水中のトリチウムの測定に関する保健物理学的研究

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(1)Vo . l3 .( 19 6 4 ). ￨研究論文] 003 水中のトリチワムの測定に関する保健物理学的研究河. A 1 1. 広. S t u d i e so nt h e Measurement o J Tritiumfrom t h e Health P h y s i c a lS t a n d p o i n t . by H i r o s h iKAWAI A methodo fT o u t i n emonitoringo ft r i t i u mi nn a t u r a lwatersi sd e s c r i b e d . Thewater samplet obeassayedi s e l e c t r o l y z e dfrom4 . 5 ' " ' ' 9l i t e r st oaf i n a lvolumeo f5m. 1o rl e s s i no r d e rt oe n r i c ht h et r i t i u mc o n c e n t r a t i o n . Ther a d i o a c t i v i t yo ft h ee n r i c h e dt r i t i u m i smeasuredwitht h el i q u i ds c i n ti 1 1a t i o nc o u n t e r . The degree o ft r i t i u m enrichment i s n t oc o n s i d e r a t i o no ft h e e s t i m a t e d from t h e degree o f deuterium enrichment，taking i r e l a t i v er a t eo fs e p a r a t i o nf a c t o r so ft r i t i u manddeuteriumb y e l e c t r o l y s i s . Thet r i t i u mi nt h er a i nandt a pwateri nOsakac i t yi n1 9 5 7andt h a ti nt h er a i ni n o be i n Kawasakic i t yi n1 9 6 3 ' " ' ' 1 9 6 4were assayed with t h i s method，and were found t " ' ' 1 0 -16 i nt h eformerand ( 3 Q O，.，......1 7 0 0 )x1 0 -18 i nt h el a t t e ra sexpressedi n t h eo r d e ro f1 0 -17' though t h et r i t i u mc o n t e n t si nn a t u r a l t h eatomr a t i oo ft r i t i u mt oprotium (T/H). A1 watersmaybeexpectedt oi n c r e a s ewitht h er e p e a t e dnuc 1e a rt e s t s，i ti s found t h a ta t l e a s ts e v e r a lhundred f o l d enrichment o ft r i t i u mi s needed f o r measuring t h et r i t i u m l 1a t i o n counter .A c o n t e n ti nn a t u r a lwatersa tt h ep r e s e n tl e v e l with t h el i q u i ds c i n ti marked c o r r e l a t i o ni nt h ev a r i a t i o no fc o n c e n t r a t i o no ft r i t i u m，5r-90 and Cs-137 i n r a i nwateri sa l s oshown. I no r d e rt o make t h i sr o u t i n e measurment more convenient t h el i q u i ds c i ni 1 1a t i o n . I nt h e ordinary countershouldbesomewhats i m p l i f i e dandbemademoreeconomica1 1 ie ra r e l i q u i ds c i n ti 1 1a t i o n counting t h ev i a lc o n t a i n i n gt h esample and t h e photomutip . However，i no r d e rt oavoidt h ep o s s i b l e kepta tlowtemperaturei nal a r g er e f r i g e r a t or h ep h o t o m u l t i p l i e rkepti nvacuumwas u n d e s i r e a b l ee f f e c t so fc o o l i n gt h esample，onlyt 0C with t h e thermo-elements t o reduce t h e c o o l e ddownt oa temperature o f1 5 ' " ' 'ー 2 thermaln o i s e . Eveni fi t were c o o l e d down t o a lower t e r n p e r a t u r e ;t h er e d u c t i o no f n o i s e would be s l i g h t . Thereforeas i m p l i f i c a t i o no fl i q u i ds c i n t i l l a t i o ncoutingcanbe 1 achieved without c o o l i n gt h e sample by r e p l a c i n gt h el a r g er e f r i g e r a t o r with smal t h e r m o e l e r n e n t sc o o l i n g only t h ep h o t o m u l t i p i er . Several methods o f combining a ti p l i e randthermo-elementsandt h et e s t st h e r e o fa r ed i s c u s s e d . photomu1 0. 第 1章序. n. 曇d.. 宙開. トリチウム ( Tritium，3H) は 1 2 . 3年の半減期を. +14N. 二. 12C十. 3H. ( 1 ). の反応で 3Hができると考えられた。更に乙の 3倍の. 有する最大エネノレギー 1 8kevの月線を放射する核種で. 頻度で宇宙線のスターの中で 3Hが車接生成されると. ある。自然におけるトリチウムは水素又は水中におい. 9 5 31))。乙の両者で 0 . 4 ' " ' ' 考えられた (Fireman，1. て一定濃度を有するので，何等かの方法で 3Hは自然. 2. 0 . 9t r i t o n / c m s e cの生成率で 0 . 5 ' " ' ' 3 0 e m H gの高. に作られている乙とがわかる。. さの大気中で生成され，酸化されて雨になって降ると. とのトリチウム(以下 Tと略記するとともある〉の. 推定された。 Harmonc r a i g.2)によれば 3H生成の. 生成説はいろいろ提出された。まず乙の原因として宇. 原因は高エネノレギープロトンが窒素および酸素に衡突. 宙線が考えられる 0 ・即ち宇宙線中の高速中性子により. して起りその反応断面積は 30mbであり，乙れと中性. -1 5ー.

(2) 近畿大学原子力研究所年報. 子はる反応(引はり 3H 生成率は 0.14~Ö: ~3atorn/ 2 c r n . s e cになると計算した。と乙ろが実測では彼によれば，北アメリカの大気中で Tの平均生成率は1.2土. 0 . 5atorn/cm2 . s e cであり， WiIson と Fergusson ( 1 9 5 9 )めは慣石中のトリチウムを調べて，大気中の 2 T生成率を O .63~~: ~ atorn/cm . s e cと計算した。又 uclearevaporationtheoy4) を利用して同時に n 2 WiIson等は1.3土0.5atorn/cm . s e cを得，乙の値は 2 観測値1.0士0 .3atorn/cm . s e c とよく一致しているとした。そして乙のととから地表大気中の T生成は殆んど全部宇宙線に原因すると彼は考え，ある r e x t r a. t e r r e s t i a ls o u r c e J によって地表で生成する T も存在するという Crag等の考え方を否定した。しかし彼等の使用した慣石 ( Nortonic F a l l，Beck and La. Paz1 9 5 15 ) ) 中のトリチウム含有量は 0 . 2 8土0 . 0 2お . 2 5土0.02dpm/gで，乙れは平均値 4 . 4xlO-lOT よび0 a t o r n / g / s e cに相当し，乙れから大気中の T生成率を求めている。. と乙ろがその後，. A .E .Bainbridge，. H.E .Suessおよび H.Wanke ( 19 6 2 )(l) ; STCha19 6 2 )7)等の米ソに落 r a l a r n b u sおよびK.Goebel (. . 49 5土0 . 0 2，ちた慣石の研究によると，その T含有量は 0 0 . 3 2 2士0 . 0 0 4，0 . 5 2 6士0 . 0 4，0 . 0 1 1 5: 1 :0 . 0 0 1 6dprn/g 等で相等変動があり， ~員石から得た値で大気中 T 生成率を求めるには誤差が大きく，この問題の議論には適. 8I 8の桁で 01 乙対し数個即ち T /H"-'1 O -1 中の T は H1 あったが，. 核実験開想以来局地的に又一時的に T/H. が異常に急増し，その後世界的にー桁上昇して来た。. 6を乙える値が頻繁になり 1 9 6 0 年以後は T/Hが 1 0 -1 1 1 9 6 2 年以後は時として 1 0 -5をこえる値も得られる乙ともあった。雨水又湖，海，川等の自然水中のトリチウムを測ったデータは他の核種に比べるとはるかに少い。その理由は乙のようなトリチウムの測定がきわめて繁雑な操作を必要とするためで，同一地域で長期間測った記録は殆んどなく，各地の短期間 (1" '2年前後〉の測定値が散発的にある程度で， 1 9 5 0 年代には日本における. 9 5 7 年学術会議放射測定例は殆んどなかった。そ乙で 1 線影響調査特別委員会において日本におけるトリチウム汚染調査の目的で雨水中のトリチウムの測定が提案され，その要請により河合は大阪市立大学医学部生物々理学研究室において当時の同研究室主任西脇安氏と共に文部省科学研究費を得て，大阪市に降った雨水および水道水中のトリチウムの測定および測定技術の研. 9 6 3 年再び同委員会の要請で気究を開始した。次いで 1 圏水圏陸圏の. 14C および. 3Hの調査班が組織され，東. 京工大の西脇，河合班は川崎市に降った雨水中のトリ. 9 6 3年 4月 ' " ' ' 1 9 6 4 年 3月聞にわたって測定しチウムを 1 た。乙の結果われわれの環境の水中のトリチウム濃度が上昇している状態が明かになった。. さないことがわかる。. T生成の原因はとにかく，その生成率は一定であるので大気中の T含有量は一定になり，乙の一定値を利用して地球物理学的調査，農学上の調査等に応用できる。又水の年令(たとえばブドー酒の年令)を推定す. 更に最近の原子力工業の急速な発達と共に，いろいろな形でトリチウムが環境中に放出される可能性が増大し，またトリチウムを使用する蛍光塗料工業，および、重水炉に使用されてトリチウム濃度の上昇した薄くなった重水を電解濃縮して再生する電解工場等におい. るとともできる。ととろが過去において頻繁に核実験が北半球で行われた結果，乙れ等一定値に著しい変動があらわれるよ. ては可成り高濃度のトリチウムに曝される可能性がすでに現実の問題となりつつある。このようなトリチウ. うになって来た。たとえばビキニ型水爆は 3Fb ornb. ムに対する職業的被曝は，上昇しつつある環境のトリ. と呼ばれ 8 )，f i s s i o n f u s i o n f i s s i o n の核反応を起. チウムによる被曝に相加的に重畳されるので，従来か. す。. ら測定の困難さのためきまり取上げられていなかったトリチウムの保健物理学的モニタリングの問題は今後. . o p ち. ますますその重要性を増して来るものと思われる。 239PU の fission~ön +g Li→ IT+~He 十 4.8Mevl. の! }( 2 ). rD+iT→ ~He+õn+17. 60Mev¥238U. rD+rD→ ~He+õn+3. 2 6 5Mev/----r. t 'H+ IT十 4.04Mev. f i s s i o n (. そ乙で筆者はこような保健物理学上の要請にとたえるため，現在広く使用されている大型冷蔵庫の中におかれた液体シンチレーションカウンターにとって代る. J. ものとしてサーモエレメントによる局所冷却作用を利. これ等の反応で直接生成する Tおよび高速中性子で. 用した新しい型の液体シンチレーションカウンターを. ( 1 )の反応で二次的に生成する T は，自然に生成する T. 試作し，その結果について検討した。その結果最大許. をはるかに上回る値になった。. 容濃度をこえるトリチウムを含む自然水飲料水，尿お. 1 9 5 4 年のアメリカの核実験以前では自然水特に雨水. よびその他の水の保健物理学的ノレティンモニタリング. - 1 6ー.

