放射光高エネルギー蛍光X線分析法を用いた平安時代前期の緑釉陶器の胎土分析

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DOI 10.18957/rr.9.3.170

SPring-8/SACLA 利⽤研究成果集

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2017A1722 BL08W

放射光高エネルギー蛍光 X 線分析法を用いた平安時代前期の

緑釉陶器の胎土分析

Clay Analysis of Green Lead Glaze Earthenware Belong to the Early

Heian Period by SR-high Energy X-ray Fluorescence Method

降幡順子a_{,森川実}b_{,柳成煜}b_{,神野恵}b_{,辻成希}c

Junko Furihataa_{, Minoru Morikawa}b_{, Ryu SungWook}b_{, Megumi Jinno}b_{, Naruki Tsuji}c a_{京都国立博物館,}b_{奈良文化財研究所,} c_{高輝度光科学研究センター}

a_{Kyoto National Museum,}b_{Nara National Research Institute for Cultural Properties,} c_{Japan Synchrotron Radiation Research Institute}

遺跡から出土した緑釉陶器（鉛釉陶器）について、その製作場所(産地)の特徴に関する元素情報を得ることを目的とした。放射光高エネルギー蛍光 X 線分析法により、胎土に含まれるごく微量の比較的重い特徴的な元素を検出し、非破壊分析で産地推定に関する有用な元素情報を得ることにより、詳細な産地推定の検討ができないかと考え基礎的研究を実施した。本実験から比較可能な元素として Ba、Ce、La が候補として期待が持てることがわかった。キーワード平安緑釉胎土分析背景と研究目的本研究は、平安時代前期に比定される消費地遺跡から出土した緑釉陶器を対象とし、胎土分析から産地推定を可能とするデータ取得を目的としている。9 世紀代の遺跡から出土する緑釉陶器の産地としては、山城、尾張、長門の 3 地域が知られており、これらは考古学的な見解から産地を推定しているものが多い。しかしその際の指標の一つとなる形態観察は、小さい破片の場合、産地不明となる資料群も少なからず存在してしまう。今回の分析は、まず始めに一括性の高い平安時代前期の緑釉陶器群[1]を対象とし、考古学的な見解から山城産と尾張産の 2 種類と考えられる資料を中心におこなった。平安時代前期の段階では、尾張産の生産がまだ限定的であったと考えられ、尾張産緑釉陶器の初現期の特徴を有しているといえる。いっぽう山城産は、奈良・平城京から京都・平安京へ遷都直後の段階で、奈良時代の要素を未だ残す資料群である。8 世紀末以降の山城産の鉛釉陶器は、従来の奈良三彩等と共通の特徴が多くあり、尾張産とは異なる平安京遷都以前からおこなわれていた生産技術の特徴を有していると考えられる。これらの資料群の測定から、尾張産初現期および山城産の特徴を明確にしていく。さらに、これらの資料群と比較するために、8 世紀の緑釉陶器・奈良三彩資料[2-6]を併せて測定し、微小破片の非破壊分析によって、原材料の相違を検討

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Section A 171 する上で重要な情報を得ること、さらに消費地遺跡出土[7]の未知資料について測定し産地推定を試みる。通常の卓上型蛍光 X 線分析装置を用いて窯跡出土資料を中心に、釉薬・胎土の化学組成について分析しているが、化学組成の特徴が類似する資料群もあり、産地推定を試みるも産地不明となってしまう場合がある。文化財資料からサンプリングを行わない非破壊分析の場合、卓上型蛍光Ｘ線分析装置で微細標準ガラス片 SRM612(大きさ：0.3 mm×0.2 mm)を分析しても、およそ 50 ppm 含有されるランタノイド系重元素を検出することはできないが、SPring-8 BL08W の 116 keV 高エネルギーＸ線を用いることで、同じサンプルのランタノイド系重元素を明瞭に検出できることが報告されている[8]。非破壊分析による胎土分析から産地推定を可能とする詳細なデータの取得が可能となると、型式学的特徴からは判別が難しい資料の場合についても、その産地推定が可能となる。これは考古学では非常に重要なポイントであり、特に平安時代初期の緑釉陶器の生産技術の相違などの詳細な考察へ大いなる期待がもてる。実験今回の分析資料は、平安時代前半の緑釉陶器群（推定山城産と尾張産）と考えられる資料 28 点を中心とし、比較対象のために、奈良時代の緑釉陶器・奈良三彩 21 点、消費地遺跡出土資料として、東海地域の 9 世紀から 10 世紀の遺跡から出土した緑釉陶器 15 点、北部九州地域の 8 世紀から 10 世紀の遺跡から出土した緑釉陶器 4 点も併せて分析資料とした（図 1）。実験は、文化財資料である緑釉陶器の破断面を非破壊で測定できるように設置し、スリット幅は資料により 30 μm～40 μm とした。事前に断面の胎土粘土部を複数回測定しデータを比較したが大きな差異は認められなかったことから、測定は粘土部分を各資料 1 回実施した。Dead time は約 5～8％を目安とし、資料断面の傾きや凹凸などの影響で Dead time に大きな相違がみられた場合は、数カ所で測定し約 5～8％となったデータを採用している。岩石標準試料（JB-1a,JB-1a,JGb-1,JGb-2,JR-1,JF-1）はメノウ乳鉢で粉砕後、厚さ 6 μm ポリプロピレン製薄膜に包み込み、サンプルホルダに固定して測定をおこなった。測定は BL08W にておこない、入射エネルギーを 116 keV に調整し励起光として用いた。測定時間は 500 秒とした。緑釉陶器の胎土部分の測定から得られたスペクトルは、理論強度比と自己吸収効果による強度比のずれ、検出器の分解能などを考慮したピーク分離をおこない、各ピークの積分面積強度を算出し、胎土の差別化の可能な有用な重元素を探し、産地ごとの化学組成の特徴を検討することとした。結果および考察今回の測定は非破壊分析であったことから、緑釉陶器の形状により、表面を覆う釉薬（Pb）の影響がみられた（図 2）。特に器壁が薄く、碗類のように湾曲している形状の資料が多かったためか、釉薬の影響が顕著であったと考えられる。バックグラウンド上昇の影響が比較図 1 緑釉陶器資料一例

