使用済み核燃料再処理施設やウラン・プルトニウム混合酸化物製造施設等のPu を取 り扱う施設において，Pu は放射線防護上の観点から高い精度で定量的に管理されなけ ればならない。通常，Pu同位体は数日を要する化学分離により準備した試料についてα 線スペクトル計測することにより分析される。しかしながら，放射されるα線のエネル ギーがほぼ等しい239Puと240Pu同位体は，α線スペクトル測定では弁別できない。この ような状況であるので，精度が高い非破壊のPu分析法の確立が要望されている。従来 から，Pu同位体はα崩壊に伴いL X線を放射するため， L X線スペクトル計測とα線 スペクトル計測を組み合わせたPu同位体分析が提案されている。この方法では，正確 なL X線放射率のデータが必要となる。しかし，現在，報告されているL X線放射率は 半導体検出器を用いて評価されたデータで，計測されたスペクトルでは各L X線ピーク を弁別できておらず，実験値と理論値との間に差異がある。
近年，優れたエネルギー分解能を持つ X 線検出器として，TES 型マイクロカロリー メータが開発された。本研究では，L X線の分光分析によるPu同位体の分析を目標と して，2種類の形状のTES型マイクロカロリーメータを用いて241Am線源，239Pu線源，
238Pu線源から放射されるL X線のスペクトル計測を行った。TES型マイクロカロリー メータの計測で得られたL X線エネルギースペクトルでは，半導体検出器では弁別する ことが出来なかった多くのL X線ピークを明瞭に弁別出来ており，241Am，Pu同位体が 混在する試料のL X線スペクトル測定による元素分析を実証し，各Pu同位体のL X線 放射率の違いを利用した非破壊分析の可能性を示した。
L X線検出用TES型マイクロカロリーメータによるスペクトル計測
本研究では，241Am，Pu同位体線源から放射される10～22 keVのL X線に対して50%
程度の検出効率を持つように設計された，厚さ5 μmの金をX線吸収体としたTES型マ イクロカロリーメータを用いてL X線スペクトル計測を行った。まず，TESの電気抵抗 温度依存性を測定しTESの特性を確認した後，SQUID増幅器出力とバイアス電流の関 係を測定し，抵抗とバイアス電流の関係を計算した。得られた結果から TES の抵抗 R が常伝導抵抗 RNの 30%，40%，50%になるようにバイアス電流を設定し，それぞれの 条件でL X線信号検出実験を行った。検出信号を用いて信号対雑音比から導出されるエ ネルギー分解能を見積もり，最適なバイアス条件を決定した。L X線検出信号に対して 信号の立ち上がり時間と減衰時定数による信号の選別を行いエネルギー領域ごとに最 適フィルタ処理，TESの温度揺らぎに対する補正を行い，L X線エネルギースペクトル
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を作成した。得られたスペクトルでは17.75 keVのピークに対して半値幅47.6 eVのエ ネルギー分解能を達成した。エネルギースペクトルを解析しL X線放射率を評価した。
本研究での評価値は，過去の他の研究グループの評価値と比較して大きな差異は確認さ れなかった。また，誤差が他の評価値と比較して大きかったが文献値と比較可能な精度 のデータが得られた。
次に，Pu同位体標準線源の使用が認められている JAEA において241Am，Pu 同位体 線源から放射されるL X線計測実験を実施した。まず，エネルギー分解能の再現性を確 認するため，241Am線源から放射されるL X線のスペクトル計測を行い，17.75 keVの ピークに対して半値幅60.9 eVのエネルギー分解能が得られた。異なる実験室へ移動し たことで，雑音の除去が不十分であったため，エネルギー分可能は劣化したが，238Pu と239Pu線源から放射されるL X線スペクトル計測を実施した。238Pu線源，239Pu線源を 用いたスペクトル計測では，17.22 keVのピークに対してそれぞれ半値幅62.5 eV，半値
幅62.6 eVのエネルギー分解能が得られた。そこで，L X線エネルギースペクトルによ
るAmとPuの元素同定を試みるため，241AmとPu同位体線源のそれぞれから放射され るLX線を同時に計測した。241AmとPu同位体線源の同時計測で得られたエネルギース ペクトルでは，エネルギーが 17.75 keVのLβ1ピークのエネルギー分解能が半値幅62.6 eVであったのに対して，エネルギーが14 keVの領域のLα ピークのエネルギー分解能
が100 eVと大幅に劣化していた。得られたスペクトルではLα領域を除いて強度の高い
各ピークが弁別できておりL X線スペクトルの分析により241AmとPu同位体の弁別が 可能であることを実証した。