(3) Vo . 13 .( 1 9 6 4 ) のためにはきわめて有利であることが明かになった。. 第. とやけば. (急)τ(~O) こ(長)=a. 2章自然水中のトリチウム又は. の測定方法. (~:O)己(豆旦)出 CH) ¥ C D o l -Vo V. 試料水中のトリチウムは液体シンチレーションカウ. Packンター又は計数管内で測られる。パッカード C a r d ) 社の液体シンチレーションカウンターの試料ピ 0 . 5 c cのシンチレーター溶媒と 0.5ccのンの内容は 2 試料水の混合であり，. 0 . 5 c cの水を分解して水素ガス. α-1 _ Cロn α. 重水素濃度が小さい時は CHO ヰC r rであるので第 1項は省略できる。. 去llog恭二同手. l とすると標準状態で約 6 2 0 c cになり計数管の容積に近い。仮に 10cpmのカウントを液体シンチレーションカウンターで 5形の計数効率で得ようとすれば 200dp. 6 0 0T.U. (トリチウ mの放射能を必要とし，乙れは 5. にある。乙の直線の傾斜から α が求められる。. T の電解分離係数を月とすれば，同様にして月. 従って 5 6T.U.の水を測る場合には 1 0 0 0倍の濃縮が必れて測る場合， 6 2 0 c cの計数管の計数効率を 50%と仮定すれば， 10cpmを得るためには 20dpmの放射能をー. 600T.U.に相当する。従って 56T.U.の要し，乙れは 5. -ß~l. C叩. 0 " '1 0 0T .U.である従って雨水中のトリチウムが 1 ならばどちらの方法で測る l とせよトリチウム濃縮が必. ( 4 ). 乙乙 l 乙 CT ，CTOは電解の終りおよびはじめの T濃度を表す。又あとで述べるように， αおよび戸は電解条件によ. s / α の変動は. α および 3の変. 動より少く，略一定を考え，乙乙で実験で求められた所では 3 Y=a 二1.6土 0 . 4. 要になる。乙乙では液体シンチレーションカウンターで試料水. n. l o gC而=1og-V-. って大きく変動するが. 水を測る場合には 1 0 0倍の濃縮が必要である。. ( 3 ). 従って CD/CDOと Vo/Vは l o g l o g図上で直線関係. 日二 1 0 -18を 1T.U.とする)に相当する。ム単位。 T/ 要である。一方水から得られた水素ガスを計数管に入. 町会二同子. 吋三十 c 1 x .= 11. 1. ( 5 ). ( 3 )，( 4 )および ( 5 )より α および β を消去すれば. を測るため 1 0 0 0 倍程度の濃縮を電解濃縮で行うことに. Y-1_ Vo 1. CD y l o gl o glO可否 Ov~ +yl. した。. CT 0 CTO = 1. (a) トリチウムの電解濃縮. ( 6 ). 附手十 O. C1J電解濃縮の式. =10O3 7 5. 今D oおよび Dを電解はじめおよび終りの重水素，. Hoおよび H を電解はじめおよび終りの軽水素， αを Dの電解分離係数とすれば，短時間の電解により減少. 似. VO/Vおよび CD/CDOがわかれば T 濃縮度CT/CTO が求められる。. する量を dHおよび dDとして. C 2 J操. 作. 9 ). 1 9 5 7年大阪に降った雨および水道水中のトリチウムこれを解いて. を測定した。試料水中のトリチウムの濃縮には重水の. 号=(~o)τ. 電解濃縮と同じ方法，即ち無隔膜滅容電解法によ勺たガラス電解槽の容積は 2 0 0c c，電極は鉄板(陰極)お. 電解のはじめの容積を Vo，終りの容積を V とすれば. よび、ニッケノレ板(陽極〉で各々巾 2cm長さ約 60cm，. 乙の式に V/VOを乗じて. 0 本両極の間隔は約 5mmである。乙の電解槽を最大 3. Do/Vo_/Ho/Vo¥すIV ¥ 1ーす D/V -¥ H/V } ¥ Vol Ho/Vo二 CHO，H/V=Crr，Do/Vo二 CDO， D/V二 CD. 収容するビ、ニーノレ水槽に必要数の電解槽を入れ，各電として適当な抵抗と電流計を通して電源極を全部直列 l に接続する。電源は 100V，50Aの水銀整流器で，電解槽 1本にかかる電圧は電流 10Aのとき約 3Vであ. - 17-.

(4) 近畿大学原子力研究所年報. る。どニーノレ水槽には水道水を流して電解槽を冷却する。試料水を 2 ~ち Na OH 溶液にして電解を開始して初. する。電解段数は 4段である。もしはじめの試料水が. 6 e以上ある場合は第 1段の電解を繰返してそれ等を集めてから第 2段に移る。. / 5" '1 /1 0 までなったとき電併を中止すめの容杭の 1. 乙の最終段の終了液を全部中和蒸溜した水中のトリ. る。先生した酸素と水系の混合気体は電解槽上部にあ. チウム濃度を測り，濃縮度で割れば原水のトリチウム. る多数のガラス玉を入れたシブキ止めを通り戸外へ排. 濃度が求められる。. C3J0の測定. 乳 . 写真 1) 山される。(第 11. トリチウム濃執行度を求める場 H，Q ガス出口. 合，既知のトリチウム濃度の水. f- +. 6tから上と全く同げ操作で最カラス王. 後の数 c cまで電解濃縮してそ k と. の水中のトリチウムを測れば，. 「 v .. 直接にトリチウム濃縮度がiJl'るわけである。しかしとの場合自然水の濃縮の場合と電解条件を. FL ー十 II -t-NI. 同一にする乙とは技術的に相当. E 主ぽ1 tである。即ち電解分 ) l i l k係数は電解液の温度，濃度，電流密度，電極面の状態で始終大巾に. V. 変動している上に，電流も電解. 電解t l. 第 1図電解. 液の濃度，容積，電極面の状態. 槽. 電源電圧の変動等の影響で波うちながら次第に減少するからである。さらに電解開始前にそのトリチウム濃度が計数できる位濃い卜リチウを使用する乙とは，自然、水のように微量のトリチムノk ウム濃度の水をあとで測定する場合，先の濃い卜リチウムの汚染の心配がある。乙れ等の理由で卜リチウム l は乙の直接法は適当でない。濃縮度の測定ζ. 幸な乙とに自然水には約 0 . 0 1 5必の重水が合まれて乙れがトリチウムとー絡に電解濃縮されるので，重水のはじめと終りの D濃度と. Y(=月/α)を測る乙とにょ. 6 ) 式で求められることは前をにりトリチウム浪柿度が (. 求べた通りである。蒸溜水中の Dの測定には，水をまず分解して質量分. 写真 l 電解柑. 析器に入れて測る方法と，水のまま水摘を of l u o r oー. 1段の電併が終ると NaOHの濃度が 5" '1 0' f 告になるので，次段の電1WiC 入る前に NaOH の濃度を 2 ~話. t oluene柱を落下させてその落下速度から計算する方法がある。. ζ l戻さなければならない。そのため液の一部を残し (け i) 質質量分析器に l ζよる方法 e. 1り 0 J. カ、スを通して中和してから蒸溜する。あとの?液皮釦l に ζ CO2ガ. i示す装置で還元して水素を発まず試料水を写真 2ζ. l酸などを使わない理由は，折角濃縮した Hを酸中和ζ. 生させて 1 1 1 ]集ビンにつめて質量分析器ζ l接続する。即. o. のHでうすめないためである。蒸溜の最後は充分加熱. ち試料水の一泊 0. 0 1c c程度を摺合せた小試験管に入. して結晶水まで取り出して Hの損失を少くする。乙う. れ真空系に接続する。水滴の部分は予めドライアイ. して得た蒸溜水と先に残した液とー絡にして NaO H. ス，メタノーノレで凍結したまま，ロータリーポンプお. 濃度を最初の 2 ~ちと等しくして次段の電解を始める。. よび油拡散ポンプを動作させて充分真空にする。ドラ. 乙の方法を繰返して. 6tの試料水を数 ccまで濃縮. イアイスを取り去ると水滴は蒸発してその上部にある. - 1 8-.

(5) Vo. 13 .( i9 6 4) 乙乙 I CKはw よ質の粘性係数，密度， ? I 首半径，測定位. 反応炉捕集ビン ↓ ↓. 置で定まり，制度で変化する常数である。常ノk や程々の既知濃度の重水で' Kを実験的 l と決定しておき乙の式の曲線を予め作っておけば未知濃度の歪ノ1 < i I ; i ，j を落下させて内何回1法で D濃度が求められる。 k!t~f'Iとしては o - fluoroto lu ene を則いるが， ?I:~d 半従. 一定化と装円の定温化 ( 2 5 . 5 C 附近〉 0. という￨本￨雌な. 問題がある。そのため常に同一半径の水 I 1 却を送り. I ' Uす. ピペットが考案され，X 以下の制度変化を有す 1000 る二重恒制措も工夫されている。試料水の大部分は目立製質量分析器で，一部は水油落下法で測定した。 ↑ 巾央はテプラーポンフ。下部はヒツクマにポンプ. C4J/ 3 ! α の測定トリチウム濃紺i 度 C. r /CTOをあらわす式 ( 6 )の中にあ. マホービンの中 l と試料水? i : ; j の入った f 出合えせ小試験管がある。. 3 / α の他を乙乙で伏則する電解地とほぼ同る J即ち / 一寸法のものを則いて測定した。それを却 2凶(aHζ 示. 写真 2 水系 )~!l二法[円 0. 400 C の亜鉛粒に入り. ー .ZnO+H. H20 +Zn. 2. の反応で水素を発生する。乙れはドライア. -H ， .O，ガス. イス・メタノーノレの卜ラップを通ってテプラーポンプ。で t i l i集ビン ζ l集められる。. (i i)水油落下法による方法. . . . . . -. 11) 12) 1o). 水協ホンプ. 水ζ l不抗性で密度が水よりわずかに小さ. J を落下させるとスい有機質中を試料の; 1 <M トークスの法則より. 6; r l ' / r v二 ζ. f川. d一州. g. 氷水. マホーヒン. 乙ζ lr ，vはそれぞれノ1 <M J半径とその落下. dmはそれぞれ試料;1<と媒質の街辿度，d，度，川ま ~之 11 の粘性係数. g は重力加 j卓度. +一水道水. である。乙れより ( a ). ( b ). つ円 r2. V 二三9~. ( d- dm). 第. 2図. )= ， 1 ' /α 測定用電桝地. 今同Y l ' l 空中を同一半径 rの常水を落下さ. o， d oを入れた式が成せると上式の v，d の代りに v 立するので d' l lを消去して. v- V o二. す。第 21~\( b ) はそのガス排山口 lζ 更に冷却管をつけて 0. 約 3 Cのぷを侃殴させた。乙うして電解されないで山て行く水み気を凝結して電解柚ζ l戻し，屯 i q t (被の損失. 2gr2 917 ( d- do ). a)の場合より多少大を防いだ。乙の装置により α が (. 測定の便宜上 2定点 n nの落下時間 t，t oを測定すると. a) ，( b) 両方共きくなる予定であった。電解液の温度は (. v，V oの代りに l / t ，l /t oを入れて. 常に 2 S C前後であった。電解: 初めと終りの体杭と所. K ( 士-: J d- do. 0. 要 Amp hourとの関係を第 3図 l ζ示す。. 二. ( 6) 式を Y について解けば. - 1 9-.

