.; Perrut， M. J Supercrit. Fluids 1994，
7 (3)， 177
11. Bondi， A. J. Phys. Chem. 1964， 68 (3)， 44 1
12. BraceぁW.; Akman， U.; Sunol， A. K. J Supercrit. Fluids 1991， 4 (1)，60 13. Broughton， D. B. Chem. Eng. Prog. 1968，64 (8)，60.
14. Broughton， D. B.; Berg， R. C. Chem. Eng. 1970， 77 (2)，86.
15. Broughton， D. B.; Bieser， H. 1.; Anderson， M. C. (井上修訳)化学経済1976，23 (2)，
54.
16. Broughton， D. B.; Bieser， H. 1.; Persak， R. A. (井上修訳)化学経済1976，23 (3)， 54.
17. Broughton， D. B.; Neuzil， R. W.; Pharis， 1. M.; Brearley， C. S. Chem. Eng. Prog. 1970，
66 (9)，70
18. Bruno， T. J.; Ely， 1. F.， Eds. Supercritical Fluid Technology -Reviews in Modern Theory
20. Chimowitz， E. H.� Pennisi， K. 1. AIChE J. 1986，32 (10)， 1665
21. Chouchi， D.� Barth， D.� Reverchon， E.� Porta， G. D. lnd Eng. Chem. Res. 1995，34 (12)，
4508.
22. Chouchi， D.� Barth， D.� Reverchon， E.� Porta， G. D. J. Agric. Food Chem. 1996， 44 (4)，
1100.
23. Chung， T.-H.� Ajlan， M.� Lee， L. L.� Starling， K. E. lnd Eng. Chem. Res. 1988， 27 (4)，
671.
24. Cracknell， R. F.� Nicholson， D.� Gubbins， K. E. J. Chem. Soc. Faraday Trans. 1995， 91 (9)， 1377
25. deRosset， A. 1.� Neuzil， R. W.� Korous， D. 1. lnd Eng. Chem. Process Des. Deν� 1976，15 (2)，261
26. deRosset， A. 1.� Neuzil， R. W.� Tajbl， D. G.� Braband， 1. M. Sep. Sci. Technol. 1980， 15 (3)，637.
27. Eaton， A.� Bukur， D. B.� Akgerman， A. J. Chem. Eng. Data 1995， 40 (6)， 1293
28. Erkey， C.� Akgerman， A. AIChE J. 1990，36 (11)， 1715 29. 船造俊孝高圧力の科学と技術1996，5 (1)， 34
30. Funazukuri， T.� Nishimoto， N.� Wakao， N. Proceedings 0/ the 3rd lnternational あノmposium on Supercritical Fluids， Tome 1 1994， 29.
31. Furlan， L. T.� Chaves， B. C.; Santana， C. C. lnd Eng. Chem. Res. 1992，31 (7)， 1780 32 古崎新太郎;上山惟-i中山司，編マイコンによる化学工学計算;培風館:東京，
1985
33. Goto， M.� Sato， M.; Kawajiri， S.; Hirose， T. Sep. Sci. Technol. 1996，31 (12)，1649.
34 原伸宜i高橋浩，編ゼオライト-基礎と応用j講談社サイエンティフィク:東京，
1975
35. Hedge， J. A. U.S. Patent 3668267，1972.
36. Hedge， J. A. U.S. Patent 3772399， 1973.
37. Inui， T.; Pu， S. B. Sep. Technol. 1995，5，229
38 岩井芳夫i内田博久高圧力の科学と技術1996，5 (2)， 71.
39. Iwai， Y.; Mori， Y.; Hosotani， N.� Higashi， H.; Furuya， T.; Arai， Y.; Yamamoto， K.� Mito，
Y. J. Chem. Eng. Data 1993， 38 (4)， 509.
-119曲
40. Iwai， Y.; Uchida， H.; Mori， Y.; Higashi， H.; Matsuki， T.; Furuya， T.; Arai， Y.; Yamamoto，
K.; Mito， Y.lnd Eng. Chem. Res. 1994，33 (9)，2157 41. Jin， D. W.; Nitta， T. J. Chem. Eng. Jpn. 1996，29 (4)，708.
