揺動攪拌に関する実験的研究

九州大学学術情報リポジトリ

Kyushu University Institutional Repository

揺動攪拌に関する実験的研究

加藤, 禎人

https://doi.org/10.11501/3110982

出版情報：Kyushu University, 1995, 博士（工学）, 論文博士 バージョン：

権利関係：

揺動撹狩に関する実験的研究

平成7年1 2月

加 藤 禎 人

目次

1 緒論 ⁴

1.1 最近の撹持槽の研究・開発に対する揺動撹持研究の位置づ、け . ^{• • • • • • •} 4 1.2 本研究の目的 . ^{• • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • •} 7

2 混合特性

2.1 緒言

10 10 2.2 実験装置および実験方法 . ^{• • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • •} 10 2.2.1 混合時聞に関与する因子 . ^{• • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • •} 10 2.2.2 データ解析方法 . ^{• • • • • • • • • . . • • • • • • • • • • • • • • • • •} 13 2.3 混合限界回転数 . ^{• • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • •} 14 2.3.1 混合限界回転数の概念 . ^{• • • • • • . • • • • • • . • • • • • • • • • •} 14 2.3.2 混合過程の可視化 . ^{• • • • • • • • • . • • • • • • • • • • • • • • • • •} 14 2.3.3 混合限界回転数の相関式 . ^{• • • • • • • • • • • . • • • . • • • • • • •} 14 2.4 混合時間の相関 . ^{• • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • •} 17 2.5 本章の結論 ^{• • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • •} 20

3 流動特性 ²¹

3.1 緒言 . ^{• • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • •} 21 3.2 槽内流動状態 . ^{• • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • •} 21 3.2.1 流動状態の可視化方法 . ^{• • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • •} 21 3.2.2 円筒槽内の流動状態の可視化結果 . ^{• • • • • • • • • • • • • • • • • •} 22

3.2.3 種々の幾何形状の揺動撹持槽内の流動状態の可視化結果 ^{• • • • • • 27}

3.2.4 混合限界回転数相関式の種々の槽への拡張 . ^{• • • • • • • • • • • • • 35} 3.3 槽壁部液面上昇高さ ^{• • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • •} ₃₈ 3.3.1 槽壁部液面上昇高さの測定方法 . ^{• • • • • • • • • • • • • • • • • . •} 38 3.3.2 槽壁部液面上昇高さの推算式 . ^{• • • . . • • • • • • • • • • • • • • •} ₃₈ 3.4 循環時間分布の測定 ^{• • • • • • • • • • • • • • . • • • • • • • • • • • • • • •} 41 3.4.1 実験装置と実験方法 ^{• • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • "} 41 3.4.2 循環時間分布の傾向 ^{• • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • •} 41 3.4.3 循環時間分布と流動特性 . ^{• • • • • • • • • • • • • . • • • • • • • • •} 44 3.4.4 平均循環時間と混合時間 . ^{• • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • "} 45

3.5 本章の結論 53 4 4 4 6 1 3 3 6 5 5 5 5

6

6 6 6

・較・比の・性・特.ムロ.式混.

法

件 算の.方性条推と・験特作の作.実力操力操び動適動枠.よ要最要撹

-bw

所の所た論.置祥持持い結装撹撹撹用の性言験動動動を章特緒実揺揺揺翼本

功

1 2 3 4 5 6

7・EA斗A

AιI A吐 A斗A Aせ A斗A AιI

A官

5 槽壁物質移動特性 67

5.1 緒言 . • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • . • • ⁶⁷ 5.2 実験装置および実験方法 . • • • • • • • • • • • • • • . • • • • • • • • • • • • 67 5.3 槽墜における槽壁側平均物質移動係数の測定結果 . • • • • • • • • • • • • • 70 5.4 槽壁における局所物質移動係数の測定結果 . • • • • • • • • • • • • • • • • • 74 5.5 本章の結論 • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • ⁷⁷

6 固液混合特性 78

6.1 緒言 . • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • . • • • • • • ⁷⁸ 6.2 固体粒子の浮遊化限界回転数 _• • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • 79 6.2.1 実験装置および実験方法 . _{• • •} • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • ⁷⁹ 6.2.2 粒子浮遊状態 . _{• •} • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • ⁷⁹ 6.2.3 浮遊化限界回転数 . _{• • • • • • • •} • • • • • • • • • • • • • • • • • • • ⁸² 6.2.4 浮遊化限界動力 . • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • ⁸⁵ 6.3 槽内粒子濃度分布 . • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • . • • ⁸⁸ 6.3.1 実験装置および実験方法 . • . • • • • • • • • • • • • • • • • • • . • • 88 6.3.2 粒子濃度分布 . _• • • • • • • • • • • • • • • • • • • • . • • • • • • • • 88 6.3.3 槽底にコーンを設置した場合の粒子濃度分布 . • • • • • • • • • • • • 91 6.3.4 粒子濃度分布の標準偏差の相関 . • • • • • • . • • • • • • • • • • • • 94 6.4 本章の結論 • • • • • • • • • • • • • . • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • 98

7 総括 ⁹⁹

Appendix 101

A グリセリン水溶液の物性推算式 . • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • ¹⁰¹ B KOH -K4Fe

(

^CN

)

^6-K3Fe

(

^CN

)

6系水溶液の物性推算式 • • • • . • . • • • • • ¹⁰³ C 総括物質移動係数の測定における濡れ面積Aの補正 . • • • • . • . • • • • • ¹⁰⁵ D Baldiのモデルに基づく浮遊化限界回転数の相関式の誘導 . • . • • • • • • • 109 E サンプリング法の検定 . • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • 110