(6) 近畿大学原子力研究所年報口につけた冷却管(第 2 図( b ) ) の必要はないように思われる。乙れは蒸発による電解液の損失が少いので冷却管の効果が表面に出なかったためである。 Y二. t. の値については. KaufmanとLi bby1壬) によれば電解条件に殆ん 100. 200. ∞. 400. 300. 5. ど影響されない略一定の. A .mlyhour. 値をとり彼等の測定平均. 第 3図電解液体積対 Amp-hour. 宇一句会. y-log10. l O 手 -logお. 値は 2 . 1である。又 Fos-. t e r15) は1.8 6を， Gat1U) は1.5 9を得た。乙こで ( 7 ). は1.6土0 . 4を得ているがとれは Gatの値とよく一致している。もっとも Kaufmanの値は1.5 ' " ' ' 3 .5聞の. l o g. 実験用電解液として D濃度および T濃度を自然水より a )の実験結果からやや濃いものを調整した。第 2図(. 平均としての 2 . 1であり， Fosterの値も1.3 8 ' " ' ' 2 .3 6 聞の平均としての1.8 6であるので，Y値の測定精度は悪く，まだ測定値聞の優劣を論ずる段階ではないかも. VO 2 0 0士 2 . 5 . 5 V -4 8土 0. 知れない。その他 Roy17) は β=Dα-Eとして， D，. . 0 1 3 CD 0 . 2 6 4土 0 1 :0 . 0 0 4 CDO - 0 . 0 8 3:. Eは温度だけで定まる常数としているが具体的な数字を与えてはいない。 Ostlund18)，B i g e l e i s e n19) に. CT 1 7 1 0 : ! :9 . 4 1 :5 .2 CTO - 4 8 8 .3:. l n s / l nαをとすれば変動が殆んどなく， 1 .3 6 9士0 . 0 0 6. / でなくよれば Yは電解条件によって変動するが，戸α. 乙とで VO，V の土については電解液の体積を測るメ. の測定値を得た。(乙乙の実験の測定値からは l n s / l nα. スシリンダーの 5 0 0 c c，5 0 c cの 1目盛がそれぞ?れ 5 c c，. ご1.2 7になる〉即ち彼等の測定によれば s / α二 Y が. 1c cであるので読取誤差は 1目盛以内と仮定した。重. 9 ' " ' ' 2 . 1 8の変動に対し， l n β / l n α は1.3 4 1 ' " ' '1 .4 0 8 1 .5. 水濃度の測定精度は 5 %と仮定した。 CT，CTOの土. と変動が少いので yは α の関数であるが l n s / l nα は. はカウントの標準偏差をあらわす。これらの関係を ( 7 ). 略一定と見てよいと主張している。 Lかし一般的に言. に入れて. えば対数をとるともとの数の変動より対数の変動はは. Y. ニト 1 .55. 土. るかに小さくなるので，ただ変動が少いという乙とだ. 0 . 4. けで l n s / l nα の方が s/ α より優れているとは言い切. が求められる。. れないと思う。. 第 2図: b )の実験結果からは. 乙乙の場合同型の電解槽を使った yを求める実験で. Vo 1 9 8土 2 . 5 V - 4 3土 0 . 5. 得た. Y =戸/α=1.6土0.4の値を使って (6)式で Tの濃縮. P . 2 9 ) に示す。度 CT/CTOを計算して第 3表 (. Cn 0 . 2 8 9士 0 . 0 1 4 . 0 0 4 Cno - 0 . 0 8 3土 0. r. ( 6 ) 式即ち. CT887.4土 9 . 8 . 2 CTO - 4 8 8 . 3土 5. Y-1. Vo.1 . CD yl 叫 1 0 V~+yl叫 10 誌. 万石 =10. の関係を ( 7 )に入れて. Y=!= . 1 6 土 0 . 4. において. CT. を得る。 ( b )の差は予想に反して殆んどないので，混合ガスの出. CD. Vo. E石 =Z，万五万三 y，て?二 x. 以上のデータと第 3図の電解曲線が示すように ( a )，とおけば. - 20-.

(7) Vo. 13 .( 1 9 6 4 ) Y-1 ーす一 l o g l oX +: ; -IoglOy z二 1 0. 第. 1表. L 1z_ 2 . 3(1. X ¥dγγ -1L lx .1L l y. -一二つ~ ~ l og!O 一l ) d¥ y. γ十一一一 γ x +一一 'Y Y. 電解液減少量の比較. 電解のみによる Ivo-v cc l 減少 c c. I. 1 9 5 7 .6 . 2 6. ( 8 ). 2380. 2 2 4 7. 1 9 1 0. 1 8 0 3. 587. 乙の式に 1 9 5 7 .6 .2 6雨の試料の値(第 3表)を入れ. 5 4 5 1 1 2 1 8 . 5. 1 1 7. ると. 18.9 1 9 5 7 .7 . 2 3. xご 2 0 7 1， y =5 8 1， Y二1.6， d. Ed. qL. nU. nU干i. 一一性二o. 一一計一Y. L lx. 7. 二. 0 . 0 3，. L l y. ; -=0.07. 1 9 5 7 . 11 .1 0. 3 9 2 2. 3 4 0 6. 864. 802. 1 3 2. 1 2 5. 4446. 4535. 4 6 9 0. 4 7 7 1. 4810. 4 7 9 1. ぞれ 2 0，1 .1および 4.49 ち動くことがわかる。従って. 3290. 3500. yの変動は第 3表および第 4表 (P.30) のトリチウム. 1 5 5. 1 6 0. 3950. 3 9 1 5. を使うと γ，x，yの単独の変動の場合は L lz / zはそれ. 濃度値の精度に最も大きい影響を与える。. 5 3 7 27.6. 5 2 3. C5J電解以外の過程で失われる電解液の推定. 2 7 . 1 1 9 5 7 . 1 2 .4. 6 )で yに次いで CT/CTOに影濃縮度 CT/CTOの式 ( 響ある値は V BPち電解終了時の体積である。即ち電f 界中電解液は電解以外の方法で失われる部分があると考えられるが，その一つはシブキであり，. 生成する. H2. 1 0 4 0. 1 1 1 4. 4405. 4635. 1 3 1 6. 1 2 7 9. 1 7 5 2 1 9 3. 1 7 8 9 1 9 3 2 2 . 0. 22.4. および O2 と共に電解液の微粒子が液のまま逃げ去る現象で，乙れを防ぐ目的でガス I U口に多数のガラス玉. 1 5 2. 1 5 3. を置いてある。もう一つ失われる原因は蒸発であり，. 1 5 5. 1 5 5. 乙れを減らすために発生する熱を水道水を流して取り去るのであるが，所要電力の約半分は発熱によって消. (b) 卜リチウムの計測. 費されるので，とのスピードが落ちると電解液の温度. C1J トリチウム計測法の種類とその得失. がすぐ上昇する。電解液の温度上昇は分離係数を低下させるばかりでなく. 1 7 )1 8 )1 9 ) 蒸発水分も増加するので. 写真 1のように多数(乙の場合最大 3 0 本)の電解槽を. 1つの冷却槽に入れ水を流すよりも. Yの測定の時使. 乙乙ではトリチウムの計測は水試料の測定に限定する。. トリチウム計測法は大別して水を水素ガス化して. 計数管に充てんして数える方法と，水のまま蛍光溶媒. 用した第 2図のように電解槽側壁を速い水流が起るよ. に溶かして液体シンチレーションカウンターで測る方. うにした方が効果が大きいようである。. 法がある。乙れ等の方法の一覧表を第 2表に示す。以. 電解以外の過程でどの位電解液が減少したかを調べ. 下とれを遂ーに説明しよう。第 1の水を水素ガス化し. るには，流した電流の時間積分即ち電気量を調べれば. て計数管に入れてカウントする方法は，. トリチウムの. 電解で失われた水量が計算できる。乙れと実際に減少. 計測法として世界中一般に採用されて来た方法で，乙. と乙の比較を示す。した水量を比べればよい。第 1表 l. の骨子は写真 2に示すように水を真空中で気化して高. 各電解過程について左側は実際減少した量，右側は電. 温で Zn又は Cu等と反応させて還元し，水素を発生. 気量と Faraday常数とから電解で失われた量の計算. させてテプラーポンプで計数管に充てんする。計数管. 値である。大抵の場合実験誤差内で両者が一致してい. は通常パックグラウンドカウントを減らすために相当. る乙とがわかる。即ち電解で失われる部分が支配的で. の鉛又は鉄遮蔽の中におかれ，アンチコインシデンス. Vをそのまま V O / vを求めるのに使っても殆んど 5勿. 回路を附属させてカウントする。計数管に充てんする. 以下の誤差しか生じないであろうというととがわか. 方法は次の 3種類に分類される。. ( A ) 水素ガスを放電ガスと混合する方法. る9. -2 1→.