4 ピクセル配置全面吸収体 TES 型マイクロカロリーメータによるスペ クトル計測
TES型マイクロカロリーメータを使用したL X線スペクトル計測によるPu同位体な どの超ウラン元素の非破壊分析の実用化のためには，多ピクセル化等により X 線有感 領域を拡張して検出効率を高める必要がある。そこで，X線有感領域を拡張するために 試作した 4 ピクセル配置全面吸収体TES 型マイクロカロリーメータを用いて，241Am， Pu同位体線源から放射されるL X線のエネルギースペクトルを計測した。TESの電気 抵抗温度依存性とSQUID出力電圧のバイアス電流依存性を測定し，LX線検出のための バイアス条件を決定した。241Am線源から放射されるLX線のエネルギースペクトル計 測では，17.75 keVのピークに対するエネルギー分解能が半値幅33.4 eVへと向上した。
次に，JAEAの実験室においてPu同位体標準線源を使用するために，241Am 線源のL X 線エネルギースペクトルを測定し，17.75 keVのピークに対して半値幅34.8 eVのエネル ギー分解能を得て再現性を確認した。そこで， 241AmとPu同位体線源から同時に放射
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される L X 線のエネルギースペクトルを計測し，17.75 keV のピークに対して半値幅
39.2 eV と優れたエネルギー分解能が得られた。また，LαX 線領域においても半値幅
31.5 eVという優れたエネルギー分解能により各ピークを明瞭に分離し，241AmとPu同 位体の分析に必要な各ピークが確認された。
今後の課題と展望
本研究では TES 型マイクロカロリーメータを用いた L X 線スペクトル計測による
241AmとPu同位体の分離だけでなくL X放射率の評価も試みた。しかし，本研究で使 用したPu同位体線源はファントムに包まれており，ファントムによるL X線の減弱の 影響が不明で評価できなかった。Pu同位体のL X放射率を評価するためには，非密封 線源を用いて，α線計測により線源の絶対放射能を測定した上でL X計測を実施する必 要がある。
また，本研究で得られた評価値は統計精度の不足による統計誤差とフィッティングの 誤差が大きかった。TES型マイクロカロリーメータは検出効率が低いので多素子化する ことで統計精度を高める必要がある。
以上のようなことが達成できればTES型マイクロカロリーメータを用いたL X線放 射率の評価が可能である。
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謝辞
本研究を進めるにあたり，多くの助言，ご指導を頂きました九州大学大学院工学研究 院エネルギー量子工学部門 石橋健二教授に深く感謝いたします。
本研究を進めるにあたり懇切なご指導を、また、本論文の作成の際には丁寧な添削を して頂きました，指導教員である九州大学大学院工学研究院エネルギー量子工学部門 前畑京介准教授に深く感謝いたします。
本論文の作成の際に有益なご助言並びにご検討を頂きました九州大学工学研究院エ ネルギー量子工学部門 池田伸夫教授，システム情報科学研究院電気システム工学部門 圓福敬二教授に深く感謝いたします。
日ごろの研究を進める上で多くの助言，ご指導を頂きました九州大学大学院工学研究 院エネルギー量子工学部門 伊豫本直子准教授，執行信寛助教に深く感謝いたします。
本研究においてTESの作製等でご指導頂いた宇宙航空研究開発機構 宇宙科学研究所 満田和久教授，満田研究室 永吉賢一郎氏に感謝します。最終的に私は TES の作製か ら離れることになりましたが、TES作製の現場を知る事ができ大変勉強になりました。
本研究を進めるに当たり多大なるご支援、ご助言を頂きました原子力研究開発機構 高崎浩司博士，中村圭佑氏，青木克憲氏に深く感謝します。JAEA核燃料サイクル工学 研究所において測定を行った際は，実験だけでなく，食事や様々な人への顔つなぎ等，
大変お世話になりました。
本研究で使用したTES型マイクロカロリーメータ及びSQUID増幅器システムを提供 して頂いた株式会社日立ハイテクサイエンス 田中啓一博士に深く感謝します。素子の 提供だけでなくデータ解析等でもご指導して頂きありがとうございました。
本研究で使用した無冷媒希釈冷凍機を製作，調整等行って頂きました大陽日酸株式会 社 梅野高裕博士，山中良浩博士に感謝します。
本研究を進める上で、研究生活での心の支えになっていただき、活力を与えてくださ った九州大学工学府エネルギー量子工学専攻石橋研究室の皆様に深く感謝いたします。
特に現原子力機構 安宗貴志博士には大変お世話になりました。
最後に、9年間の大学での学生生活を支えてくださいました両親，祖母に深く感謝い たします。