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的少ない 30 keV～40 keV の範囲にピークが得られたため、Ba、La、Ce、Nd に着目した（図 2 拡大図）。ピーク分離によるデータ解析を実施し、積分強度の大きい Ba、および資料により強度差のみられた La､Ce に着目し、Ba 強度が 100 になるように規格化した値で図を作成し、検討を試みた。 9 世紀前半の消費地遺跡から出土した資料で、考古学的な見解から推定される山城産と尾張産資料の結果を図 3 に示す。重複している領域もあるが、尾張産とした資料群のほうが、 Ce、La の強度が大きい傾向が認められた。古い要素を残す比較資料である 8 世紀の緑釉陶器・奈良三彩の結果を重ねてプロットすると、8 世紀資料は山城産と推定される資料群と類似する分布を示す資料も多いが、全体的に分布範囲が広い結果となった。8 世紀の緑釉陶器・奈良三彩の分布と山城産と推定される胎土の分布が比較的広いことは、周辺の複数地域から適した粘土を採取し、それぞれ使用していたとも考えられ、いっぽう尾張産は、ある程度決まった粘土採取地の存在が想定できるとも考えられる。九州・東海地域の消費地遺跡出土資料および前出の尾張産資料よりやや時代の下る 9～10 世紀の尾張産資料の結果をあわせて図 3 に示す。東海地域出土資料および 9～10 世紀の尾張産資料は規格化した Ce、La 値が大きく、初現期の尾張産の特徴と類似しているが、やや La 値が高い傾向を示した。初現期の粘土採取地の近傍に異なる採取地が存在していた可能性や、尾張から美濃地域への窯元の移動などを反映していることも考えられる。九州地域から出土した資料は、Ce、La の値が小さく、8 世紀緑釉陶器資料と分布範囲が類似する資料 3 点と、東海地域および 9～10 世紀尾張産と類似する資料 1 点が認められた。長門（防長）でも 9 世紀以降は緑釉陶器の在地生産が開始されていたと考えられている。防長産の窯跡遺跡が未発見のため詳細は今後の発掘調査を待ちたいが、今回調査した 8 世紀から 10 世紀の遺構から出土している消費地遺跡出土資料のうち１点は尾張産が、8 世紀緑釉陶器と類似する 3 点は畿内産の緑釉陶器が搬入された可能性が考えられる。しかしこれらをより明確にするためには防長産と推定されている資料群の追加調査を実施し、その分布を明らかにする必要がある。図 2 緑釉陶器（9 世紀）測定結果一例

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Section A 173 今回の分析は、Ba、Ce、La の積分強度比を比較して時代・地域の異なる出土資料の産地推定に活用した初めての試みである。その結果、一部では重複する資料や、分布範囲の広い資料も存在しているが、時代・生産地の特徴の一端は捉えることができたのではないかと考える。今後の課題今後は、窯跡出土資料、防長産と推定されている資料等の分析資料数を増やす必要があると考えている。非破壊分析法による鉛釉陶器の産地推定に有用なデータ収集に今後も努めていきたい。本研究は JSPS 科研費 16K01190 の助成を受けたものです。参考文献 [1] 降幡順子,尾野善裕, 平成 27 年度京都市埋蔵文化財出土遺物文化財指定準備業務報告書平安京左京二条二坊「冷然（泉）院」出土品,京都市文化市民局, 72 (2016). [2] 降幡順子,奈良文化財研究所学報第 92 冊文化財論叢Ⅳ,1385（2012). [3] 降幡順子,神野恵, 河南省鞏義市白河窯跡の発掘調査概,奈良文化財研究所研究報告第 11 冊, 107, (2013). [4] 降幡順子,齋藤努,玉田芳英,東アジア文化遺産保存国際シンポジウム発表要旨集,122 (2015). [5] 降幡順子,神野恵,除楓訳, 華夏考古 2015-4, 135 (2015). [6] 今井晃樹,神野恵,降幡順子, 奈良文化財研究所紀要 2017, 280 (2017). [7] 降幡順子,博士論文,総合研究大学院大学,（2015).

[8] I. Nakai et al., J. Synchrotron Rad., 8, 1078 (2001).

(Received: September 24, 2020; Accepted: March 16, 2021; Published: April 27, 2021) 図 3 規格化した Ce、La による比較