(8) 近畿大学原子力研究所年報. 第方. 法. 2表. 明. 水中トリチウム計測法一覧リ手. 細. 水素ガス化して計数管 l と充てんする法. 凶電え水ガる素スをに加放 ( B )水素を放. 電ガスにラベルする. 放電させ易. アルゴン，有チ 1 0 機レカン 2 e 0 ス等c ( ) と m エ H 水タ E ρ じエ J 、ノーノレ，素を混. 欠. 点￨. 水封入素で量がき少るし可. 水素をメタン，エタン等放電ガ、スζ lラベ Jレする。. 開発者又は販売会社. S . Kaufman. 量 a 試封さ料入せ易をがかかラベノレれるが l E。手必た数放い電孟 .Bai 耐のノ確レ認さ易要 A.E 多きるでベ. 1気圧附近で使用水素だけ 1気圧で充てんして外部消滅法で測る. 試料を多量外をば部用な消いら滅なな回いけ路れ1! 高橋，浜田封入できる. ( D ). 光電子増倍管 1個使用. 市販品が多. 冷蔵庫使用. 光電子増倍管 2個使用. E )蔵庫なし冷 (. 光電子増倍管 2個使用. ( F ). 真空容を空ト器板か系数中でん枚附サーモエレ品ンで書留に管真乙をでけて. 1気水る素圧だで入砂 ( 叫れ. し1. 液体シンチレーシ. 長. d. 使用法は簡単. 試料ビンを共に冷却しなければならない. ge. EKCO，Baird-Atomic Packard，Tracer-lab， NuclearchicagoC o r p .，神戸工業，医理学，堀場. ョンカウンター法. サーモエレメントで冷却する法. ζ l高す分る解回路を要試の料必要ピなン冷し却能試料ビン冷却の必要な. IDL，'神戸工業. 別に排気系を必要. 河合. 管の製作が技術的にややむつ、かし. 河合. し. サーモエレメントを光電試料ビン冷却の必要なし l組込んで 1本排気系不要子増倍管ζ の管としたもの場所をとらな. し1. とれは S.Kaufman等 14) により最も古くから用いら. ラベノレする手数がかかることと，ラベノレ出来たタ訟を確. れて来た方法で，アノレコ"ンにエチレン又はエタノー Jレ. 認する手数もありその繁雑さのため乙の種の測定は一. のような有機ガスを加えて，とれに少量の水素ガスを. 番実用的でないように思われる。. 加えて計数管ζ l充てん， G M管として使用する。アノレ. ( c ) 水素だけ 1気圧で封入する方法. ゴンと有機ガスで管内圧力を 10"-'20cmHgとすれば，乙れ以上加. 一般に測定試料のトリチウム濃度は低いと考えられ. えると放電特性が次第に悪くなる。混合すべき放電ガ. るから計数管にはできるだけ大量に入れることが望ま. 添加できる試料の水素圧は数 cmHgで，. スとしてはこの外メタン 1気圧に水素を少量添加して. しく，又充てんの簡便さからは水素のままで入れると. 比例計数管として使用する方法もある。乙れらの方法. とが望ましい。との両方の条件を満足するには，水素. の利点は水素そのままを封入すればよいという簡便さ. だけを 1気圧で封入できれば一番良いのであるが，勿. と，放電特性が比較的良いことであるが，欠点として. 論乙のままでは計数管としての放電特性がきわめて悪いので，一度放電が起れば電気回路で印加電圧を下げ. 沢山封入できない乙とがあげられる。. て放電を止める所謂外部消滅法が使われる。最近理研. ( B ) 放電ガスにラベルする方法. の高橋，浜田氏. 2 4 )2 5 ). はとの方法を開発した。乙の方. メタン又はエタンのような放電特性の良好なガス自. 法はこれ等 3種の方法のうちでは一番実用的な方法と. 身の Hを試料の水素と置き換える，即ち試料水素をラベルする方法である。 Robinson22)，Bainbridge23). 思われるが，良好な放電特性を維持するためには計数. 等によって利用された方法で，利点は水素添加による. 度セットを組めばあとは何回でも水素を封入排気して. 放電特性の劣化がない乙とと. 管の電極を常にキレイに掃除しである必要があり，一. 1気圧で比例計数管と. 使えるという簡単なものではないようである。. して使えるので大量に入れることができる点があげら. 以上は測定すべき試料水を水素化して計数管に充てんして測る方法の概略であるが，一方試料水を水のま. れる。欠点としては，試料の Hをメタン又はエタンに 4. 円. 月 4.

(9) Vol .3 .( 19 6 4 ). ま液体シンチレーションカウンターで測る方法は，一. ル系溶媒よりもジオキサンの方がよく発光するが，ジ. 般には相当強い強度のトリチウムを測るためには使用. オキサンは 5Cで氷るのでそれ以下には冷せないとい 0. されたが，今の場合のように微弱強度のトリチウム測. う困難がある。そのため多少発先効率は減少してもジ. 定用としては，使用光電子増倍管の熱雑音によるパッ. オキサンに若干他の物質たとえばトルエン，アルコー. クグラウンドカウントが多いので，従来は殆んどかえ. ノレ等を混ぜて使っている。. りみられなかった。. この機器には光電子増倍管を 1個使う型と 2個使っ. 微弱強度のトリチウムを液体シンチレーションカウ. てそのコインシデンスカウントをとる型がある。前者. ンターで計測する場合の一番の問題点は，一言で言え. ば EKCO(英) ，. B a i r dAtmic(米〉等でとられて. ば S/Nの改善である。 S即ち光電子増倍管に入る光. いる型で，試料の a c t i v i t yが中程度であれば充分測. を強くするためにいろいろな蛍光物質および波長移動. れる。乙の特徴は適当な反射体を附ければ試料から出. 剤(蛍光波長が光電子増倍管の波長感度特性のピーク. る光の大部分を光電面に集中できて 2個の光電子増倍. と一致しないので波長移動剤を加えて蛍光の波長を長. 管の場合より多量の光を集められること(従って SN. い方へ移す〉が工夫された。又それ等を溶かすべき溶. の Sを大きくできる)と空間占有率が小さく，コスト. 媒についも，従来よく使われているトルエンエタノー. が安くなることである。しかし乙の種の機器の欠点と. ル系よりもジオキサンを用いる方が発光が強いことを. してはたとえば EKCOの場合トリチウム水測定温度. 筆者は実験的に示した(あとで詳述〉。. -20C において計数効率. 光学系では光. 0. 24~ぢではパックグラウンド. 電面外へ逃げる光もできるだけ適当な反射体を使うこ. カウント 2 4CPS (即ち 1440cpm)1 0 必計数効率では. とによって光電面へ向うよう工夫される。一方 Nを減. 13CPS(即ち 840cpm)といわれ，乙れと同程度のカウ. らすためには，パックグラウントの大部分が光電子増. ントを有するトリチウム水は 1 06T.U.程度になり 1 03. 倍管の熱雑音であるため乙机を冷蔵庫に入れてその減. 倍電解濃縮した水試料としても 1 0 0 0T .U.程度，即ち. 少をはかる。これで常温から -10C前後まで下げる. 1 9 6 4年春頃東京地方で降った雨水以上の a c t i v i t yが. / 3近くにすととによりパックグラウントカウントを 1. なければ測るととが困難である。. 0. る乙とができる。更に 2個の光電子増倍管で同時に蛍. 乙れに対し現在では光電子増倍管を 2本使う型が多. 光を受けてコインシデンスカウントをとればノてックグ. い。 Packard(米〉社がとの型の機種も販売数も最も. / 1 0 0' " ' "1 / 2 0 0程度になる。とのラウンドカウントは 1. 多く，その他 Nu c 1earChicago，Tracer-lab(いず. 数年間液体シンチレーションカウンターの性能が次第. れも米)神戸工業，医理学研究所等が主なメーカーで. に上って来ているがそれは基本的には機器が良くなっ. ある。とうすればたとえば Packardの機器では OOC. たというよりも，光電子増倍管の S/Nの良いものが. 附近でトリチウム水計測の場合 10% 計数効率でパック. 出て来のでそれと取り換えたととによる。. グラウンドカウントを 3 0 ' " " ' 4 0 c p mI とする乙とができ，. 乙の場合冷蔵庫を使用するととは次にのべるよな問. 50T.U.前後の自然水(10 0 0倍濃縮で)も測るととが. 題点があるので，とれを使わないで所期の効果をあげ. 9 5 7 年の大阪の雨水およびできる。筆者は乙の機器で 1. るため，光電子増倍管を全然冷さないで回路的に分解. 上水と 1 9 6 3 ' " ' "4年の川崎市の雨水中のトリチウムを測. 能を高めてコインシデンスカウントをとる方法と，冷. 定した。その結果について.は次章でのべる。. 蔵庫以外の方法で光電子増倍管を冷却する方法が考え. ( E ) コインシデンスカウントだけによる方法. られる。以下乙れ等についてその得失を調べよう。. 全然光電子増倍管を冷却しないで常温で使用し. ( D ) 冷蔵庫の使用. 2. 個の光電子増倍管のコインシデンスカウントだけに頼. 従来の液体シンチレーションカウンターの殆んどす. る方法で，とのままでは l個の光電子増倍管のパック. べてが大きい冷蔵庫の中に試料ピン共光電子増倍管を. グラウンドカウントが多くなりすぎ，従ってチャン. 1個又は 2個一緒に入れて使用する。この欠点として. スコインシデンスカウントも多くなるので，回路の分. はまず冷蔵庫が大きい空間を占有すること，および試. 解能を高めてとの欠点を補わなければならない。 IDL. 料ピンが共に冷却されることでそのため試料ピンの内. ( I s o t o p eDevelopmentL t d .米〉の液体シンチレー. 容が物理的化学的変化をうけて常温の場合と比べて光. ションカウンターがこの型をとっている o しかしとの. 電面に届く光量に変化を来すおそれがあることであ. 種の機器はむしろ. る。たとえば水試料を測る場合にはトノレエンエタノー. ムより高い核種の測定に使用されるべきであろう。. -2 3ー. 14Cのようにエネルギーがトリチウ.