N omenclature 112

- ² -

Literature Cited

著者発表の研究論文 謝辞

-3-

115 121 122

Chapter 1

緒論

1.1 最近の撹持槽の研究・開発に対する揺動撹梓研究の位置

づけ

近年、 撹持技術に関する研究開発はめざましいものがある。最近国内外でかなりの成書 が出版されている21，22，44，45，47，68，75，85，87，101，110，111，113)。 とれは、生産の多様化、 効率化 が進み、 とれまでのような撹梓に対する現場のノウハウだけでは迅速に対応できなくなり、

少しでも多くの情報を得るととが必要になってきたととに他ならない。

撹持技術の中で最も中心となるのは撹件、翼であろう。とれまで開発されてきた代表的な 撹持翼は系譜として村上によりFig.l.lのようにまとめられている76)。近年の傾向として、

多目的に活用できる翼の開発が目立つ。との点については、 わが国の技術はかなり高いレ ベルにあり、 大型パドル翼を基本とした、Fig.l.2に示すような、マックスプレンド63，64)、

フルゾーン56)、 サンメラー88)、 スーパーミックス113) といった翼が代表的なものである。

とれらの翼は、 広い粘度領域、 液位の変化、 多相系に対し、 優れた撹持性能を示す。

また、 近年のコンビュータの急速な進歩により、 数値解析による撹件、槽内の流動場の解 析も活発に行われるようになってきた1，2，9， 14， 16， 27， 28， 29， 65， 98， 102， 103， 104， 109)。最近の傾向 として、 従来の撹持翼を用いた槽内の流動解析だけでなく、 新規撹持翼の開発にも流動解 析が取り入れられるようになってきた56，57)。特に、 層流場の解析は非ニュートン流体の 解析も含めて、 所要動カ、 混合時間等かなり実験値と一致する結果が得られるようになっ てきており28，50， 51， 52， 53)、 強力なツールとなりつつある。前述のフルゾーンは、 ワークス テーションを用いた数値解析により最適化された翼の代表例である56)。 また、 流動場の画 像処理によりフローパターンを解析し、 撹祥翼の最適化を行っている例もある113)。とれ からも、 との様に流動場を解析するととにより撹件、翼の開発は活発に行われていくものと 恩われる。

一方、 翼を用いない混合技術においては、 スタティックミキサー23，25， 38， 46， 49)、 ジェット 式混合槽58，59，60，61，66， 67)について定量的報告がなされているのみで、 色々な翼が開発され ているのに較べてとちらは少々遅れているように感じられる。特に、 古くから実験室でど く普通に用いられてきた、 槽自体を揺り動かす撹持操作に関する定量的報告はほとんどな

- 4 ^-

塑 sしg

」

裕守?

E

"ーーー「

コ、、

^司

巳刀 々や

日 国 町 l 戸

一-

Z ド

一郡一写

螺旋切断 (軸流形式)

f-

-

^----r

_先%9

スクリュウ

ヘリカルリボン

ff

インタープロッ ノfドlレ

Fig.l.l

撹件、翼の基本系譜

(1)マックスプレンド (2)フノレソ'ーン

(3)サンメラー (4)スーパーミックス Fig.l.2 大型パドルを基本とした最近開発された撹持翼

- 6 ^-

ぃ。 わずかに、 J. Gardner and G. Tatterson 20)による混合時間と混合過程における簡単な 報告があるにすぎない。 ととでは、 との操作を"揺動撹持"と呼ぶが、 との揺動撹持は、 い わゆる振とう器を用いて緩やかに混合する方法から、 分液漏斗のように急速に振り混ぜる 方法まで多種多様な方法があり、 振とう器として多くの製品が販売されているにもかかわ らず、 小規模な実験室操作であるためか、 まったく注目されていなかった。

しかしながら、 微生物あるいは各種動植物細砲の培養には低努断場で撹持する必要があ り、 翼撹持では翼付近の高い勇断揚が問題となる。 そとで、 細胞培養を目的とした、 各種 低勇断撹持翼が工夫されている。 代表的なものをFig.l.3に示す48)。 他に低勢断混合の方 法として、 テーラー渦を利用する方法も報告されている41，42)。

一方、 高付加価値製品の生産、 多品種少量生産の増加にともない、 僅かな処理量でも無 駄に出来ない場合もでてきた。 との場合、 撹祥翼、 撹持槽壁、 シャフト等への付着が問題

になってくる。

とれらの問題点を同時にしかも最も簡単に解決する方法は、 槽内には何も入れないで"

揺動撹枠"により槽内の液体を流動させるととである。 つまり、始めの問題点には、 翼を取 り除くととによって、 局所的に強い勇断場はなくなるととになる。 また、 翼を取り除くと とによりシャフトもなくなり、 付着物はかなり減少する。 従って、 洗浄も容易になれ コ ンタミも減少する。 揺動撹祥の利点は、 とれだけではなくパッチ処理に対し非常に有効で あるというととである。 つまり、 揺動をあたえる可動部から槽の取り外しを容易にしてお けば、 槽をそのまま移動するととが出来るので前工程から、 および後工程への輸送が簡単 となり、 生産効率を上げるととになるからである。 との考え方は、 粉体混合の分野で活用 されている。 ロッキングミキサ_62)がそれである。 とれは、 従来の水平回転型混合器に独 自の揺動機情をとりいれ、 混合処理を短時間で均一に行えるようにした混合器である。 回 転と揺動の速度を調整するととにより理想的なカスケード流れを実現するととができ、 乾 いた状態での精度の高い混合を可能にしている。 そして、 槽を脱着可能にし、 移送コンペ アや無人搬送車と組み合わせて完全自動化がはかれるようになっている62)。

ただし、 パッチ処理向きというととは大量生産および連続プロセスには向かないという ととである。 いずれにせよ、 液体混合操作における揺動撹持はとれまで定量的にまったく 触れられていない撹持操作であれ とれについて基礎的な撹持特性を明らかにしておくと とは、 工学的に非常に意義深いととである。

