希土類の特性を活かした高度なサスティナビリティを有する材料およびプロセス開発

(1)

Muroran Institute of Technology

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Title

希土類の特性を活かした高度なサスティナビリティを有

_{する材料およびプロセス開発}

Author(s)

葛谷, 俊博; 佐々木, 眞; 平井, 伸治; 中根, 英章; 桃野, 正; 田

_{湯, 善章}

Citation

室蘭工業大学紀要 Vol.63, pp.17-21, 2014

Issue Date

2014-03-18

URL

http://hdl.handle.net/10258/2824

Rights

(2)

ーベック効果が過去の報告の _{1/4 程度に小さくな} ったことに起因すると思われる．過去の報告では半導体であったにも関わらず，今回合成した試料では金属的な電気抵抗の温度依存性や低いゼーベック係数を示す．これは不純物の金属元素が大きく影響していると考えられる．一方で，発電効率に関する指標である_{PF は 170} K程度で極大値を示した．PFの実用化の目安は 10-3 W/mK2_{程度であり，本研究ではその} _{1/5 程度と比} 較的高い値を示した． 4 今後の展望 4.1 CeFe2Al10の純良化我々は初めて高温・高圧合成法により_CeFe₂_Al₁₀ を主相とする試料の育成に成功したが，一方でまだ不純物を少なからず含んでいる．温度条件・圧力条件を調節することで純料なCeFe₂Al₁₀の育成を試みる．今回ゼーベック係数が従来の_{1/4 程度であ} りPF に換算すると従来の 1/16 程度であったにも かかわらず，実用化の目安の_{1/5 程度の比較的高い} 値である．このことから，試料の純良化により実用化可能な_{PF が得られる可能性がある．} 4.2 1210 系のその他の物質合成 今回 CeFe₂Al₁₀の合成に成功したことにより， 1210 系の物質が高圧合成できることが確認できた．この結果は常圧では合成不可能な1210 系の物質を合成するための足がかりとすることができる．常圧で合成できない物質を合成することで，これまでに現れていない新奇物性や高い熱電性能を示す物質が見つかる可能性がある．また，1210 系には CeCo2Al10や CeRh2Al10など物性には興味が持たれているが常圧でできないために断念されている物質がある．高圧合成でこれらの物質の育成ができれば，この試料を用いた物性測定を行いたい共同研究者が世界中から現れることが予想できる． 4.3 実用化へ向けて 今回合成したCeFe₂Al₁₀のPF は 170 K 近傍で極 大値を示す．この温度領域では液化天然ガス Liquefied Natural Gas (LNG)を用いた温度差発電へ

の実用化が期待できる．LNG は輸送・貯蔵の為に体積を小さくする目的で液化した天然ガスである．日本で使われている天然ガスは主にLNG タンカーを用いて液体状態で輸送される．輸送は液体状態であるが，使用する為にはこれを気化させる必要がある．気化させる途中の経路に熱電変換材料を用いることで，海水（280 K 程度）と LNG の沸点である_{110 K との温度差での温度差発電ができ，} 北海道では石狩LNG 基地などで利用できる可能性がある．この場合は前述したように，熱浴の熱容量が十分に大きいことから，_{ZT よりも PF の方が重要に} なってくる．実際の温度差発電を考えた場合は，図 _{4 の塗りつぶしたエリアで示したような面積に} 相当したエネルギーが得られる．ゆえに170 K 近傍で極大値をもつ本研究の物質は _{PF の絶対値が} 10-3_W/mK2_{を超えれば}_{LNG を用いた実用化が期待} できる．参考文献

(1) Y. Muro, K. Motoya, Y. Saiga, and T. Takabatake, Formation of a Hybridization Gap in a Cage-Like Compound CeFe2Al10, J. Phys. Soc. Jpn. 78 (2009)

083707 (3 pages).

(2) T. Nishioka, Y. Kawamura, T. Takesaka, R. Kobayashi, H. Kato, M. Matsumura, K. Kodama, K. Matsubayashi, and Y. Uwatoko, Novel Phase Transition and the Pressure Effect in YbFe2Al10-type CeT2Al10 (T = Fe, Ru, Os), J.

Phys. Soc. Jpn. 78 (2009) 123705 (4 pages).