(10) 近畿大学原子力研究所年報. ( F ) 冷蔵庫の代りにサーモエレメントを使用する方法. 以下であれば差支えない。. ( D )に述べたような大型冷蔵庫を使った液体シンチレ. 0 対かレメントは三洋電機製 (STM-1012) 3個で各 1. 実験装置の配置を第 4図に示す。使用したサーモエ. ーションカウンターを使用する乙とは保健物理学的ノレ. ら成っている。サーモエレメント板の冷却側は，光電. ティンモニタリングにはきわめて不適当である。乙の. 6 9 6 ) のガラス円筒を囲んだアノレミ板子増倍管(東芝7. 目的のためには光電子増倍管の冷却方法としてサーモ. に密着し，その発熱側は真空容器内に導入された水流. エレメントを利用するのが一番良い方法であろう。乙. 板に密着されている。どちらの密着面にもシリコング. の方法は筆者が水中トリチウム計測用の液体シンチレ. スーを塗り熱伝導を良好にしている。光電子増倍管の. ーションカウンターにはじめて使用したもので，その. 光電面から約 5mm距ててガラスレンズがありその外. 概要は既に報告した。 26)27) しかし現在(1964年秋〉ま. 側に半球形試料ビンの底面が密着する。光電子増倍管. でのと乙ろ乙の原理により作られた液体シンチレーシ. のリード線，光電面温度測定用熱電対(銅コンスタン. ョンカウンターとしては筆者の試作したものが唯一のもの. 光遮蔽周黒布. である c 乙の方法の特徴は測定すべき試料ビンを常温中におき，そこから出る蛍光を窓を通して真空容器中の光電子増倍管に導入する。乙の光電面は予め光電子増倍管の側壁をか乙むサーモエレメントで充分冷却されている。乙のような装置であるため試料ビンは冷蔵庫使用の場合のように冷却されず常組のままであって，さきに述べたように試料ピン冷却に伴う欠点がなくなる。こ実験装置. のたいプの液体シンチレーションカウンターは保健物理学的モニタリング(物にルティンモニタリング)にはき. タン〉のリード線はハーメチックシールを経て外へ出. わめて有利であると思われるのでこの方法について詳. てそれぞれ増巾器および温度計に接続される。サーモ. 説する。. エレメントに流す電流のリード線の一端は容器壁へ，他端は別のシーノレから取出される。光電子増倍管のリ. ( 1 ) 実験装置. 9 ) ード線はそれぞれ高圧電源と前置増巾器(利得約 1 試料ビンを常温におき，光電子増倍管のみサーモエレメン卜で冷却するにはサーモエレメントとその冷却側に密着した光電子増倍管を真空容器に入れた方が良い。容器に入れる理由は，外でそのまま冷すと冷えた光電面に露が着いて光の入射が妨害されるからで，入れた容器内を排気する理由は空気があると対流のため. 主増巾器(利得約 3 3 0 0 ) シンク守ルチャネノレ波高分析器 } 直に接続される。との場合波高分析器は単スケーラのI. にd iscriminat o rとして用いた。真空系は 150t/分. のロータリーポンプ， 3インチ直径の油拡散ポンプ，電離真空計，および液体窒素用トラッフ。から成り，. 1 0 -5mmHg程度まで排気可能にした。. 冷却効果が落ちるととと，容器内の空気中の水蒸気が矢張り冷えた光電面等に露となって着くためである。. 試料ビンは 5cm厚鉛でかとまれ，真空容器と共に二重の暗幕用黒布で包まれる。黒手袋を黒布の内側に. この場合必要な容器内の真空度は光電子増倍管に入る. 縫いつけ，予め黒布内に置いた別の試料ビンとカバー. リード線聞に最大 1kv程度かかっているからこの聞. を取らないで手袋に手を入れて暗黒内で交換できるよ. 0 -4mmHg に放電が起らない程度で定まり，圧力が 1. うにした。. -2 4~.

(11) VoL3. ( 1 9 6 4 ). ( 2 ) サーモエレメントの試験. 交流を整流した電源が使えたら便利である。そこでシ. 以上の装置でサーモエレメントを使って冷却する前. リコン整流器で半波および、両波整流の場合[，バッテ. に，サーモエレメント各 1個毎に大気中で無負荷特性. リーの場合とでそれぞれ冷却効果を調べた。スイッチ. l，冷却側には温をとった。即ちその発熱側を水流板ζ. を入れて 2分置きに温度を読みとった。その結果を第. 度計を密着して，全体をスチローノレ断熱材で包んで電. 6図に示す。電流計は可動コイノレ型直流電流計で 6A. 流を流し，冷却側の温度降下を測定した。さらにサー. ζ l調整した。従って整流電流は平均値を示す。結果は. モエレメントを実験装置に設備して真空中で負荷特性. バッテリーの場合同が一番よく冷え，両波整流( b )がこ c )が最も冷え方が少い。半波整流 (. をとった。とれ等の特性を第 5図に示す。それによれ. れより少し悪く，. 8 程度の温度降下が可能であった。ば乙の装置では 1. 従って乙の電源、にはパッテノレーが最適であり，両波整. 0. 流でもバッテリーに近く冷却可能であるが猛烈なハムを導入する危険がある。. I T 20， -. ( 3 ) 実験および結果. 試料は溶媒 2 2cc試料水 0 . 5 c cから成る。溶媒はト. 1 0 1 -. いi. rv ふジ/. 10. . 8 ;6 . 2 ) のものと Pーノレエンとエタノー jレの混合(15 ジオキサンだけのものと 2種用意した。溶媒 1. t ' 中ζ l. PPO ( 2，5-dipheyloxazol)7グラム， POPOP ( 1 ，. 4 b i s 2(phenyloxazolylbenzene)) 0 . 1グラム，ナフタレン 5 0グラムをとかした。試料水は卜リチウム. 0.5μCのものとトリチウムを殆んど含まぬ蒸溜水の 2 種用意した。試料ビンは直径 5cmのソーダガラス半. 20 A. サーモエレメノ卜~t'涜. 球型容器で球面部分を外側でアノレミ蒸着しである。. 第 5図サーモエレメント特性試験. 測定温度は常温 1 9C，到達長低温度 -15Cおよび 0. 0. . 5C と -4.5C を選んだ。サーモエレメその聞の 6 0. サーモエレメントに使う直流電源は，本実験ではす. 0. ント冷却用還流水としては水道水を使ったが水道水で. べてバッテリー (6V，60AH)を並列にして用いた。. 冷し切れない場合は約 3Cの氷水を還流させた。測定. 0A 程度の直流が必要になるので出来るならしかし 2. は測定器もサーモエレメントも充分熱平衡になってか. 0. ら始める。波高分析器のへリポ. i s c ットダイヤルをまわして d. : k. riminat o rb i a sを 2 0 / 3ボルト宛かえてカウントをとった。第. O C，6.5C， -4.5C， -15C 0. ¥¥. 0. 0. の場合の d iscriminatorb i a s 電圧対各試料ピンのカウント(. 1分間宛〉をとった。最低温の. ¥子. uk¥. 7， 8， 9，1 0図にそれぞれ 1 9. 0図にはその外に計数効率も第1. 同じ縦軸にとった。その Oボル -2. 0俗であトバイアスへの外挿は 3. -3. るが， 13.3Vおよび 20Vではそ. -4. およびれぞれ 3%. -5 ←. 1%で，乙の. 範囲がトリチウム計測の使用範. 0 1. 6 0. 第6 図. 20. 30. 40分. 各種電源で調べたサーモエレメントの冷却効果 ( a )バッテリー， ( b )両波整流， ( c ) 半波整流. - 25-. 囲と思われる。それにしても乙のときのノすックグラウンドカウントは 1 0 0 0cpmのオーダーで.

(12) 近畿大学原子力研究所年報. !. cpm. 10'. 5. O'. 10'. へ ¥ 、 10'. 1 0 '. 、、 5. o. 6 . 71 3 . 3 20 2 6 . 7. 40 4 6 . 7. o. デスクリ電圧(ボルト). 6 . 71 3 . 3 20 2 6 . 7. 0. 第 8図サ{モエレメントで冷却 . 5Cにおける l n t e g r a l した実験。 6 curve 実線はトノレエンエタノーノレ系，破線はジオキサン系， A，A 'は ' はブランク放射性試料計数， C，C 'はそれぞれ A， A' 試料計数， B，B とC，C'の差を示す。 0. 相当大きし可から，微弱な放射能強度の試料の測定には. 2個使ってそのコイン. 6 . 71 3 . 3 20 2 6 . 7. 40 46.7. デスクリ電圧(ボルト). デスクリ電圧(ボルト). 第 7図サーモエレメントで冷却した実験。 1 9C における I n t e g r a l curve。実線はトノレエンエタノーノレ系，破線はジオキサン系， A，A 'は放射性試料計数， C，C'はプランク試料計数， B，B 'はそれぞれ A，A' と C，C 'の差を示す。. 光電子増倍管 l個では困難で. o. 40 4 6 . 7. 第 9図サーモエレメントで冷却 4 . 5Cにおける l n t e g r a l した実験。 c u r v e . 実線はトノレエンエタノーノレ系，破線はジオキサン系， A，A 'は放射性試料計数， C，C'はブランク試料計数， B，B 'はそれぞれ A，A' と C，C 'の差を示す。 0. モレメントをはずして直接ドライアイスで冷却されたメタノーノレを還流してパックグラウンドカウントの減少を調べた。氷水還流の場合と同じく還流用メタノー. シデンスカウントをとった方が良い。第 7" " ' 1 0図でわかるようにトノレエンヱタノーノレ系よ. ノレを直接マホーピ:/に入れてその中にドライアイスを投入すると，. りジオキサン系の方が同じ放射能強度で感度が良い。. ドライアイスが還流中気化して或は気泡. ジオキサン試料は従来の冷蔵庫式液体シンチレーショ. そのものが還流中に入って，水揚ポンプが空転するの. ンカウンターでは使用できないが，このような装置な. で，還流用メタノーノレをフラスコに入れ，そのフラスコをメタノーノレ・ドライアイスが冷却するようにした。. らジオキサンを氷らさないで測定できる。. i s c r i m i n a t o rb i a sに対する各以上のデータから d. 乙の間接冷却のため装置の温度は -30C前後までし. 1 温度の yN+B/N-B を求めてプロットすると第 1. か冷却できなかった。乙の場合試料ビンをはずし，デ. 図のようになる。乙乙で Nはトリチウム試料の cpm，. 3 . 3ボノレトにして，温度調節はスクリバイアス電圧を 1. Bはパックグラウンド cpmで，イ N+Bは実計数 NBの標準偏差である。との図からでも d is ' criminat o r. 図に示す。. 3 . 3 " " ' 2 0ボルトの範囲が計数に適当であるこ b i a sは 1. -15C までの冷却でパックグラウンドカウントは飽. と，ジオキサン系試料がトノレヱンエタノーノレ系試料よ. 和して，それ以上の冷却はパックグラウンドの減少に. 0. 2 ドライアイス投入率をかえて行った。その結果を第 1 乙の図でわかるように，. 乙の装置の場合. 0. は役に立たない。乙れは光電子増倍管の熱雑音以外の. り良好であることがわかる。乙の装置の場合サーモエレメントによる冷却では. 雑音が支配的になるためと思われる。. -15C が限度であったが，更に温度を下げた場合光. サーモエレメントには 20A前後の直流が流れるの. 電子増倍管の熱雑音の減少がパックグラウンドカウン. で，乙れによって作られる磁場が光電子増倍管の正常. トの減少にどれだけ有効に働くかを見るために，サー. な働作にどのような影響があるか問題になる。そこで. 0. - 26-.