1.2 本研究の目的

本研究の目的は、 低現断撹件、を指向した水平に緩やかな同運動をする同筒槽の基礎的な 撹件、性能を明らかにするととを目的とする。 また、 細胞培養操作も考慮に入れて、 特に固 液系揺動撹持に注目する。 ととでいう基礎的な撹持性能とは、 従来の撹祥操作と同じ動力 特性、 流動特性、 混合特性、 物質移動特性、伝熱特性である。

第2牽では、 揺動撹祥の混合特性について説明する。 混合特性を定量化するパラメータ としては、 現在のととろ最も多く用いられている混合時間を取り上げた。 混合時間の測定 結果から、 本撹枠方法には完全混合を達成するのに最小限必要な回転数があるととを見い だし、 それを、"混合限界回転数"と名付けた。 従って、 混合限界回転数以下の回転数で

-7一

、，/---A /官、、

(2) (3) (4)

(5) (6) (7) (8)

(9) (10) e--A 〆，.1 、‘，，，---a

(12)

Q

(13) (14) (15) (16)

Fig.l.3

バイオリアクターに用いられる低努断撹祥翼

長時間操作していても混合は拡散支配で進行していくので撹持の効果は得られないととに なる。

従来の撹持操作では、 動力特性が最も重要な特性であるが、との"混合限界回転数"は、

すべての特性に関わってくる最も重要なパラメータであったので、 とれの説明を含めてま ず始めに混合特性について紹介する。

第3章では、 揺動撹枠の流動特性について説明する。 槽内の流動状態を知るととは、 混 合特性、 動力特性を説明する上で必要不可欠である。 とのととは、 前節の流動場の解析の 所で詳述している。 揺動撹持の流動状態は、"混合限界回転数"を境に一変する。 アノレミ 粉法による槽内の可視化結果から、 流動状態が操作条件によりどのように変化していくか を明らかにする。 さらに、 流動状態を記述するその他のパラメータとして、 槽高さを決定 する上で重要となる槽壁部液面上昇高さについて検討する。 また、 本章では揺動撹持槽内 の流動特性を定量化するととを目的として循環時間分布の概念を揺動撹祥槽に適用すべく、

循環時間を測定する。

第4章では、 一般に撹持操作を考える上で最も重要となる動カ特性について説明する。

撹持所要動力は、 従来の翼を用いた撹持操作のように撹持軸のトルクからは算出できない ので揺動装置の消費電力から算出する。 そして、 揺動撹持所要動力の推算式を提出し、 そ の結果から、 単位容積あたりの所要動力を基準にして、 従来用いられている翼を用いた撹 持と揺動撹持の混合性能を比較検討する。

第5章では、 揺動撹持の槽壁物質移動特性について説明する。 揺動撹鉾槽の槽壁近傍で の総括物質移動係数および局所物質移動係数を希薄溶液系のイオン移動を利用して測定し、

槽内のどの箇所で混合が促進されているかを検討する。 また、 槽壁での物質移動特性が明 らかになれば、 物質移動と熱移動のアナロジーから伝熱特性が説明できることになる。

第6章では、揺動撹持の固液混合特性について説明する。 固液撹持で最も重要なパラメー タである、 浮遊化限界回転数について検討する。 とれは、 固体粒子と液体聞の接触面積が 最大になる最小の回転数である。 浮遊化限界回転数の一般的な定義は、Zwietering 116)によ る"槽底に1秒以上静止している粒子が存在しなくなる状態"である。 とれは目視によっ て測定される方法で多少個人差はあるが::t 5 96程度の誤差範囲にはいる再現性はあるとい われている12， 81， 116)。 従って、 本研究でもとの定義を用いた。 浮遊化限界回転数から固液 撹祥における最適操作条件が推定できることになる。 また、 槽内における粒子濃度分布に ついても測定を行い、 その分布を翼撹持の場合と比較し、 その相違を検討する。

第7牽では、 本論文を総括する。

-9-

Chapter 2

混合特性

2.1 緒言

混合特性を定量化するパラメータとして現在最も多く用いられているものは、 混合時間 である。 種々の翼を用いた混合操作に関する混合時間予測の検討はとれまで多数行われて いるが3，7， 33， 40， 54， 74， 84， 86，91，92，99， 107)、翼を用いない混合操作においては、スタティック ミキサ一、 ジェット式混合槽58，59， 60， 61， 66， 67)について定量的報告がなされているのみで、

揺動撹梓に関するものはわずかに、 J. Gardner and G. Tatterson 20)による混合時間と混合 過程における簡単な報告があるにすぎない。 ととでは、との操作を"揺動撹持"と呼ぶが、

槽の揺動方法には、同運動、往復運動、 8の字運動、上下運動と多種多様な方法があり、槽 形状にも円筒槽、 球形槽、 角槽と種々あるが、 ととでは水平に緩やかな円運動をする円筒 槽の混合操作について検討する。

混合時間は客観性、 再現性が十分検討されている電気伝導度法54)により測定する。 揺動 撹祥では、槽の回転数が混合に対する影響が最も大きいと予想、されるととから、 混合時間 と槽の回転数の関係に着目する。 また任意の回転数において、 混合時間がどの程度必要と

されるかを推算するための相関式を確立するととを目的とする。

そして、 ヨード脱色法による混合状態の可視化を行い、翼撹持で見られる、層流域のドー ナツリング現象、舌L流域の固体的回転部分等に類似したデッドスペースの有無の確認も行う。

2.2 実験装置および実験方法

2.2.1

混合時間に関与する因子

本研究の揺動撹持は、Fig.2.1に示すような緩やかな水平向運動によるものである。 揺 動撹持の混合時聞に関与する因子は、Fig.2.2に挙げたようなものが考えられる。