42. Jin， D. W.; Nitta， T. J. Chem. Eng. Jpn. 1997，30 (5)， 948.
43. Jin， D. W.; Onose， K.; Furukawa， H.; Nitta， T.; Ichimura， K. J. Chem. Eng. Jpn. 1996，29 (1)，139
44. Johnston， K. P.; Barry， S. E.; Read， N. K.; Holcomb， T. R. lnd. Eng. Chem. Res. 1987，26 (11)，2372
45. 化学工学協会，編化学工学便覧改訂5版i丸善:東京，1988
46. Kander， R. G.; Paulaitis， M. E. Chemical Engineering at Supercritical Fluid Conditions;
Paulaitis， M. E.; Penninger， 1. M. L.; Gray， R. D.， Jr.; Davidson， P.， Eds.; Ann Arbor Science: Ann Arbor， 1983; p. 461.
47. 河添邦太朗新化学工学講座VI-3b吸着;日刊工業新聞社:東京，1960 48. Kawazoe， K.; Takeuchi， Y. J. Chem. Eng. Jpn. 1974， 7 (6)，431.
49. 河添邦太朗i杉山衣世子i福田義民化学工学1966，30 (11)， 1007 50. 慶伊富長吸着i共立出版:東京，1965
51. Kier， L. B.; Hall， L. H. λ10lecular Connectivity in Structure-Actiνi ty Analysis;
Chemometrics Series; Research Studies Press: Letchworth， 1986.
52. Kikic， 1.; Alessi， P.; Cortesi， A.; Macnaughton， S. 1.; Foster， N. R.; Spicka， B. Fluid Phαse Equilib. 1996， 117 (1・2)，304.
53. King， 1. W. Supercritical Fluids - Chemical and Engineering Principles and
Applications; Squires， T. G.; Paulaitis， M. E.， Eds.; ACS Symposium Series 329;
American Chemical Society: Washington D. C.， 1987; p. 150.
54 北川浩i鈴木謙一郎吸着の基礎と設計i横書店:東京，1977.
55 小林猛i安芸忠徳，編超臨界流体の最新利用技術;テクノシステム:東京，1986.
56 近藤精-i石川達雄i安部郁夫化学セミナー16吸着の科学i丸善:東京，1991 57. Krukonis， V. 1.; Kumik， R. T. J. Chem. Eng. Datα1985， 30 (3)， 247.
6l. Lin， W.-F.; Tan， C.-S. Sep. Sci. Technol. 1991，26 (12)， 1549
62. Little， L. H. (長谷川正和- 原納淑郎;松下薫ー共訳)吸着と赤外線吸収スペクト ノレ;化学同人:京都，1971
63. Lu， T.圃S.;Lee， T.-Y lnd Eng. Chem. Res. 1987，26 (10)，2024.
64. Macnaughton， S. J.; Foster， N. R.lnd Eng. Chem. Res. 1995，34 (1)，275.
65. Madras， G.; Erkey， C.; Akgerman， A.lnd Eng. Chem. Res. 1993，32 (6)， 1163.
66. Madras， G.; T hibaud， C.; Erkey， C.; Akgerman， A. AIChE J. 1994，40 (5)，777.
67. Maki， T.; Yokoyama， T.; Nakanishi， A.; Shioda， K.; Asatani， H. U.S. Patent 4791235，
1988
68. McHugh， M. A.; Krukonis， V. J. Supercritical Fluid Extr，αction -Principles and
Pr，αctice: Butterworths: Boston. 1986.
69. Miura， K.; Hashimoto， K. J. Chem. Eng. Jヤn. 1977，10 (6)，490.
70. Modell. M. U.S. Patent 4061566. 1977.
71. Modell， M. U.S. Patent 4124528， 1978.
72. Modell， M. U.S. Patent 4147624， 1979.
73. Morbidelli， M.; Santacesaria， E.; Storti， G.; Carra， S. lnd Eng. Chem. Process Des. Dev.
1985，24 (1)， 83
74 森定雄サイズ排除クロマトグラフィー-高分子の高速液体クロマトグラフィ-i 共立出版:東京1991
75. 長浜邦雄監修高純度化技術体系第2巻分離技術- フジ・テクノシステム:東 京1997
76. Nagahama， K:; Kato， S.; Iseki， T. Proceedings of the 4th lnternational Symposium on Supercritical Fluids， Volume B 1997， 613.
77. 中村厚三i佐々木洋吉i 山本修一-i豊倉賢食品工学基礎講座8分別と精製;光 琳:東京1990
78. Namba， S.; Kanai， Y.; Sh句i，H.; Yashirr肌T.Zeolites 1984， 4， 77
79. Nicholson， D.; Parsonage， N. G. Computer Simulation and the Statistical Mechanics of Adsorption; Academic Press: London， 1982.
80. 日本化学会， 編分離精製技術ハンドブック;丸善:東京，1993.