(13) V o 1 .3 .( 19 6 4 ). 計量生効率% 30. : E N. 、. ー. . “ ・. ー一. 、. 『・¥ E. 、、 . 、、、 .. 40 ← 30. .¥. ト ¥ ¥. 20 ト. ¥、・、、一一一一一・ー」一一一一'-_... 10 ト 50. 100. 1 5 0分. 第1 2図光電子増倍管の温度特性(試料ピンナシ). 東芝 7696光電子増倍管と NaIクリスタノレを入れた神. 実、. 戸工業製フ。ロープのまわりに 1mm径の銅線を 3 9回巻. 、~1(，?'\B. いて電流を流し，前面に数えた。乙の場合. 6.7 1 3 . 3 20 26.7. ー一ー・ " ・・ーー・・ー司ーー . -. 50. 、、 o. ¥、. 20. -30. : ¥. 10". ¥ ¥. -10. : ¥ ¥. 1 10'. ¥. 1 0. 40 46.7. デスクリ電圧(ボルト}. γ線を. Y線 O.66Mevのピークの. 所だけ数えるようチヤノレ巾の位置を調節した。銅線コイノレの中心は光電子増倍管の第 lダイノードの所にお. z軸をプロープの軸方向，. き. これと直角の方向を. X， Y軸とする。乙の配置と結果を第1 3図に示す。な. トト. 第1 0図サーモエレメントで冷却 1 50Cにおける l n t e g r a l した実験。 c u r v e . 実線はトノレエンエタノーノレ 'は系，破線はジオキサン系， A，A 放射性試料計数， C，C'はプランク 'はそれぞれA，A ' 試料計数， B，B と C，C'の差を示す。. 137CS 線源をおきその. 137CS の. rz￨ nt ¥r : J I U r : -，，> 0 x /. cpm. 08. ， ' 9・ c. 07. 06. 一Z. iZ. 05. 04. 03 -Y. I ' Y. JJ2 〆一. 02. 0 1. 一・戸 4主主z 6 . 7. 1 3 . 3. 20. 2 6 . 7. 3 3 . 3. -x一ー」一一 L O O 1 一一 . . . . 1 . . -0' -5 _ .4 -3 -2 _ .1. 40. デスヲリ電庄. 第1 1図. -195ー 156-117--78 -， 39. 0 ムーー」ーー-IX Amp 39 78 117 156 195 Amp-turn. 第1 3図光電子増倍管におよほす直流大電流の効果. 計数誤差実線はトノレエンエタノーノレ系，破線はジオキサン系. -2 7~.

(14) 近畿大学原子力研究所年報. お磁場をかける方向は Z軸だけでなく， X， Y方向か. 均一明'~主主. らもかけて測定した。その結果は図に示すように一番. j. 早くカウントが落ちる X軸方向へ磁場がかかった時でも4 0ampturn附近であり，サーモエレメン卜のリード線等は 1巻きとすれ 2 0A流れても 2 0ampturn であり光電子増併特への影響はなさそうである。 ( 4) サーモエレメント入り光屯子増併特の試作. と実験. E子増{台管をサーモエレメントで冷却した液体シ光f 正面図. ンチレーションカウンターを実用化するには，以上のような真空系その他の設備を常備するよりも，サーモ. ζ組込んでしまう方が簡便エレメントを光電子増倍管 l で望ましい。そとで ζ の咋用サーモエレメントを小松市子工業 KK1 C，それを中 l C入れた光屯チ増倍特の試作を浜怯テレビKKにそれぞれ依頼した。サーモエレ. 2 対排列して間径 5cmの光屯メン卜はドーナツ状に1 4図，l I ' ，来上りの写面を取り巻く。乙の見取り図を第 1. C示す。光f E 子増倍特とそれを囲むサーモ真を写真 3l エレメントを合む門径約 8cmのコパーノレおよび ζ れと妹接されるコパールガラスの加工は，浜松テレビ k. KI とそれだけ入る大きい炉がないため製作は予想外に. ' I T 面図. 難航し，数個用;ました同型のガラスのうち唯 1個だけ. 写 J ' 13 試作サーモエレメント入り光電子増倍竹. 無傷で仕上った。!互にそれを最後に内部の光電子増倍長部分を光屯面から遠ざけて設管と焼往するとき，，牌J 計したけれども高熱のため若下光屯面を傷めた恐れが. あり，同型の他の光包子増{ 白骨より幾分感度が落ちている模械である。 ~:; 15 図は使用のサーモエレメン卜を組込前とった無. 負荷特性で， 8A のむ流のときム T 即ち温度降下が冷却水. 冷却水 ←. 最大である. ドーナツ型サーモエレメント. ζ. とがわかった。前の場合と同様に 0 . 4 μc. の卜リチウムノ kをとかした蛍光治媒の試料ピンとブランク試料ビンを用いて冷却j 試験をした結民を第 1 6図 l と. ¥磁 i 畠打i 肖コイル. 熱電対. 不す。カウントは充分安定してからサーモエレメン卜. 箱型 t 普f 音自E. ζ l 8A流して特性をとった。光7 E 子増倍管の出力は前間増巾器，主増 dT. ン. 2 1 5 隆下. /〆-¥. _ /-. 巾探，シングノレチャネノレ波高分析需を粍てスケーラーに入る。. 真空封切口. 10. との場合計数効. 率は 0 . 19 ち程度 10 A. I J. サーモエレメント電流. 第1 4 図試作サーモエレメント入り光電子増供管. 第1 5図. 0/ 2サイズ〉 ~. 2 8~. で小さかったが光む子増倍管の. サーモエレメント冷. 感度があまりよ. 却特t ' t. くはないので，.

(15) Vo1 .3 . (19 6 4 ) 乙れ以上波高分析器のベースラインを下げても S/Nがかえっ cpm. 7000. て悪くなる。. 6000. で冷却状態でトリチウム試料に. 乙の場合でも冷却効果は明か交換すれば，冷却しない場合よ. 5000. りはるかによく計数できるととがわかる。乙の試作第 1号は今. 4000. 後このような機器を作る場合に. l. ¥ミ. 製作技術上のいろいろな問題を. 0. 4μC試料. 0ー . : r 寸. ーー」ー、. ι. l. 調べるのに役に立つと思われ. 混. 、九千 … ふf'z-. 一一一一__-1. ト. 仏. 温度. ~ー・. 8，A. o f f. 少， o ーイ 20 度. る。. 第 50. 0 1 4. 30. 0. 30. 。分 1 7 時. 30. D. 1 6. 1 5. 3章測定結果. 電解の最終段の終了液を中和. 時書) 1. 蒸溜した水を蛍光溶媒とまぜて. 第1 6図試作サーモエレメント入り光電子増倍管冷却特性 (実線 cpm，破線温度). 試料ビンに入れ，その中のトリチウム β線による蛍光を P ac-. 第 3表. 大阪市の雨水中のトリチウム. 1 9 大 5 7 . 6 . 2 6 阪雨 Vo/V D. 倍率. T. 倍率. 1 9 5 大 7 . 1 1 . 1 阪 0雨. I. 1 9 大 5 7 . 1 2 . 4 阪雨. 5 8 1土 4 1. 1 5 0士 1 0 . 5. 6 3 3土 4 4. : c1 5 2 1 1:. 2 ( 2 2( 2( ( 9 . 3土2 . 7 )X 1 0 2 . 5土0 . 5 )X1 0 3 . 9土1.0 )X1 0 10 . 8士2 . 4 )X 1 0. 8 . 6土1.0. 1 .7 土1.0. 7 . 7土1.0. 0 . 1 9土0 . 0 5. 0 . 1 4土 0 . 1. 0 . 1 5土0 . 0 4. : cO . 1 2 0 . 4 5:. 2 6 . 1士 7 . 1. 1 9 . 8土1 3 . 5. 2 0 . 5土 5 . 5. 7 . 0 6 2 . 9土1. 1 .5 8X1 05. )x1 0 ( . 2 )x1 0 ( 3 . 5土1.0 8 . 2土2 2 . 6土1.8 )x1 0 ( . 7 )x1 0 ( 2 .7土0. 2 採取日 T .U.-cm ( 8 . 7土 2 . 4 )X1 0. .2 ) x1 0 8 . 2士2 ( 7 . 1士1.9 )X1 0 (. 2 5. 2 . 6 4. 1 .0. c p ( G m . / M 1. c o u n t m ). 2 . 8. 4 9. 6 1. c 〔 p G m . / M 1 . c o u n t e r ) 1 ￨￨. 7 0 0. 1 3 0 0. 6 1 0. cm. 7 6 6 8 1. : c 1 .0 8 .5:. 2( 2( . 2 )x10~ ( 1 .7 士0 . 2 )X1 0 0 . 3 5土0 . 2 )X 1 0 1 .6 土0 . 2 )X1 02 (1.7土0. 1 8 T/HX 1 0 (T.U.) 採取日 T .U.. 雨量. PackardT s t d .. 2( 2 2( 2 ( 2 0 .7土0 . 6 )X1 0 5 . 8土0 . 2 )X1 0 2 6 . 6土8 ; . 0 )x1 0 ( 10 .7土3 . 2 )X1 0. c p m / O .5c c dpm/cc. 1 9 5 大 7 . 7 . 2 3阪上水. 度を -3Cに調整した。. kard社製液体シンチレーションカウンターでカウン，p ージオキサン 20% トした。蛍光溶媒はトノレエン 80% の混合液 1. t中に PPO4g，POPOPO.lg，ナフタレン 5 0 gを溶かしたもので，乙の 2 0 . 5 c cに試料水 0 . 5 c cを混合したものを専用試料ビンに入れて測る。使用. 料は測定中常に 4 6 ' " ' ' 4 7 c p mの安定度であったので数. した液体シンチレーションカウンターはその冷蔵庫温. cpm程度の各試料の測定が可能になった。比較用標. 0. 測定はブランク試料(蒸溜水を蛍光溶媒に溶かした. 5 7 年大阪市の雨水および水道水)ブもの)本試料(19 0 0分ずつ測った。ランク試料の順に各 1. -29-. ブランク試.