実験装置の概略をFig.2.3に示す。 槽の揺動には、 市販の授とう器であるTAITEC社 製のNR-80を用いた。 槽はアクリノレ樹脂製の 平底同筒槽で内径Dが 0.085ぅ0.100， 0.120ヲ 0.140， 0.173， 0.206mの 6種類のものを用いた。 撹持液は、 水道水、 24wt 96および35wt

ハU

ミ三込

Fig.2.1 Schema of horizontally shaking vessel with circulating motion

回転半径

槽半径 撹持スケール

液高さ

Fig.2.2 Factors for mixing time

混合時間

件5

Cylindrical Vessel

H よ 一

Electri c Conductivity Meter

Shaker Recorder

Fig.2.3 Schematic diagram of experimental apparatus for mixing time

孔∞

AEl

+J 〉、

){95

〉

ち コ℃ co υ

t

_{m =}

t 99 :; 1.5 t 95 A

仁J

」】υω一一ω

t95

time

Fig.2.4 DeterIIÚnation of mixing tíme

つU11ム

T able 2.1: Experimental Condi tions

D[m] 0.085， 0.100， 0.120， 0.140， 0.173， 0.206 d[m] 0.02， 0.03， 0.04

N[S-l] 1.7 -- 3.0

ν[m2 • S-l] 0.9x10-6 -- 3.0x10-6

%のグリセリン水溶液を用い、液深Hは、H/D = 1とした。 とれらの条件をTable 2.1 にまとめて示す。 また、グリセリン水溶液の物性推算方法をAppendixAに示す。

2.2.2

データ解析方法

混合時間は混合性能を客観的に判断できる尺度のひとつであり、とれはトレーサーを撹 枠槽内に投入し、その濃度が均ーに分散されるまでの時間として定義される。 従来用いら れている混合時間の評価法は、大きく分けて電気伝導度法、温度法、着色法、脱色法、液 晶法の5つである85， 99)。 ととでは、混合状態が客観的に判断できるとと、および、再現性 が良いととを考え、電気伝導度法を採用し、Kohら59，60， 61)がジェット混合実験に用いた 電気伝導度装置(RADIOMETER社製)を転用した。 電気伝導度セルは、縦横4mm四方 の白金板を厚さ 4mmのガラス板の両面に張り付けた形状となっている。 また、取り付け位 置は、最も混合時間が長くなる位置を探索し、槽下部の側面(槽底からの高さは、0.025m) に設定した。 そして、電極挿入による液の撹乱は混合時間の測定に対し無視できるととを

予備実験により確認した。 トレーサーとしては撹持液と同じ粘度に調製した飽和食塩水0.5 mlを用い、槽上部中央から瞬時に投入した。 ととで、トレーサーと撹祥液の密度差の影響 は、混合時間に対し統計的有意差(有意水準5%)はなかった。 回転数Nは 1.7--3.0s-1の 範囲で実験した。 実験は室温(293:t 5 K)で行い、トレーサーを投入してから完全混合に 至るまでの問、撹持液湿の変化がほとんどなかったので液の粘度および電気伝導度の温度 依存性は無視した。

Fig.2.4は、槽下部壁面近傍の電気伝導度のトレーサー投入後の時間変化を表している。

電気伝導度の減衰振動曲線のピーク値Aの時間変化は、撹祥翼付き 槽の場合のKang and Leve nspielらの報告55)と同じEq.(2.1 )で示された。

ln ^A = ^B _- ¹⁽ t (2.1 )

混合時間tmは、トレーサー投入後一定値になったときの電気伝導度の 99%に収束する時 間tgg (99%混合時間 )と定義する。 ととで、その一定値になった電気伝導度のn%に収束 する時間tn (η三95)と 95%に収束する時間t95には次の関係2 2)がある。

Eq.(2.2)にn=99を代入すると次式となる。

(2.2)

tgg勾1.5tg5 (2.3)

円ぺυ

混合時間tmを電気伝導度の時間変化の出力から作図によって決定するときに、t95はt99よ りも求めやすく、 また、t99と1.5t95の聞には統計的に有意差がなかったので、ととでは、tm の決定にはt95を用いEq.(2.3)により決定した。

2.3 混合限界回転数

2.3.1

混合限界回転数の概念

本研究では、揺動撹祥によって完全混合を達成するのに必要な最小の回転数Ncを"混合 限界回転数"と名付けた。 混合限界回転数は、Fig.2.5に示すように回転数と混合時間の プロットから、 混合時間が無限大に発散する回転数と定義した。 しかし、 実験上混合限界 回転数JVc を求める方法は、 次のように行った。 混合時間を測定する際と同じ手法を用い て3000秒間電気伝導度の変化を記録する。 その後装置を止め、 撹祥棒で槽中の液体をよく 撹持する。 そして、 電気伝導度の変化が、 5%以上変動したとき、 完全混合不可能と判断 する。 ととでは、回転数Nは本実験装置で制御可能な回転数の最小可変量である1/60[8-1]

づ、つ変化させて、 その境界の回転数を混合限界回転数JVc とした。

2.3.2

混合過程の可視化

混合過程の可視化には、 脱色法と着色法があるが、 ととでは、 デッドスペースの確認、

完全混合の確認を重視したためヨードとチオ硫酸ナトリウムの反応による脱色法を採用し た。 あらかじめヨードでんぷん反応で青紫色に着色した槽内の液体にチオ硫酸ナトリウム の水溶液を槽上部中央から瞬時に投入し、 脱色の過程を目視で観察した。 なお、 ヨードと チオ硫酸ナトリウムの当量比は、 脱色の終点の判定が比較的容易とされている、1 : 1.4 と した100)。