2.5x10-4 2.0 1.5 1.0 0.5 0.0 PF ( W /mK 2 ) 300 200 100 0 T (K) 図4 LNGと室温との温度差発電を行った場合に有効となるPF の領域

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ったことに起因すると思われる．過去の報告では半導体であったにも関わらず，今回合成した試料では金属的な電気抵抗の温度依存性や低いゼーベック係数を示す．これは不純物の金属元素が大きく影響していると考えられる．一方で，発電効率に関する指標であるPF は 170 K程度で極大値を示した．PFの実用化の目安は 10-3 W/mK2_{程度であり，本研究ではその} _{1/5 程度と比} 較的高い値を示した． 4 今後の展望 4.1 CeFe2Al10の純良化我々は初めて高温・高圧合成法により_CeFe₂_Al₁₀ を主相とする試料の育成に成功したが，一方でまだ不純物を少なからず含んでいる．温度条件・圧力条件を調節することで純料な_CeFe₂_Al₁₀の育成を試みる．今回ゼーベック係数が従来の_{1/4 程度であ} りPF に換算すると従来の 1/16 程度であったにも かかわらず，実用化の目安の_{1/5 程度の比較的高い} 値である．このことから，試料の純良化により実用化可能な_{PF が得られる可能性がある．} 4.2 1210 系のその他の物質合成 今回 _CeFe₂_Al₁₀の合成に成功したことにより， 1210 系の物質が高圧合成できることが確認できた．この結果は常圧では合成不可能な_{1210 系の物質を} 合成するための足がかりとすることができる．常圧で合成できない物質を合成することで，これまでに現れていない新奇物性や高い熱電性能を示す物質が見つかる可能性がある．また，_{1210 系には} CeCo2Al10や CeRh2Al10など物性には興味が持たれているが常圧でできないために断念されている物質がある．高圧合成でこれらの物質の育成ができれば，この試料を用いた物性測定を行いたい共同研究者が世界中から現れることが予想できる． 4.3 実用化へ向けて 今回合成した_CeFe₂_Al₁₀のPF は 170 K 近傍で極 大値を示す．この温度領域では液化天然ガス Liquefied Natural Gas (LNG)を用いた温度差発電へ

の実用化が期待できる．_{LNG は輸送・貯蔵の為に} 体積を小さくする目的で液化した天然ガスである．日本で使われている天然ガスは主に_{LNG タンカー} を用いて液体状態で輸送される．輸送は液体状態であるが，使用する為にはこれを気化させる必要がある．気化させる途中の経路に熱電変換材料を用いることで，海水（_{280 K 程度）と LNG の沸点} である_{110 K との温度差での温度差発電ができ，} 北海道では石狩_{LNG 基地などで利用できる可能性} がある．この場合は前述したように，熱浴の熱容量が十分に大きいことから，_{ZT よりも PF の方が重要に} なってくる．実際の温度差発電を考えた場合は，図 _{4 の塗りつぶしたエリアで示したような面積に} 相当したエネルギーが得られる．ゆえに_{170 K 近} 傍で極大値をもつ本研究の物質は _{PF の絶対値が} 10-3_W/mK2_{を超えれば}_{LNG を用いた実用化が期待} できる．参考文献

(1) Y. Muro, K. Motoya, Y. Saiga, and T. Takabatake, Formation of a Hybridization Gap in a Cage-Like Compound CeFe2Al10, J. Phys. Soc. Jpn. 78 (2009)

083707 (3 pages).

(2) T. Nishioka, Y. Kawamura, T. Takesaka, R. Kobayashi, H. Kato, M. Matsumura, K. Kodama, K. Matsubayashi, and Y. Uwatoko, Novel Phase Transition and the Pressure Effect in YbFe2Al10-type CeT2Al10 (T = Fe, Ru, Os), J.

Phys. Soc. Jpn. 78 (2009) 123705 (4 pages).