(16) 近畿大学原子力研究所年報 6dpm 準は Packard社製標準トリチウム水(1.5 8x1 0. ムの測定値と 9 0 S rおよび 1 3 7 C Sの測定値との比較(第. / c c ) を同じ溶媒にとかして計測した結果，計数効率. 4表)をそれぞれ示す。第 1 9図は乙れ等と比較のため. 9 .7勿を得た。とれより各試料の dpm/ccを求め， T. 従来の世界各地で測られた雨水中のトリチウム濃度を. 倍率で割ると原水の dpm/ccが得られる。更に経過. あらわす。 3 0 )3 1) 3 2 ) 乙れ等の図から日本においても外. 年数の補正を行って採取時の T -unintを求めた。以上. 国と同じように雨水中のトリチウムがこの 1 0年間に急. の数値を第 3表に示す。. 激ζ l上昇してきたとと，およびそれが 9 0 Srと 1 3 7 C Sの. 第 4表は神奈川県川第. 崎市に降った 1 9 6 3 年4 月以降 1年間の月別の. 4表. T . U .. 雨を上と同様な方法で. 川崎市の雨水中の T， 9 0 S r，. 9 0 SrμμC/1. 137CSμμc/1. 雨量. c m. 4月. ( 12 . 9土2 . 7 )x102. 9 . 6土1.1. 1 3 . 3士1.5. 3 . 1 5. 同試料水中の 9 0 S rお. 5. ( 1 1 . 6土1.7 )X102. 1 9 . 7土2 . 0. . 5 3 2 . 8土3. 1 1 .9 3. 3 7 C Sの値も併記よび 1. 6. ( 12 . 8土3 . 1 )X102. 1 3 . 7: : l : : 1 .4. 1 8 . 7土2 . 0. 1 4 . 5 2. 7. ( 14 . 8土3.2)x102. 1 5 . 4士1.6. 2 2 . 6土2 . 4. 1 0 . 3 7. 8. )X1 02 ( 6 . 1士1.2. 4 . 0土0 . 4. 2 . 6士1.0. 1 3 . 5 6. 9. ( 6 .8: : l : : 1 .3 )x1 02. 1 2 .7士1.4. 8 . 4土1.0. 1 6 . 8 2. 1 0. ( 5 . 2土1.0)x102. . 8 5 . 1土0. 3 . 1: l :0 . 4. 2 4 . 3 3. 1 1. ( 2 . 9土0.6)x102. . 4 3 . 5土0. 2 .7土0 . 4. 7 . 6 8. 1 2. ( 3 .8: l :0 .8 )x1 02. 2 . 5土0 . 3. 1 .5: l :0 .2. 2 . 8 9. 1月. ( 6 . 3士1.1 )X1 02. l :0 .2 4 .9:. 2 . 9土0 . 2. 1 4 . 9 3. 2. ( 9 . 8土1.6)x102. l :0 .3 9 .9:. 5 . 9土0 . 3. 5 . 2 8. 3. ( 1 7 . 3士3 . 3 )X1 02. . 4 1 3 . 8土0. 1 0 .0: l :0 .4. 1 .2 3 1. 1 9 6 3 年. 測定した結果を示す。. した。ただし乙の場合の電解濃縮用の電解槽は第 2図のように第 1 図の電解槽の外側に更にガラス管をかぶせて電解槽側壁を冷却水が環流するように改良した。第1 7図は第 3表およ. 年 1 9 6 4. び第 4表の値と，日本の他の測定値との比較を，2 8 )2 9 )第 1 8図は川崎市の雨水中のトリチウ. 。印. 川崎南. ( N & . K l t. 。. T . U .. 。ahuvo. ∞. 1 4. ∞. 12. 4郎東京雨‘ (T)¥ 、ム. 1000. 日00. 企i >. 6∞ト. 1. I ム. ( N手K l ~一一、さ大阪商. 400ト. 血. II I I. ーーι一一~I. ・. J. r. リJ L j L _ _ _ _ _ _ . / t ， . c . ____lJlr-----l. a. 1954. 一打f. 年給 (KG). 「・ー・ーー"、. I. i >. K で- ; ' γ I I ' c .. mト 1953. 〆印高知雨. 1955. 第. 1 7図. 1956. 1957. 1958. 1959. 鉛. 1961. ~\!. a 1962. 日本における天然水中のトリチウム. - 30-. 1963. 1964.

(17) Vo . 13 .( 1 9 6 4 ) 変動と密接な相闘がある乙とがわかる。. れるから有利であるが，一方光電子増倍管の熱雑音に. トリチウムの測定法は，最近発達した液体シシチレ. よるパックグラウンドカウントを計数管程に減らすと. ーションカウンターによる方法と水素ガスに変えて計. とは困難である。従って微弱敢射能の試料を測る場合. 数管に入れて測る従来の方法を比較すると，液体シン. を比較するとガス化して計数管に入れる方法では，ア. チレーションカウンターで測る方が液体のままで測れ. ンチコインシデンス法を鉄又は鉛シーノレドと一緒に用. るので気体にして測る方法より沢山のトリチウムが測. いた場合，良好な液体シンチレーションカウンターより 1桁程度弱い強度まで測れるようであ. および 1 3 7 C S. るけれども，水を水素ガス化する乙と，計数管に充てんする乙と，および測定後. 90Srμμc/m2. 1 3 7 C S. ( 4 . 1土0.9)X103. ( 3 . 0: 1 =0 . 3 )X1 02. ( 4 . 2士0 . 5 )X1 02. ( 13 . 9土2.0)X103. ( 2 3 . 5士2 . 5 )X1 02. ( 3 9 . 2士4.2)X102. ションカウンタ一法の方が有利である。. ( 1 8 . 6土4 . 5 )X1 03. ( 19 . 9土2 .l )x 102. ( 2 7 . 2土3 . 0 ) x 1 02. 特に保健物理の立場から多数の試料を測. ( 15 . 4士3 . 3 ) x 1 03. ( 1 6 . 0土1.7 )X102. ( 2 3 . 4土2 . 5 )X1 02. 定する場合はとの方が能率的であり，又. ( 8 . 2土1.6)x103. ( 5 . 4土0.6)x102. ( 3 . 6士0 . 5 )X1 02. ( 1 1 . 5: 1 =2 . 2 )X1 03. ( 21 .4 土2 .3)x102. ( 14 . 1: 1 = 1 .7 うX1 02. ( 12 . 6土2 . 5 )X1 03. ( 12 . 4土1.8)x102. ( 7 . 5士1.0)x102. ( 2 .2H0 .5 )x1 03. ( 2 .7土0 . 3 )X1 02. ( 2 . 1土0.3)X102. ( 1 .1 : 1 =0 . 2 )X1 03. ( 0 .7土0.1)x102. ( 0 . 4土0.1)X102. ( 9 . 4: 1 = 1 .7 )x1 03. ( 7 . 3士0.3)x102. ( 4 . 3土0.3)x102. 1 9 5 8 年の ICRP 勧告3 3 )(Recommenda-. ( 5 . 2土0 . 6 )・X1 03. ( 5 . 2: 1 =0 . 2 )X1 02. ( 3 .1土0 . 2 )X1 02. .Commist i o no ft h eI n t e r n a t i o n a1. ( 1 9 . 5土3 . 7 ) x 1 03. ( 1 5 . 5: 1 =0 . 5 )X1 02. ( 1 1 .2 士0 . 5 )X1 02. T.U.-cm. 仰. c/m2. の計数管の掃除などの手数を考えると，濃縮操作が多少ふえても液体シンチレー. 水素ガス化法より必要な熟練度がはるかに少いという利点がある。. 第 4章保健物理学的考察 C1Jトリチウムの最大許容体内被曙の基本的標準. s i o n on R a d i o l o g i c a lP r o t e c t i o n ) における最大許容体内被曝の基本的標準のうち，体内に沈着した放射性核種にも. ' . S r i37CS. T . U . I. I " J I ， I 町1 2. 20 ∞ ト40. 4. 第1 8函. 1 ). 6. 7. 8. 2. 9. 月. 1 9 6 3 年 4月一 1 9 6 4 年 3月の雨水中のトリチウム 9 C S r，および 1 3 7 C Sの変動(神奈川県川崎) -3 1ー.

