AE 法を用いた炭素繊維強化熱可塑性ポリイミドの破壊過程の解明
坂 井 建 宣
＊，安 部 聡
＊＊，後 藤 健
＊＊＊，小 林 訓 史
＊＊＊＊，上 田 政 人
＊＊＊＊＊，
荻 原 慎 二
＊＊＊＊＊＊，若 山 修 一
＊＊＊＊，蔭 山 健 介
＊Evaluation of Fracture Process of Carbon Fiber Reinforced
Thermoplastic Polyimide Using Acoustic Emission Technique
Takenobu SAKAI, Satoru ABE, Ken GOTO, Satoshi KOBAYASHI, Masahito UEDA and Shinji OGIWARA,
Shuichi WAKAYAMA and Kensuke KAGEYAMA
In this study, the fracture processes of carbon fiber reinforced thermoplastic polyimide (CFRPI) were investigated by using Acoustic Emission (AE) method during tensile tests. In the case of unidirectional composites, fracture processes of carbon fiber reinforced thermosetting epoxy (CFREP) and CFRPI were compared to understand the difference of the fracture processes between these composites. The frequency properties of AE waves that were detected during tests were correlated to the fracture types. In the case of cross-ply composites, the fracture processes of [0/90]6s and [90/0]6s were investigated with the distinguish the type of fracture by frequency responses.
Key words: Carbon Fiber Reinforced Thermosetting Plastics, Carbon Fiber Reinforced Thermoplastics, Acoustic Emission, Frequency Analysis,
１．緒 言
近年，炭素繊維強化熱可塑性樹脂(CFRTP)は，炭素繊維強 化熱硬化性樹脂(CFRTS)と同等な比強度，比弾性率1)-2)を有 している．また熱可塑性樹脂は，熱硬化性樹脂に比べ靭性 的であり，CFRTS と比べて耐衝撃性に優れている．さらに 常温での保管が可能・保管期間が半永久的であり，ホット プレスを用いた成形が可能なため，成形コストの削減，生 産性の向上が見込まれる3)-4)．CFRTP は熱を加えることで 母材が溶融し，強化繊維との分離が CFRTS と容易であるこ とからリサイクル性にも優れ，廃棄処分による環境への負 荷を小さくできる5)-6)． 以上のような成形性の良さ，成形コスト，再成形可能な どの利点から，近年多く自動車業界などに用いられてきて いる．さらに航空宇宙機器においても低コスト化のために CFRTS から CFRTP への材料置換に向けた積極的な研究開 発が進められている．現在においては，既に一部の航空機 においては水平尾翼や方向舵，昇降舵，フロアーパネルな どに CFRTP 部材が使用されている6)． 現在多くの CFRTP は，成形性の良さからポリプロピレン （PP）が，また耐熱性が優れた PEEK 樹脂などが使われて いるが，エポキシ基 CFRTS の耐熱性には及ばない．そのた めに高温環境下での使用は積極的には行えていないのが現 状である．そこで近年，熱可塑性樹脂の中でも最も耐熱性 が高い樹脂である熱可塑性ポリイミド樹脂(耐熱温度： 240℃)を用いた CFRPI の開発が行われている．このような 新規材料を構造部材として使用するためには，信頼性の観 点から損傷蓄積過程を明らかにする必要がある． 一般に，炭素繊維強化エポキシ（CFREP）の破壊は樹脂 割れ，界面はく離，繊維破断が発生する．この CFREP の損 傷蓄積過程を調べる方法として，Acoustic Emission 法（AE 法）が用いられている7)-8)．これまでに CFREP の損傷蓄積 過程は，AE 法やその場観察などにより明らかにされてき ている．しかし，CFREP の樹脂である熱硬化性樹脂と， CFRPI の樹脂である熱可塑性樹脂の違いは，架橋結合の有 無など大きく異なることから，これらの損傷蓄積過程が異 なる可能性がある． 本研究では，熱可塑性ポリイミド樹脂を用いた CFRPI の 損傷蓄積過程を明らかにすることを目的とし，一方向性 CFRPI，CFREP および CFRPI のクロスプライ材における AE 法を用いた引張試験を行う．また，得られた AE 信号の 周波数解析を行うことで損傷蓄積過程を明らかにする．２．供試材料および実験方法
２．１ 供試材料 原稿受付 2017 年 1 月 31 日 ＊正会員 埼玉大学大学院理工学研究科（〒338-8570 埼玉県さいたま市桜区下大久保 255） ＊＊埼玉大学大学院理工学研究科（〒338-8570 埼玉県さ いたま市桜区下大久保 255） ＊＊＊宇宙航空研究開発機構（〒252-5210 神奈川県相模原市 中央区由野台 3-1-1） ＊＊＊＊首都大学東京都市教養学部（〒192-0397 東京都八王子 市南大沢 1-1） ＊＊＊＊＊日本大学理工学部（ 〒101-8308 東京都千代田区神田 駿河台 1-8-14） ＊＊＊＊＊＊東京理科大学理工学部（〒278-8510 千葉県野田市山崎 実験力学 Vol. 17, No. 1 pp.2733（2017 年 3 月） 27リングレートは 5 MHz とした．引張試験機は INSTRON4204 を用い，室温にて引張速度は 0.5 mm/min で行った．
３．実験結果および考察
３．１ 一方向性 CFRP の破壊過程評価
代表的な 0°材の CFREP と CFRPI の引張試験結果を Fig.