81. Nitta， T.; Yoneya， J. J Chem. Eng. Jpn. 1995，28 (1)，31.
ー121-82. Okayama， T.; Yoneya， 1.; Nitta， T. Fluid Phase Equilib. 1995， 104， 305.
83 大竹正之i増山鉄男i中西章夫i朝日佳男公開特許公報平4-26635， 1992 84. Otu， E. O. Sep. Sci. Technol. 1997，32 (6)， 1107.
85. Perry， R. H.; Green， D. W. Maloney， 1. 0.， Eds. Perry 's Chemical Engineers' Handbook，
6th Ed.; McGraw-Hill: New York， 1984.
86. Picht， R. D.; Dillman， T. R.; Burke， D. 1.; deFilippi， R. P. AlChE Symp. Series 1982， 78
(219)， 136
87. Porto， 1. S.; Tanida， K.; Sato， Y; Takishima， S.; Masuoka， H. J Chem. Eng.やn. 1995，
28 (4)，388.
88. Pu， S. B.; Tanalζa， Y.; Inui， T. Sep. Technol. 1996，6， 189.
89. Raymer， 1. H.; Pellizzari， E. D. Anal. Chem. 1987，59 (7)， 1043
90. Raymer， 1. H.; Pellizzari， E. D.; Cooper， S. D. Anal. Chem. 1987，59 (17)，2069.
91. Recasens， F.; McCoy， B. 1.; Smith， 1. M. AIChE J 1989，35 (6)， 951.
92. Recasens， F.; Velo， E.; Larrayoz， M. A.; Puiggene， J. Fluid Phase Equilib. 1993，90 (2)，
265.
93. Reid， R. C.; Prausnitz， 1. M.; Poling B. E. The Properties ofGases and Liquiゐ，4thEd.;
McGraw-Hill: New York， 1987
94. Reiß， I.; Schleußinger， A.; Schulz， S. High Pressure Chemical Engineering; Rudolf von Rohr， Ph.; Trepp， Ch.， Eds.; Process Technology Proceedings， 12; Elsevier: Amsterdam，
1996; p. 229.
95. Reverchon， E. Chem. Eng. Sci. 1997，52 (6)， 1019.
96. Robinson， 1. W. (氏平祐輔訳)機器分析-基礎と応用i講談社:東京， 1971.
97. Rosen，1. B. J Chem. Phys. 1952，20 (3)，387.
98. Rosen， 1. B. lnd. Eng. Chem. 1954， 46 (8)， 1590.
99. Rota， R.; Morbidelli， M.; Rombi， E.; Monaci， R.; Ferino， I.; Solinas， V.lnd Eng. Chem.
Res. 1996，35 (1)， 199.
100. Ruthven， D. M. Principles of Adsoψtion and Adsorption Processes; John Wiley & Sons:
103. Santacesaria， E.; Gelosa， D.; Danise， P.; Carra， S. lnd. Eng. Chem. Process Des. Dev.
1985， 24 (1)， 78
104. Santacesaria， E.; Morbidelli， M.; Danise， P.; Mercenari， M.; Carra， S. lnd Eng. Chem.
Process Des. Dev. 1982，21 (3)，440.
105. Santacesaria， E.; Morbidelli， M.; Servida， A.; Storti， G.; Carra， S. lnd Eng. Chem.
Process Des. Dev. 1982， 21 (3)，446.
106 佐藤真佐樹i金岡正純化学工学1973，37(11)，1075.
107. Sato， M.; Goto， M.; Kodama， A.; Tanoue， N.; Hirose， T. High Pressure Chemical Engineering; Rudolf von Rohr， Ph.; Trepp， Ch.， Eds.; P rocess Technology P roceedings，
12; Elsevier: Arnsterdam， 1996; p. 303.
108. Sato， M.; Goto， M.; Kunishima， N.; Kodama， A.; Hirose， T. Proceedings 01 the 4th lnternational砂mposium on Supercritical Fluids， Volume B 1997， 629.