(18) 近畿大学原子力研究所年報 m g 二身体中で水代射可能なすべての組織の質量. . . t Z ←1200TU 1480TU'. 普. TU. T . U .. 800. 800. また標準人(体重 70kg) の標準の水の摂取量と排出量としては第 5表のような. 600. 600. 1 1 米. 米. 1 1 ソ連. 1. I1 I1 ソ連米. フランス. ICRPによって採用されている値却を仮定する。第 5. シカコ{米)雨水. 表によれば標準人の 1日の. 400. 400. e .. ，， ~ß リンカーン雨水. 水の摂取量は 2.2 で，酸. {米.ネプラスヵ州). 7ルムシユタフト(ドイツ)雨水 f. 化による 0.3tを含めると. 一一一八一一一一、. 、 J. 2.5eであり，排出も同じ. 200. く2.5eである。 mは身体・. 1957. 目. 1958 •. 1959 •. J r. ・ 1955 ・ 1956. 第1 9図. -. 1954. x-. 1953. ・・. ，.. 中大体一様に分布した水代. ••. ••• ••. . ' " 一. ・ー一、 .・. ーョ・ .. ・.・.. . .. ・ー . . . . . . 出〆' 1 ' :・・ . ， . ; ¥ 1952'. . ・. ・ . •. 1960 . 1 9 6 1. 謝可能な組織の質量であるがこれを人の代謝可能な総. . 1962. 水分量と等しいと仮定する. 世界各地の雨水中のトリチウムの変動 (図中の 1 は核実験の時期を示す). と，これは体重のほぼ半分に相当すると推定される。. 即ち今トリチウムの生物学的半減期を ICRPの表に従. とずく職業上の被曝に関する基本則は，次のようである。即ち「生殖腺あるいは全身に対する線量は，いず. って 1 2日とする。従って有効半減期も大体 1 2日とな. れのひき続いた 1 3 週の期聞においても， 3remを超え. 2日と考えると，る。またそれから水の代謝半減期も 1. てはならない。職業上の被曝が 1 8才以後に始まる場合. 第 5表標準の水摂取量と排出量 3 3 ). は， N才における，生殖腺あるいは全身に対する線量は， 5( N-18)rem を超えてはならない。もし職業上. 水の. の被曝が 1 8才以前に始まる場合には， 1 8 才以前の年線. 摂取量. 量は， 5remを超えてはならず，そして 3 0 才までの線. 収. cm3/日. 支. cm2/日. 排出量. 食物. 1 0 0 0. 尿. 1 4 0 0. この勧告にもとずきトリチウムの最大許容線量率を. 流動食. 1 2 0 0. 干 ?. 6 0 0. O.lrem/ 週としてその最大許容身体負荷量，およびそ. 酸化. 3 0 0. 肺から排出. 3 0 0. ふん便. 2 0 0. 計. 2 5 0 0. 量は， 60remを超えてはならない」. の最大許容線量率を与えるべき人体の摂取する水中トリチウムの最大許容濃度を計算する。. 合計. 2 5 0 0. メ 1 = 1 入. (2コトリチウムの最大許容身体負荷量と飲料水中の最大許容濃度の計算. 1日の水の摂取量は 2.5 即ち 2 5 0 0グラムであり，排. トリチウムの最大許容身体負荷量を qμcとすれば，. 出量は 0 . 6 9 3m/12である。通常両者は平衡状態にあ. e .. 最大許容線量率 Rは次式で表わされる。. ると考えて等しくおくと. 6X0 R==~.7 X1 04X1 .6X1 0 . 0 5X1 05XO .01q. 0 . 6 9 3 2 5 0 0 二一一一 m 1 2. 100m 週 = =O.lrem/. ここに. ( 1 ). 乙れより. 3 . 7X 1 04dps = = 1μcの毎秒壊変数. m 二4 . 3 3X . 1 04ヰ 4 . 3x . 1 04グラム. これを( 1 ) 式の ml乙代入して q を求めると. 1 .6X 1 0 -6erg/Mev二 1Mevのエルグ数. 3μc qこ1.2X 1 03宇 1 0. 6 .0 5X 1 05s e c= = 1週を秒で表わした数 O.OlMev 二トリチウムの有効エネノレギー. ( 2 ). 次に摂取水中の最大許容濃度を求める。. 1 0 0erg/g・ rad二 1グラム， 1rad当りのエノレクゃ数. トリチウムが Pμc/日の割合で身体中に取入れられると，. トリチウムの身体負荷量 Q(μc)は次式で与えら. h. 。 q o.

(19) Vo . 13 .( 1 9 6 4 ) れる。. dQ d t= p. ー. λQ. ( 3 ). ・ 03. 0 . 3. ことに λは有効崩壊常数で 0 . 6 9 3 Teーである。 Teは有効半減期で. Te2EZh-ω = Tp+Tb. 0 . 2. の関係にある。 Tpはトリチウムの物理学的半減期で 1 2 . 3 年， Tbは生物学的半減期で 0 . 0 1. 0 . 1. 約1 2日であるから Tp}Tb， Te当 Tb=12日である。 ( 3 )式を解いて t二 O のとき Q二Oとおき解き求めると Q. 乙乙に. 二号 (1-e-λt). 0図 0.03μc/cm3の水を毎日 2.2. eずつ摂取の場合の尿中第2 トリチウム濃度および被曝線量の変化. ( 4 ). t は被曝期間(日)で. dQ d t 二 MSー λQ. ある。. P = MS. ( 5 ). Mは人体に取り入れる水中トリチウム濃度 3/日)とすれば 3)， Sは水の平均摂取率 (cm (μc/cm 3 2 0 0cm/日である。今の場合 S=2 とおき，. 3， Sは 1 り， Mは水中トリチウム濃度で 0.03μccm. 日当り摂取水分で 2 5 0 0グラム，従って MSは 1日当り摂取トリチウムである。 λはトリ・チウムの有効崩壊常. ( 4 )，( 5 )式より. M. ここで Q， t， S，λは (2Jの場合と同じ意味であ dQ る。即ち百子はトリチウムの身体負荷量の変化率であ. Q. ーん. ( 6 ). - S( 1-e-λt). 数で半減期を 1 2日とすれば 0 . 0 5 7 7 /日で λQは 1日当りの排出量になる。. tが1 2日に比べて充分大きい場合. 乙れを解いて. =. 1-e一λ t 1. こ. =1300(1-e-0.0577t). MS. 第. Qが乙のとき最大許容身体負荷量 q二 1 0' 3μ c に等しくなったとすれば，その時の Mが求めるトリチウムの. t 日における. れて. 1日当りの排出量に λQである。. λQ二 0 . 0 5 7 7x 1 3 0 0( 1 e o . o 5 7 7 t ) 二. 0 5 7 7 t)μc 7 5( 1-e-0 .. 1 4 0 0 乙のうち尿として排出されるのは乙の一一一倍であり 2 5 0 0 その濃度はそれを尿量 1 4 0 0cm3で割って. 0 . 0 5 7 7x1 0 M 一2 二 .0262 μc/cm3 2 0 0 -0 v. ，内. 均. ( 7 ). 即ち. 乙れ等の数値を ( 6 )式に入. V~V~. Oの初期条件をおくと. Q 二一;丸一(1-e λ t ). λ一一一一一一一一一一二 = 0.~93 0 . 6 9 3 0 . 0 5 7 7日 Te - 1 2. 最大許容水中濃度である。. t = o，Q. ~I. 3 同 .0 3( 1-e-o057 7 t ) ， uc /cm 尿中トリチウム濃度二 O. 0.03μc/cm3. はじめから t '日間の被曝線量 Rは(1)式と同様にして. (3J最大許容水中濃度におげる被曝線量および. R-3.7×1 0 4×24×6 0 2×1 . 6×1 0 6×0 . 0 1 3 0 0 0 1 0 0x4. 尿中トリチウム濃度(連続被曝). C. e O . 0 5 7 7 t ) d t 1 3 州 -. 3 の水 2 .5t(水分2 . 2 最大許容水中濃度 0.03μc/cm. . e ，酸化 O .3. e )ずつ毎日摂取し続ける場合尿中トリ. 基本式. 0 . 0 5 7 7 t '、 O .0 1 5 4~ t 'ーーー } L" 0 . 0 5 7 7 r J _0.. 二. チウム濃度および被曝線量を計算する。. ( 8 )，( 9 )を第 2 0図に示す。. - 33-. ( 9 ).

(20) 近畿大学原子力研究所年報. (4)緊急被曝時におげる被曙線量および原中ト回摂取) リチウム濃度と水中濃度(1. R = 25( 1e O . 0 5 7 7 t ・ )r e r n. ( 1 4 ). 9 )または第 2 0図;( 1 ，司 (凶または第 2 1図により水ま ( 8 )，( たは尿中トリチウムを測定することにより被曝線量を. 原子力関係、の事業所に働く人達は常に何等かの事故. 推定することができる。. の可能性に曝されている。アメリカの原子力委員会は. (5)考察. 5r e r nを規定し事故時における緊急被曝線量と Lて 2 ている。 34) 即ち乙のような事故は個人に主って恐らく. トリチウムを保健物理学上から見た場合 ICRPの表. 一生に一度あるかないか位の頻度でしが起らないので. と日本国内の許容濃度を比較すると第 6表のようにな. 25r e r nを受けた後もはやそのような大量を一時に浴. る。圏内法規でもトリチウムは最も許容量がゆるく，. びる乙とはないとして規定された量であろう。. 0 0 μ c以上法規上の放射性物質の定義では第 4群即ち 1. そ乙で今原子力事業所に働く人が 1日だけ 8時間中. ( 第 1群 0， 1μc，第 2群 1μc，第 3群 1 0 μ c ) に属し，. 1 .1 tの高濃度トリチウム水を摂取したとし，その後. 濃度は 0.002μc/grarn以上である。. このゆるい許容. トリチウム水の摂取を中止した場合において，その総被曝線量. } ' c / c m '. r e m 30. が2 5r e r nのときのそのトリチウム水濃度および尿中トリチウム濃度を計算しよう。. 基本式 dQ .0 5 7 7Q dt ごーんQ O. 20. =. t二. Oにおいて Q=1100Me(但. し Meは高トリチウム水濃度) とおいてこれを解くと 10. Q = 1100Mee O . 0 5 7 7 t 第. t 自における. 1日当りの排出$. 量は λQである。即ち. AQ二 0 . 0 5 7 7x1100Mee O . 0 5 7 7 t このうち尿として排水されるの 1 4 0 0 はこの三面否倍であり，その濃. 20. 10. 第2 1図. t. 400crn3 で割って度はそれを尿量 1 O . 0 5 7 7 t 尿中トリチウム濃度 =0.0254Me e. リチウム測定は殆んど行われてこなかった。トリチウムの生物学的半減期については ICRPでは. t 6x R=l.7x1 04X2 4X6 02X1 .6X10O.01r ' ¥1 1 0 0Mee O . 0 5 7 7 t d t 1 0 0x4 3 0 0 0 J 0 0 . 2 2 6Me( 1e O . 0 5 7 7 t ' ). 40 日. 量と測定の困難の両方から従来日本では自然水中のト. 側. はじめから t '日までの被曝線量 R は. 二. 30. 111μc/crn3の水 1 .1 tを 1回だけ摂取した場合の尿中トリチウム濃度および被曝線量の変化. r e r n. ( 1 1 ). 1 2日であるが， MoundLaborato-. ry(Ohio)における 6人の男子の不注意によるトリチウム蒸気の吸入事故を利用して行われた報告 3のがあ. t '→ ∞ において R→ 2 5r e r nになるように Meを定. り， 8 .5日を得ている。又イタリーの重水原子炉で働. あると. く96人の尿中のトリチウムを調べた報告 36) では最高. M. 25. 語百二 111μc/crn3 e二百7. ( 1 0 )に ( 1 訪を入れて第. e. 1 .6 μc /t，50%は O .l ! 1 c / 以下であった。米英およ. 凶. び西独でトリチウム蛍光塗料を塗る職人の尿中に最大. t 日に排出される尿中トリチウム. 濃度 Cは. O 0 577tμc C =2 .8 2e. / c r n3. 許容量を超えるトリチウムが報告されている。(放射性蛍光塗料の国際的規準化に関する欧州原子力機関お. ( 1 司. 9 6 4 年 2月〉よび国際原子力機関共催会議(パリ 1. 被曝線量 R は(叫に闘を入れて. 乙れ等の例から，従来比較的安全と考えられてきた. - 3 4ー.