Fig.2.6に混合限界回転数を境にした場合の脱色過程の比較を示す。 写真の上段がNc+

0.33 8-1、 中段がNc、 下段がNc - 0.338-1の混合過程である。 混合限界回転数以上では速 やかに脱色されているのに対 し、 それ以下ではほとんど脱色されていないととが分かる。

また、 混合限界回転数以上では特に問題となるようなデッドスペースは見あたらない。

2.3.3

混合限界回転数の相関式

Ncに関するFr数(= N'8D/g)とRe数(= Ncd2/ν)を算出し両対数プロットした結果、

Fig.2.7に示すように1本の直線が得られた。

Fr c = 0.135(Rec)一0.176

との式をNcK関して展開すると次式が得られる。

(2.4)

Nc = 1.137 D-0.46 d- 0.16[J0. 08 (2.5 )

A斗‘TBA

D ⁼⁼ 0.12 _m d == 0.04 _m

H/D

^{== 1.0}

Water

0 2.5 1 3000

2000

� υコ 斗叫

E

1000

Fig.2.5 Effect of circulating frequency on rnixing time

，...，

10-1

(QQNυ之H)υkhk

10-� つ 104 10ζ

Rec {=Ncd2jγ)卜]

Fig.2.7 Correlation of critical circulating frequency for mixing

-

¹⁵

-

53υgH百三E2ufE℃ofωE∞口一Nτo-。υω日)hAω533(同凶口一五日』02(同dbs。同{門同匂.N・凶広

ω Oo

qN

ωOONN

ωOOO N

ωO ON ωOO F ωo q ω O N

ザ」dvwω

。 戸』 一一ヤ

寸 ω

O N. F (υZ)

F! の ω ω .F

T ω ト ∞ .← po 可IA

Eq.(2.5 )の相関の寄与率は0. 95であり、平均の推定誤差は5%で精度よく相関できる。

2.4 混合時間の相関

各実験条件における混合時間のデータは、同一条件での3、 4回の実験の平均値である。

Fig.2.8は、縦軸に混合時間tm[S]、横軸に回転数Nと混合限界回転数Ncの差、N­

NC[S-l]を取って両対数プロットした一例を示した ものである。 NからNcをヲ|く意味は、

とれらのデータは全 て完全混合が達成されているNc以上の回転数のデータでありNcを原 点として回転数を考慮するととにある。 ととで、Ncは、 Eq. (2.5)により 算出した値を用い ている。

Fig.2.8の結果をもとに、混合限界回転数をパラメータとして混合時間の相関式を検討す るととを試みた。 まず、Fig.2.8と同様に縦軸にら、横軸にN-Ncを取り、グリセリン濃 度、 槽径Dをパラメータとして層別した両対数プロットを行い、

tmα(N -Nc)α (2.6)

とした場合の勾配αを算出した。 勾配αは本研究の実験範囲で はグリセリン濃度、槽径に関 係なくほぼ一定値-1.3をとるととが分かった。 とれを基にして、縦軸に混合時間tm、槽径 Dを含めて横軸に (N-Nc )-1.3 D1.0をとって両対数プロットする と、 Fig.2.9に示すよう に1本の直線に相関でき た。 相関式は次式のようになる。

tm二114.8(N-NC)-1.3Dl.O

Eq.(2.7)の相関の寄与率は0.89 であり、平均の推定誤差は18%であった。

(2.7)

ヴー

-UHHHHJ叫 口一

ふ/~ーミロωω

E4ω(戸(円三∞

口

∞.N・∞ア山

ozd方出

υ心河口 七」[Hd

g 孔l」4 C C J【

cヨ.

()

8�ち

-4→4 O C H OCH-CH凸

[}[l ∞]

。Zlz -σω ωgh uuh -o 次吋YN

自のトJ【.CHQ g CN同.CH凸 自 の∞ 。.C

H凸

γ ド

[S] UI1

。。

ð

ム一口一・一企一・

D1m

0.085 0.100 0.120 0.140 0.173 0.206

qJ ハU 寸lよ qL ハU 寸lム

∞ 市叫

ミ

101

101

(N - NC)1.3 D1.0

Fig.2.9 Correlation of mixing time

nu 噌ti

2.5 本章の結論

揺動撹持の混合特性の検討結果から以下の知見を得た。

1. 揺動撹持には、 完全混合を達成するのに必要な最小の回転数、 すなわち、 混合限界回 転数が存在する。 また、 混合限界回転数は、 槽の回転直径、 槽径が大きくなると、 ま た撹持液の動粘度が小さくなると小さくなる。 混合限界回転数は次式で推算できた。

Nc

=

1.137

D-0.46d-0.16ν0・08

2. 揺動撹持では、 混合が極端に遅れるようなデッドスペースは存在しない。

3揺動撹持における混合時聞は、 混合限界回転数をパラメータとして回転数と槽径のみ で相関できた。

tm

=

114.8

(

N - Nc

)-1.3 D1.0

-20-

Chapter 3

流動特性

3.1 緒言

槽内のフローパターンがどのようになっているかを知るととは、 混合特性、 動力特性を 説明する上で必要不可欠である。 そとで、本章ではまず、 槽内の流動状態を流れの可視化 によって明らかにし前章の混合限界回転数とどのような関係があるのかを検討する。 また、

揺動撹枠槽は翼を取り付ける必要がなく、 また、 同筒槽に限る必要もないので、 種々の形 状を持った槽でも撹梓できる可能性を持っている。 実験室レベルの操作ではピーカーのよ うな同筒槽よりも三角フラスコの方が広く用いられており、 三角フラスコを含め種々の幾 何形状を持った槽の流動状態を知っておくととも必要である。 第1牽で得た同筒槽に関す る混合限界回転数の相関式を修正して非同筒槽にも適用し定量化を試みる。