109. Seko，孔1.; Miyake， T.; Inada， K. lnd. Eng. Chem. Prod. Res. Dev. 1979，18 (4)，263.
110. Seko， M.; Miyake， T.; Inada， K. Hydrocarbon Process. 1980，59 (1)， 133.
111. Seko， M.; Takeuchi， H.; Inada， T. lnd. Eng. Chem. Prod. Res. Dev. 1982，21 (4)， 656.
112 妹尾学;高木誠i武田邦彦i寺本正明j橋本勉，編分離科学ノ\ンドブックi共立 出版:東京，1993
113. Shigeta， T.; Nitta， T. J. Chem. Eng. Jpn. 1996，29 (3)，516 114. Shigeta， T.; Yoneya， 1.; Nitta， T. Mol. Sim. 1996，16，291
115. Shim， J.-J.; Johnston， K. P. AIChE J. 1989，35 (7)， 1097.
116. Shim， 1.-J.; Johnston， K. P. AIChE J. 1991，37 (4)， 607.
117. Shim， 1.-1.; Johnston， K. P. J. Phys. Chem. 1991，95 (1)，353 118 塩田堅・ 浅谷治生公開特許公報平1-168628，1989
119. Shojibara， H.; Sato， Y.; Takishima， S.; Masuoka， H. J. Chem. Eng. Jpn. 1995， 28 (3)，
245.
120. Srinivasan， M. P.; Smith， 1. M.; McCoy， B. 1. Chem. Eng. Sci. 1990，45 (7)， 1885.
121. Srinivasan， M. P.; Smith， 1. M.; McCoy， B. 1. Chem. Eng. Sci. 1991，46 (1)，371.
122. Sterba， M. 1.砂drocarbon Process. 1965， 44 (6)， 151
123. Storti， G.; Santacesaria， E.; Morbidelli， M.; Carra， S. lnd Eng. Chem. Process Des. Dev.
1985， 24 (1)， 89
-123-124 杉江日出澄- 岡崎明彦- 足達義則- 尾崎正弘情報処理教育FORTRAN 77による 数値計算法;培風館:東京，1986
125. Tan， C.・S.; Huang， C.-H. Sep. Sci. Technol. 1996，31 (15)， 2011.
126. Tan， C.-S.; Liou， D.-C. lnd Eng. Chem. Res. 1988，27 (6)，988 127. Tan， C.-S.; Liou， D.ーC.AIChE 1. 1989，35 (6)， 1029.
128. Tan， C.-S.; Liou， D.ーC.lnd Eng. Chem. Res. 1989，28 (18)， 1222.
129. Tan， C.-S.; Liou， D.-C. Sep. Sci. Technol. 1989，24 (1&2)， 111 130. Tan， C.-S.; Liou， D.田C.lnd Eng. Chem. Res. 1990，29 (7)， 1412.
131. Tan， C.-S.; Tsay， J.-L. lnd Eng. Chem. Res. 1990，29 (3)， 502.
132. Thornton， D. P.， Jr.め;drocarbon Process. 1970， 49 (11)， 151.
133 冨永博夫， 編ゼ、オライトの科学と応用;講談社サイエンティフィク:東京，1987 134. 内田博久i荒井康彦Adsorption News 1996， 10 (3)， 17
135. Uchida， H.; Iwai， Y.; Amiya，恥1.;Arai， Y. lnd Eng. Chem. Res. 1997，36 (2)，424.
136. Uchida， H.; Iwai， Y.; Nitta， M.; Arai， Y.lnd Eng. Chem. Res. in press.
137. Vallee， G.; Barth， D. High Pressure Chemical Engineering; Rudolfvon Rohr， Ph.; Trepp，
Ch.， Eds.; Process Technology Proceedings， 12; Elsevier: Amsterdam， 1996; p. 423.
138. Wakao， N.; Funazkri， T. Chem. Eng. Sci. 1978，33 (10)， 1375
139. Wakao， N.; Kaguei， S. Heat and Mass Tranゆr in Packed Beds; Gordon and Breach Science: New York， 1982
140. Wi口h，M. J.; Hahn， D. A. 1. Phys. Chem. 1987，91 (11)， 3099.
141. Wolf， F.; Pilchowski， K.; Mohrmann， K.-H.; Hause， E. Chem. Techn. 1975，27 (12)，739.
142. Wright， B. W.; Wright， C. W.; Gale， R. W.; Smith， R. D. Anal. Chem. 1987，59 (1)，38.
143. Wu， Y. Y; Wong， D. S. H.; Tan， C.-S. lnd Eng. Chem. Res. 1991，30 (11)，2492.
144 山本修一高圧力の科学と技術1996，5 (2)， 78.
145. Yamamoto， S.; Nomura， M.; Sano， Y 1. Chem. Eng. Jpn. 1986，19 (3)，227.
146. Yoneya， J.; Nitta， T. 1. Chem. Eng. Jpn. 1994， 27 (2)，228.
147 吉富末彦i野部芳郎i請川孝治燃料協会誌1988，67 (1)， 2