2(a), (b)に示す．Fig. 2 それぞれの上のグラフは，横軸にひ ずみ，縦軸に応力，AE 振幅，累積 AE エネルギの関係を示 したもの，下のグラフには検出されたすべての AE 波形を FFT 解析し，FFT 強度の最大値を１と正規化したものを， 横軸に AE 波形が計測されたひずみ，縦軸を周波数，強度 をコンター図として示したものである． 応力－ひずみ曲線から CFREP，CFRPI ともに，応力は線 形的に増加していることがわかる．また，累積 AE エネル ギの急増に着目すると，CFREP の方が CFRPI より小さい 応力・ひずみで急増していることがわかる．また AE エネ ルギの大きさは CFREP の方が CFRPI に比べて大きい．こ れより，CFRPI においては規模の小さい損傷が低い応力状 態から発生していることがわかる． 周波数解析の結果から CFREP では，300 kHz 付近，400 kHz 付近，550 kHz 付近，700 kHz 付近の AE が存在してい た．一方，CFRPI では，300 kHz 付近，400 kHz 付近，500 kHz 付近，800 kHz 付近，1000 kHz 付近の AE が存在して いた． ここで，NASA により CFREP について周波数は 90~180 kHz が樹脂割れ，180~240 kHz が繊維引き抜け，240~300 kHz が界面はく離，300~600 kHz が繊維破断である9)と報告され ている．これより，CFREP については，試験初期には損傷 は発生せず，破断直前に 300kHz 付近の界面はく離，550kHz 付近の繊維破断が生じていることが示唆された．また，板 厚方向の縦波音速 (v = 2868 [m/s]) および板厚 (L = 2.05 mm)から，板厚方向の固有振動数を求めると，おおよそ 700 kHz であることから，700 kHz は層間はく離を示している と思われる． また CFRPI については，母材が異なるため，同じ周波数 で議論はできない．CFRPI の板厚方向の縦波音速 (v = 2652 ±77 [m/s])は，CFREP (v = 2910±358 [m/s]) と比較して若干 低い値を示している．そのため検出される AE 波形の周波 数帯も低くなっており，CFREP では 550kHz の周波数で繊 維破断が検出されていた AE 波形は，500kHz で検出されて いる．また，300kHz はセンサの共振周波数であり，その付 近，特にそれより低い周波数の AE 波形が 300kHz として 検出されている可能性があり，一般的に低周波数で検出さ れる樹脂割れや界面はく離を示していることが想定される． 以上より，CFRPI については 300kHz 付近の樹脂割れや界 面はく離が低い応力状態から発生していること，また試験 後期に繊維破断が生じていることが示唆される．なお，板 厚と縦波音速から算出される固有振動数は約 650kHz であ
(a) CFREP (b) CFRPI
Fig. 3 Results of tensile tests on 90-degree materials of (a) CFREP and (b) CFRPI. Upper graphs show the S-S diagrams with AE amplitude and cumulative AE energy. Lower graphs show the normalized FFT analyzed data at each AE wave detected. 坂井，安部，後藤，小林，上田，荻原，若山，蔭山：AE 法を用いた炭素繊維強化熱可塑性ポリイミドの破壊過程の解明
リングレートは 5 MHz とした．引張試験機は INSTRON4204 を用い，室温にて引張速度は 0.5 mm/min で行った．
３．実験結果および考察
３．１ 一方向性 CFRP の破壊過程評価
代表的な 0°材の CFREP と CFRPI の引張試験結果を Fig.