2.0 1.5 1.0 0.5 0.0 PF ( W /mK 2 ) 300 200 100 0 T (K) 図_{4 LNGと室温との温度差発電を行った場合} に有効となるPF の領域

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*1, *2

The Development of Advanced Rare Earth Materials and

Metallurgical Process with High Sustainability

Toshihiro KUZUYA

*1, *2

_{, Makoto SASAKI}

*1, *2

_{, Shinji HIRAI}

*1, *2

_{, Hideaki NAKANE}

*1, *2

Tadashi MOMONO

*1, *2

_{, and Yoshiaki TAYU}

*1, *2

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Abstract

Rare earth related materials have been widely used for luminescent, magnetic and electronic materials. In the last decade, these materials are essential in the energy storage, energy saving and renewable energy technology, which enable us to realize the sustainable society. Rare earth elements except for several middle / heavy rare earths are plentiful in the Earth’s crust. However, the uneven distribution of exploitable rare earth mineral makes it difficult to maintain their stable supply. In order to solve this problem, not only searching for new resource but also novel application development of unused rare earth elements is required. In this task, we dedicated to research on the following topics; the development of rare earth sulfide thermoelectric materials, environmental and economic friendly materials and the rare earth recycling processes.

Keywords: Rare earth, Thermoelectric material, Advanced functional material, Recycling

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(3)

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(1) V. Kaminskii, T. Kuzuya, S. Hirai, S. Solov'ev, N. Sharenkova, M. Kazanin, and V. Kaminskii, Electrical conductivity of SmS polycrystals, Phys. Solid State, 54 (2012) p1345-1347.

(2) V. Egorov, T. Kuzuya, V. Kaminskii, S. Hirai, and N. Sharenkova, Specific features of the structure of semiconducting SmS polycrystals in the homogeneity region, Phys. Solid State, 54 (2012) p48-52.

(3) M. Ohta, S. Satoh, T. Kuzuya, S. Hirai, M. Kunii, and A. Yamamoto, Thermoelectric properties of Ti1+xS2

prepared by CS2 sulfurization, Acta Mater., 60 (2012)

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p7232-7240.

(4) T. Kuzuya, S. Hirai, and V. Sokolov, Recovery of Valuable Metals from a Spent Nickel–Metal Hydride Battery: Selective Chlorination Roasting of an Anodic Active Material with CCl4 Gas, Sep. Purif. Technol., 118

(2013) p823-827.

(5) http://ednjapan.cancom-j.com/news/2009/9/5471.

(6) T. H. Okabe, O. Takeda, K. Fukuda, and Y. Umetsu,

Direct Extraction and Recovery of Neodymium Metal from Magnet Scrap, Mater. Trans., 44 (2003) p798-801.

(7) T. Uda, Recovery of Rare Earths from Magnet Sludge by FeCl2, Mater. Trans., 43 (2002) p55-62.

(8) I. Barin, Themodynamical Data of Pure Substances (3rd edit.), VCH, Weinheim, Germany, 1995.

(6)

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(1) V. Kaminskii, T. Kuzuya, S. Hirai, S. Solov'ev, N. Sharenkova, M. Kazanin, and V. Kaminskii, Electrical conductivity of SmS polycrystals, Phys. Solid State, 54 (2012) p1345-1347.

(2) V. Egorov, T. Kuzuya, V. Kaminskii, S. Hirai, and N. Sharenkova, Specific features of the structure of semiconducting SmS polycrystals in the homogeneity region, Phys. Solid State, 54 (2012) p48-52.

(3) M. Ohta, S. Satoh, T. Kuzuya, S. Hirai, M. Kunii, and A. Yamamoto, Thermoelectric properties of Ti1+xS2

prepared by CS2 sulfurization, Acta Mater., 60 (2012)

p7232-7240.

(4) T. Kuzuya, S. Hirai, and V. Sokolov, Recovery of Valuable Metals from a Spent Nickel–Metal Hydride Battery: Selective Chlorination Roasting of an Anodic Active Material with CCl4 Gas, Sep. Purif. Technol., 118

(2013) p823-827.

(5) http://ednjapan.cancom-j.com/news/2009/9/5471.

(6) T. H. Okabe, O. Takeda, K. Fukuda, and Y. Umetsu,

Direct Extraction and Recovery of Neodymium Metal from Magnet Scrap, Mater. Trans., 44 (2003) p798-801.

(7) T. Uda, Recovery of Rare Earths from Magnet Sludge by FeCl2, Mater. Trans., 43 (2002) p55-62.

(8) I. Barin, Themodynamical Data of Pure Substances (3rd edit.), VCH, Weinheim, Germany, 1995.