また、 装置設計を行う上で、 槽高寸法の設計基準となる装置運転時の槽壁面での液面上 昇高さの評価も必要である。 とれについては、 水面波に関する分野、 例えば、 同筒容器内 の水平加振による表面波の不規則挙動に関する研究18， 19， 108)、 あるいは、土木工学の分野、

例えば、 同筒タンクに水平あるいは垂直に振動を加えた場合の液面のスロッシング現象に 関する研究15， 34， 35， 37， 96)等にみられるが、 とれらはいずれも小さな振幅の往復振動の場合 であり、 実験室でよく使用される水平田運動をする振とう器のような撹持混合の見地から の報告は見あたらない。 そとで、 壁面での液面上昇高さを操作条件から推算する式の確立 を目的とする。

さらに、 循環時間分布を測定し、 流動状態の定量化を試み、 その分布の特有な形状から 得られる流体の循環経路および、 平均循環時間から得られる循環流量に関する知見を得る

ととも併せて目的とする。

3.2 槽内流動状態

3.2.1

流動状態の可視化方法

水流に対して一般的に用いられている可視化の方法は、 タフト法、直接注入トレーサー法、

化学反応法、電気制御法と多種多様な方法がある。本研究では、とれらの方法のうち、従来か

-tム円/“

ら撹持槽内の流れに対し一般的に用いられている直接注入トレーサ一法39， 58， 70司77， 79，90，93)

99， 105， 106， 107)を用いた。 トレーサーとしては、本研究における実験スケールが比較的小さ

いとと(可視化については槽径が0.12mのものを用いた)、および写真撮影時におけるス リット光に対する感度が高いことからアルミ粉を採用した。

実験装置の概略を Fig.3.1に示す。 ととで、視点を槽に対して相対的に静止させるため、

カメラは槽と同期回転させた。 また、Fig.3.1(a)に示すように槽垂直断面の撮影の際はス リット光の屈折を防ぐため、同筒槽は水の入った透明なアクリノレ樹脂製の角槽内に設置し た。 一方、Fig.3.1(b)に示すように槽水平断面の撮影の際は、液自由表面変動によるスリッ ト光の屈折を防ぐため、同筒槽底面下側に鏡を置いて撮影した。

写真撮影の条件は、以下の通りである。

・使用カメラ: Nikon FE

・使用レンズ: Micro-Nikkor 55mm f/2.8

・使用フィルム: NEOPAN 1600 Super PRESTO .シャッタースピード: ^ls

・スリット幅: 5lllill

・垂直断面の槽中心からの距離: 3cm -水平断面の底面からの高さ: 4cm

3.2.2

円筒槽内の流動状態の可視化結果

写真撮影したフローパターンを、Fig.3.2に示す。 ととで、フローパターンは大略3種類 に分類するととができる。 つまり、回転数が混合限界回転数Nc以下のときの粒子が垂直 方向に同を描くように運動している場合、Nc以上のときの粒子が旋回運動している場合、

さらに、Ncのときの両者の入り交じった場合である。

とれらの結果から、各フローパターンを以下のように呼ぶととにする。 Nc以下の場合の フローパターンは、水の波の運動、つまり、進行波の場合と酷似している(Fig.3.3に示す ように進行波の場合は、流体粒子は波の進行方向には移動せず、垂直方向に同運動をして いる) 24)。 従って、との場合を"進行波型"と名付ける。 Nc以上の場合のフローパターンは 流体粒子が旋回運動しているととから、"旋回流型"と名付ける。 そして、Nc付近の両者の 入り交じった場合を遷移状態と呼ぶととにする。

次に、とれらのパターンがどのような 条件において発生するのかを明らかにするため、

Fig.3.4に示すように横軸に回転直径ム縦軸に回転数Nを取ってプロットした。 ζとで、

図中の実線はEq.(2.5)で示した"混合限界回転数Nc"の相関線である。 つまり、との線が 完全混合を達成するのに必要な最小の回転数を示すラインであり、図中ではとのラインよ り下側の領域で、は、揺動撹持では完全混合が不可能であるととを意味する。 混合限界回転 数の相関線はフローパターンの遷移域に一致した。 とれは、進行波型では流体粒子がそれ ぞれ小さな円運動をしているので、周囲とのマクロな循環がなく混合には適さない状態で あると解釈できる。

円Ln/臼

ー伸 しい

slit

shaker

\

\

\ \

camera

心〉

vessel slit

light

caπ1era

(b) bottom

^view

Fig.3.1 Schematic diagram of experimental apparatus for flow visualization

-

²³

-

ロCH4

0戸円

ωロ34ロυHC円{1B-ω∞∞ω〉∞EAdH{ωh一一三口ON20円{‘何回一日)一ロゲコ}Oωロむ=、何〈凶区。日}{du丘hpHN.的・∞一』

Fl ω Z mMV z .0 υ + υ

ω 門的. 1 z 0 υ

-

²⁴

-

ーーーー・圃圃園田園圃咽園田園歯I!IIBBーーー一 一一一一

ヶー

.. 三，

_{I ・.} とさーととr一一τプl11l:I更ヲ示方守t竺ど竺竺品_岬.<" _‘

: .'� -' .，"�.!， ��，，".."' �� .. . .ソ々 -い11

問でτミヲ「司

1 1 汁-

哲

­

男ー崎

7 ‘ . 、 ・ .... ...:�;t :.... _� ... .，::.: -� _.. �.六円Il!・.. ・:‘・�

ペ ン iJγ下 .台I 戸 ユ-ぺ11λiえ斗μ以;トふぷtふ〈山よよ，

- ぐ、 一o:uc: HZTZZ ‘_"，匂 . 匂--

|

卜 - 丸 : 与 4に ;一r

、 .... いバ11ぞ戸Y、

|卜卜 -一一?一一一一

一今←刊蜘~可引~対吋?プ点竺幻が以I三11三?伊げ;三三穴手ろ守;ごh日立:ご:了4‘:初一一-

一 一 .ケ戸-竺-七吹iii弓?一で?で 1

E -ピ.，烏 、 .... ・ ・ ・4・7 ・ E

Fig.3.3 Examples of wave24)