2(a), (b)に示す．Fig. 2 それぞれの上のグラフは，横軸にひ ずみ，縦軸に応力，AE 振幅，累積 AE エネルギの関係を示 したもの，下のグラフには検出されたすべての AE 波形を FFT 解析し，FFT 強度の最大値を１と正規化したものを， 横軸に AE 波形が計測されたひずみ，縦軸を周波数，強度 をコンター図として示したものである． 応力－ひずみ曲線から CFREP，CFRPI ともに，応力は線 形的に増加していることがわかる．また，累積 AE エネル ギの急増に着目すると，CFREP の方が CFRPI より小さい 応力・ひずみで急増していることがわかる．また AE エネ ルギの大きさは CFREP の方が CFRPI に比べて大きい．こ れより，CFRPI においては規模の小さい損傷が低い応力状 態から発生していることがわかる． 周波数解析の結果から CFREP では，300 kHz 付近，400 kHz 付近，550 kHz 付近，700 kHz 付近の AE が存在してい た．一方，CFRPI では，300 kHz 付近，400 kHz 付近，500 kHz 付近，800 kHz 付近，1000 kHz 付近の AE が存在して いた． ここで，NASA により CFREP について周波数は 90~180 kHz が樹脂割れ，180~240 kHz が繊維引き抜け，240~300 kHz が界面はく離，300~600 kHz が繊維破断である9)と報告され ている．これより，CFREP については，試験初期には損傷 は発生せず，破断直前に 300kHz 付近の界面はく離，550kHz 付近の繊維破断が生じていることが示唆された．また，板 厚方向の縦波音速 (v = 2868 [m/s]) および板厚 (L = 2.05 mm)から，板厚方向の固有振動数を求めると，おおよそ 700 kHz であることから，700 kHz は層間はく離を示している と思われる． また CFRPI については，母材が異なるため，同じ周波数 で議論はできない．CFRPI の板厚方向の縦波音速 (v = 2652 ±77 [m/s])は，CFREP (v = 2910±358 [m/s]) と比較して若干 低い値を示している．そのため検出される AE 波形の周波 数帯も低くなっており，CFREP では 550kHz の周波数で繊 維破断が検出されていた AE 波形は，500kHz で検出されて いる．また，300kHz はセンサの共振周波数であり，その付 近，特にそれより低い周波数の AE 波形が 300kHz として 検出されている可能性があり，一般的に低周波数で検出さ れる樹脂割れや界面はく離を示していることが想定される． 以上より，CFRPI については 300kHz 付近の樹脂割れや界 面はく離が低い応力状態から発生していること，また試験 後期に繊維破断が生じていることが示唆される．なお，板 厚と縦波音速から算出される固有振動数は約 650kHz であ
(a) CFREP (b) CFRPI
Fig. 3 Results of tensile tests on 90-degree materials of (a) CFREP and (b) CFRPI. Upper graphs show the S-S diagrams with AE amplitude and cumulative AE energy. Lower graphs show the normalized FFT analyzed data at each AE wave detected. 実験力学 Vol. 17, No. 1（2017 年 3 月）
坂井，安部，後藤，小林，上田，荻原，若山，蔭山：AE 法を用いた炭素繊維強化熱可塑性ポリイミドの破壊過程の解明 30
実験力学 Vol. 17, No. 1（2017 年 3 月）
近の AE が発生している．すなわち，[0/90]6s では繊維破断 と樹脂割れもしくは界面はく離がほぼ同時に起きているの に対し，[90/0]6s では樹脂割れもしくは界面はく離が発生 し，その後繊維破断が発生したと思われる． そこで， AE 計測結果から積層構成の違いによる損傷過 程に違いが見られたことから，生じている損傷との対応を 行うために端面観察を行った．Fig. 7(a), (b) にそれぞれ ([0/90]6s, [90/0]6s) の結果を示す． [0/90]6s では，小さなト ランスバースクラックが，外側から 2 層目の 90°層で観察 された．一方， [90/0]6s では，最外層の 90°層で大きなトラ ンスバースクラックが観察された．また，そのようなトラ ンスバースクラックが多数観察された． AE 計測結果は，[0/90]6s では[90/0]6s と比べて，300kHz 付近の AE の発生が遅く，量は少ないが，1000kHz 以上の AE は多い．これは，一方向性積層板の結果から，300kHz 付近の AE は，樹脂割れもしくは界面はく離によるもので あり，Fig. 7 からトランスバースクラックの規模と量の違 いによるものだと理解できる． 以上をまとめると，Fig. 8 のような損傷蓄積過程の違い が得られる．Fig. 8 には，その時の応力を横軸にし，損傷形 態を示した模式図を示す．[0/90]6s では，ある程度の応力ま で損傷は発生せず，ある応力に達すると，第 2 層からトラ ンスバースクラックが発生・蓄積し，繊維破断が発生して 破壊に至る．一方，[90/0]6s では，比較的低い応力から最外 層にトランスバースクラックが多数発生し，その後内側の 層にトランスバースクラックが発生・蓄積し，その後繊維 破断が発生して破壊に至る．両材料とも，繊維破断に至る 応力はほぼ同じである． 以上，積層構成の違いが損傷発生の機序に及ぼす影響を 明らかにするとともに，一方向性材で得られた周波数特性 と損傷形態の対応がクロスプライ積層板においても適用可 能であることを明らかにした．
５．結 言
一方向性 CFREP,一方向性 CFRPI，およびクロスプライ CFRPI の静的引張試験から以下の結言を得た． ・300kHz 付近の AE は樹脂割れ，繊維/樹脂界面はく離， 500, 550 および 1000kHz 付近の AE は繊維破断であること を明らかにした． ・CFREP の損傷は試験後半で発生し，CFRPI の損傷は試 験初期から発生すること，また CFREP の方が損傷の規模 がとても大きいことを明らかにした． ・CFREP と CFRPI における損傷蓄積過程において， CFRPI では層間はく離が発生しないことを明らかにした． ・側面観察結果より，[0/90]6s では，外側から第 2 層にお いてトランスバースクラックが発生するのに対し，[90/0]6s では，最外層において大量にトランスバースクラックが発 生することが明らかとなった．Fig. 8 Schematic drawing of fracture process of cross-ply CFRPI
参 考 文 献
1) Tohgo, K., Hirako, Y., Ishii, H., and Sano, K., Mode I interlaminar fracture toughness in carbon fiber reinforced thermoplastic laminate,
Transactions of JSME, Series A, 61 (1995), 1273-1279.