Fhu つ'u

'

進 行波型

^"

本研究のNC 未満の流動 状態に類似

' 定在波型"

Key 。I I progressive wave ^Pattern 企I transition state

口I rotational flow - Nc ( slope=-0.17 )

5 4

3

2

「ーω]Z

0.04 0.05 0.03

0.02 01. 01

d [m]

Fig.3.4 Relationship between fiow patterns and critical circulating frequency for rnixing

-26-

3.2.3

種々の幾何形状の揺動撹梓槽内の流動状態の可視化結果

三角フラスコ

用いた三角フラスコ(2000 cm3用) は、最大直径17.0 cm( 底面と側面のなす傾斜角度は

72.5 0 ) である。 三角フラスコのフローパターンをFig.3.5に示す。 上段は液高さを三角フ

ラスコの最大直径の3/4の高さまで、下段は最大直径の1/2 まで液を入れた状態である。

下段では回転数を上げていくと、円筒槽と同様に、槽内の流動状態は進行波型から旋回流 型に遷移していくが、上段では旋回流型に遷移するものの、下段より高回転数が必要であ るととがわかる。 とのととは、三角フラスコの幾何形状のために液位が上がれば自由表面 が減少し液面が動揺しにくくなれ それに伴い流体が旋回しにくくなっていくためである と考えられる。 液位が高い場合(H > 0.8D)、槽の回転数が小さい場合は進行波型にもなっ ておらず、 ほとんど流体粒子が運動していない状態が観察された。

球形フラスコ

球形フラスコのフローパターンをFig.3.6に示す。 用いた球形槽は球径13.0， 16.0， 20.0 cmのものである。 上段は液高さを球形フラスコの口まで(H ⁼ 0.8D)、下段は球形フラス コの最大直径の半分(H ⁼ 0.5D) まで液を入れた状態である。 流動状態の遷移状況は三角 フラスコと同様に、 回転数の上昇とともに槽内の流動状態は進行波型から旋回流型に遷移 していくが、液位が上がれば自由表面が減少し流体が旋回しにくくなっていく状態が観察 された。

角槽および'パッフルっき同筒槽

翼撹祥では旋回流による固体的回転部分を解消し、 流れを混合に有効な上下循環流にす るために、普通 パッフルが用いられる。 また、同筒槽でなく角型の槽を用いるととによれ パッフル効果を持たすととができる。 揺動撹祥にとれらの槽を用いたらどうなるかを検討 した。

角槽とパッフルっき同筒槽のフローパターンをFigs.3.7-3.9に示す。 Fig.3.7 は角槽、

Fig.3.8はパッフルっき円筒槽、Fig.3.9は通常のパッフルなし同筒槽の流動状態である。 液 高さは、角槽は正方形底面の1辺(10.5 cm ) と同じ高さ、パッフルっき同筒槽は槽径と同じ 高さに設定しである。 角槽及びパッフル付き同筒槽は回転数を上げていくと、流体はパッフ ルなし同筒槽とはまったく異なる挙動を示し、旋回流が観察されない。 とのととは、槽内 流体の旋回流が、角槽ではコーナーで、パッフル付き同筒槽ではパッフル部分で干渉され、

発達できないととによると考えられる。 Fig.3.10の自由表面の撮影結果およびFig.3.11 の動力測定結果(測定方法および考え方は第4章で詳述)から、 パッフルなし同筒槽と比 較して、角槽及びパッフノレっき円筒槽では、液商の変化は非常に激しくなっており、所要 動力も大きな値となっている。 とのととは、 角槽及びパップノレっき同筒糟では揺動による 動力が主に自由表面の上下動あるいは液の飛散に消費され、流体の旋回には利用されてい ないととを意味する。 したがって、ととに示した断面が非同形で旋回流を打ち消すような 槽の幾何形状は揺動撹持には不適当であると考えられる。

ケーっ臼

(EU4VH可nSUN-トHHQ)一ω∞∞ω〉{5586口一ω522(同委)戸山内・ω広

-ーのめ∞.←

om.OH(}\ヱ -ーの

Oω.戸

-lω九一一←

-lωの∞.←

-lωOω.-

-!の九一一ω九..-

OHC\工

H/D=O.80 1.17s-1 1. 50s-1 1. 83s-1

-N∞l

H/D二0.50 1.17s-1 1. 50s-1 1. 83s-1

Fig.3.6 Flow pattぽns in a spherical vessel (D=20.0crn， d=2crn)

1. 42s-1

1. 75s-1

2. 088-1

Fig.3.7 Flow patterns in a rectangular vessel

(D=lO.5cm， d=4cm)

nu qu

1. 17

S-l

1. 50s-1

1. 83s-1

Fig.3.8 Flow patterns in a cylindrical vessel with ba但es (D=17.3cm， d=3cm)

qu

1. 17s-1

1. 50s-1

1. 835-1

Fig.3.9 Flow patterns in a cylindrical vessel

(

D=17.3cm， d=3cm

)

内ノuqu

1. 42s-1

1. 75s-1

2.08s-1 (a)

1. 17

S-l

1. 50s-1

•

1. 83s-1

、11ノ'hu /tt、

1. 17 S-l

1. 50s-1

• ・闘・-

1. 83s-1

(c)

Fig.3.10 Free surface of

(a)recta時ular vessel(D=10.5cm， d=4cm)

(b )cylindrical vessel

with

ba自由(D=14.ücm、 d=4cm)