2) J. Takahashi, K. Uzawa and T. Matsuo, Strategies and Technological Challenges for Realizing Lightweight Mass Production Automobile by using CFRTP, Proceedings of JISSE12, (2011-11), PL-3, 3) Silverman, E.M., Forbes, W.C., Cost analysis of thermoplastic
composites processing methods for spacecraft structures, SAMPE
Journal, 26 (1980), 9-15.
4) Ishikawa, T., Noguchi, Y. and Matsushima, M., Processing technique and high fracture toughness of carbon/thermoplastic composite,
Journal Society for Composite Materials, 13 (1987) 63-71.
5) Wanders, M. and Küsters, K., Development of hybrid structures based
on thermoplastic composites, Proceedings of 2nd International Conference & Exhibition on Thermoplastic Composites (2014), B6
6) Yamane, M., Carbon fiber Reinforced Thermoplastic Technology ― Material・ Molding・Recycle― , Science & Technology Co., Ltd. (2015) (in Japanese).
7) Kishi, T., Evaluation of Strength of Materials by Acoustic Emission,
Journal of the Society of Materials Science, 29 (1980), 765-775.
8) Ono, K. and Gallego, A., Reseach and Applications of AE on Advanced Composites, Journal of Acoustic Emission, 30 (2012), 180-229.
9) NASA - NNWG NDE Working Group Homepage, updated April 10, 2012. http://www.nnwg.org/current/WSTF/In-Situ NDE.html
坂井，安部，後藤，小林，上田，荻原，若山，蔭山：AE 法を用いた炭素繊維強化熱可塑性ポリイミドの破壊過程の解明 32
参 考 文 献
1) Tohgo, K., Hirako, Y., Ishii, H., and Sano, K., Mode I interlaminar fracture toughness in carbon fiber reinforced thermoplastic laminate,
Transactions of JSME, Series A, 61 (1995), 1273-1279.
2) J. Takahashi, K. Uzawa and T. Matsuo, Strategies and Technological Challenges for Realizing Lightweight Mass Production Automobile by using CFRTP, Proceedings of JISSE12, (2011-11), PL-3, 3) Silverman, E.M., Forbes, W.C., Cost analysis of thermoplastic
composites processing methods for spacecraft structures, SAMPE
Journal, 26 (1980), 9-15.
4) Ishikawa, T., Noguchi, Y. and Matsushima, M., Processing technique and high fracture toughness of carbon/thermoplastic composite,
Journal Society for Composite Materials, 13 (1987) 63-71.
5) Wanders, M. and Küsters, K., Development of hybrid structures based
on thermoplastic composites, Proceedings of 2nd International Conference & Exhibition on Thermoplastic Composites (2014), B6
6) Yamane, M., Carbon fiber Reinforced Thermoplastic Technology ― Material・ Molding・Recycle― , Science & Technology Co., Ltd. (2015) (in Japanese).
7) Kishi, T., Evaluation of Strength of Materials by Acoustic Emission,
Journal of the Society of Materials Science, 29 (1980), 765-775.
8) Ono, K. and Gallego, A., Reseach and Applications of AE on Advanced Composites, Journal of Acoustic Emission, 30 (2012), 180-229.
9) NASA - NNWG NDE Working Group Homepage, updated April 10, 2012. http://www.nnwg.org/current/WSTF/In-Situ NDE.html
実験力学 Vol. 17, No. 1（2017 年 3 月）