(ゆylindri叫vessel wi thou t ba自es(D =14.0とm?d=4im) -33-

•

•

2

口:rectangular

o :with baffle

・:non baffle

{の E\〉と の lOF×>仏

。 3

Fig.3.11 E:ffects of bafHes and corners on power consumption

[8-1]

2 N

A斗Aqu

3.2.4

混合限界回転数相関式の種々の槽への拡張

前節で示された同筒槽に関する混合限界回転数の相関式は次式である。

Frc二0.135(ReC) -0.176

〆'SE‘、 今、リ 11ム 、、as，，J

ととで、Frc(=Nl;D/g)はNcに関するFr数、 Rec(= Ncd2/ν)はNcに関するRe 数で ある。

球形槽の場合の混合限界回転数は、 同筒槽の場合の混合限界回転数の相関式のFr数に含 まれる槽径に同じ体積の液を直径と同じ深さまで満たした円筒槽の直径Dα(= (4 Vj汁)1/3) を用い、 さらに、 液高さの補正項H/Dを加えるととにより相関された。 ととで、 Dは球直 径である。

Frc，α二0.135(Rec)-0.176(H/ D)0.80 (3.2)

上式の液位に対する適用範囲は0.3 < H/D< 0.7である。

三角フラスコの混合限界回転数の場合も同様に、 Fr数の槽径に球形槽で定義された見か け同筒槽直径Dα(= (4V/π)1/3)を用い、 液高さのパラメータとして H/Dで補正するととに より以下の相関式を得た。 ととで、 Dは三角フラスコの最大直径である。

Frc，α = 0.135( Rec)一0.176(1.8H / D

)

^0.88 _(3.3)

上式の液位に対する適用範囲は0.3 < H/D< 0.8 である。

それぞれの場合の相関のマップをFigs.3.12，3.13に示す。 とれより、 Eqs.(3.2)と (3.3) は各槽の揺動条件におけるフローパターンを分類しており、 また、 混合の可能性を示す限 界を決定する条件式であるととがわかる。

Fhu qJ

ke Flow t e

。 progresslve wave I

• transition state

ロ rotational flow

nu

{|]O∞・0(Q\工)\」比

O

_1 Spherical Vessel

10-ζ

102 103

Re [-]

Eq.3.2

J

Fig.3.12 Correlation of critical circulating frequency for complete mixing in spherical vessel

n-o q、u

key Flow type

。 progresslve wave .

• transition state

口 rotational flow

{l]

� 10-1

0

、\

0 工 ∞

こ な 比

Eq.3�3

/

Conical Vessel 10-2

102 R _e 唱EEE』 4EE・ qu nU

Fig.3.13 Correlation of critical circulating frequency for complete mixing in conical vessel

ヴtqJ

3.3 槽壁部液面上昇高さ

3.3.1 槽壁部液面上昇高さの測定方法

装置運転時の槽壁部での液面上昇高さhは、Fig.3.14に示すように静止液面からの変動 幅と定義した80)。

槽壁部での液面上昇高さんは、 静電容量式レベルメーター((株)チノー製MODEL LC- 131 )を用いて測定した。 そして、 レベルメーターからの連続信号を(株)アドパンテスト 製デジタノレマルチメータ- R6551に取り込み、 信号をデジタル化してGP-IBインターフェ イスによりパーソナルコンビューター(NEC PC-9801FS)に取り込み解析した。 実験装置 の概略をFig.3.15に示す。 槽内壁に取り付ける電極の直径は、41nn1とした。 ととで、 ビ デオカメラによる波高の実測も合わせて行い、 電極挿入が槽内流体の波高に影響を与えて いないととを確認した。

3.3.2 槽壁部液面上昇高さの推算式

槽壁部液面上昇高さhは、 次元解析に基づき次式で相関された。 ただし、 その相関式は、

とこでも、 混合限界回転数を境に場合分けされるものとなる。

まず、 混合限界回転数以上では、

hj D = 14Fr1

叶

dj D)0.37 (3.4)

Eq.(3.4

)の相関の寄与率は0.95であり、Fig.3.16(a)に示すとおり約20%の推定誤差範

囲で推算できる。 ととで、 Fr数の指数は第4章で述べるEq.(4.4)でのわ司数の指数(= l.5) に近い値を取っており、 液面の変動が揺動撹持所要動力に大きな影響を及ぼ、すととを示唆 している。 粘度依存性に有意差はなかったので、 Re数の項は含まれていない。

また、 液深さHの影響について検討したととろ、 0.5くHjDくl.5の範囲ではEq.(3.4) が適用可能であるととが確認された。 ただし、 上式が成立する回転数の範囲には上限があ

れそれは、 動力が最大値をとる回転数Nmax.Pまでである(第4章で詳述)。

一方、 混合限界回転数以下の場合は次式となる。 結果はFig.3.16(b) に示す。

h'j D = 176 Fr1.75(dj D)l.O (3.5)

との式は、 後に説明する槽壁における物質移動特性を検討する上で必要となるが、 一般 に混合を目的として槽高さを検討する上では、 Eq.(3.4)を考慮するのみで十分である。

n6 qJ

d

h

Fig.3.14 Schema of horizontally shaking vessel with circulating

Cell

亡二コo

/ト

Shaker

Capacitance type

level gauge

Digital Multimeter

一 一

三ミミ

Computer

Fig.3.15 Experirnental apparatus for rneasuring a highest liqui d free surface

{l}凸\』

0.5

14 Fr1.25( d!D)O.37 [-]

。

(a)Nc � N �

Nmαx.P

100

10-1

10-2

{l]凸\-Z

10-2 10-1 100 176 Fr1.74( d/D)l.O [一]

内d 3 0

-4E'

nu d，t

(b)

N三八TC

Fig.3.16

Correlation of elevated height of liquid surface on vessel wall

ハU』生